Charakterisierung und Simulation von polykristallinen Silizium Dünnschichtsolarzellen

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1 SCHRIFTENREIHE DES HZB EXAMENSARBEITEN Charakterisierung und Simulation von polykristallinen Silizium Dünnschichtsolarzellen Ana-Maria Teodoreanu Masterarbeit Institut für Silizium-Photovoltaik E-I1 Dezember 2010

2 Berichte des Helmholtz-Zentrums Berlin (HZB-Berichte) Das Helmholtz-Zentrum Berlin für Materialien und Energie gibt eine Serie von Berichten über Forschungsund Entwicklungsergebnisse oder andere Aktivitäten des Zentrums heraus. Diese Berichte sind auf den Seiten des Zentrums elektronisch erhältlich. Alle Rechte an den Berichten liegen beim Zentrum außer das einfache Nutzungsrecht, das ein Bezieher mit dem Herunterladen erhält. Reports of the Helmholtz Centre Berlin (HZB-Berichte) The Helmholtz Centre Berlin for Materials and Energy publishes a series of reports on its research and development or other activities. The reports may be retrieved from the web pages of HZB and used solely for scientific, non-commercial purposes of the downloader. All other rights stay with HZB. ISSN doi: Helmholtz-Zentrum Berlin für Materialien und Energie Hahn-Meitner-Platz 1 D Berlin Telefon Telefax

3 Technische Universität Berlin in Zusammenarbeit mit dem Helmholtz-Zentrum Berlin für Materialien und Energie Charakterisierung und Simulation von polykristallinen Silizium Dünnschichtsolarzellen Masterarbeit an der Fakultät IV Elektrotechnik und Informatik der Technischen Universität Berlin vorgelegt von Ana-Maria Teodoreanu geb in Bukarest, Rumänien Gutachter Prof. Dr. Bernd Rech Prof. Dr. Hans Werner Schock Berlin Dezember 2010

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5 Eidesstattliche Erklärung Hiermit versichere ich, dass ich die vorliegende Arbeit selbstständig verfasst und keine anderen als die angegebenen Quellen und Hilfsmittel benutzt habe. Alle Ausführungen, die anderen veröffentlichten oder nicht veröffentlichten Schriften wörtlich oder sinngemäß entnommen wurden, habe ich kenntlich gemacht. Die Arbeit hat in gleicher oder ähnlicher Fassung noch keiner anderen Prüfungsbehörde vorgelegen. Ort, Datum Unterschrift

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7 Inhaltsverzeichnis 1. Einleitung 1 2. Theoretische Grundlagen Polykristalline Silizium Dünnschichtsolarzellen J-V Kennlinie der Solarzelle Ersatzschaltbild und Diodenmodell Parameter zur Charakterisierung von Solarzellen Numerische Bauteilsimulation Optische Rechnung Elektrische Rechnung Simulation von Charakterisierungsmethoden Ladungsträgerrekombination Ladungsträgertransport Rekombinationsmechanismen Effektive Lebensdauer Experimentelle Grundlagen und Charakterisierungsmethoden Sonnensimulator Lebensdauermessungen mittels TrPCD Prinzip der TrPCD-Messung und Messaufbau TrPCD Auswertung für Messungen an dünnen Schichten Maximale Überschussladungsträgerdichte Charakterisierung und Simulation Charakterisierung und Simulation der Minimodule J-V Messungen an den Minimodulen Bestimmung der Zellcharakteristika mittles Diodenmodell Kalibrierung des AFORS-HET Simulationsmodells an den Messungen Zusammenfassung Charakterisierung und Simulation von Absorberschichten Probenpräparation Lebensdauermessungen mittels TrPCD Simulationsgestützte Analyse der Lebensdauermessung Diskussion Sensitivitätsanalyse Absorberschichtdicke Absorberdotiervariation v

8 Inhaltsverzeichnis 5.3. Absorberdefektdichte Hetero- vs. Homo-BSF Zusammenfassung und Ausblick 69 Anhang I A. J-V Messungen und Simulationen an den Minimodulen III A.1. Absorberdotiervariationsserie III A.2. Absorberschichtdickenvariationsserie VII B. Sensitivitätsanalyse XI Abbildungsverzeichnis Tabellenverzeichnis Literaturverzeichnis Danksagung XIX XXI XXIII XXVIII vi

9 1. Einleitung Motivation Photovoltaik (PV) spielt unter den erneuerbaren Energiequellen eine sehr wichtige Rolle. In den letzten Jahren konnte in Europa eine zunehmende Tendenz zur Umschaltung auf erneuerbare Energieerzeugung beobachtet werden. Ein Antrieb dafür ist das durch die EU- Richtlinie 2009/28/EG gesetzte Ziel der EU bis 2020 einen Anteil von 20 % des gesamten Energieverbrauches (elektrischer sowie thermischer Energieverbrauch) aus erneuerbaren Energien zu erreichen, den Treibhausgas-Ausstoß um 20 % zu reduzieren und eine um 20 % effizientere Nutzung der Energie zu erreichen. Abbildung 1.1 zeigt im Vergleich die in Europa in 2009 neu installierte und stillgelegte Leistung von Anlagen zur elektrischen Energieerzeugung. Ein Anteil von insgesamt 62 % der neu installierten Leistung gehört den erneuerbaren Energien. Darunter liegt die Photovoltaik mit 5.8 GW neu installierter Leistung bei 21 % der gesamten neu installierten Leistung von 27.5 GW (erneuerbare und konventionelle Energien). Abbildung 1.1.: Neu installierte und stillgelegte Leistung für die verschiedenen Anlagen zur elektrischen Energieerzeugung in Europa in 2009 [20] 1 Europa erreichte Ende 2009, mit einer kumulativen installierten PV-Leistung von 16 GW, 1 aus PV Status Report 2010, Research, Solar Cell Production and Market Implementation of Photovoltaics, Arnulf Jäger-Waldau, European Commission, DG Joint Research Centre, 1

10 1. Einleitung 70 % der gesamten weltweit kumulativ installierten PV-Leistung von 22 GW. Ungefähr 80 % der gegenwärtigen PV-Produktion weltweit verwendet waferbasierte Silizium- Technologien. Der Rest von 20 % verteilt sich vorwiegend unter den folgenden Dünnschichttechnologien: siliziumbasierte Technologien (amorphes Silizium a-si, micromorphes Silizium a- Si/µc-Si), Cadmiumtellurid (CdTe) Technologie und Chalkopyrithalbleiter (Cu(In,Ga)(Se,S) 2 Verbindungen; CIS) Technologien. Nach fast 30 Jahren Entwicklung haben die Dünnschichttechnologien eine ausreichende Reife erreicht und somit konnten sie sich auf dem PV-Markt durchsetzen. Abbildung 1.2 zeigt Jahres-Produktionskapazität für kristalline Silizium waferbasierte Solarzellenmodule und Dünnschichtsolarzellenmodule. Der Anteil der Produktion von Dünnschichtsolarzellenmodulen ist von 6 % in 2005 auf 10 % in 2007 und weiter auf 20 % in 2009 gestiegen[20]. Abbildung 1.2.: Jahres-Produktionskapazität für kristallinen Silizium waferbasierte Solarzellenmodule und Dünnschichtsolarzellenmodule[20] Die Vorteile der Dünnschichttechnologien sind die kostengünstige Herstellung, geringer Materialverbrauch, geringer Energieverbrauch bei der Herstellung, großflächige Abscheidung auf kostengünstige Substrate wie zum Beispiel Glas, das Verwenden von Niedertemperaturprozesse mit T < 600 C oder integrierte elektrische Verschaltung [31]. Vor allem sind unter den Dünnschichttechnologien die siliziumbasierten Technologien privilegiert, die von der großen Verfügbarkeit des Siliziums als zweithäufigstes Element in der Erdkruste und von dem know-how der Halbleiterindustrie profitieren können. Im Gegensatz zur großen Verfügbarkeit von Silizium leiden die CdTe und CIS Technologien unter Tellurund Indium-Knappheit, sodass nicht beliebig hohe Produktionskapazitäten mit diesen Technologien erreicht werden können. Dafür haben diese letzteren Technologien andere Vorteile wie sehr niedrige Kosten der CdTe Module oder die großen Wirkungsgrade von CIS-Modulen. 2

11 Die a-si Dünnschichtsolarzellen haben eine relativ gute Absorption und sind günstig herstellbar, doch sie haben die Nachteile einer initialen Lichtalterung wegen des Staebler- Wronski-Effekts und der schlechten Materialqualität. Da der Wirkungsgradverlust durch die Lichtalterung proportional zur Schichtdicke ist, kann dieser Effekt vermindert werden, indem mehrere dünnere Solarzellen zu Tandemsolarzellen zusammengesetzt werden. Es gibt in der Dünnschichttechnologie Tandemsolarzellen aus zwei oder drei a-si Teilzellen oder a-si/µc-si micromorphen Tandemsolarzellen und es werden auch andere Kombinationen wie zum Beispiel a-si:c/a-si oder a-si/a-si:ge untersucht. Der große Vorteil bei Tandemsolarzellen ist eine sehr hohe Leerlaufspannung als Summe der Spannungen der einzelnen Teil-Solarzellen. Hingegen haben diese den Nachteil, dass der Gesamtstrom durch die Tandemsolarzelle durch den kleinsten Strom der einzelnen Teilzellen bestimmt ist. Die polykristallinen Silizium (poly-si) Dünnschichtsolarzellen vereinen die Vorteile der guten Qualität des kristallinen Siliziums mit denen der Dünnschichttechnologien. Die Nachteile sind die geringe Absorption von poly-si in einer ungefähr 2 µm dicken Solarzelle und eine hohe Rekombination der Ladungsträger wegen der hohen Defektdichte der poly-si Schichten. Doch es besteht großes Potential, den Wirkungsgrad dieser Solarzellen zu verbessern. Die Absorption kann durch Lichteinfangstrukturen optimiert werden und somit kann der Kurzschlussstrom der Solarzellen erhöht werden. Durch die Verringerung der Defekte kann die Rekombination diminuiert werden und somit kann die Leerlaufspannung der Solarzelle erhöht werden. Die wirkungsgradlimitierenden Prozesse in Solarzellen können mittels Simulationen verstanden werden. Für die Simulationen ist ein Modell der Solarzelle erforderlich. Dieses muss möglichst viele bekannte Parameter der Solarzelle enthalten. Um auf diese Parameter zu schließen, sind Charakterisierungen nötig. Für waferbasierte Solarzellen sind eine Menge Charakterisierungsmethoden schon etabliert und funktionieren einwandfrei. Viele dieser Methoden basieren auf optischer Absorption und Generation von Ladungsträger. Aufgrund der geringen Absorberdicke der Dünnschichtzellen kann es vorkommen, dass einige schon für waferbasierte Solarzellen etablierte Charakterisierungsmethoden für Dünnschichtzellen nicht anwendbar sind und erst für solche kleine Schichtdicken angepasst werden müssen. Daher sind die Ziele und Herausforderungen der Forschung und Entwicklung im Gebiet der Siliziumdünnschichtphotovoltaik die Wirkungsgraderhöhung der Solarzellen, das Anpassen der schon für waferbasierte Solarzellen etablierten Charakterisierungsmethoden an Dünnschichtsolarzellen und die Hochskalierung von Labortechnologie auf große Flächen zur industriellen Solarzellenherstellung. Der Fortschritt in Photovoltaik entsteht aber nicht schlagartig. Das haben auch die letzten dreißig Jahre Forschung in diesem Gebiet gezeigt. Die Entwicklung geschieht durch Forschung im Labor einerseits und durch die steigende Erfahrung auf dem PV-Markt andererseits. Dr. Jef Poortmans sagte in [28] Photovoltaic technology development occurs evolutionary, not revolutionary and is a result of sustained R&D efforts and implementation. 3

12 1. Einleitung Zielsetzung und Gliederung Ziel dieser Arbeit ist es ein Simulationsmodell für poly-si Dünnschichtsolarzellen zu entwickeln und mit dessen Hilfe einen besseren Einblick in den wirkungsgradlimitierenden Prozessen in diesem poly-si Material zu erhalten, auf unbekannte Parameter des poly-si Materials zu schließen und weiterhin die poly-si Dünnschichtsolarzellen zu optimieren. Im 2. Kapitel werden die theoretischen Grundlagen zu poly-si Dünnschichtsolarzellen, die Ersatzschaltbilder einer Solarzelle die Diodenmodelle und Parameter zur Charakterisierung von Solarzellen eingeführt. Desweiteren wird die numerische Bauteilsimulation mittels dem 1D Simulationsprogramm AFORS-HET vorgestellt. Dabei wird auf Begriffe wie Ladungsträgerrekombination, mit den möglichen Rekombinationsmechanismen und schließlich die effektive Ladungsträgerlebensdauer eingegangen. Im 3. Kapitel werden die experimentellen Grundlagen für die in dieser Arbeit verwendeten Charakterisierungsmethoden für Solarzellen, Solarzellenmodulen oder Dünnschichtabsorber erläutert. Es werden die Messverfahren zusammen mit den Messplätzen beschrieben: die Messungen am Sonnensimulator für die Aufnahme von I-V Kennlinien der Solarzellen und Solarzellenmodulen und die transiente Photoleitfähigkeits Messung (TrPCD; transient photoconductance decay) für die Bestimmung der effektiven Ladungsträgerlebensdauer. Im 4. Kapitel werden in Abschnitt 4.1 Charakterisierung und Simulation der Minimodule für zehn Minimodule J-V Messungen am Sonnensimulator ausgewertet und die wichtigsten Parameter: Leerlaufspannung, Kurzschlussstromdichte, Füllfaktor und Wirkungsgrad der Solarzellen der Minimodulen bestimmt. Es wird weiterhin mittels eines Diodenmodellfits der J-V-Dunkelkennlinien auf andere Parameter wie den Serienwiderstand, den Parallelwiderstand oder die Idealitätsfaktoren der zwei Dioden aus dem Zwei-Dioden-Modell geschlossen. Desweiteren wird anhand der Kalibrierung der J-V Simulationen eines AFORS-HET Solarzellenmodells durch manuelle Fits an J-V Hell- und Dunkelkennlinien Messungen ein AFORS-HET Simulationsmodell für die poly-si Dünnschichtsolarzellen der Minimodulen vorgeschlagen. Mittels dieses Modells wird weiterhin auf unbekannte Parameter der Absorberschicht wie zum Beispiel die Absorberdefektdichte geschlossen. In Abschnitt 4.2 Charakterisierung und Simulation von Absorberschichten werden Absorberschichten, die baugleich zu den Absorberschichten der Minimodule sind, durch TrPCD- Messungen charakterisiert. Es wird eine Methode für die Auswertung der TrPCD-Lebensdauermessungen für dünne Schichten vorgeschlagen. Die Messungen werden weiterhin mit AFORS-HET Simulationen verglichen und es werden die physikalischen Hintergründe der Ergebnisse erklärt. Auch werden die Ergebnisse der TrPCD-Messung mit denen der SPV- Messung verglichen. Im 5. Kapitel wird anhand des kalibrierten Solarzellenmodells die Sensitivität der Leerlaufspannung, der Kurzschlussstromdichte, des Füllfaktors und des Wirkungsgrades gegenüber der Absorberschichtdicke, der Absorberdotierung, Absorberdefektdichte und des Verwendens von Hetero-BSF untersucht. Das Ziel ist die Optimierung der poly-si Dünnschichtsolarzellen. 4

13 2. Theoretische Grundlagen In diesem Kapitel werden die polykristallinen Silizium Dünnschichtsolarzellen und deren Herstellungsverfahren vorgestellt. Ferner wird auf die Methoden zur Modelierung von Solarzellen eingegangen: das Diodenmodell in seiner verschiedenen Formen, das die J-V Kennlinie einer Solarzelle analytisch beschreibt, und die genauere, realistische Beschreibung der Funktionsweise von Solarzellen, das numerische Lösen der 1D Halbleitergleichungen mit Hilfe des Simulationsprogrammes AFORS-HET. Es werden hier auch die wichtigsten Parameter zur Charakterisierung von Solarzellen Leerlaufspannung V OC, Kurzschlussstrom J SC, Füllfaktor F F und Wirkungsgrad η definiert. Zum Schluss werden die Rekombinationsmechanismen, die in einer Solarzelle stattfinden können, und die effektive Lebensdauer der Ladungsträger definiert Polykristalline Silizium Dünnschichtsolarzellen Dünnschichtsolarzellen aus polykristallinem Silizium (poly-si) vereinen die Vorteile der Dünnschichttechnologie (Materialersparnis, großflächige Anwendungen, hoher Durchsatz) mit der guten Materialqualität von kristallinem Silizium und mit der Verfügbarkeit des Materials Silizium. Glas eignet sich dabei als kostengünstiges Substrat für die Abscheidung von Silizium Dünnschichten. Zur Herstellung von poly-si Dünnschichtsolarzellen wird das Silizium in der Regel amorph auf das Substrat abgeschieden. Dafür gibt es zwei Abscheidungsmethoden: plasmaunterstützte chemische Dampfabscheidung (PECVD 1 ) und Elektronenstrahlverdampfung (e-beam 2 Deposition). Mittels der letzteren Abscheidemethode können auch direkt polykristalline Schichten abgeschieden werden. Das amorph abgeschiedene Silizium wird anschließend durch verschiedene Methoden kristallisiert um polykristallines Silizium zu erhalten. Dieser Übergang vom amorphen zum polykristallinen Material wird entweder ohne Phasenänderung in fester Phase, oder mit Phasenänderung über die flüssige Phase durchgeführt. Die Methoden für das Kristallisierungsverfahren ohne Phasenänderung sind: das epitaktische Wachstum aus einer kristallinen Saatschicht, wie bei Metall-induzierte Kristallisation (MIC 3 ) der Fall ist, unter denen sich die Alluminium-induzierte Kristallisation gut für poly-si Schichten eignet [12] und Festphasenkristallisation (SPC 4 ) [45]. Für die Kristallisierung mit Übergang durch die flüssige Phase gibt es folgende Methoden: Lampenkristallisation, e-beam Kristallisation und laserinduzierte 1 PECVD ist die Abkürzung des Englischen Plasma Enhanced Chemical Vapour Deposition 2 e-beam aus dem Englischen electron-beam das Elektronenstrahl bedeutet 3 Die Abkürzung MIC kommt vom Englischen Metal Induced Crystallisation 4 SPC ist die Abkürzung des Englischen Solid Phase Crystallisation 5

