8.6 Thermodynamik der Grenzflächen

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1 8.6 Thermodynamik der Grenzflächen Einführung Innerhalb jeder homogenen Phase erfährt ein Molekül allseitige Anziehungskräfte durch die nächsten Nachbarn Isotropie. Diese Anziehungskräfte heben sich gegenseitig auf. Aber nur, wenn der Abstand des Moleküls von einer Phasengrenze größer ist als der Radius der Wirkungssphäre der Anziehungskräfte von etwa 10-7 cm

2 Bei grenzflächennahen Teilchen ist die Resultierende der Molekularkräfte von Null verschieden. Um eine Molekül gegen diese resultierende Kraft F res aus dem Inneren der Phase an die Grenzfläche zu verschieben, muss eine Arbeit W GF aufgewendet werden. Dabei vergrößert sich die Grenzfläche. Ein Grenzflächenmolekül hat eine um den Betrag dieser Arbeit W GF höhere potentielle Energie E GF als ein Molekül im Inneren der Phase. Die energetische Bilanz besagt also: Mit wachsender Grenzfläche wird sich die in der Phase gespeichert Energie vergrößern

3 Notwendigkeit Grenzflächeneffekte zu berücksichtigen Grenzflächeneffekte werden insbesondere dann wichtig, wenn die Teilchenzahl an der Grenzfläche einen nennenswert großen Anteil an der Gesamtteilchenzahl im Volumen erreicht. Ein würfelförmiger Kristall von 1cm Kantenlänge enthält bei einem Moleküldurchmesser von 0,3 nm = m n ges = 3, Moleküle von den insgesamt n A = 1, Moleküle zur Oberfläche gehören. Dies sind 1, % Grenzflächenmoleküle. Ihre Zahl ist damit sehr viel kleiner als die Gesamtzahl. In Kristalliten von 10-5 cm Kantenlänge befinden sich dagegen 1,8 % der Moleküle in der Grenzfläche

4 Ist der Anteil der von Oberflächenteilchen im Verhältnis zur Gesamtzahl hinreichend groß, wird dies Einfluss auf die thermodynamischen Daten des Gesamtsystems haben. Dies gilt insbesondere dann, wenn Vorgänge betrachtet werden, die in der Grenzfläche ablaufen oberflächenaktive Substanzen Beispiele: Tenside, die die Oberflächenspannung herabsetzen und Dispersionen begünstigen waschaktive Substanzen. Emulgatoren, die die Löslichkeit von Stoffen erhöhen

5 Definition einer spezifischen Grenzflächenenergie aus dem Verhältnis aus der Zunahme an Grenzflächenenergie de GF zur neugeschaffenen Grenzfläche da: Diese spezifische Grenzflächenenergie wird bei Phasengrenzen flüssig/gasförmig üblicherweise als Oberflächenspannung bezeichnet. Die Einheit der spezifischen Grenzflächenenergie ist Kraft/Länge: 8.6-5

6 Experiment zur Messung der Oberflächenspannung: Flüssigkeitsfilm (zwei Oberflächen!) zwischen U-förmigem Bügel der Breite b mit verschiebbarem Querbügel. Gemessene Verschiebung Ds und gemessene Kraft G Für jede Stellung s ist der Querbügel im Gleichgewicht! Bei gegebenem Stoffwert s ist das Gewicht G nur von der Breite b des Bügels abhängig! Dies unterscheidet die Grenzfläche von einer elastischen Membran, bei der für Gleichgewicht G mit wachsendem s ansteigen würde

7 Wir wollen noch eine andere Deutung der Oberflächenspannung vornehmen. Dazu betrachten wir einen Freischnitt des verschiebbaren Bügels. Zur Gewichtskraft muss es in den beiden Oberflächen gleichgewichtshaltende Gegenkräfte geben: Die Deutung der Oberflächenspannung mittels Oberflächenkräfte liefert zahlen- und dimensionsmäßig gleiche Werte für die Oberflächenspannung: Wir können s also als Oberflächenenergie/geschaffene Oberfläche oder als Kraft in der Oberfläche/Länge deuten

8 Zahlenwerte für die Oberflächenspannung bei 20 o C Fl. Wasser gegen feuchte Luft Fl. Benzol gegen Luft Fl. Ethanol gegen Alkoholdampf 0,0741 N/m 0,0288 N/m 0,0220 N/m Quecksilber gegen Luft 0,5 N/m Seifenlösung gegen Luft 0,03 N/m Die Oberflächenspannung nimmt mit wachsender Temperatur ab. Sie ist sehr empfindlich gegenüber Verunreinigungen