14 2. Theoretische Grundlagen Kristallisation [19]. Im folgenden werden die Vor- und Nachteile der Abscheidungs- und Kristallisierungsmethoden für die in dieser Arbeit charakterisierten Proben und Solarzellenmodule beschrieben: PECVD und e-beam Abscheidungsmethoden gefolgt von SPC Kristallisierungsmethode. Die PECVD Abscheidungsmethode ist schon etabliert für die Siliziumdünnschichttechnologie. Die mit dieser Methode hergestellten polykristallinen Silizium Dünnschichtsolarzellen haben den Rekordwirkungsgrad von (10, 5 ± 0.3)% [21], [16]. Doch diese Methode hat auch den Nachteil einer geringen Depositionsrate von ungefähr 30 nm/min. Damit sich Dünnschichttechnologien auch auf dem Markt durchsetzen können, mit vergleichbar kleinerem Wirkungsgrad als der der Wafertechnologien, müssen die Produktionskosten gesenkt werden. Deshalb möchte man die Abscheiderate erhöhen, ohne aber dabei die Qualität des Materials zu beeinträchtigen. Da bei der PECVD-Abscheidung wasserstoffhaltige Gase verwendet werden, enthalten die mit dieser Methode deponierten amorphe Silizium (a-si) Schichten Wasserstoff, das die freien Bindungen im a-si passiviert. Deshalb werden die PECVD-abgeschiedenen a-si Schichten gleich nach der Abscheidung besser als die e-beam abgeschiedenen a-si Schichten sein. Doch da die a-si Schichten zur Kristallisierung auf relativ hohe Temperaturen aufgeheizt werden, und somit den Wasserstoffgehalt verlieren, werden nicht von Anfang an wasserstoffhaltige a-si Schichten benötigt, so dass sich die e-beam-deponierten Schichten sehr gut für die SPC-Kirstallisierungsmethode eignen. Mit e-beam Abscheidung können höhere Depositionsraten erreicht werden (Faktor 20 mal höher als mit dem PECVD-Verfahren)[44]. Des weiteren verwendet man dabei keine toxische Substanzen zur Reinigung der Anlagen. Insgesamt ist dieses physikalische Abscheideverfahren günstiger und viel schneller als das chemische PECVD Verfahren. Proben, die mit e-beam auf glatte Substrate abgeschieden wurden, sind von den elektrischen und optischen Eigenschaften vergleichbar mit denen hergestellt mit PECVD [44]. Die in dieser Arbeit charakterisierten Minimodulen haben die Absorberschicht aus e-beamdeponiertem Material. Die Absorberschicht ist bei solchen Dünnschichtsolarzellen der ausschlaggebende Teil, denn da werden die meisten Ladungsträger, die zum Strom beitragen, generiert. Die Minimodule sind Hybrid Bauelementen, bei denen die Emitterschicht mit PECVD abgeschieden wurde und die Absorberschicht sowie das BSF mit e-beam amorph auf einem Glas/SiN-Substrat abgeschieden wurde. Nach der a-si Abscheidung wurden sie durch SPC zu poly-si kristallisiert. Nach dem SPC wurden die Minimodule RTA (rapid thermal annealing) behandelt und mit Wasserstoff passiviert (HP; hydrogen passivation). Die Kontaktierung erfolgte bei CSG Solar in Sydney nach dem dort entwickelten Verfahren für poly-si DS-Solarzellen auf Glas [21]. Im Folgendem wird das Herstellungsverfahren der poly-si Minimodulen dargestellt: 5 Superstrataufbau heißt dass der Substrat auf dem die Schichten abgeschieden werden, die oberste Schicht, durch der die Solarzelle beleuchtet wird, sein wird. Neben dem großen Vorteil einer einfacheren Einkapselung, hat der Superstrataufbau auch den Nachteil dass es ein transparenten Substrat benötigt, wie zum Beispiel Glas, Substrat das einsetzbar auch bei Hochtemperaturprozesse, wie einige Dünnschichtabscheideverfahren benötigen, sein muss. Der Superstrataufbau wird ebenfalls bei mikromorphen Dünnschichtsolarzellen und CdTe-Dünnschichtsolarzellen verwendet. 6

15 2.1. Polykristalline Silizium Dünnschichtsolarzellen Abbildung 2.1.: Zusammensetzung einer poly-si Dünnschichtsolarzelle auf Borofloat Glas und Siliziumnitrid. Es werden die einzelnen Schichten in dem für dieser Technologie üblichen Superstrataufbau 5, deren Dicke und das verwendete Depositionsverfahren angegeben. PECVD SiN Abscheidung Das SiN wirkt für die zukünftige Solarzelle als eine Antireflexionsschicht und Diffusionsbarriere für die Unreinheiten aus dem Glas. Diese Schicht wurde direkt auf dem Schott Borofloat 33 Glas (3.3 mm dick) mit PECVD abgeschieden und hat eine Dicke von 100 nm. PECVD Abscheidung der n + -Emitterschicht Die Emitterschicht der Solarzelle wurde amorph mittels PECVD-Verfahren abgeschieden. Sie hat eine Dotierung von cm 3 und eine Dicke von 35 nm. Die Depositionsrate von PECVD ist ungefähr 30 nm/min. e-beam Abscheidung der p -Absorberschicht Unmittelbar vor dem Einschleusen der Proben für die e-beam Abscheidung wird die Oxidschicht entfernt, die sich durch das Aussetzen der a-si Schicht an der Luft gebildet hat. Das wird mit 1%iger Flusssäure durchgeführt. Es wurden Schichten bei Depositionsraten von 300 nm/min und 600 nm/min hergestellt. Die e-beam Deposition wird bei einer Substrattemperatur von 300 C und einem Hintergrunddruck von mbar durchgeführt. Die Dicke der Absorberschicht beträgt zwischen µm. Die Dotierung der Absorberschicht ist im Bereich von cm 3 bis cm 3 über die Temperatur der Bor-Effusionszelle eingestellt worden. e-beam Abscheidung der p + -Back Surface Field (BSF) Schicht Gleich nach der Deposition der Emitterschicht wird die BSF Schicht aufgetragen, ohne das Vakuum zu unterbrechen. Die BSF Schicht hat eine Dotierung von cm 3 bis cm 3, die auch durch die Temperatur der Bor-Effusionszelle eingestellt wird. 7

16 2. Theoretische Grundlagen Abbildung 2.2.: Minimodul mit 12 Solarzellen in Serie verschaltet Festphasenkristallisation (SPC) Um eine polykristalline Dünnschichtsolarzelle zu erhalten, werden die Proben nach der Deposition für 24 h bei 600 C thermisch isotherm getempert. Es entstehen dabei Kristalle mit Korngrößen von 1 µm bis 4 µm [43]. Rapid Thermal Annealing (RTA) Nach dem SPC Prozess ist die elektronische Qualität des erhaltenen Materials schlecht. Es gibt sehr viele Defekte, teils entstanden durch das Kristallwachstum (im Kristallkorn und an den Korngrenzen, so wie offene Bindungen) und teils vorhanden wegen den Dotieratomen, die noch keinen Platz im Kristallgitter gefunden haben und somit das Gitter verzerren und Verspannungen im Gitter erzeugen. Deshalb benötigt man eine thermische Behandlung bei höheren Temperaturen von 950 C 1000 C für ungefähr 60 s, um die Dotanden zu aktivieren und Defekte auszuheilen [30]. Wasserstoff Passivierung (HP) Anschließend werden die Schichten, die noch viele ungesättigte Störstellen aufweisen (dangling bonds), in einem Wasserstoff-Plasma bei einer maximalen Temperatur von 600 C für 10 min passiviert [15]. All diese thermische Behandlungen werden mit bestimmten Temperaturrampen durchgeführt, da die Transformationstemperatur des Borofloatglases von T g = 525 C dabei überschritten wird, und es erwünscht ist, dass keine zusätzliche Verspannungen oder Risse im Material durch zu schnelle Temperaturänderungen entstehen. Kontaktierung Die Kontaktierung der Zellen und die Serienverschaltung zu Minimodulen erfolgte bei CSG Sydney, basierend auf dem von ihnen entworfenen Punktkontakt- Design. Es werden duch Laserscribes Punktkontakte ( Krater, für den Emitterkontakt und Dimples, für den BSF-Kontakt) und Graben, die zur Trennung der einzelnen Zellen dienen, durchgeführt. Es wird dabei ein Fotolack benutzt, der zwei Rollen spielt: zum einen wirkt er als ein Rückreflektor und zum anderen isoliert er die Al- Kontaktierung von der anderen Schicht und vermeidet dadurch Kurzschlüsse. In Abbildung 2.2 wird ein fertiges Minimodul gezeigt. Man erkennt in der Mitte die 12 Solarzellen, und am Rand Teststrukturen, und die zwei Metallkontakte. 8

17 2.2. J-V Kennlinie der Solarzelle 2.2. J-V Kennlinie der Solarzelle Ersatzschaltbild und Diodenmodell Das elektrische Ersatzschaltbild ermöglicht eine Beschreibung der Funktionsweise des Bauelementes Solarzelle. Je nach der Genauigkeit, die mit dieser Beschreibung erzielt werden soll, können verschiedene Modelle benutzt werden. Dabei gibt es einfache analytische Modelle, die die Solarzelle über eine Diode beschreiben und sich explizit lösen lassen. Reale Modelle beinhalten aber noch Verlustwiderstände und lassen sich nur noch implizit lösen. Eine genauere, realistische Beschreibung erfordert aber das numerische Lösen der Halbleitergleichungen. Im Folgenden werden die Diodenmodelle eingefügt und in Kapitel 2.3 wird auf die numerische Bauteilsimulation eingegangen. Ein-Dioden-Modell Die einfachste Beschreibung einer Solarzelle durch ein Ersatzschaltbild ist als eine Diode, die den Diffusionsstrom modeliert und die einen Idealitätsfaktor n hat. Wenn die Stromdichte 6 -Spannung (J-V) Kennlinie der Solarzelle nur durch diesen Diffusionsstrom bestimmt ist, ist die Temperaturabhängigkeit durch ein Idealitätsfaktor n = 1 gegeben (siehe Abbildung 2.3). Wenn andere Stromkanäle auftreten, wie es in der Wirklichkeit der Fall ist, wird die J-V-Abhängigkeit durch einen Idealitätsfaktor n 1 bestimmt. Wenn die Solarzelle nicht beleuchtet wird, gibt es eine exponentielle Abbildung 2.3.: Stromtransportmechanismen in einer Solarzelle, die im Ersatzschaltbild als Dioden mit verschiedenen Idealitätsfaktoren n modeliert werden: der Diffusionsstrom, der im Diodenmodell mit einer Diode mit n 1 = 1 modeliert wird und der Rekombinationsstrom in der Raumladungszone (RLZ), der im Diodenmodell mit einer Diode mit dem Idealitätsfaktor n 2 = 2 modeliert wird. 6 In dieser Arbeit wird im weiteren nur mit Stromdichten gerechnet. Das verwenden von Stromdichten (gemessen in [A/cm 2 ]) anstatt Strömen (gemessen in [A]) ermöglicht den direkten Vergleich von Strömen von Solarzellen verschiedener Flächen. 9

18 2. Theoretische Grundlagen Abhängigkeit der Stromdichte, J dark, von der Spannung [47]. ( ) ] qv J dark (V ) = j 0 [exp 1 nkt (2.1) Hier beschreiben j 0 die Sperrsättigungsstromdichte, q die Elementarladung, n den Idealitätsfaktor der Diode, k die Boltzmannkonstante und T die Betriebstemperatur des Bauelementes. Die Sperrsättigungsstromdichte j 0 ist abhängig von den Materialparametern der Diode: j 0 = qd nn p0 L n + qd pp n0 L p (2.2) Dabei sind D n und D p die Diffusionskonstanten für Elektronen und Löcher, n p0 und p n0 die Minoritätsträgerkonzentrationen im thermodynamischen Gleichgewicht (Elektronen im p-material und Löcher im n-material) und L n und L p die Diffusionslängen der Minoritätsträgern - Elektronen im p-material und Löcher im n-material. Wenn die Solarzelle zusätzlich beleuchtet wird, muss im Ersatzschaltbild parallel zur Diode auch eine Stromquelle geschaltet werden (siehe Abbildung 2.4). Die Stromdichte- Spannung-Abhängigkeit in diesem Fall ist explizit gegeben durch folgende Gleichung: J light (V ) = J P h j 0 [exp ( qv nkt Dabei beschreibt J P h die photogenerierte Stromdichte. ) 1 ] (2.3) Abbildung 2.4.: Ersatzschaltbild für ein ideales Ein-Dioden-Modell Im realen Fall gibt es immer Verluste, die im Ersatzschaltbild als Widerstände dargestellt werden: der Serienwiderstand R S stellt die Verluste dar, die an den Metallkontakten, am Metall-Halbleiterübergang, im Halbleitermaterial oder am Übergang zwischen einzelnen Halbleiterschichten stattfinden. Der Parallelwiderstand R P stellt die Verluste dar, die durch Leckströme über Kurzschlüsse, Defekte oder Korngrenzen vorkommen können. Wenn man dem idealen Ersatzschaltbild für das Ein-Dioden-Modell aus der Abbildung 2.4 noch die parasitären Widerstände R S und R P hinzufügt, erhält man das Ersatzschaltbild für das reale Ein-Dioden-Modell, das in Abbildung 2.5 gezeigt wird. Die J-V-Kennlinie unter Beleuchtung wird dann durch eine implizite Gleichung beschrieben: [ ] } q (V + Jlight R S ) J light (V ) = J P h j 0 {exp 1 V + J lightr S (2.4) nkt R P 10

19 2.2. J-V Kennlinie der Solarzelle Abbildung 2.5.: Ersatzschaltbild für ein reales Ein-Dioden-Modell. Dabei ist J P h der generierte Photostrom, j 0 die Sperrsättigungsstromdichte, R S der Serienwiderstand, R P der Parallelwiderstand, V die an der Solarzelle extern angelegte Spannung und J light der von der Solarzelle gelieferte Strom. Zwei-Dioden-Modell Für eine genauere Beschreibung der Funktionsweise der Solarzelle, bei der zwei verschiedene Arten von Stromtransport berücksichtigt werden, wird das reale Zwei-Dioden-Modell verwendet. Zusätzlich zum realen Ein-Dioden-Modell enthält das reale Zwei-Dioden-Modell noch eine Diode mit Idealitätsfaktor n 2, die auch andere Stromtransportarten beschreibt, wie zum Beispiel Rekombinationsstrom in der Raumladungszone (siehe Abbildung 2.3) oder Tunnelströme. Das Ersatzschaltbild für diesen Fall ist in Abbildung 2.6 gezeigt. Daraus lässt sich auch der von der Solarzelle gelieferte Strom bestimmen: [ ] q (V + Jlight R S ) J light (V ) = J P h j 01 {exp n 1 kt [ q (V + Jlight R S ) j 02 {exp n 2 kt V + J lightr S R P } 1 ] } 1 (2.5) Abbildung 2.6.: Ersatzschaltbild für ein reales Zwei-Dioden-Modell. Dabei ist J P h der generierte Photostrom, j 01 die Sperrsättigungsstromdichte des Diffusionsstromes, j 02 die Sperrsättigungsstromdichte in der Raumladungszone, R S der Serienwiderstand, R P der Parallelwiderstand, V die an der Solarzelle extern angelegte Spannung und J light der von der Solarzelle gelieferte Strom 11

20 2. Theoretische Grundlagen Die Dioden-Modelle ermöglichen eine nähernde Beschreibung der Funktionsweise von Solarzellen, aber können nicht Effekte von Heteroübergänge oder Defektverteilungen in der Bandlücke modelieren, die wichtig für die in dieser Arbeit untersuchten polykristallinen Silizium Dünnschichtsolarzellen sind. Dafür ist die genauere, realistische Methode zur Beschreibung einer Solarzelle geeignet: das numerische Lösen der Halbleitergleichungen, Methode die weiter im Kapitel 2.3 näher beschrieben wird Parameter zur Charakterisierung von Solarzellen Zur elektrischen Charakterisierung von Solarzellen werden in der Regel einige Parameter verwendet, die aus der Stromdichte-Spannung (J-V) Kennlinien (Dunkel- und Hellkenlinien) direkt gelesen oder rechnerisch bestimmet werden können. Dazu gehören die Leerlaufspannung V OC die Kurzschlussstromdichte J SC die Spannung bei maximaler Leistung V MP P 7 und die Stromdichte bei maximaler Leistung J MP P (siehe Abbildung 2.7). Aus diesen Parametern lassen sich weiter der Füllfaktor F F und der Wirkungsgrad η einer Solarzelle berechnen: F F = J MP P V MP P J SC V OC (2.6) η = P MP P P in = J MP P V MP P P in = J SC V OC F F P in (2.7) Dabei ist P MP P = J MP P V MP P die von der Solarzelle gelieferte Leistungsdichte im Punkt maximaler Leistung und P in die auf der Solarzelle eingestrahlte Leistungsdichte. Die von der Solarzelle gelieferte Leistung im MPP ist dann das Produkt aus der Leistungsdichte P MP P und der Fläche der Solarzelle: P MP P A Zelle und die eingestrahlte Leistung ist das Produkt aus der eingestrahlten Strahlungsleistungsdichte P in und der Fläche der Solarzelle A Zelle : P in A Zelle. In Abbildung 2.7 werden beispielhaft eine J-V Hellkenlinie und die daraus berechnete Leistungsdichte-Spannung (P-V) Kennlinie einer Silizium-Dünnschichtsolarzelle mit deren wichtigsten Punkten gezeigt. Auf diesen Kurven lassen sich die Leerlaufspannung V OC, die Kurzschlussstromdichte J SC, der Punkt maximaler Leistung MPP, die Spannung im Punkt maximaler Leistung V MP P, die Stromdichte im Punkt maximaler Leistung J MP P definieren. Die Leerlaufspannung V OC stellt die Spannung an den Klemmen der Solarzelle dar, im Fall, dass kein Strom durch die Solarzelle fließt J V =VOC = 0. Die Kurzschlussstromdichte J SC stellt die von der Solarzelle gelieferten Stromdichte dar, im Fall das keine Spannung an den Klemmen der Solarzelle gelegt wird V J=JSC = 0. Der Füllfaktor FF ist ein Gütefaktor der J-V Kurve und stellt dar, wie wenig diese Kurve von einer idealen J-V Kurve abweicht. Eine ideale J-V Kurve wäre eine spannungsabhängige 7 MPP kommt vom Englischen Maximum Power Point und bedeutet Punkt maximaler Leistung auf der Kennlinie einer Solarzelle 12

21 Numerische Bauteilsimulation Stromdichte J(V ) = J SC konstant über die Spannung, von 0 bis V OC und bei V OC abrupt auf 0 fallend. Eine der Gleichung (2.6) äquivalente Definition des Füllfaktors wird anschaulich in Abbildung 2.7 gegeben. Der Füllfaktor stellt das Verhältnis zwischen der orangenen Fläche J MP P V MP P und der grauen Fläche J SC V OC, wobei das orangene Rechteck, das Rechteck mit der größten Fläche ist, das unter der J-V Kurve passt. Der Wirkungsgrad η einer Solarzelle sagt aus, wieviel von der eingestrahlten Strahlungsleistungsdichte P in von der Solarzelle, betrieben bei maximaler Leisung, in nützliche Leistungsdichte J MP P V MP P, umgewandelt wird. Da die Messungen bei Standard Test Conditions (STC) 8 durchgeführt werden, ist die eingestrahlte Leistungsdichte P in = 100 mw/cm 2. Diese Messbedingungen wurden festgelegt, um einen genauen Vergleich von Solarzellenparametern unabhängig vom Ort wo die Solarzellen vermessen werden, zu ermöglichen J S C J M P P M P P J / m A /c m P M P P P / m W /c m V / m V Abbildung 2.7.: Die Parameter V OC, J SC, MP P, P MP P, V MP P und J MP P, einer Solarzelle werden auf der AFORS-HET-simulierten Stromdichte-Spannung (J-V) Kennlinie (schwarz), bzw. auf der Leistungsdichte-Spannung (P-V) Kennlinie (blau) einer Silizium- Dünnschichtsolarzelle 9 beispielsweise gezeigt. V M P P V O C 2.3. Numerische Bauteilsimulation Um Solarzellenstrukturen zu verstehen und zu optimieren, sind Simulationen notwendig. Dadurch können theoretische Grenzwerte der Solarzellenparameter oder Materialparameter, die den bedeutendsten Einfluss auf die Solarzellenparameter haben, mittels einer Sensitivitätsanalyse, wie auch in dieser Arbeit in Kapitel 5, bestimmt werden, oder schließlich 8 Standard Test Conditions(STC): das Englische für Standard-Testbedingungen. Die Vermessungen von Solarzellen müssen standardmäßig, laut DIN EN , bei einer Zelltemperatur von 25 C, einer Strahlungsverteilung mit dem Spektrum AM 1.5 global, und einer eingestrahlten Strahlungsleistungsdichte auf die Fläche der Zelle von 1000 W/m 2 durchgeführt werden. 9 Es wurde für die AFORS-HET Simulation die im Kapitel kalibrierte Solarzelle verwendet; in Kapitel sind auch die Materialparameter und die geometrischen Parameter dieser Zelle zu finden. 13

22 2. Theoretische Grundlagen Voraussagen über mögliche Verbesserungen gemacht werden. Die Simulationen in dieser Arbeit wurden mit dem open-source on demand Programm AFORS-HET[46] (automat for simulation of heterostructures) durchgeführt. AFORS-HET ist ein Simulationsprogramm, in dem Solarzellen mit Homo- oder Heteroübergängen modeliert werden können und Simulationen von den üblichen Charakterisierungsmethoden durchgeführt werden können. Die Solarzellensimulation mit AFORS-HET wird in zwei Schritten durchgeführt: eine optische Rechnung und eine elektrische Rechnung. Als Eingangsparameter für die AFORS-HET Simulationen werden optische Parameter, Schichten-Materialparameter, interface-parameter, Grenzflächenparameter, Schaltungsbauelemente und externe Parameter im Modell eingegeben Optische Rechnung Erstens wird anhand des angegebenen Optikmodells und Absorptions- und Reflektionseigenschaften der Schichten die lokale Generationsrate G(x, t) in jedem Zeitpunkt und Ort in der Halbleiterschicht berechnet. Diese Generationsrate ist für die elektrische Simulation erforderlich, die in Abschnitt beschrieben wird. Unter den optischen Parameter werden der einfallende spektrale Photonenfluss, aus dem weiter die lokale Generationsrate in dem Halbleiterbauelement berechnet wird, die Schichtdicken und dielektrische Eigenschaften der Schichten (spektrale Brechungsindex n(λ) und Extinktionskoeffizient k(λ)) angegeben. Für die Berechnung der lokalen Generationsrate G(x, t) wird das Lambert-Beer-Modell verwendet. Dieses Modell geht davon aus, dass die Generationsrate exponentiell im Halbleiter nach dem Lambert-Beerschen-Gesetz abklingt. G(x, t) = G 0 (t)e A(x,t)x (2.8) Wobei G 0 (t) die Generationsrate an der Oberfläche der Solarzelle, also im Punkt x = 0, A(x, t) die lokale Absorption und x der Abstand von der Oberfläche zum Punkt in der 1D Halbleiterschicht in dem die laufende Rechnung durchgeführt wird ist. Die lokale Absorption A(x, t) wird aus A(λ, x, t) durch Integration über alle Wellenlängen des einfallenden Spektrums berechnet. Es ist nur möglich glatte 10 Schichten zu simulieren und es wird ein einziger Photonenstrahl angenommen, der senkrecht oder unter einem gegebenen Winkel auf die Probe fällt. Es wird dabei keine diffuse Verteilung oder Streuung des Lichtes berücksichtigt. Der Verlauf des Lichtstrahls ist linear von der vorderen Oberfläche zur hinteren Oberfläche der Solarzelle und zurück, mit internen Reflexionen an der vorderen und hinteren Oberfläche der Solarzelle R int,front und R int,back, ohne Reflexionen an internen Grenzflächen. 10 Für Simulationen von Schichten mit rauen Oberflächen kann die optische Simulation mittels einem anderen Programm durchgeführt werden und in AFORS-HET ein Generationsrate-Profil geladen werden, das weiter für die elektrische Simulation, wie in Kapitel weiter gezeigt wird, verwendet wird. 14

23 2.3. Numerische Bauteilsimulation Elektrische Rechnung In dem zweiten Schritt der AFORS-HET Simulation werden die 1D Halbleitergleichungen numerisch nach den Variablen lokale Ladungsträgerdichten, n(x, t) und p(x, t) und lokales elektrisches Potential ϕ(x, t) für verschiedene Randbedingungen gelöst. Aus diesen drei Variablen können alle anderen relevanten Größen berechnet werden, wie zum Beispiel das Banddiagramm, die lokale Rekombinationsrate oder die lokale Stromdichten. Die Variablen n(x, t), p(x, t) und ϕ(x, t) werden durch das numerische Lösen des Systems von drei gekoppelten 1D Differentialgleichungen, die Poisson-Gleichung (2.9) und die zwei Kontinuitätsgleichungen (2.10) für Elektronen und Löcher bestimmt. Der Strom wird dabei über die Stromtransportgleichungen (2.11) bestimmt. ɛ 0 ɛ r (x) 2 ϕ q x 2 = p(x, t) n(x, t) + N D(x) N A (x) + ρ trap (x, t) (2.9) Dabei sind ɛ 0 und ɛ r die absolute bzw. die relative Dielektrizitätskonstante, N D (x) und N A (x) die lokale Dotierkonzentrationen für Donatoren, bzw. Akzeptoren und ρ trap (x, t) die lokale Defektdichte der geladenen Defekten. Die Summe über alle Defekte ergibt dann die gesamte lokale Ladung in den Defekten: Q trap (x, t) = ρ trap (x, t) 1 j n (x, t) q x + 1 j p (x, t) q x n(x, t) = G n (x, t) U n (x, t) t p(x, t) = G p (x, t) U p (x, t) t (2.10) Dabei sind G n,p (x, t) die lokalen Generationsraten für Elektronen und Löcher, U n,p (x, t) die lokalen Rekombinationsraten für Elektronen und Löcher, die in Kapitel diskutiert werden und j n,p (x, t) die lokalen Stromdichten der Elektronen und Löcher. j n (x, t) = qµ n (x)n(x, t) E fn(x, t) x j p (x, t) = qµ p (x)p(x, t) E fp(x, t) x j ges (x, t) = j n (x, t) + j p (x, t) (2.11) Dabei ist j ges (x, t) die gesamte lokale Stromdichte die sich aus den lokalen Elektronen- und Löcherstromdichten j n,p (x) zusammensetzt. E fn,fp (x, t) sind die lokalen Quasi-Ferminiveaus für Elektronen und Löcher und werden durch die Gleichungen (2.12) beschrieben. E fn (x, t) = qϕ(x, t) kt ln n(x, t) N C (x, t) = qχ(x) + qϕ(x, t) kt ln E fp (x, t) = qϕ(x, t) kt ln p(x, t) N V (x, t) n(x, t) N C (x, t) = qχ(x) + qϕ(x, t) E g (x) kt ln p(x, t) N V (x, t) (2.12) 15

24 2. Theoretische Grundlagen Dabei sind N C (x) und N V (x) die effektive Zustandsdichten des Leitungsbandes bzw. aus dem Valenzband, χ(x) die lokale Elektronenaffinität und E g (x) die lokale Bandlücke. Für das Lösen des Systems der drei gekoppelten Differentialgleichungen (2.9) und (2.10) sind Randbedingungen nötig. Für die Rechnung einer J-V Kennlinie ist die Randbedingung für ein Metall-Halbleiter Kontakt erforderlich. Dafür werden in AFORS-HET die Austrittsarbeit des Metalls φ, die Oberflächenrekombinationsgeschwindigkeiten für Elektronen und Löcher S n,p, und die Bauteile aus dem externen Schaltkreis R S und R P gegeben. Bei der Simulation der Ladungsträgerlebensdauer sind Randbedingungen einer Grenzfläche Isolator-Halbleiter notwendig. Außerdem sind die Defektverteilung D S an der Oberfläche, Grenzflächen oder Korngrenzen und die Einfangsquerschnitte dieser Defekte für Elektronen und Löcher σ n,p (die weiter im Kapitel definiert werden) oder eine Oberflächenfestladung Q S als weitere Randbedingungen einzugeben Simulation von Charakterisierungsmethoden Für die Simulation von Charakterisierungsmethoden werden die optischen und elektrischen Simulationen durchgeführt, während die Randbedingungen durch das Ändern einiger Parameter geändert werden. Die Randbedingungen können zum Beispiel durch die Beleuchtung, eine extern angelegte Spannung oder ein extern angelegten Strom angegeben werden. Unter diesen externen Bedingungen werden die Simulationen durchgeführt. Bei der Simulation einer Charakterisierungsmethode werden einige externe Parameter variiert, und andere, die kennzeichnend für diese Charakterisierungsmethode sind, berechnet. Bei der in dieser Arbeit simulierten J-V-Kennlinien (Kapitel 4.1.3) wird die an der Solarzelle angelegte externe Spannung V ext variiert und die Stromdichte J(V ext ) unter AM 1.5g Beleuchtung und bei einer Temperatur von T = 298 K berechnet. Bei der Simulation der Ladungsträgerlebensdauer (Kapitel 4.2.3) wird als externer Parameter der Faktor der Beleuchtung, die als spektrale Verteilung auch angegeben wird, variiert, und die Variation der Ladungsträgerlebensdauer τ aufgenommen. Wobei τ berechnet wird durch(siehe auch Kapitel 2.4.3): τ n = Zelle Zelle n(x)dx G(x)dx mit n = n beleuchtet n dunkel (2.13) Dabei ist τ n die Ladungsträgerlebensdauer, n(x) die lokale Überschussladungsträgerkonzentration, die aus der Differenz der Ladungsträgerkonzentration bei Beleuchtung und die im dunklen besteht und G(x) die lokale Generationsrate. Zur Bestimmung von τ n wird über die gesamte Dicke der Zelle integriert. 16

25 2.4. Ladungsträgerrekombination 2.4. Ladungsträgerrekombination In diesem Kapitel werden Verlustvorgänge beschrieben, die die Qualität der Solarzellen beeinträchtigen. Diese sind unter anderem Rekombinationsvorgänge, die den Wirkungsgrad der Solarzellen begrenzen. Die Rekombination wirkt der optischen Generation von Ladungsträgern entgegen und verringert so die Anzahl der Ladungsträger unter Beleuchtung. Dies wirkt sich insbesondere negativ auf die Leerlaufspannung V OC und dadurch auch auf den Wirkungsgrad η der Solarzelle aus. Es werden in diesem Kapitel die Rekombination U und die Ladungsträgerlebensdauer τ definiert. Um die Theorie der Rekombinationsmechanismen zu erklären wird von dem Transport der Ladungsträger im Halbleiter ausgegangen Ladungsträgertransport Die Ladungsträger in einem Halbleiter werden durch zwei Transportmechanismen bewegt : zum einen durch ein elektrisches Feld, und zum anderen durch Diffusion aufgrund eines Gradienten in der Ladungsträgerdichte, die wegen einer ungleichförmiger Verteilung der Ladungsträger im Halbleiter stattfindet. Weitere Grundlagen über Halbleiter und p-n Übergänge sind in [47] zu finden, und werden hier nicht genauer besprochen. Durch das Einsetzen der Gleichungen (2.12) in (2.11) lassen sich die Stromdichten für Elektronen und Löcher folgendermaßen schreiben: n j n = qµ n ne + qd n für Elektronen x (2.14) p j p = qµ p pe qd p x für Löcher Dabei ist D n,p die Diffusionskonstante, µ n,p die Beweglichkeit für Elektronen bzw. Löcher und E das Elektrische Feld. Durch Differenzieren von (2.14) und Einsetzen (2.10) werden folgende Gleichungen erhalten: n t = G n n U n + µ n x E + µ nn E x + D 2 n n für Elektronen x2 p t = G p p U p µ p x E µ pp E x + D 2 p p für Löcher x2 (2.15) Unter der Annahme, dass die Überschussladungsträgerdichten für Elektronen und Löcher gleich sind ( n = p, mit n = n n 0 und p = p p 0 ), können die zwei Gleichungen aus (2.15) kombiniert werden und zu einer ambipolaren Transportgleichung zusammengeschrieben werden[47]: n t = G U µ a E n x + D 2 n a x 2 (2.16) Dabei ist n die Überschussladungsträgerdichte, µ a ist die ambipolare Beweglichkeit und wird durch µ a = n p definiert und D a ist die ambipolare Diffusionskonstante und wird durch n µp p µp 17

26 2. Theoretische Grundlagen D a = n+p n Dp + p Dn definiert. Die ambipolare Transportgleichung kann, da sie eine nichtlineare Differentialgleichung ist, nicht analytisch gelöst werden. Deshalb werden Vereinfachungen dieser Gleichung weiter in Kapitel betrachtet Rekombinationsmechanismen Als Leitfaden bei der Diskussion von Rekombination und Ladungsträgerlebensdauer dienen die beiden Doktorarbeiten von S. Glunz [13] und J. Schmidt [36]. Im thermischen Gleichgewicht ist in einem Halbleiter das Produkt der freien Ladungsträger n 0 und p 0 gleich dem Quadrat der intrinsischen Ladungsträgerkonzentration n i : n 0 p 0 = n 2 i. Die thermisch generierten Ladungsträger rekombinieren zurück, so dass es eine null Nettorekombinationsrate gibt: g th = r U = r g th = 0. Dabei sind g th die thermische Generationsrate, r die Gesamtrekombinationsrate, U die Nettorekombinationsrate. Wird der Gleichgewichtzustand gestört, zum Beispiel durch Beleuchtung, werden zusätzliche Ladungsträger generiert: n = n n 0 bzw. p = p p 0. In diesem Fall gilt p n n 2 i, wobei n und p die Elektronenkonzentration bzw. die Löcherkonzentration sind. Die Bedeutung der Rekombinationsrate wird besonders deutlich für den Fall j n = 0 und j p = 0. Dann wird aus Gleichung (2.10): n t = G n U n (2.17) Dabei ist G n die Nettogenerationsrate für Elektronen und U n die Nettorekombinationsrate für Elektronen. Das selbe kann analog auch für Löcher geschrieben werden. Wird die Generation unterbrochen (G n = 0), kommt das System nicht gleich zurück ins thermodynamische Gleichgewicht, sondern nach einer bestimmten Zeit. Der zeitliche Abfall der Überschussladungsträgerdichte n(t) wird durch die Ratengleichung beschrieben: n t = U( n(t), n 0, p 0 ) (2.18) Es gibt verschiedene Rekombinationsmechanismen in einem Halbleiter, die im weiteren beschrieben werden. Die gesamte Rekombination ist die Summe aller Rekombinationen: U = i U i (2.19) Strahlende Band-Band Rekombination Die strahlende Band-Band Rekombination findet vor allem in direkten Halbleitern statt, bei denen ein Elektron direkt mit einem Loch in dem Leitungsband rekombiniert, und ein Photon mit der Energie ähnlich wie die der Bandlücke emittiert wird (siehe Abbildung 2.8.a). Dieses Effekt kann als Photoluminiszenz beobachtet werden und ist der Umkehrprozess der Ladungsträgergeneration durch optische Absorption. Der emittierte Photon kann leicht aus dem Halbleiter aufgrund seiner Bandlücke-ähnlichen Energie entweichen. Dieser Rekombinationsmechanismus ist für indirekte Halbleiter, wie Silizium, unwahrscheinlich, da in diesen Halbleitern für ein direkten Band-Band-Übergang eine sehr hohe Energie nötig ist, und für ein 18