9 Oberflächenspannungen treten an Grenzflächen zwischen zwei Flüssigkeiten oder zwei Festkörpern sowie zwischen Festkörpen und Flüssigkeiten oder Gasen auf. 1. Flüssigkeit-Gas: die Grenzflächenenergie ist stets positiv, da ein in der Flüssigkeit befindliches Molekül stets eine kleinere Energie als in der Gasphase besitzt. Begründung: Hätte es in der Gasphase eine kleinere Energie würde die Flüssigkeit vollständig verdampfen. 2. Flüssigkeit-Flüssigkeit: Zur Ausbildung einer Grenzfläche muss die Grenzflächenenergie stets positiv sein. Die Anziehung durch arteigene Moleküle muss stets größer sein als die der fremden. Ansonsten würden sich die Flüssigkeiten mischen

10 3. Flüssigkeit-Festkörper: hier kann auch eine negative Grenzflächenenergie auftreten, wenn die Moleküle des Festkörpers die Flüssigkeitsmoleküle stärker anziehen als diese einander. 4. Festkörper-Gas: An diesen Grenzflächen sind die Grenzflächenenergien meist sehr klein. Dies beruht darauf, dass die Festkörperoberfläche stets mit einer dünnen Gasschicht bedeckt ist. Man misst im Experiment dann eigentlich eine Grenzfläche Gas-Gas

11 Haftspannung und Randwinkeln Oft grenzt die Flüssigkeitsoberfläche nicht nur an eine Dampfphase an, sondern auch an eine feste Wand und bildet dadurch je nach dem Grad der Benetzung einen Randwinkel oder Meniskus aus. Wir wollen die Deutung der Oberflächenspannung als Kraft/Länge zur Diskussion des Meniskus nutzen. Kräfte an der freien als konkav angenommenen Oberfläche: zwischen Flüssigkeit und Gas: s fg, zwischen Wand und Gas: s wg mit s wg << s fg,s wf, zwischen Wand und Flüssigkeit: s wf

12 Freischnitt eines Teilsystems und Kräftebilanz In horizontale Richtung werden Haltekräfte an der Wand wirksam. Das Kräftegleichgewicht am Meniskus in vertikaler Richtung liefert: Drücken wir die Kräfte durch die Grenzflächenspannung mit der Länge der Berührungslinie b aus, F ij = s ij b, erhalten wir, wenn wir das Gewicht nicht berücksichtigen, für den Randwinkel Die Summe im Zähler ist die Haftspannung. Sie kann positiv oder negativ sein

13 Diskussion des Haftwinkels Falls für die Haftspannung s wf - s wg > s fg gilt, ist kein Gleichgewicht möglich. Die Flüssigkeit kriecht die Wand hoch. Die Wand wird damit vollständig benetzt! Falls 0 < s wf - s wg < s fg ist der Randwinkel g < p/2. Der Meniskus bildet die Form aus, wie sie nebenstehend skizziert ist Kapillaraszension. Dies ist zum Beispiel der Fall für Wasser gegen Glas. Falls -s fg < s wf - s wg < 0 ist der Randwinkel g > p/2. Der Meniskus bildet die umgekehrte Form aus Kapillardepression. Dies ist zum Beispiel der Fall für Quecksilber gegen Glas

14 Beispiel: Kapillarität einer vollständig benetzenden Flüssigkeit Bei einer vollständig benetzenden Flüssigkeit steigt diese in einem Kapillarrohr hoch, um die benetzte Oberfläche A b zu verkleinern 1). Der Energieminderung durch Verkleinerung der benetzten Fläche steht die Zunahme an potentieller Energie des Flüssigkeitsvolumens gegenüber. Energiebilanz für die Flüssigkeit bei sich ändernden Flüssigkeitsspiegeln (geschl. System, adiabat, reibungsfrei): 1) Die Menisken bilden einen Winkel von null Grad mit den Oberflächen

15 Mit ergibt sich für A >> A K Die durch wachsendes h freiwerdende Oberflächenenergie ist mit A b als benetzter Fläche: Wegen verschwindet die Volumenänderungsarbeit natürlich: Es folgt für die Steighöhe im Gleichgewicht:

16 Beispiel: Überdruck in einer Seifenblase Energiebilanz für das System Seifenhaut (Blase zwei Oberflächen!): Interpretation: Bei einer Vergrößerung des Durchmessers der Seifenblase muss die in der Seifenhaut durch Vergrößerung der Oberflächen gespeicherte Energie und die Arbeit der Duckkräfte gleich groß sein. Mit folgt: Für Flächen, deren Krümmungsradius in den einzelnen Richtungen verschieden ist, gilt: Für einfache Oberflächen wie Tropfen oder Hohlräume gilt entsprechend:

17 Zahlenwerte: Überdruck in einer Seifenblase von 5 cm Radius mit s = 0,03 N/m: Dp = 48 N/m 2 Überdruck in einem Wassertröpfchen in Luft von 0,05 mm Radius mit s = 0,074 N/m: Bem.: Dp = 2960 N/m Gegenüber ebenen Oberflächen ist der Druck in kleinen Wassertröpfchen erhöht. Dies führt auch zu einem erhöhten Dampfdruck (siehe weiter unten). Deshalb sind kleinste Tröpfchen instabil. Weiter abnehmender Durchmesser forciert zusätzlichesverdampfen. Andersherum kann Wasser in sauberer Luft eigentlich nicht zu Tropfen kondensieren. Es braucht dazu Kondensationskeime zum Beispiel Staub, wodurch die Krümmung der Oberfläche des erstmals kondensierenden Wassers herabgesetzt ist Zweiphasengleichgewichte an gekrümmten Grenzflächen

18 Beispiel: Gasbläschen in Flüssigkeiten 1) Bei der Seifenblase haben wir bei der Berechnung der Oberflächenenergie zwei Grenzflächen betrachtet. Gaseinschlüsse in Flüssigkeiten sind eigentlich keine Blasen sondern eher Hohlräume, da nur eine Grenzfläche auftritt. Der Tendenz, die Grenzflächenenergie durch Verminderung der Grenzfläche zu verringern, steht wieder der sich ausbildende Überdruck im Inneren entgegen. Die Energiebilanz liefert nun für das Gas: mit folgt die Laplacesche Gleichung: 1) Der Sprachgebrauch ist irreführend. Es sind eigentlich keine Blasen sondern Hohlräume (eine Oberfläche!)

19 8.6.2 Thermodynamik der Grenzflächengleichgewichte reiner Stoffe Bisher galt für die freie Enthalpie ohne Berücksichtigung von Grenzflächeneffekten für ein System mit verschiedenen Phasen a = 1,, w mit Wir müssen dies um die differentielle Grenzflächenenergie de GF erweitern. Da die freie Energie im Gleichgewicht bei vorgegebenem Druck und Temperatur ein Minimum annimmt und eine Verkleinerung der Oberfläche die Grenzflächenenergie verringert ist, geht die zusätzliche Oberflächenenergie mit positivem Vorzeichen ein:

20 Wir erhalten damit als Ansatz für die freie Energie: Wir definieren die Oberflächenspannung s in einem solchen System also auch durch

21 Dampfdruck kleiner Flüssigkeitströpfchen Wir wollen mit diesem Ansatz untersuchen, wie die Grenzflächenenergie den Dampfdruck kleiner Flüssigkeitströpfchen beeinflusst. Dazu betrachten wir ein kleines Tröpfchen mit Radius r im Gleichgewicht mit seinem eigenen Dampf bei konstantem Druck und konstanter Temperatur. Der Stoff tritt bei diesem Problem in drei Phasen auf: flüssig (fl), gasförmig (g) und in der Grenzfläche (s) Daher lautet die Fundamentalgleichung der freien Enthalpie zunächst:

22 Da die Anzahl n der Teilchen im Gesamtsystem konstant bleibt, gilt wobei n a die Anzahl der Teilchen in der Grenzfläche meint. Ein Molekül habe einen Durchmesser d. Dann ist das Verhältnis Damit wird Falls d << r können wir die Grenzflächen bei der Mengenbilanz vernachlässigen und dies vereinfachen zu:

23 Deshalb betrachten wir auch im Differential der freien Enthalpie nur zwei Phasen Für Gleichgewicht wird die freie Enthalpie minimal. Bei konstantem Druck und konstanter Temperatur gilt dann:

24 Damit ergibt sich zunächst Qualitative Diskussion: - Im Gleichgewicht ohne Berücksichtigung der Grenzfläche gilt Gleichheit der chemischen Potentiale von Dampf und Flüssigkeit - Im Gleichgewicht mit Berücksichtigung der Grenzfläche wird nun ein Sprung im chemischen Potential gefordert. - Da muss das chemische Potential des Gases größer sein als dasjenige ohne Berücksichtigung der Grenzfläche. - Aus der Druckabhängigkeit des chemischen Potentials folgt: erhöhter Dampfdruck durch Oberflächenspannung