27 2.4. Ladungsträgerrekombination indirekter Band-Band-Übergang noch das Impuls eines Phonons nötig ist. Die Nettorekombinationsrate der strahlenden Band-Band Rekombination U rad hängt von der Dichte der freien Elektronen aus dem Leitungsband n und von der Dichte der freien Löcher im Valenzband p, ab: U rad = B rad (np n 2 i ) (2.20) Dabei ist B rad ein Koeffizient für die strahlende Übergangswahrscheinlichkeit. Die Literaturwerte für B rad sind für direkte Halbleiter B rad = cm 3 /s viel größer als für indirekte Halbleiter B rad = cm 3 /s[47]. Auger-Rekombination Die Auger-Rekombination ist auch eine Band-Band-Rekombination bei der aber 3 Ladungsträger beteiligt sind und stellt den Umkehrprozess der Stoßionisation dar (siehe Abbildung 2.8.b). Dieser Prozess ist wie die strahlende Band- Band-Rekombination ein intrinsicher Prozess und kann nicht vermieden werden. Ein Elektron und ein Loch rekombinieren und geben die entstandene Energie an einen dritten Ladungsträger ab. Die Auger-Rekombinationsrate hängt von der Elektronenkonzentration n im Leitungsband, von der Löcherkonzentration p im Valenzband und von der intrinsischen Ladungsträgerkonzentration n i ab: ( ) U Auger = (C n n + C p p) np n 2 i (2.21) Dabei ist C n der Koeffizient für die Übergangswahrscheinlichkeit in einem Prozess, an dem zwei Elektronen und ein Loch beteiligt sind, C p der Koeffizient für die Übergangswahrscheinlichkeit in einem Prozess, an dem ein Elektron und zwei Löcher beteiligt sind. Werte für C n und C p sind in einem Modell von Kerr und Cuevas in [22] gegeben und werden auch weiter in der AFORS-HET Bauteilensimulation verwendet. Die Auger-Rekombination kommt, wegen der quadratischen Abhängigkeit von der Ladungsträgerkonzentration vor allem in hochdotierten Halbleitern oder im Hochinjektionsbereich vor. Rekombination über Strörstellen Die Rekombination über Strörstellen, auch Shockley- Read-Hall- (SRH-) Rekombination genannt, ist dominierend in den indirekten Halbleitern wie Silizium oder Germanium und wird von Störstellen in dem Halbleiter verursacht. Die Störstellen (Defekte), die sich als Spannungen oder Fehler im Kristallgitter zeigen, entstehen im Material durch Punktdefekte (Fremdatome, Dotieratome Vakanzen oder Fehlstellungen), Oberflächen, Grenzflächen oder Korngrenzen. Sie führen zu zusätzlichen Energiezuständen in der Bandlücke. Es kann so eine Rekombination über diese Defektniveaus stattfinden (siehe Abbildung 2.8.c). Dabei wird ein Elektron (oder ein Loch) in einem Defektniveau E t 11 eingefangen. Wenn ein Loch (Elektron) von dem selben Energieniveau eingefangen wird, bevor der erste Ladungsträger wieder emittiert wird, rekombinieren die beiden Ladungsträger am Defektniveau. Rekombination über Defektniveaus, die sich näher an den Bandkanten befinden, ist unwahrscheinlich. Ein Elektron gefangen auf einem Energieniveau näher an der Leitungsbandkante wird 11 t vom Englischen trap, das Falle bedeutet. E t ist also eine Störstellen-Haftstelle für die Ladungsträger. Die Ladungsträger können hier gefangen werden. 19

28 2. Theoretische Grundlagen Abbildung 2.8.: Rekombinationsmechanismen: (a) Radiative Band-Band Rekombination (b) Band- Band Auger Rekombination (links: mit 2 Elektronen und 1 Loch, rechts: mit 1 Elektron und 2 Löcher) (c) SRH-Rekombination (d) Oberflächen-, Grenzflächenoder Korngrenzen-Rekombination eher zurück in das Leitungsband re-emittiert, als mit einem Loch aus dem Valenzband zu rekombinieren. Dafür sind die Defektniveaus in der Mitte der Bandlücke sehr rekombinationsaktiv, also unerwünscht für Solarzellenmaterial. Die Shockley-Read- Hall-Rekombinationsrate nach [17] und [39] lautet: U SRH = σ nσ p v th N t ( np n 2 i ) σ n (n + n ) + σ p (p + p ) ( ) Dabei sind n und p beschrieben durch n = n i exp Et Ei kt (2.22) ( ) und p = n i exp Ei E t kt. N t ist die Dichte der Störstellen, σ n und σ p die Einfangsquerschnitte für Elektronen und Löcher, v th die thermische Geschwindigkeit, E i das intrinsische Energieniveau und E t das Energieniveau der Störstelle. Oberflächenrekombination Die Rekombination an der Oberfläche oder an Grenzflächen des Halbleiters erfolgt auch durch Zustände in der Bandlücke (siehe Abbildung 2.8.d). Die Oberfläche eines Halbleiters ist in der Regel sehr defektreich. Diese Defekte erzeugen in der Bandlücke meist eine kontinuierliche Verteilung. Die Oberflächenrekombinationsrate wird nach dem SRH-Modell berechnet, aber da es eine kontinuierliche Defektverteilung über die ganze Bandlücke gibt, muß über die Energie von E V bis E C integriert werden: U S = (n S p S n 2 i )v th E C E V n S +n (E) σ p(e) D S (E) + p S+p (E) σ n(e) de (2.23) U S ist die Oberflächenrekombinationsrate, n S und p S sind die Elektronen- und Löcherdichten an der Oberfläche, die im allgemeinem aufgrund von Bandverbiegungen andere 20

29 2.4. Ladungsträgerrekombination Werte annehmen als( im Volumen, ) D S (E) bezeichnet ( die ) Oberflächenzustandsdichte und n (E) = n i exp E Ei kt und p (E) = n i exp Ei E kt. Die Größen σ n,p (E), n (E), p (E) und sind abhängig von den Energien, an denen sich die Oberflächenzustände D S (E) befinden. Die Oberflächenrekombinationsgeschwindigkeit ist definiert durch: S = U S n S (2.24) Ebenso wird an Grenzflächen oder an Korngrenzen vorgegangen Effektive Lebensdauer Die Lebensdauer im Volumen eines Halbleiters τ b ist definiert als: τ b = n U (2.25) Um mit Hilfe der ambipolaren Transportgleichung (2.16) eine Lebensdauer τ berechnen zu können, müssen einige Vereinfachungen gemacht werden. Erstens, wird angenommen, dass genau so viele Elektronen wie Löcher vorliegen ( n = p). Unter der Annahme eines vernachlässigbaren elektrischen Feldes E = 0 also auch E x = 0 und homogener Verteilung der Ladungsträger im Volumen der Solarzelle 2 n = 0, ergibt sich x 2 aus Gleichung (2.15) und Gleichung (2.25): τ b ( n) = n G(t) n t (2.26) Bei Berücksichtigung einer Oberflächenrekombination sind die Ladungsträger n und p nicht homogen verteilt. Aber auch für 2 n 0 lässt sich eine effektive, injektionsabhängige x 2 Lebensdauer bestimmen [27]: τ eff ( n(t)) = n av (t) G av (t) nav(t) t mit n av (t) = 1 W G av (t) = 1 W P robe P robe n(x, t)dx G(x, t)dx (2.27) Dabei ist n av eine gemittelte Überschussladungsträgerdichte und G av eine gemittelte Generationsrate über die Dicke der Probe W. Im folgenden wird der Einfachheit halber n av mit n und G av mit G benannt. Es handelt sich aber über die gemittelten Größen n av und G av. Die effektive Lenensdauer ist durch alle Rekombinationsmechanismen bestimmt, die im Volumen und an der Oberfläche des Halbleiters vorkommen. Da die Gesamtheit der Rekombinationen die Summe aller Rekombinationen ist (2.19), lässt sich die effektive Lebensdauer aus der Volumenlebensdauer τ b und die Oberflächenrekombinationsgeschwindigkeiten an der Vorder- und an der Rückseite der Probe S front,back in Näherung nach Gleichung (2.28) berechnen [32]: 1 = 1 + S front + S back (2.28) τ eff τ b W 21

30 2. Theoretische Grundlagen Abbildung 2.9.: Injektionsabhängige Ladungsträgerlebensdauer[3]. Die jeweiligen Grenzkurven der strahlenden Band-Band Lebensdauer τ rad, der Auger-Lebensdauer τ Aug und der SRH-Lebensdauer τ SRH zeigen die Limitierung der effektiven Lebensdauer durch die drei Rekombinationsmechanismen. Dabei ist W die Dicke der Probe. Die Lebensdauer im Volumen τ b setzt sich zusammen aus den drei Arten von Rekombinationsmechanismen die im Volumen einer Probe stattfinden können: strahlende Band-Band Rekombination, die Auger Rekombination und die SRH Rekombination. Aus Gleichung (2.19) und Gleichung (2.25) ergibt sich: 1 = (2.29) τ b τ rad τ Auger τ SRH Dabei ist τ rad die Lebensdauer der strahlender Band-Band Rekombination, τ Auger die Auger- Lebensdauer und τ SRH die SRH-Lebensdauer. Diese Lebensdauern werden aus Integration der Gleichung (2.18) durch Einsetzen der zugehörigen Rekombinationen, die im Kapitel definiert wurden (strahlende Band-Band Rekombination U rad (2.20), Auger Rekombination τ Auger (2.21) und SRH-Rekombination U SRH (2.22)) bestimmt. In Abbildung 2.9 wird beispielhaft die effektive Lebensdauer injektionsabhängig aufgetragen (durchgezogene Linie) und die verschiedene Limitierungen der effektiven Lebensdauer durch die Rekombinationsmechanismen radiative Band-Band Rekombination, die Auger- Rekombination und die SRH-Rekombination. Die SRH-Rekombination limitiert die Lebensdauer bei niedrigen Injektionsdichten während die Auger-Rekombination die Lebensdauer bei Hochinjektion begrenzt. Die strahlende Band-Band Rekombination limitiert auch die effektive Lebensdauer bei Hochinjektion, aber nicht so stark wie die in diesem Injektionsbereich dominierende Auger-Rekombination. 22

31 3. Experimentelle Grundlagen und Charakterisierungsmethoden 3.1. Sonnensimulator Eine der gängigsten Messmethoden für Solarzellen ist die Bestimmung der Strom-Spannungs (I-V)-Kennlinie im Dunkeln oder unter Beleuchtung. Die zu messenden Solarzellen oder -module werden auf einem Thermochuck gestellt, der die Temperatur konstant während der Messung hält. Für I-V Kennlinien-Messung werden die Proben durch vier Messnadeln kontaktiert. Über zwei Messnadeln wird ein variabler Strom durch die Probe eingeprägt und an den anderen zwei die von der Probe gelieferte Spannung gemessen. Eine andere Möglichkeit ist eine variable Spannung an der Probe anzulegen und den durch die Probe fließende Strom zu messen. Diese variablen Ströme und Spannungen werden mit Hilfe einer elektronischen Last festgelegt. Die Messungen der Strom-Spannungs-Hellkennlinien von Solarzellen und Modulen werden standardmäßig unter der Beleuchtung von einem Sonnensimulator durchgeführt. Der Sonnensimulator ist eine Beleuchtungsquelle die der Sonne, also dem AM 1.5g Spektrum ähnlich ist. Am besten eignet sich für ein Sonnensimulator eine Xenon-Lampe, die dem AM1.5g Spektrum am ähnlichsten ist. Mit Hilfe von Filtern werden noch einige Anpassungen gemacht und Spikes aus dem Xenon-Lampen-Spektrum entfernt. Somit wird eine Beleuchtungsstärkeverteilung des AM 1.5g Spektrums erhalten, die auf einer definierten Fläche genau die Standardbeleuchtungsstärke von 100 mw/cm 2 hat. Es muss daran gedacht werden, dass sich das gemessene Modul oder die gemessene Solarzelle immer in einem Bereich mit der selben Beleuchtungsstärkeverteilung befindet. Die Beleuchtungsstärke wird mit Hilfe einer Referenzsolarzelle auf dem Wert von 100 mw/cm 2 eingestellt Lebensdauermessungen mittels TrPCD Die effektive Lebensdauer gibt wertvolle Aufschlüsse über die Qualität des Materials und hat einen direkten Einfluss auf die Leerlaufspannung V OC hat [8]. Zur Bestimmung der Ladungsträgerlebensdauer im Halbleiter gibt es mehrere Methoden, die schon in der wafer-basierten Solarzellen Charakterisierung etabliert sind: die kontaktlose Methode des Photoleitfähigkeitsabklingen (PCD; Photoconductance Decay), das entweder über Mikrowellen detektiert wird (MWPCD; Microwave-detected PCD), oder durch die induktive oder kapazitive Kopplung an einem Schwingkreis erfasst wird: transient (TrPCD; Transient Photoconductance Decay) oder quasi-statisch (QSSPC; Quasi-steady-state photoconductance), Oberflächenphotospannung (SPV), ortsaufgelöstes Ladungsträgerkonzentrations-Mapping 23

32 3. Experimentelle Grundlagen und Charakterisierungsmethoden oder Photoluminiszenz-Methoden. Kontaktlose Methoden zur Charakterisierung von Solarzellenmaterial, sind sehr wichtig in der Anwendung. Sie können während des Herstellungsprozess der Solarzellen verwendet werden, ohne dabei das Material zu schädigen, oder zu zerstören Prinzip der TrPCD-Messung und Messaufbau Die in dieser Arbeit verwendeten Methode des kontaktlosen transienten Photoleitfähigkeitsabklingens funktioniert nach folgendem Prinzip: die zu messende Probe wird induktiv an einem Schwingkreis gekoppelt. Die induktive Kopplung beruht auf dem Prinzip, dass in einem Leiter, der sich in einem oszillierendem Magnetfeld befindet, Lorentzkräfte wirken, die in dem Leiter Kreisströme induzieren. Diese Kreisströme wirken der Veränderung des Magnetfeldes entgegen und dämpfen somit den Schwingkreis. Durch die Leitfähigkeit der Probe wird somit das vom Schwingkreis gelieferte DC-Signal gedämpft. Die Dämpfung ist dabei proportional zur Leitfähigkeit der Probe. Es wurde im Vorfeld mit Wafern bekannter Leitfähigkeit (gegeben durch ihre p-dotierung) untersucht, dass das Signal proportional zur Leitfähigkeit der Probe ist. Zur Bestimmung der Ladungsträgerlebensdauer mittels der transienten PCD-Methode wird die Probe mit einem gepulsten Laser angeregt. Die in der Probe absorbierten Photonen generieren Elektron-Loch-Paare im Überschuss. Es wird angenommen, dass gleichviele Elektronen wie Löcher generiert werden und dass sie sich homogen in der Probe verteilen, so dass n = p = n av. Es entsteht somit in der Probe eine maximale Überschussladungsträgerkonzentration n max av. Wenn der Puls endet, tendiert das System zurück ins Gleichgewicht. Die Überschussladungsträger verschwinden durch Rekombination (2.18), also klingt n aufgrund dieser Rekombination mit der Zeit ab. Aus dem zeitlichen Abklingen von n(t) lässt sich durch das Einsetzen der Bedingung der unterbrochenen Generation G(t) = 0 in Gleichung (2.27) eine effektive Ladungsträgerlebensdauer τ eff ( n) bestimmen. Um die Bedingung G(t) = 0 zu erfüllen, muss der Laserpuls eine steile Flanke aufweisen. Diese Bedingung ist vor allem bei der in dieser Arbeit zu messenden polykristallinen Dünnschichtproben erwünscht, denn hier sind die Lebensdauern aufgrund der Verspannungen die durch die vielen Korngrenzen in solchen Proben entstehen und durch hohe Defektdichte im Volumen des Absorbers sehr klein. Für die Detektierung von kurzen Lebensdauern ist auch eine sehr schnelle Elektronik notwendig, die in der Lage ist kurze Abklingszeitkonstanten, also auch Lebensdauern zu erfassen. Im allgemeinen Fall ist durch eine Kalibrierung des Gerätes möglich, eine Beziehung σ av (t) = f(u(t)) zu erhalten. Dabei ist σ av die gemittelte Leitfähigkeit der Probe und U die PCD-Spannung. σ(t) = q ( n(t) µ n ( n) + p(t) µ p ( p)) (3.1) wobei q die Elementarladung, n(t) und p(t) die Elektronen bzw. die Löcher im Überschuss darstellen und µ n ( n) und µ p ( p) die injektionsabhängigen Beweglichkeiten der Elektronen 24

33 3.2. Lebensdauermessungen mittels TrPCD Abbildung 3.1.: Schematischer Aufbau des Messplatzes (Eigenbau HZB) für TrPCD-Messungen bzw. Löcher sind. Unter der Annahme n = p kann die Gleichung (3.1) vereinfacht werden: σ av (t) = q µ av ( n) n(t) (3.2) Dabei sind σ av, µ av und n gemittelte Größen über den ganzen Volumen der Probe. Um weiter aus der Leitfähigkeit auf die Überschussladungsträgerdichte n(t) zu schließen, ist laut der Beziehung Leitfähigkeit-Mobilität der Ladungsträger (3.2) ein Mobilitätsmodell erforderlich. Dann kann aus der PCD-Spannung U(t) die Überschussladungsträgerkonzentration n(t) bestimmt werden. Für die polykristallinen Dünnschichtproben ist es schwer, ein genaues Mobilitätsmodell zu finden. Deshalb war es nicht möglich, eine konkrete Beziehung n(t) = f(u(t)) zu ermitteln. Es ist aber möglich und wird weiter im Kapitel explizit durchgeführt, die maximale Überschussladungsträgerdichte unmittelbar nach der Unterbrechung der Lichtanregung n max (t 0 ) unter einigen Annahmen abzuschätzen. Messaufbau Für die Bestimmung der Leitfähigkeit und der Lebensdauer mittels einer TrPCD-Messung gibt es einen komerziellen, für waferbasierte Solarzellen weit verbreitetes Messgerät des Typs WCT-100 Sinton Lifetime Testers [40]. Dies ist jedoch, aufgrund der geringen Sensitivität und Signal-Rausch-Verhältnisses nicht für Messungen an Dünnschichtproben geeignet. Der Aufbau, mit dem in dieser Arbeit die TrPCD-Messungen durchgeführt wurden (siehe Abbildung 3.1), ist ein Eigenbau eines Leitfähigkeitsmessgerätes, das hauptsächlich für 25

34 3. Experimentelle Grundlagen und Charakterisierungsmethoden U / V U / V t / m s t / m s Abbildung 3.2.: Aufgetragen ist eine typische TrPCD-Transiente U(t), erhalten aus der Mittelung über 500 Messungen, für eine poly-si Absorberprobe linear (klein) und semilogarithmisch. waferbasierte Solarzellen entwickelt wurde. Dieser Aufbau eignet sich aber auch für Dünnschichtproben aufgrund seiner hohen Sensitivität gegeben durch den internen Messverstärker (100-fache Verstärkung) und einen Oszillator mit sehr hohem Signal-Rausch-Verhältnis, der speziell für kontaktlose photo-induzierte Lebensdauermessungen nach den Prinzipien der Arbeit [9] entworfen wurde. Die Probe wird auf die flächige Spule des Leitfähigkeitsmessgeräts positioniert. Am DC- Ausgang des Leitfähigkeitmessgeräts kann die Dämpfung aufgrund der Leitfähigkeit der Probe gemessen werden. Es ist sinnvoll, für die weitere transiente Messung diese DC-Spannung auf Null zu setzen. Das wird mit Hilfe eines Potentiometers getan. Somit können Nullpunkt- Messfehler vermieden werden. Zur optischen Anregung der Probe wird ein gepulster Laser mit der Wellenlänge von λ = 905 nm und der Pulsdauer von t P uls = 120 ns verwendet. Aufgrund der Absorption der Photonen in der Probe werden in dieser Ladungsträger generiert. Die photogenerierten Elektronen und Löcher führen zu einer Steigerung der Leitfähigkeit der Probe. Die zeitabhängige Leitfähigkeit, die von diesen Überschussladungsträger erzeugt wird, ist von (3.2) gegeben. Die generierten Ladungsträger rekombinieren mit einer effektiven Lebensdauer von τ eff. Dadurch nehmen die Überschussladungsträger in der Probe und somit die Leitfähigkeit der Probe zeitlich ab. Die zeitliche Änderung der Leitfähigkeit der Probe verursacht eine zusätzliche zeitliche Dämpfung des Signals, die sich auf das DC-Signal überlagert. Das ergibt ein zeitlich abhängiges Signal, das am AC-Ausgang des Leitfähigkeitsmessgerätes gemessen werden kann. Dieses TrPCD-Signal U(t) ist proportional zum zeitlichen Abklingen der Leitfähigkeit der Probe σ av (t) und bei Annahme einer mit der abklingenden Überschussladungsträgerdichte konstanten Beweglichkeit der Ladungsträger µ( n) = µ auch zu n: U(t) σ av (t) n(t) (3.3) 26

35 3.2. Lebensdauermessungen mittels TrPCD TrPCD Auswertung für Messungen an dünnen Schichten. In Abbildung 3.2 ist exemplarisch eine TrPCD-Transiente für eine poly-si Absorberprobe linear (klein) und semilogarithmisch aufgetragen. Da das TrPCD-Signal U(t) sehr klein ist und im Rauschen verschwindet, sind 500 Messungen nötig damit das Rauschen herausgemittelt wird. Die Transiente zeigt einen sehr deutlichen monoexponentiellen Bereich, aus dem durch einen exponentiellen Fit, eine konstante effektive Ladungsträgerlebensdauer ermittelt werden kann. Das ist auch die typische Auswertemethode für TrPCD Messungen. Weiter in den Simulationen aus Kapitel wird gezeigt, dass die Lebensdauern für die in dieser Arbeit gemessenen Proben sehr stark über mehrere Größenordnungen injektionsabhängig ist. Im weiteren wird gezeigt, wie die injektionsabhängige effektive Ladungsträgerlebensdauer τ eff ( n) bestimmt werden kann. Da die Rekombination der Ladungsträger nicht nur im Volumen der Probe stattfindet, sondern auch an den Oberflächen, kann durch die TrPCD Methode nur eine effektive Lebensdauer, τ eff (U), bestimmt werden. Diese setzt sich aus der Volumenlebensdauer und der Lebensdauer, die der Rekombination an der Oberflächen entspricht, zusammen (Abschnitt 2.4.3). Die Gleichung (2.27) kann unter der Annahme einer transienten Messung (G(t) = 0) auch so geschrieben werden: τ eff ( n(t)) = n(t) n(t) t (3.4) Da die Spannung proportional zur Überschussladungsträgerkonzentration ist (3.3), kann die effektive Lebensdauer, bestimmt durch eine transiente Messung (3.4), auch aus der Spannung direkt berechnet werden: τ eff (U(t)) = U(t) U(t) t (3.5) Aus dem Graph U(t) aus der Abbildung 3.2 wird die effektive Lebensdauer als Ableitung in jedem Punkt nach der Formel (3.5) bestimmt. Abbildung 3.3 zeigt die aus einer TrPCD-Messung ermittelten effektive Ladungsträgerlebensdauer τ eff spannungsabhängig. Aus der Proportionalität (3.3) ist auf der Spannungs-Achse bei niedrigen Spannungen der Niedriginjektionsbereich zu finden und bei höheren Spannungen der Hochinjektionsbereich. Die effektive Ladungsträgerlebensdauer τ eff (U) hat einen Bereich, bei niedrigen Injektionsdichten, in dem sie konstant über die Injektion ist. In diesem Bereich ist die Transiente monoexponentiell. Bei höheren Injektionsdichten hingegen, ist die Transiente nicht mehr monoexponentiell, sondern das Abklingen wird immer steiler, also die Zeitkonstante des Abklingens immer kleiner, je näher an t 0. Die Lebensdauer klingt deshalb mit zunehmender Injektionsdichte, also im höherem Spannungsbereich, ab Maximale Überschussladungsträgerdichte Wie bereits erwähnt, wäre für die Auswertung der TrPCD-Lebensdauermessungen eine Bestimmung der Überschussladungsträgerdichte n(u(t)) aus der TrPCD-Spannung erwünscht, 27

36 3. Experimentelle Grundlagen und Charakterisierungsmethoden τ e f f / m s U / V D n (t ) = 4. 5 x 1 4 c 1 m Abbildung 3.3.: Aufgetragen ist die effektive Lebensdauer für eine poly-si Absorberprobe berechnet aus der TrPCD-Transiente U(t) aus Abbildung 3.2 mit der Formel (3.5). Die Überschussladungsträgerdichte unmittelbar nach der Unterbrechung des Laserpulses n(t 0 ) = cm 3 wird im Kapitel abgeschätzt. um die injektionsabhängige Lebensdauer genau zu bestimmen. Im weiteren wird die maximale Übeschussladungsträgerdichte unmittelbar nach dem Ende des Laserpulses n max = n(t 0 ) bestimmt. Da kein Mobilitätsmodell für die in dieser Arbeit untersuchten polykristallinen Dünnschichtproben vorhanden ist, wird nur dieser erste Wert ausgerechnet. Zur Bestimmung der Strahlungsleistungsdichte des Lasers P Laser wurde eine Photodiode bekannter spektraler Empfindlichkeit SR P D benutzt. P Laser ist dann: P Laser in W m 2 = U P D T F ilter SR P D (λ Laser ) A P D (3.6) Dabei ist A P D die Fläche der Photodiode, SR P D (λ Laser ) die spektrale Empfindlichkeit der Photodiode bei der Wellenlänge des Lasers und U P D das von der Photodiode gelieferte Signal. Die Werte dieser Parameter sind in Tabelle 3.1 zu finden. Da die direkte Laserstrahlung für die Photodiode zu groß ist, und ihr Strom in die Sättigung gehen würde, wurde ein Graufilter mit bekannter spektralen Transmission bei der Wellenlänge des Lasers T F ilter (λ Laser ) vor der Photodiode gelegt. Wenn die Strahlung mit P Laser auf die Probe ausgestrahlt wird, kann die Anzahl der Photonen ausgerechnet werden, die während des Laserpulses t P uls auf die Probe, genauer gesagt auf die Fläche des Laserspots A Spot fallen: N P hot = P Laser E P hot t P uls A Spot (3.7) E P hot ist die Energie eines Photons mit der Wellenlänge λ Laser : E P hot (λ Laser ) = λ Laser und h das Plancksche Wirkungsquantum, c die Lichtgeschwindigkeit. Die Werte für die Parameter und Konstanten die in Gleichung (3.7) auftreten, sind ebenfalls in Tabelle 3.1 gegeben. Mit Hilfe des Lambert-Beerschen Gesetzes und durch das Einsetzen des berechneten N P hot aus Formel (3.7), kann dann die Anzahl der Photonen berechnet werden, die in der Probe der hc 28

37 3.2. Lebensdauermessungen mittels TrPCD Dicke W und spektrale Absorption bei der Laserwellenlänge, α(λ Laser ), absorbiert werden: N abs = [1 R(λ Laser )]{N P hot [1 e α(λ Laser) W ]} (3.8) Dabei ist R(λ Laser ) die spektrale Reflexion der Probe bei der Wellenlänge λ Laser. Unter der Annahme, dass ein absorbiertes Photon genau ein Elektron-Loch-Paar generiert, sowie dass die Probe homogen beleuchtet wird und dass sich die generierten Elektron-Loch-Paare gleichmäßig im Volumen der Probe verteilen, wird dann die maximale Überschussladungsträgerdichte, die in der Probe generiert wird, die Überschussladungsträgerdichte im Zeitpunkt t 0, abgeschätzt: n max = n(t 0 ) = N abs (3.9) A Spot W Für den in dieser Arbeit verwendeten Aufbau und die charakterisierten Proben, ergibt sich: n max = n(t 0 ) = cm 3. Tabelle 3.1.: Parameter zur Berechnung von n(t 0 ) Parameter des Lasers Wellenlänge λ Laser 905 nm Pulsdauer t P uls 120 ns Parameter der Photodiode gelieferte Spannung U P D 1.2 V spektrale Empfindlichkeit bei λ = 905 nm SR P D (905 nm) V/mW Fläche A P D 0.5 mm 2 Parameter des Filters Transmission bei λ = 905 nm T F ilter (905 nm) % Parameter der Probe Dicke W 1.5 µm Absorption a bei λ = 905 nm α(905 nm) cm 1 Reflexion b bei λ = 905 nm R(905 nm) 40 % Konstanten Plancksches Wirkungsquantum h J s Lichtgeschwindigkeit c m/s Elementarladung q C a Literaturwert b gemessen 29

38

39 4. Charakterisierung und Simulation 4.1. Charakterisierung und Simulation der Minimodule In diesem Kapitel werden zwei Serien von poly-si-dünnschicht Minimodulen auf Glas, eine Absorberdotiervariationsserie und eine Absorberschichtdickenvariationsserie, durch J-V Dunkel- und Hellkennlinienmessungen untersucht. Das Ziel ist, anhand der Fits der Messungen, ein AFORS-HET Simulationsmodell für die poly-si Solarzellen aus den Minimodulen zu finden und Materialparameter wie zum Beispiel die Absorberdefektdichten zu bestimmen. Die Absorberdotiervariationsserie wurde zur Optimierung der Absorberdotierung entworfen und besteht aus sechs Minimodulen a je zwölf in Serie verschalteter poly-si Dünnschichtsolarzellen, deren Absorberschichten mit zwei unterschiedliche e-beam-abscheideraten hergestellt wurden: 300 nm/min und 600 nm/min. Die zwei verschiedenen Raten wurden zur Überprüfung des Einflusses der Abscheiderate auf der Solarzellenqualität verwendet. Die Dicken, Dotierungen und Abscheideraten der Schichten dieser Minimodule sind in der Tabelle 4.1 angegeben. Tabelle 4.1.: Parameter der Minimodulen - Absorberdotiervariationsserie Modul Schichtdicke Dotierung a Abscheiderate [nm] [cm 3 ] [nm/min] n + Emitter p Absorber p + BSF PECVD alle e-beam e-beam alle a Die Dotierungen der e-beam abgeschiedenen Schichten werden durch die Temperatur der Effusionszelle und die Abscheiderate eingestellt. Die Absorberschichtdickenvariationsserie wurde zur Optimierung der Absorberschichtdicke 31

40 4. Charakterisierung und Simulation entwickelt und besteht aus vier Minimodulen a je zwölf in Serie verschalteter Zellen. Die Geometrieparameter und die Dotierung der Schichten sind in der Tabelle 4.2 angegeben: Tabelle 4.2.: Parameter der Minimodulen - Absorberschichtdickenvariationsserie Modul Schichtdicke Dotierung a Abscheiderate [nm] [cm 3 ] [nm/min] n + Emitter p Absorber p + BSF PECVD alle e-beam e-beam alle a durch die Temperatur der Effusionszelle und die Abscheiderate eingestellt J-V Messungen an den Minimodulen Es wurden J-V Dunkel- und Hellkenlinien der Minimodule am Sonnensimulator gemessen. Die Messungen der Hell- und Dunkelkennlinien sind für die Minimodule der Absorberdotiervariationsserie im Anhang A.1 in den Abbildungen A.1 bis A.6 und für die Minimodule der Absorberschichtdickenvariationsserie im Anhang A.2 in den Abbildungen A.7 bis A.10 gezeigt. Messungen der Minimodulen der Absorberdotiervariationsserie In Abbildung 4.6 sind die aus den Messungen bestimmten Solarzellenparameter Leerlaufspannung V OC, Kurzschlussstromdichte J SC, Füllfaktor F F und Wirkungsgrad η über die Absorberdotierkonzentration p für die sechs Minimodule der Absorberdotiervariationsserie dargestellt. Die Leerlaufspannung V OC für die mit der e-beam Abscheiderate von 300 nm/min abgeschiedenen Minimodulen steigt von mv bei dem Minimodul mit dem p = cm 3 dotierten Absorber über mv bei p = cm 3 auf mv bei p = cm 3. Die Variation des V OC beträgt bei der Änderung der Absorberdotierung um eine Größenordnung von p = cm 3 auf p = cm 3 beträgt 0.6 %. Für die mit der Abscheiderate 600 nm/min deponierten Minimodulen steigt V OC von mv bei dem Minimodul mit dem p = cm 3 dotierten Absorber auf mv bei p = cm 3 und sinkt auf mv bei p = cm 3. Die Variation des V OC beträgt bei der Änderung der 32

41 4.1. Charakterisierung und Simulation der Minimodule Absorberdotierung um eine Größenordnung 2 %. Die Kurzschlussstromdichte J SC hat für die mit der e-beam Abscheiderate von 300 nm/min abgeschiedenen Minimodulen den Wert von 18.9 ma/cm 2 bei p = cm 3, steigt auf 19.5 ma/cm 2 bei p = cm 3 und sinkt bei p = cm 3 auf 17.3 ma/cm 2. Die Variation des J SC beträgt bei der Änderung der Absorberdotierung um eine Größenordnung 11.3 %. Für die mit der e-beam Abscheiderate von 600 nm/min abgeschiedenen Minimodulen sinkt J SC von 20.2 ma/cm 2 bei p = cm 3 über 19.2 ma/cm 2 bei p = cm 3 auf 17.3 ma/cm 2 bei p = cm 3. Die Variation des J SC beträgt bei der Änderung der Absorberdotierung um eine Größenordnung 15.8 %. Der Füllfaktor F F liegt für die mit der e-beam Abscheiderate von 300 nm/min abgeschiedenen Minimodulen bei p = cm 3 auf 71.2 %, steigt auf 71.5 % bei p = cm 3 und sinkt bei p = cm 3 auf 70.3 %. Die Variation des F F ist bei der Änderung der Absorberdotierung um eine Größenordnung von 1.2 % absolut und 1.7 % relativ. Für die mit der e-beam Abscheiderate von 600 nm/min abgeschiedenen Minimodulen sinkt F F von 70.0 % bei p = cm 3 über 68.1 % bei p = cm 3 auf 65.0 % bei p = cm 3. Die Variation des F F ist bei der Änderung der Absorberdotierung um eine Größenordnung 5 % absolut und 7.2 % relativ. Der Wirkungsgrad η nimmt für die mit der e-beam Abscheiderate von 300 nm/min abgeschiedenen Minimodulen den Wert von 6.5 % bei p = cm 3, steigt für p = cm 3 auf 6.8 % und sinkt für p = cm 3 auf 5.9 %. Die Variation des η beträgt bei der Änderung der Absorberdotierung um eine Größenordnung nur 0.8 % absolut. Für die mit der e-beam Abscheiderate von 600 nm/min abgeschiedenen Minimodulen sinkt η von 6.8 % bei p = cm 3 über 6.4 % bei p = cm 3 auf 5.3 % bei p = cm 3. Die Variation des η beträgt bei der Änderung der Absorberdotierung um eine Größenordnung 1.5 % absolut. Messungen der Minimodulen der Absorberschichtdickenvariationsserie In Abbildung 4.7 sind die gemessenen Solarzellenparameter für die Absorberschichtdickenvariationsserie aufgetragen. Die gemessenen Leerlaufspannungen nehmen Werte zwischen 480 mv bei kleinen Schichtdicken von 1.5 µm und 465 mv bei größeren Schichtdicken von 2.2 µm an. Die Leerlaufspannung V OC nimmt also um 3 % ab, bei einer Vergrößerung der Schichtdicke um 700 nm. Die gemessenen Kurzschlussstromdichten J SC nehmen Werte von 18.8 ma/cm 2 bis 21.7 ma/cm 2 an. J SC steigt mit gößerwerdender Schichtdicke. Der Füllfaktor FF ist relativ konstant um den Wert von 68 % mit einer Ausnahme bei dem Minimodul mit der größten Absorberdicke von 2.2 µm, bei dem er auf den Wert von 65 % sinkt. Der Wirkungsgrad η steigt von 6.1 % bei dem Minimodul mit Absorberdicke von 1.5 µm auf den Wert von 6.5 % bei den beiden Minimodulen mit den mittleren Dicken von 1.8 µm und 2 µm und sinkt auf 6.2 % bei dem Minimodul mit der Absorberdicke von 2.2 µm. Im Abschnitt werden weiter die gemessenen J-V Kennlinien mit einem Zwei-Dioden- Modell ausgewertet und im Abschnitt wird mit Hilfe der Auswertungen aus Abschnitt 33

42 4. Charakterisierung und Simulation ein Simulationsmodell in AFORS-HET für die poly-si Dünnschichtsolarzellen der Minimodule entwickelt Bestimmung der Zellcharakteristika mittles Diodenmodell Es wurden zunächst anhand eines Zwei-Dioden-Modells, das in Abschnitt beschrieben wurde, die J-V-Dunkelkennlinie-Messungen der Minimodulen gefittet. Dafür wurde ein Mathematika-Programm nach der Arbeit [38] verwendet. Aus den Fits kann auf Parameter wie R S, n 1, n 2 geschlossen werden. Die ermittelten Werte für diese Parameter sind in der Tabelle 4.3 gegeben. Der Serienwiderstand R S nimmt Werte zwischen 0.83 ma/cm 2 und 1.44 ma/cm 2 an. Der Idealitätsfaktor der ersten Diode des Zwei-Dioden-Modells n 1 nimmt Werte zwischen 1.29 und 1.53 und der Idealitätsfaktor der zweiten Diode n 2 nimmt Werte zwischen 2.97 und Um ein besseres Verständnis für die Solarzelle zu entwickeln wurde das einfache Modell aber zugunsten einer genaueren numerischen Simulation aufgegeben (siehe Abschnitt 4.1.3). Der Wert des Parameters R S wurde bei der Kalibrierung des AFORS-HET Simulationsmodells übernommen. Es könnten mittels dem Diodenmodell auch andere Parameter bestimmt werden, wie der Parallelwiderstand R P oder die Sperrsättigungsstromdichte in der Raumladungszone j 02, es gibt aber eine sehr starke Korrelation zwischen R P und j 02, so dass keines von den beiden separat genau bestimmt werden kann. Deshalb wird R P aus den AFORS-HET Fits der Dunkelkennlinie in Abschnitt bestimmt. Tabelle 4.3.: Parameter aus den Zwei-Dioden-Modell Fits für die Minimodule Absorberdotiervariationsserie Absorberschichtdickenvariationsserie Modul R S n 1 n 2 Modul R S n 1 n 2 [Ωcm 2 ] [Ωcm 2 ] Kalibrierung des AFORS-HET Simulationsmodells an den Messungen Um die Solarzellen aus poly-si Dünnschicht auf Glas weiter simulationsgestützt verbessern zu können, ist ein zuverlässiges Modell notwendig. Aufbauend auf den gemessenen J-V-Kennlinien aus Abschnitt wird in diesem Abschnitt ein AFORS-HET Simulationsmodell für die Minimodulen, anhand von Kalibrierungen der AFORS-HET J-V-Simulationen 34

43 4.1. Charakterisierung und Simulation der Minimodule an den Messungen, erstellt. Abbildung 4.1.: Schematischer Schnitt durch eine poly-si Dünnschichtsolarzelle. Gezeigt sind die Bestandteile einer poly-si Dünnschichtsolarzelle. Dabei ist die polykristalline Struktur als von Korngrenzen getrennte Körner gezeigt. Die möglichen Strompfade in so einer Struktur werden mit dunkelblau angezeigt. Mit orange wird die für die 1D AFORS-HET-Simulationen verwendete Struktur dargestellt. In Abbildung 4.1 wird ein schematischer Schnitt durch eine poly-si Dünnschichtsolarzelle gezeigt. Die einzelnen Schichten und deren Dicke sind gegeben: das Substrat - eine Glasschicht von 3.3 mm, die SiN-Schicht von 100 nm, der Emitter: eine poly-si n + Schicht von 35 nm Dicke, der Absorber: eine poly-si p Schicht mit der Dicke von 1.5 µm, die BSF-Schicht: eine 65 nm dicke poly-si p + Schicht, der Rückkontakt, die weiße Farbe als Rückreflektor und die Al-Kontaktschicht. Die polykristalline Struktur ist durch die im Durchschnitt 2 µm-breiten Körner und den Korngrenzen dargestellt. Die möglichen Strompfade durch so einer Struktur sind in blau gezeichnet. Diese können über eine Korngrenze, über mehrere Korngrenzen, lateral oder vertikal, oder über gar keine Korngrenze, also nur durch den Kristallkorn fließen. Die Ströme werden durch die Punktkontakte abgenommen. Mit orange wird die für die 1D AFORS-HET-Simulationen verwendete Struktur gezeigt. Eine sinnvolle Annahme wäre die poly-si Dünnschichten als kristalline Körner in einer amorphen Phase, also mit Defektdichten typisch für a-si:h wie Bandausläufer (band tails) und dangling bonds-zustände, zu betrachten [1]. In Abbildung 4.2 ist beispielhaft so eine Defektverteilung gezeigt. Das der Realität am nächsten entsprechende Modell für poly-si Schichten in AFORS-HET wäre daher als c-si Schichten getrennt durch sogenannte Korngrenzen, die in AFORS-HET als sehr defektreiche, sehr dünne Schichten (im nm-bereich) modeliert werden. An diesen Korngrenzen oder wegen den Dotieratomen entstehen Störstellen im poly-si Material. Diese könnten im AFORS-HET Modell mittels einer Defektverteilung in der Bandlücke modeliert werden. Mögliche Defektverteilungen wären dabei: dangling bonds 35

44 4. Charakterisierung und Simulation [7] aber auch einzelne Niveaus von Verunreinigungen an der Korngrenze. Abbildung 4.2.: Defektverteilung a-si Da viele verschiedene Parameter dieser Defektverteilungen für poly-si Dünnschichten noch unbekannt sind, oder ihr Einfluss auf der J-V-Kennlinie nicht aus den Fits der J-V-Kennlinie Messungen bestimmbar ist, da einige Parameter untereinander korreliert sind, wird für die Kalibrierung ein einfaches Modell genutzt, um die Anzahl der unbekannten Parameter möglichst klein zu halten. Deshalb wird weiter ein einzelnes Defektniveau mit der Defektdichte N t in der Mitte der Bandlücke angenommen. Diese Defektdichte muss als ein Mittelwert betrachtet werden, und ist ein Maß für die Qualität des poly-si Materials. Diese Defektdichte, beschreibt daher das poly-si Material als effektives Medium. Dieses Vorgehen ist in der Literatur geläufig. Ebenfalls sind die aus den Fits bestimmten Parameter R S, R P, N t, R int, front effektive, durchschnittliche Größen. Diese beschreiben die Minimodule, also je zwölf in Serie verschaltete Zellen, die separat betrachtet verschiedene Parameter haben können. Da mit AFORS-HET nur 1D-Simulationen möglich sind, wurde in dieser Arbeit für die poly- Si Schicht als Modell eine c-si Schicht mit einem einzelnen Defektniveau in der Bandlücke vorgeschlagen und für das AFORS-HET-Simulationsmodell der poly-si Dünnschichtsolarzelle die Struktur gemäß der experimentellen realen Minimodule gewählt: eine hochdotierte 35 nm dicke (n + ) c-si Emitterschicht, eine (p ) c-si Absorberschicht von 1.5 µm und eine 65 nm dicke (p + ) c-si BSF-Schicht. In der Tabelle 4.4 sind für die drei Schichten der kalibrierten poly-si Dünnschichtsolarzellen die Material- und Geometrieparametern eingetragen. Die variablen Eingabegrößen für die AFORS-HET-Simulationen sind folgende gemessene oder indirekt bestimmte Parameter: die Absorberdicke, die mit Profilometer gemessen wurde, die (p )-Dotierkonzentration, die durch die Einstellung der Temperatur der Bor-Effusionszelle und der Abscheiderate bei der e-beam Abscheidung bestimmt wurde und der Serienwiderstand, der aus den Zwei-Dioden- Modell Fits in Abschnitt bestimmt wurde. Die anderen Materialparameter sind Literaturwerte für c-si und sind in AFORS-HET im 36

45 4.1. Charakterisierung und Simulation der Minimodule Tabelle 4.4.: Material- und Geometrieparameter für die kalibrierte poly-si Dünnschichtsolarzellen Emitter Absorber BSF c Si(n + ) c Si(p ) c Si(p + ) Schichtdicke [nm] 35 variabel 65 Elektronenafinität [ev] Bandlücke [ev] Dotierung [cm 3 ] variabel Beweglichkeit Elektronen [cm 2 /Vs] Beweglichkeit Löcher [cm 2 /Vs] Zustandsdichte Leitungsband [cm 3 ] Zustandsdichte Valenzband [cm 3 ] thermische Geschwindigkeit Elektronen [cm/s] thermische Geschwindigkeit Löcher [cm/s] Defektdichte (neutral, midgap) [cm 3 ] aus Fits B rad [cm 3 /s] C n [cm 6 /s] C p [cm 6 /s] c-si Modell 1 vordefiniert, bzw. werden temperatur- und dotierabhängig berechnet [46]. Diese Parameter sind die Bandlücke E g, die Zustandsdichten des Leitungsbandes und des Valenzbandes N C und N V, die Beweglichkeiten für Elektronen und Löcher µ n und µ p, die thermischen Geschwindigkeiten für Elektronen v e und Löcher v h und die Koeffizienten für die verschiedenen Rekombinationsmechanismen B rad, C n und C p, die in Kapitel 2.3 definiert wurden. Die Werte für alle obengenannten Parameter sind in Tabelle 4.4 angegeben. Als optische Eigenschaften werden im Simulationsmodell für alle 3 Schichten die n(λ) und k(λ) Werte von c-si übernommen. Die spektrale Reflexion R(λ) und Absorption A(λ) an dem Stapel Borofloat-Glas/SiN wurden mit einem Spektrophotometer gemessen und auch in den Simulationen berücksichtigt. Es werden J-V-Hellkennlinien von diesen Schichtstapeln mit den obengenannten Parameter bei STC und J-V-Dunkelkennlinien bei 298 K mit AFORS-HET simuliert. Diese Simulationen werden zum Vergleich zusammen mit den Messungen für die zehn Minimodulen der Absorberdotiervariationsserie und der Absorberschichtdickevariarionsserie im Anhang A.1 und A.2 dargestellt. Aus der Korrelation der gemessenen Daten mit den Simulationen, werden manuell folgende Parameter der poly-si Solarzellen bestimmt: die (p )-Absorberdefektdichte, der 1 Das c-si Modell aus dem Simulationsprogramm AFORS-HET beinhaltet Materialparameter des c-si, Koeffizienten der in c-si stattfindenden Rekombinationsmechanismen (siehe Kapitel 2.4.2) und Modelle für das Berechnen anderer zur Simulation nötigen Parameter. Die wichtigsten Modelle, die auch in dieser Arbeit in den Simulationen verwendet worden sind, sind die Bandlücken- und Mobilitätsmodelle in denen die Bandlücke und Mobilitäten der Majoritäts- und Minoritätsladungsträgern temperatur- und dotierabhängig berechnet werden. 37

46 Charakterisierung und Simulation Parallelwiderstand R P und die interne Reflexion an der vorderen Oberfläche der Zelle R int, front. Die (p )-Absorberdefektdichte wurde durch das Anfitten der AFORS-HET-Simulation an den J-V-Messkurven bestimmt ( a ) N t r (b ) J d a r k / m A / c m x 1 0c m x 1 c0 m x 1 0c m - 3 J lig h t / m A /c m x c m 2.5 x c m 5 x c m -3 N tr V / m V V / m V Abbildung 4.3.: Aufgetragen sind die mit AFORS-HET simulierten J-V-Kennlinien für drei verschiedene Absorberdefektdichten N t für eine Zelle mit den Parametern aus der Tabelle 4.4 und einer Absorberdotierung von p = cm 3 und einer Absorberschichtdicke von 1.5 µm. (a) Dunkelkennlinien J dark (V ) in semilogarithmischer Auftragung (b) Hellkennlinien J light (V ) In Abbildung 4.3 wird der Einfluss der Absorberdefektdichte auf den J-V Hell- und Dunkelkennlinien gezeigt. In Abbildung 4.3 (a) sind Dunkelkennlinien semilogarithmisch für drei verschiedene Absorberdefektdichten N t aufgetragen. Man bemerkt im Spannungsbereich von 100 mv bis 700 mv, dass die Dunkelstromdichte J dark (V ) mit der Absorberdefektdichte zunimmt. Auf der Hellkennlinie aus Abbildung 4.3 (b) ist eine deutliche Verringerung der Leerlaufspannung V OC und eine geringe Verringerung des Kurzschlussstromes J SC mit steigender Absorberdefektdichte zu erkennen. Die bestimmten N t Werte aus den Fits der gemessenen Kennlinien wurden ermittelt, indem die Defektdichten so angepasst wurden dass die gemessenen Hell- und Dunkelkennlinien zu den simulierten Kennlinien übereinstimmten. Der Einfluss der Defektdichte auf der Dunkelkennlinie kann gut von den Einflüssen anderer Parameter abgetrennt werden, sodass ein Fit möglich ist. Die ermittelten Absorberdefektdichten N t werden für die Minimodule der Absorberdotiervariationsserie in der Tabelle 4.5 angegeben und nehmen Werte von cm 3 bis cm 3 an. Für die Absorberschichtdickenvariationsserie werden die ermittelten N t in Tabelle 4.6 angegeben und nehmen Werte im Bereich cm 3 bis cm 3 an. In Abbildung 4.4 werden die aus den Fits erhaltenen Absorberdefektdichten gegen die Absorberdotierkonzentration aufgetragen. Mit steigender Dotierung des Absorbers ist auch eine Steigerung der Defektdichte im Absorber zu sehen. Die mit der Rate von 300 nm/min abgeschiedenen Minimodulen haben kleinere Absorberdefektdichten als die bei 600 nm/min 38

47 4.1. Charakterisierung und Simulation der Minimodule abgeschiedenen Minimodule. Die Absorberdefektdichten nehmen Werte von cm 3 bis cm 3 an. Sehr wichtig für die Defekte sind ihre Einfangsquerschnitte für Elektronen und Löcher, die im Modell gemäß dem Literaturwert für c-si konstant auf σ n = σ p = cm 2 gesetzt werden. Da aber im SRH-Rekombinationsmechanismus (2.22) das Produkt zwischen Defektdichte und Einfangsquärschnitt N t σ entscheidend ist, und nicht nur die Defektdichte N t alleine, muss darauf geachtet werden, dass in den weiteren Simulationen und Sensitivitätsanalysen die Werte für Defektdichten N t bei den als konstant angenommenen Einfangsquerschnitte σ n = σ p = cm 2 angegeben sind. -3 p -A b s o rb e r D e fe k td ic h te / c m 1 5 e -b e a m D e p o s itio n s r a te 8 x n m /m in n m /m in 6 x x x x x x x p -A b s o rb e r D o tie rk o n z e n tra tio n / c m -3 Abbildung 4.4.: Aufgetragen ist die aus den AFORS-HET Kalibrierfits erhaltene Absorberdefektdichte gegen die Absorberdotierkonzentration für Minimodulen aus der Dotiervariation-Serie: blau: die Serie, die mit der e-beam Abscheiderate von 300 nm/min abgeschieden wurde und rot: die Serie, die mit der Rate von 600 nm/min abgeschieden wurde. Wie in Abbildung 4.3 zu sehen ist, gibt es eine starke Korrelation zwischen V OC und der Absorberdefektdichte. Grund dafür ist die SRH-Rekombination (2.22) die sich durch die Kontinuitätsgleichung (2.10) und die Poisson-Gleichung (2.9) direkt auf das elektrische Potential, also auch auf die elektrische Spannung auswirkt. Bei den Messungen und Fits ist diese Korrelation noch durch den Einfluss der Dotierung und des parasitären Widerstandes R S überlagert. Durch die Dotierung selbst, wie in Abbildung 4.4 zu sehen ist, werden mehr Defekte im Material erzeugt. Das war auch zu erwarten, da die Dotieratome selbst Störstellen im Siliziummaterial sind. Für das Modell der kalibrierten Zelle, die weiter in Kapitel 5 für die Sensitivitätsanalyse verwendet wird, wird als ein üblicher Wert für poly-si Dünnschichtsolarzellen R S = 1 Ωcm 2 gewählt. Der Parallelwiderstand R P wird aus der Anpassung der gemessenen zu den simulierten Dunkelkennlinien im Spannungsbereich um 0 V ermittelt. Abbildung 4.5 zeigt den Einfluss des Parallelwiderstandes R P auf die J-V-Kennlinie. Aufgetragen ist die Dunkelstromdichte in Abhängigkeit der Spannung über einen weiten Bereich 39

48 2 4. Charakterisierung und Simulation J / m A / c m R P / Ωc m V / m V Abbildung 4.5.: AFORS-HET simulierte J-V-Dunkelkennlinien in semilogarithmischer Auftragung des kalibrierten Zellmodells bei fünf verschiedenen Parallelwiderstände R P von 0.5 V bis 1 V. R P ist vor allem im Bereich niedriger Spannungen, um 0 V, sowohl in Durchlass- als auch in Sperrrichtung, auf der logarithmischen Auftragung der Dunkelkennlinie signifikant. Obwohl im positiven Bereich der niedrigen Spannungen um 0 V auch der Beitrag des Rekombinationsstromes aus der Raumladungszone einen Einfluss auf der Dunkelkennlinie hat, kann der Einfluss des Parallelwiderstandes gut durch den Fit im negativem Bereich um 0 V bestimmt werden. Die aus den AFORS-HET Fits ermittelten R P Werte sind für die Absorberdotiervariationsserie in der Tabelle 4.5 und für die Absorberschichtdickenvariationsserie in der Tabelle 4.6 angegeben und liegen im Bereich von 1700 Ωcm 2 bis 8000 Ωcm 2. Für das Modell der kalibrierten Zelle, die weiter in Kapitel 5 für die Sensitivitätsanalyse verwendet wird, wird als ein üblicher Wert für poly-si Dünnschichtsolarzellen R P = 5000 Ωcm 2 gewählt. Die interne Reflexion an der vorderen Oberfläche der Solarzelle R int, front wird so angepasst, dass die Kurzschlussstromdichte in der simulierten Hellkennlinie mit der gemessenen Kurzschlussstromdichte übereinstimmt. Für die Simulationen wurde das Lambert-Beer sche Modell verwendet, das auf einer linearen Optik beruht, mit mehrfachen Reflexionen an der Vorder- und Rückseite des Schichtenstapels, aber weder mit Reflexionen oder Lichtbrechung an den Grenzflächen noch mit Interferenzen. Es werden zwei Faktoren angegeben: die interne Reflexion an der Vorderseite des Schichtstapels R int, front (an der Grenzfläche Emitterschicht-Glas) und die interne Reflexion an der Rückseite des Schichtstapels R int, back (an der Grenzfläche BSF-Schicht-Rückkontakt). R int, back wurde auf 1 festgelegt, da die realen Minimodulen eine Reflektorschicht mit sehr guten Refelxionseigenschaften zwischen BSF und Kontaktierung enthält, so dass die maximal mögliche Reflexion angenommen werden konnte. Die Fits des Kurzschlussstromes ergeben für die zehn Minimodule der zwei Serien R int, front Werte zwischen 0.58 und Die Werte sind in der Tabelle 4.5 für die Absorberdotiervariationsserie und in der Tabelle 4.6 für die Absorberschichtdickenvariationsserie angegeben. 40

49 4.1. Charakterisierung und Simulation der Minimodule Der Faktor für die interne Reflexion an der Vorderseite R int, front hat einen großen Einfluss auf die Kurzschlussstromdichte der Solarzelle. In den AFORS-HET-Fits aus dieser Arbeit wurde mit dem Faktor R int, front eine Serie von globalen Effekten modeliert. Dafür wurde hier nur ein vereinfachtes Modell benutzt, das weder Brechungen und Reflexionen an Grenzflächen noch ein komplizireteres Lighttrapping 2 -Modell für Dünnschichten verwendet. Da durch die Fits die gemessenen, realen J-V Hell- und Dunkelkennlinien der Minimodule angepasst werden konnten, sind die Faktoren R int, front und R int, back zusammen ein effektives, globales Maß für die interne Reflexion und beinhalten Reflexionen an Vorderund Rückseite, an Grenzflächen, Interferenzen, wellenlängenabhängige Reflexionen oder Streuungseffekte. Für das Modell der kalibrierten Zelle, die weiter in Kapitel 5 für die Sensitivitätsanalyse verwendet wird, wird als ein üblicher Wert für poly-si Dünnschichtsolarzellen R int, front = 0.7 und R int, back = 1 gewählt. Tabelle 4.5.: Absorberdotiervariationsserie: aus den Simulationen bestimmte Parameter Aus dem Diodenmodell-Fit bestimmte Parameter Aus den AFORS-HET-Fits bestimmte Parameter R S N t R P R int, front Modul [Ωcm 2 ] [cm 3 ] [Ωcm 2 ] In Abbildung 4.6 werden für die Minimodule aus der Absorberdotiervariarionsserie sowohl die gemessenen Solarzellenparameter Leerlaufspannung V OC, Kurzschlussstromdichte J SC, Füllfaktor F F und Wirkungsgrad η als auch die aus den AFORS-HET-Fits bestimmten Solarzellenparameter über die Absorberdotierung der Minimodule im Vergleich gezeigt. Die Abweichungen der simulierten Parameter von den gemessenen ist maximal 2.5%, was auf eine sehr gute Übereinstimmung der Messungen zu den AFORS-HET-Fits hindeutet. In Abbildung 4.7 werden für die Minimodule der Absorberschichtdickenvariationsserie die gemessenen Solarzellenparameter Leerlaufspannung V OC, Kurzschlussstromdichte J SC, Füllfaktor F F und Wirkungsgrad η als auch die aus den AFORS-HET-Fits bestimmten Solarzellenparameter über die Absorberschichtdicke im Vergleich gezeigt. Die Abweichungen der simulierten Parametern von den gemessenen Parametern ist in der Regel kleiner als 2%, was 2 Lighttrapping ist das Englische für Lichteinfang. Für eine gute Absorption des Lichtes in Dünnschichten, also für die Erhöhung der Stromausbeute solcher dünnen Schichten, werden sogenannte Lighttrapping- Strukturen wie zum Beispiel texturiertes Glassubstrat oder rauhe TCO Schichten verwendet [26]. 41

50 4. Charakterisierung und Simulation Tabelle 4.6.: Absorberschichtdickenvariationsserie: aus den Simulationen bestimmte Parameter Aus dem Diodenmodell-Fit bestimmte Parameter Aus den AFORS-HET-Fits bestimmte Parameter R S N t R P R int, front Modul [Ωcm 2 ] [cm 3 ] [Ωcm 2 ] auch in diesem Fall eine sehr gute Übereinstimmung der Messungen zu den AFORS-HET-Fits bestätigt. Die einzige Ausnahme ist bei dem Minimodul mit der größten Schichtdicke, bei dem vermutlich parasitäre Widerstände den F F und somit auch den η verringern. Die Abweichung in diesem Fall ist 4.7% Zusammenfassung In diesem Kapitel wurde anhand an zehn Minimodulen gemessenen J-V Dunkel- und Hellkennlinien mit Hilfe manueller Fits ein AFORS-HET Simulationsmodell für die in den Minimodulen enthaltenen poly-si Dünnschichtsolarzellen entworfen. Die gute Anspassung, die mit den Fits erzielt wurde, mit Abweichungen von 2.5 % zwischen den gemessenen und simulierten Solarzellenparameter, zeigt, dass das Modell geeignet für solche Zellen ist. Das Modell besteht aus drei c-si Schichten mit den Material- und Geometrieparametern aus der Tabelle 4.4. Ein Ziel der Entwicklung dieses Modelles war auf unbekannte Materialparameter des poly-si zu schließen. Mit Hilfe von Zwei-Dioden-Modell Fits wurden Parameter wie der Serienwiderstand R S bestimmt, weiter wurde durch AFORS-HET Fits auf die Parameter Defektkonzentration des Absorbers N t, Parallelwiderstand R P und interne Reflexion an der vorderen Oberfläche der Solarzelle R int,front geschlossen. Aufgrund der Einzelheiten jeder Zelle und da ein Minimodul aus zwölf verschiedene Zellen besteht, beschreiben die aus den Fits bestimmten Parameter R S, N t, R P und R int,front globale, durchschnittliche Größen, und nicht genaue Werte für eine bestimmte Zelle. Diese Parameter beschreiben die poly-si Dünnschichtsolarzellen als ein effektives Medium. Es wurden mittels dieses Modells Defektdichten für den poly-si Absorber von cm 3 bis cm 3 bei Einfangsquerschnitte von σ n = σ p = cm 2 ermittelt. Da diese Defektdichten einen großen Einfluss auf der Leerlaufspannung haben, gibt es einen großen Potential für Zelloptimierung durch Verringerung der Absorberdefektdichte. Dieser Aspekt wird weiter im Abschnitt 5 näher besprochen. Die aus den Zwei-Dioden-Modell Fits ermittelten Serienwiderstände R S liegen zwischen 0.83 ma/cm 2 und 1.44 ma/cm 2, was übliche Werte für solche Solarzellen sind. Die aus den AFORS-HET Fits ermittelten Parallelwiderstände R P streuen stark zwischen 1700 Ωcm 2 und 8000 Ωcm 2. Das bedeutet, dass jedes einzelne Modul seine eigene spezifische 42

51 4.1. Charakterisierung und Simulation der Minimodule Verlustpfade hat. Diese können durch die Kontaktierung oder von externen Umweltfaktoren wie zum Beispiel Feuchtigkeit entstehen und sind nicht vorhersehbar. Es wurde weiter ein AFORS-HET Simulationsmodell für die kalibrierte poly-si Solarzelle gewählt, mit dem später in Kapitel 5 die Sensitivitätsanalysen durchgeführt werden. Für diese Solarzelle wurden R S = 1 Ωcm 2, R P = 5000 Ωcm 2, R int, front = 0.7 als übliche Werte für solche poly-si Dünnschichtsolarzellen verwendet. Ausblick Um genauere Parameter zu erhalten, könnten des weiteren auch temperaturabhängige J-V-Messungen, oder temperaturabhängige Suns-V OC 3 Messungen und Simulationen unternommen werden, um genauere Werte für Defektdichten bestimmen zu können. Für eine genauere Beschreibung der Art und Verteilung der Absorberdefekte sind weiter 2D oder 3D Simulationen unter Berücksichtigung der polykristallinen Struktur, die aus Körner und Korngrenzen besteht, die verschiedene Defektverteilungen haben wie zum Beispiel auch mehrere einzelne Defektzustände oder Bandausläuferzustände oder dangling bonds-zustände. 3 Die Suns-V OC -Messung ermöglicht die Bestimmung einer J-V Kennlinie frei von parasitären Widerständen, da bei der Messung kein Strom durch die Probe fließt. Es wird bei variierenden Beleuchtungsstärken die Spannung der Probe gemessen. Mit einem Photodetektor wird der einer Beleuchtungsstärke entsprechender Strom bestimmt, und somit die eine J-V Kennlinie erhalten. 43

52 4. Charakterisierung und Simulation V O C / m V F F / % 2 M e s s u n g S i m u l a t i o n n m / m i n n m / m i n x x x x x x x x p - A b s o r b e r D o t i e r k o n z e n t r a t i o n p - / A bc ms o r b e r D o t i e r k o n z e n t r a t i o n / c m J S C / m A / c m η / % x x x x x x x x p - A b s o r b e r D o t i e r k o n z e n t r a t i o n p - / A bc ms o r b e r D o t i e r k o n z e n t r a t i o n / c m Abbildung 4.6.: Aufgetragen sind die Solarzellenparameter Leerlaufspannung V OC, Kurzschlussstromdichte J SC, Füllfaktor F F und Wirkungsgrad η gegen die Absorberdotierung für die sechs Minimodule der Absorberdotiervariationsserie bei zwei verschiedenen e-beam Abscheideraten von 300 nm/min (blau) und 600 nm/min (rot). Kreuze: die aus den Messungen bestimmten Werten und Quadrate: die aus den AFORS-HET- Fits erhaltenen Werten

53 Charakterisierung und Simulation der Minimodule M e s s u n g S im u la tio n V O C / m V F F / % A b s o rb e rd ic k e / n m A b s o rb e rd ic k e / n m J S C / m A /c m η / % A b s o rb e rd ic k e / n m A b s o rb e rd ic k e / n m Abbildung 4.7.: Aufgetragen sind die Solarzellenparameter Leerlaufspannung V OC, Kurzschlussstromdichte J SC, Füllfaktor F F und Wirkungsgrad η gegen die Absorberschichtdicke für die vier Minimodule der Absorberschichtdickenvariationsserie. Kreuze: die aus den Messungen bestimmten Werten und Quadrate: die aus den AFORS- HET-Fits erhaltenen Werten. 45

54 4. Charakterisierung und Simulation 4.2. Charakterisierung und Simulation von Absorberschichten Für die Bestimmung der Qualität des poly-si e-beam Materials der Minimodule wurden der Absorberschichten der Minimodule baugleiche Absorberproben entwickelt. An diesen Schichten wurden TrPCD-Messungen zur Bestimmung der injektionsabhängigen Lebensdauer der Ladungsträger durchgeführt. Die Auswertung dieser Messungen wird im Folgenden besprochen und mit einer anderen, neuen Methode zur Bestimmung der Ladungsträgerlebensdauer durch transiente SPV-Messungen verglichen. Um die erhaltenen injektionsabhängigen Lebensdauerkurven auch physikalisch verstehen zu können, wurden AFORS-HET- Lebensdauersimulationen für Absorberschichtenstrukturen durchgeführt Probenpräparation Für die Charakterisierung des Absorbers der Minimodule wurden Proben hergestellt, die die selbe Absorberdotierung und Schichtdicke aufweisen und in den selben Prozessschritten und mit den selben Prozessparameter wie die Minimodule hergestellt wurden. Es wurden je vier poly-si p -Absorberschichten der Dicke 1.5 µm und verschiedener Dotierungen, intrinsisch, cm 3, cm 3 und cm 3 auf SiN/Borofloatglas und auf alkalifreiem Glas abgeschieden. In Abbildung 4.8 sind die zwei Arten von Proben dargestellt, an denen die Lebensdauermessungen durchgeführt wurden. Die Reihenfolge der Prozessschritte zur Herstellung der Absorberproben (siehe Kapitel 2.1) ist wie folgt abgelaufen: die SiN-beschichteten Borofloat Glassubstrate und alkalifreie Glassubstrate wurden auf Proben von 2, 5 cm 2, 5 cm gebrochen und anschließend gereinigt. Anschließend wurde mit e-beam-abscheidung mit vier verschiedenen Effusionszelltemperaturen die p -Absorberschicht bei einer Substrattemperatur von 300 C amorph abgeschieden und weiter durch SPC kristallisiert. Die Proben wurden nachträglich RTA und HP behandelt. Abbildung 4.8.: (a) Zusammensetzung der Absorberproben auf Borofloat Glas und Siliziumnitrid (b) Zusammensetzung der Absorberproben auf alkalifreiem Glas 46

55 4.2. Charakterisierung und Simulation von Absorberschichten Lebensdauermessungen mittels TrPCD Für die Einschätzung der Qualität des Absorbermaterials wurden Lebensdauermessungen, wie sie in Kapitel 3.2 näher beschrieben sind, an den hergestellten Dünnschichtabsorberproben durchgeführt. Da die Absorberschichten nur 1.5 µm dick sind und somit bei der Belichtung nur eine geringe Anzahl von Überschussladungsträger im Volumen generiert werden kann, ist das Signal, das proportional zu der Überschussladungsträgerdichte ist, sehr klein und geht im Rauschen verloren. Deshalb muss über mehrere Messungen gemittelt und somit das Rauschen eliminiert werden. Für die Messungen in dieser Arbeit wurde eine Mittelung über 500 Messungen durchgeführt. Die Spannungs-Transienten U(t) aus Abbildungen 4.9 (a) und 4.10 (a) sind Mittelwerte aus 500 Messungen. Eine Kurve U(t) enthält Messpunkte. Für das Berechnen der effektiven Lebensdauer-Kurven aus Abbildungen 4.9 (b) und 4.10 (b) wurde die Formel (3.5) verwendet. Zur Berechnung der Ableitung U t wurde erst U(t) geglättet. Dafür wurde die Methode des gleitenden Durchschnitts mit einem Fenster von 500 Punkten verwendet. Weiterhin wurde auch die erhaltene geglättete Ableitung U t mit der selben Methode und auch mit einem 500 Punkten-Fenster geglättet. Die erhaltenen Kurven wurden durch das Einsetzen der geglätteten Daten für U(t) und U t in die Formel (3.5) ausgerechnet. In Abbildung 4.9 werden die TrPCD-Messergebnisse an den Absorberproben auf Borofloatglas mit Siliziumnitrid für vier unterschiedlich dotierte Proben Abbildung 4.9 (a) die U(t) Transienten und Abbildung 4.9 (b) die berechneten effektiven Lebensdauern τ eff (U) gezeigt. In der semilogarithmischen Auftragung der Transienten in Abbildung 4.9 (a) weist das Signal bei t = 0, also gleich nach dem Laserpuls, einen Sprung auf U max auf, das unterschiedliche Werte für die vier Proben im Bereich 200 mv bis 500 mv hat. Unmittelbar danach folgt ein stärker als monoexponentielles Abklingen des Signals. Erst nach einigen hunderten µs klingt das Signal monoexponentiell ab. In Abbildung 4.9 (b) werden die effektive Lebensdauerkurven gezeigt, die aus den Transienten aus Abbildung 4.9 (a) mit Hilfe der Formel (3.5), wie oben erklärt, berechnet werden. Die effektive Lebensdauern sind abhängig von der TrPCD-Spannung, also, von der Injektionsdichte, wie in Kapitel 3.2 erklärt wird. Aufgrund der Proportionalität der Spannung zur Überschussladungsträgerkonzentration, lässt sich der Bereich gleich nach dem Laserpuls, Bereich höherer Injektionsdichten, da die Konzentration der Überschussladungsträger hier am größten ist, im Bereich höherer Spannungen in Abbildung 4.9 (b) wiederfinden. Die effektive Lebensdauer nehmen im Niedriginjektionsbereich, also bei kleineren Spannungen in Abbildung 4.9 (b), Werte von 100 µs bis 200 µs an, die bis zu 10 µs gegen höheren Spannungen, also gegen höheren Injektionsdichten, sinken. Es kann kein Trend der effektiven Lebensdauer mit der Absorberdotierkonzentration erkannt werden. Dieser wäre zu erwarten, da die Lebensdauer Abhängig von der Volumendefektanzahl ist, und diese mit höherer Dotierung steigt. In Abbildung 4.10 werden die TrPCD-Messergebnisse an den Absorberproben auf alkali- 47

56 4. Charakterisierung und Simulation U / V i n t r i n s i s c h x 1 0c m x 1 c0 m x 1 0c m τ e f f / m s i n t r i n s i s c h x 1 0c m x 1 c0 m x 1 0c m ( a ) t / m s ( b ) U / V Abbildung 4.9.: TrPCD-Messungen an den vier unterschiedlich dotierten Absorberproben auf Borofloatglas mit SiN: (a) Aufgetragen sind semilogarithmisch die gemessenen, über 500 Messungen gemittelten TrPCD-Spannungen U(t). Absorberdotierung: schwarz: intrinsisch, p-dotierung: rot: cm 3, blau: cm 3, cyan: cm 3. (b) Aufgetragen ist die aus U(t) von Punkt (a), nach der Formel 3.5 berechnete spannungsabhängige effektive Lebensdauer freiem Glas gezeigt. Die Transienten verlaufen ähnlich wie diejenigen von den Proben auf Borofloat Glas aus der Abbildung 4.9 (a). Das maximal detektierte Signal ist im Bereich 60 mv bis 100 mv bei t = 0 gleich nach dem Laserpuls. Unmittelbar danach kann der stärker als monoexponentielle Abfall in Spannung erkannt werden. Nach einigen µs etabliert sich der monoexponentielle Abfall der Spannung. Aus den mittels Gleichung (3.5) berechneten Lebensdauerkurven in Abbildung 4.10 (b) erkennt man ein Plateau der effektiven Lebensdauerkurven in mittlerem Spannungsbereich und einen Abstieg bei höheren Spannungen. Im niegrigem Spannungsbereich sind die Kurven zu verrauscht, um einen klaren Verlauf zu identifizieren. Auch hier wird kein Trend der effektiven Lebensdauer mit der Absorberdotierkonzentration erkannt Simulationsgestützte Analyse der Lebensdauermessung In Kapitel wurden die TrPCD Messungen ausgewertet und dabei ungewöhnlich hohe Werte für die Ladungsträgerlebensdauer für Dünnschichten erhalten. Im Folgenden wird anhand von AFORS-HET Lebensdauersimulationen erklärt, was für Gründe so hohe Lebensdauer haben können und in welchem Injektionsbereich sie auftreten können. Für die Simulationen der Lebensdauern mit AFORS-HET wurde eine Absorberschicht mit den Parametern aus der Tabelle 4.4 und verschiedene Absorberdicken und -defektdichten verwendet. Mit dieser Absorberschicht wurden Lebensdauersimulationen in drei Fällen, die die Zusammensetzung der realen poly-si Absorberschichten beschreiben könnten, durchge- 48

57 4.2. Charakterisierung und Simulation von Absorberschichten U / V i n t r i n s i s c h x 1 0c m x 1 c0 m x 1 0c m ( a ) t / m s τ e f f / m s ( b ) i n t r i n s i s c h x 1 0c m x 1 c0 m x 1 0c m U / V Abbildung 4.10.: TrPCD-Messungen an den vier unterschiedlich dotierten Absorberproben auf alkalifreies Glas: (a) Aufgetragen ist semilogarithmisch die gemessene, über 500 Messungen gemittelte TrPCD-Spannungen U(t). Absorberdotierung: schwarz: intrinsisch, p-dotierung: rot: cm 3, blau: cm 3, cyan: cm 3. (b) Aufgetragen ist die aus U(t) von Punkt (a), nach der Formel 3.5 berechnete spannungsabhängige effektive Lebensdauer führt. Im ersten Fall wurde eine 1.5 µm dicke, p-dotierte mit p = cm 3 c-si Absorberschicht, mit einem Einzelndefekt Midgap der Defektdichte N t = cm 3 für die Simulation verwendet. An der Oberfläche dieser Absorberschicht wurde eine Festladung eingefügt. In unserem realen Fall der polykristallinen Solarzellen gibt es eine Oberflächen- Festladung an der Grenzfläche SiN-Schicht poly-si-schicht. In Abbildung 4.11 (a) wird die qualitative Änderung der Bandverbiegung bei drei verschiedenen Oberflächenfestladungen Q if = 0, Q if = cm 2 und Q if = cm 2 gezeigt. Dabei ist Q if = cm 2 eine realistische Oberflächenfestladung für SiN [24]. In Abbildung 4.11 (b) werden simulierte Lebensdauerkurven der Absorberschicht bei unterschiedlichen Oberflächenfestladungen Q if gezeigt. Bei Niedriginjektion sind die simulierten Lebensdauern der Ladungsträger sehr hoch, je nach Q if und steigen mit steigender Q if. Wenn sich keine Festladung an der Oberfläche der Absorberschicht befindet, also Q if = 0, hat die Lebensdauer einen Plateau bei τ eff = 2 ns über mehrere Größenordnungen von n von Niedriginjektionen bis n = cm 3 wo es abfällt. Mit steigender Q if steigt auch die effektive Lebensdauer im Niedriginjektionsbereich bis zu 1 ms für eine Q if = cm 2. Im zweiten Fall wurde eine Absorberschicht mit Korngrenzen untersucht. Für die Simulation wurde eine periodische Struktur mit zwei 2 µm dicken c-si Körner, die durch Korngrenzen getrennt sind, verwendet. Die c-si Körner sind p-dotierte mit p = cm 3 c-si Schichten, mit einem Einzelndefekt Midgap der Defektdichte N t = cm 3. Die Korngrenze wurde im AFORS-HET als eine 1 nm dünne, defektreiche Schicht eingefügt, die dangling-bonds-defektzustände in der Bandlücke hat. 49

58 4. Charakterisierung und Simulation E C Q i f E n e r g i e E F E V τ e f f / s x c m x c m x c m x c m x c m ( a ) S c h i c h t d i cµmk e / ( b ) n / c m Abbildung 4.11.: (a) AFORS-HET-simuliertes Bänderdiagramm im Dunkeln für eine 1.5 µm dicke, p-dotierte ( cm 3 ) c-si Absorberschicht, mit einem Einzelndefekt Midgap (Defektdichte: N t = cm 3 ) bei drei unterschiedlichen Oberflächenfestladungen: schwarz: Q if = cm 2, grün: Q if = cm 2 und magenta: Q if = 0. (b) AFORS-HET Simulationen von Strukturen wie bei (a) bei sechs verschiedene Oberflächenfestladungen Q if. Aufgetragen sind die simulierten effektiven Lebensdauern τ eff über die Injektionsdichte n Abbildung 4.12 (a) zeigt das simulierte Banddiagramm dieser Struktur. Die Bandverbiegung entsteht durch die geladenen Defekte an der Korngrenze. Das grüne Banddiagramm entspricht einer Defektverteilung in der Korngrenze von N t = cm 3 und das schwarze einer Defektverteilung von N t = cm 3. In Abbildung 4.12 (b) sind die effektiven Lebensdauerkurven für drei verschiedene dangling-bond-defektdichten cm 3, cm 3 und cm 3 gezeigt. Im Niedriginjektionsbereich, also im Bereich n < cm 3, haben die Lebensdauerkurven ein Plateau bis n = cm 3. Dieses Plateau ist am höchsten für den Absorber mit der höchsten Defektdichte in den Korngrenzen N t = cm 3, und liegt bei τ eff = 600 µs. Je geringer die Defektdichte in den Korngrenzen, desto geringer ist auch die effektive Lebensdauer am Plateu, sodass sich für die geringste Defektdichte aus den Korngrenzen von N t = cm 3 eine τ eff = 0.3 µs am Plateau ergibt. Nach diesem Plateau fällt die effektive Lebensdauer über zwei Dekaden von n = cm 3 bis cm 3 für alle drei Defektdichten auf ein anderes gemeinsames Plateau von τ eff = 3 ns. Dieses letztere erstreckt sich von n = cm 3 bis cm 3. Für noch höhere Injektionsdichten n > cm 3 fällt die effektive Lebensdauer weiter ab. Im dritten Fall wurden die Defektdichten im Absorber variiert. Es wurden dabei dieselben Absorberschichten wie in den Simulationen aus dem zweiten Fall verwendet. Abbildung 4.13 zeigt die simulierten effektiven Lebensdauern τ eff über die Injektionsdichte n für drei verschiedenen Defektdichten im Korn. Es sind wieder zwei Plateaus in τ eff zu erkennen. Bei Niedriginjektion, also für n < cm 3 ist τ eff konstant bei 80 µs für eine Defektdichte von N t = cm 3 im Korn, bei 20 µs für eine Defektdichte von N t = cm 3 und bei 9 µs für eine Defektdichte von N t = cm 3. Von diesem 50

59 4.2. Charakterisierung und Simulation von Absorberschichten E n e r g i e E C E F τ e f f / s D B N t r 2 x x x E V ( a ) S c h i c h t d i cµmk e / ( b ) n / c m Abbildung 4.12.: (a) AFORS-HET Simulierte Bänderdiagramme im Dunkeln für eine 1.5 µm dicke, p-dotierte ( cm 3 ) c-si Absorberschicht, mit einem Einzelndefekt Midgap in den Körner (Defektdichte: N t = cm 3 ) und dangling bonds- Defektverteilung in den Korngrenzen (Defektdichten: schwarz: N t = cm 3 und grün: N t = cm 3, Einfangsquerschnitte: c n,p = cm 2 ) (b) AFORS-HET Simulationen von Strukturen wie bei (a) für drei verschiedene dangling-bond-defektdichten DB N t. Aufgetragen sind die simulierten effektiven Lebensdauern τ eff über die Injektionsdichte n Plateau fallen die effektiven Lebensdauern über zwei Dekaden in n von cm 3 bis cm 3 auf das zweite Plateau. Hier sind die effektiven Lebensdauern τ eff = 20 ns für die Defektdichte von N t = cm 3 im Korn, 3 ns für die Defektdichte von N t = cm 3 und 1 ns für die Defektdichte von N t = cm 3. Dieses Plateau erstreckt sich bis zu einer Injektionsdichte von n = cm 3 und für größere Injektionsdichten fällt τ eff ab, sodass bei n = cm 3 die effektive Lebensdauer nur noch einen Wert von τ eff = 0.2 ns hat Diskussion Im Abschnitt wurden TrPCD Lebensdauermessungen an poly-si Dünnschichtabsorberschichten ausgewertet. Zum Vergleich wurden im Abschnitt AFORS-HET Lebensdauersimulationen mit drei unterschiedlichen Absorberstrukturen, die den realen poly-si Absorberschichten am ähnlichsten sein könnten, durchgeführt. Die Auswertungen der TrPCD- Messungen haben sehr hohe effektive Lebensdauern für solche dünne und defektreiche Schichten gezeigt: τ eff im Bereich µs bis hunderte µs, wobei die effektive Lebensdauer bei diesen Zellen mit solchen Absorberschichten und Leerlaufspannungen V OC eher im ns-bereich sein sollte. Dem Grund dieser hohen Lebensdauern wollen wir durch die simulationsgestützte Analyse der Lebensdauermessungen näher kommen. In den drei zur Simulation verwendeten Strukturen können einer oder beide der folgenden Effekte auftreten: 51

60 4. Charakterisierung und Simulation N t r i m K o r n x x x τ e f f / s n / c m Abbildung 4.13.: AFORS-HET simulierte effektive Lebensdauer τ eff aufgetragen über die Injektionsdichte n für Strukturen wie bei 4.12, bei drei verschiedenen Korn- Defektdichten N t Feldeffekt Der Feldeffekt wird durch eine Bandverbiegnung verursacht. Konfigurationen, die zu einer Bandverbiegung führen sind: Emitter-Absorber Übergang (durch den Unterschied in Dotierung der zwei aneinanderliegenden Schichten), Festladung an der Oberfläche des Absorbers (in diesem Fall erzeugt die im SiN vorhandene Festladung, angegrenzt am Absorber, eine Bandverbiegung), Ladung in Korngrenzen oder Defekten. Man spricht von Feldeffektpassivierung. Die Löcher und Elektronen werden durch den Feldeffekt räumlich getrennt und damit sinkt die Rekombinationsrate. Einfangeffekt (Trapping Effekt) von Ladungsträger in Defekten oder an Korngrenzen Die in Defekten eingefangenen Ladungsträgern können entweder am Defektniveau rekombinieren, oder reemittiert werden. Der zweite Fall ist für das Trapping Effekt wichtig. Der Ladungsträger bekommt eine zusätzliche Lebensdauer, die Dauer des Einfangs am Defektniveau. Ähnlich können die Ladungsträgern auch in Defekten an Korngrenzen gefangen werden. Die oben genannten Effekte, können durchaus in polykristalline Silizium Dünnschichtabsorbern stattfinden und die drei zur Simulation verwendeten Strukturen verdeutlichen den Einfluss dieser Effekte auf die effektive Ladungsträgerlebensdauer. Die AFORS-HET Lebensdauersimulationen zeigen, dass die Lebensdauer für dem Dünnschichtabsorber zwei Plateaus hat, wo sie konstant über die Injektionsdichte ist, und dass sie zwischen diesen Plateaus mit steigender Injektionsdichte über mehrere Größenordnungen sinkt. Dafür zuständig sind die verschiedenen Rekombinationsmechanismen, vor allem der in diesem Fall entscheidende SRH-Rekombinationsmechanismus. Doch nur dieser Grund erklärt nicht der große Unterschied in τ eff für verschiedene Q if der im Niedriginjektionsbereich der in Abbildung 4.11 (b) zu sehen ist. Die Erhöhung der Lebensdauer im Niedriginjektionsbereich für die Struktur aus dem ersten 52

61 4.2. Charakterisierung und Simulation von Absorberschichten simulierten Fall kann durch den Feldeffekt erklärt werden. Die Festladung an der Oberfläche des Absorbers erzeugt eine Bandverbiegung am Übergang SiN-Schicht poly-si-schicht. Aufgrund dieser Bandverbiegung wird ein internes elektrisches Feld verursacht. Dieses elektrische Feld trennt die Ladungsträger räumlich, sodass sie nicht mehr rekombinieren. Das ist im Niedriginjektionsbereich der Fall. Bei der Beleuchtung dieser Struktur, werden mit steigendem Photonenfluss mehrere Ladungsträger generiert, die Überschussladungsträgerkonzentration n steigt und die Energiebänder werden somit flacher. Somit wird das durch die Bandverbiegung verursachte interne elektrische Feld kleiner, also die Ladungsträger werden nicht mehr so stark getrennt und können leichter und schneller rekombinieren. Das kann im Hochinjektionsbereich erkannt werden, wo aufgrund der flachen Bänder die Lebensdauer sehr gering ist. Die Lebensdauer variiert über mehrere Größenordnungen zwischen Niedrigund Hochinjektion. Im zweiten Fall werden die Lebensdauern durch Feldeffekt und Trapping Effekt im Niedriginjektionsbereich erhöht. Die durch die Korngrenze verursachte Bandverbiegung wird immer größer, je defektreicher die Korngrenze ist, wie in Abbildung 4.12 (a) gezeigt. Die Anzahl der Defekte aus der Korngrenze hat einen großen Einfluss auf die effektive Lebensdauer-Kurven aus Abbildung 4.12 (b). Die Simulationen zeigen, dass je höher die Defektdichte in der Korngrenze ist, desto größer die Lebensdauer in Niedriginjektion ist. Die Ladungsträger können an so einer Korngrenze gefangen werden, sodass sie eine Zeit lang nicht mehr rekombinieren und dadurch ihre effektive Lebensdauer steigt. Im dritten Fall ist die hohe Lebensdauer im Niedriginjektionsbereich auch durch Feldeffekt und Trapping Effekt erklärbar. Da die Struktur dieselbe wie im zweiten Fall ist, werden wegen der Bandverbiegung im Niedriginjektionsbereich die Ladungsträger aufgrund des Feldeffektes getrennt, sodass sie nach einer längeren Zeit rekombinieren und somit ihre effektive Lebensdauer in diesem Bereich steigt. Aus Abbildung 4.13 lässt sich der Einfluss der Defektdichte im Kristallkorn auf die effektive Lebensdauer verdeutlichen. Mit steigender Defektdichte im Korn wird die Lebensdauer über den ganzen Injektionsbereich kleiner, aber behält dabei seinen typischen Verlauf mit zwei Plateaus und mit einem steilen Abfall über mehrere Größenordnungen im Injektionsbereich von cm 3 bis cm 3. Also ist der Grund für die hohen effektiven Lebensdauern im Niedriginjektionsbereich und der starken Injektionsabhängigkeit über mehreren Größenordnungen der effektiven Lebensdauer über den hier simulierten Injektionsbereich cm 3 bis cm 3 Nebeneffekte, die die Lebensdauern erhöhen können, wie Feldeffektpassivierung oder Trapping. Die TrPCD-Messungen wurden bei relativ geringen Injektionsdichten < cm 3 durchgeführt, weshalb die aus den Messungen ermittelten hohen Lebensdauerwerte gerechtfertigt und nach den Simulationen zu erwarten sind. Ebenfalls am HZB wurde von Felix Rieboldt eine Masterarbeit Bestimmung von Ladungsträgerlebensdauern in Silizium-Heterostrukturen [33] verfasst, in der, unter anderen, auch effektive Ladungsträgerlebensdauern an den in dieser Arbeit untersuchten Absorberproben mit der SPV-Methode gemessen wurden. Die SPV-Methode ist ursprünglich für die Bestimmung der Bandverbiegung an der Oberfläche 53

62 4. Charakterisierung und Simulation ( a ) ( b ) x 1 0c m x 1 c0 m x 1 0c m τ 1 0 τ e f f / µs x 1 0c m x 1 c0 m x 1 0c m n / c m U / V Abbildung 4.14.: (a) SPV-Lebensdauermessungen an den poly-si Absorberproben auf Glas mit SiN, Messungen und Auswertungen aus der Masterarbeit [33]. Aufgetragen ist die effektive Lebensdauer injektionsabhängig für vier unterschiedlich dotierten Absorberproben. (b) TrPCD-Messungen an den gleichen Proben. Aufgetragen ist die effektive Lebensdauer in Abhängigkeit von der Gemessenen TrPCD-Spannung. eines Halbleiters und die Berechnung der Grenz- oder Oberflächenzustandsdichte entwickelt worden, aber kann auch für Bestimmung von Ladungsträgerlebensdauern verwendet werden. Erstmals wurde in [23] für a-si/c-si Heterostrukturen die transiente-spv Methode als eine mögliche Methode zur Bestimmung des Abklingens der überschüssigen Ladungsträgerdichte erwähnt, und als eine besonders interessante Methode für Dünnschichten vorgeschlagen. In [33] wurde erstmals eine Methode entwickelt mit der die SPV-Transienten auch zur Bestimmung von Lebensdauern ausgewertet werden können. Es wurden transiente SPV-Messungen an den selben poly-si Dünnschichtabsorbern durchgeführt, deren Lebensdauer in dieser Arbeit mit der TrPCD-Methode vermessen wurde. Abbildung 4.14 (a) zeigt die Auswertung der SPV-Messungen an den Absorberproben auf Glas mit Siliziumnitrid für die vier verschiedenen Absorberdotierungen. Die Kurven zeigen einen ganz ähnlichen Verlauf wie die der TrPCD-Messungen aus dieser Arbeit (Abbildung 4.14 (b)). Die Größenordnungen, und der Abfall mit steigender Injektionsdichte der erhaltenen Lebensdauer zeigen, dass durch zwei verschiedene Methoden die selben Ergebnisse für injektionsabhängige Ladungsträgerlebensdauern der poly-si Dünnschichten erhalten wurden. Wie bei den TrPCD-Messungen kann auch bei den SPV-Messungen keine deutliche Beziehung zwischen den Verlauf der Lebensdauerkurven und den Absorberdotierungen festgelegt werden. Das kann daran liegen, dass die Unterschiede zwischen den vier Kurven im Messabweichungsbereich liegen. Die Tr-PCD-Messungen mit dem in dieser Arbeit verwendeten Aufbau sind noch in einem begrenzten Injektionsbereich realisierbar. Dieser Bereich ist durch die maximal erreichbare Überschussladungsträgerdichte (siehe Abschnitt 3.2.3) bestimmt. Man könnte behaupten, dass die injektionsabhängige Lebensdauer über einen breiteren Injektionsbereich aus der 54

63 4.2. Charakterisierung und Simulation von Absorberschichten Extrapolation (mit Hilfe von Simulation) der Messkurve zu höheren Injektionsdichten bestimmbar ist. Es gibt aber die zwei oben genannten Effekten, die nicht getrennt erscheinen, weswegen es nicht genau bestimmbar ist, welcher Effekt die Lebensdauer im Niedriginjektionsbereich bestimmt ohne auch den Verlauf der effektiven Lebensdauer im Hochinjektionsbereich zu kennen. Ist es Feldeffektpassivierung wegen einer Oberflächenfestladung, Feldeffekt-und Trapping-Effekt durch Korngrenzen oder Feldeffekt-und Trapping-Effekt durch Korngrenzen und defektreiche Kristallkörner? Abbildung 4.15.: AFORS-HET Simulation der effektiven Ladungsträgerlebensdauer über die Überschussladungsträgerkonzentration für einen c-si Dünnschichtabsorber mit Oberflächenfestladung. Für weitere genauere Untersuchungen an Dünnschichten wären Lebensdauermessungen über ein weiten Injektionsbereich sinnvoll. Somit würde auch der Bereich des normalen Betriebs der Solarzelle gedeckt werden. In Abbildung 4.15 werden bei einer AFORS-HET Simulation der effektiven Lebensdauer τ eff über die Überschussladungsträgerkonzentration n für einen c-si Dünnschichtabsorber mit Oberflächenfestladung die wichtigen Bereiche so einer Kurve gekennzeichnet. Der Niedriginjektionsbereich ist der Bereich in dem die Tr-PCD-Messungen in dieser Arbeit durchgeführt wurden. Aus den Simulationen wird für 1 sun 4 ein äquivalenter n von cm 3 erhalten. Also wird sich der normale Betrieb einer Solarzelle bei generierten n < cm 3 befinden. Aus Abbildung 4.15 ist es ersichtlich dass τ eff vor allem in Betriebsbereich der Solarzelle sehr stark über mehrere Größenordnungen injektionsabhängig ist. 4 Die Bezeichnung von 1 sun bezieht sich auf die Strahlungsleistungsdichte und ist der Wert der Strahlungsleistungsdichte bei einer Sonne, also 100 mw/cm 2. 55

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