25 Wir wollen nun quantitativ fassen. Mit folgt und deshalb für den Potentialsprung

26 Wir finden für eine ebene Grenzfläche mit r, dass für Gleichgewicht, genau wie im Fall unberücksichtigter Grenzfläche, das chemische Potential in beiden Phasen übereinstimmt. Die Abweichung für endlichen Radius r ist Mit der Druckabhängigkeit des chemischen Potentials für ideale Flüssigkeiten und Gase ergibt sich

27 Für kleine durch die Grenzfläche bedingte Druckänderungen können wir das Ergebnis wegen vereinfachen: Für den Dampfdruck ergibt sich das Exponentialgesetz 1) 1) Es ist interessant dies mit der formal ähnlich aufgebauten Dampfdruckformel nach Clausius-Clapeyron zu vergleichen

28 Entwickelt man in auch den Logarithmus so erhält man eine weiter vereinfachte Form dieses Gesetzes. Dampfdruckerhöhung von Tröpfchen durch die Oberflächenspannung: Übungsaufgabe: Dampfdruck in Dampfblasen (Hohlräume, konkave Oberfläche)

29 Folgerungen: - Der Dampfdruck ist über konvexen Grenzflächen, r > 0, gegenüber der ebenen Grenzfläche erhöht, über konkaven Oberflächen, r < 0, entsprechend erniedrigt. - Die Dampfdruckerhöhung wächst mit kleiner werdendem Tröpfchenradius. - Kleine Tröpfchen können mit größeren nicht im Gleichgewicht sein. Sie verdampfen zugunsten der größeren Tropfen, an denen Kondensation auftritt. Erst recht verdampfen sie bei Anwesenheit einer benetzbaren ebenen Oberfläche. - Kondensation aus der gesättigten Dampfphase benötig Kondensationskeime. - Kondensation von Wasser in Tröpfchen aus der Atmosphäre ebenso, Wolkenbildung, erfordert eine Übersättigung mit Wasserdampf, relative Feuchte j >1, und einen minimalen kritischen Tröpfchendurchmesser r kr, ab dem Kondensation einsetzt:

30 Zahlenwerte bei 20 o C und einem Tropfen mit r = m: Stoff s [10-3 Nm -1 ] v m,fl * [10-6 m 3 mol -1 ] p * (r)/p * Quecksilber ,8 1,78 Wasser 72,75 18,0 1,11 Benzol 28,9 88,9 1,23 Diethylether 17,0 103,9 1,

31 8.6.3 Thermodynamik der Grenzflächengleichgewichte von Mehrstoffsystemen In Mehrstoffsystemen ist zu beobachten, dass sich Komponenten in der Phasengrenze anreichern oder verschwinden. Wir wollen dies näher untersuchen. Eine Phase a soll an eine Phase b angrenzen. Innerhalb der Phasen seien die Zustände bis zu den jeweiligen Grenzebenen A:A bzw. B:B homogen. Der Abstand der Grenzebenen A:A bzw. B:B beträgt einige Moleküldurchmesser. In dieser Schicht ändern sich die Eigenschaften der Phase a kontinuierlich in die Eigenschaften der Phase b. Eine beliebige parallele Ebene S:S bezeichnen wir als Grenzflächenphase

32 Wir nehmen nun an, dass die Eigenschaften der homogenen Phasen bis zu der Fläche S:S konstant seien, so liefert die Bilanz für die in der Grenzfläche befindliche Stoffmenge für jede der Komponenten i Stoffmengen: Die Stoffmengen n i,a und n i,b bestimmen sich aus den Volumenkonzentrationen c ia und c ib durch Multiplikation mit den Volumina V a und V b. Die so definierte Stoffmenge n is in der Grenzfläche kann positiv aber auch negativ sein! Konzentrationen: Die Konzentration c i,a liegt jedoch nur bis A:A und die Konzentration c i,b nur bis B:B in den homogenen Phasen auftretenden Konzentrationen vor. Im Volumen von A:A bis BB, der Grenzfläche, sind die Konzentrationen noch unbestimmt

33 Rechnet man willkürlich bis zur Schicht S:S mit den Konzentrationen der homogenen Phasen und hat sich die Komponente i in der Grenzschicht angereichert, so wird n i,a +n i,b eine zu kleine Stoffmenge ergeben und damit n i,s positiv ausfallen, also die Anreicherung andeuten und umgekehrt. Die Konzentrationen in den beiden homogenen Phasen haben wir mit angegeben. Für die Grenzflächenphase ist eine flächenbezogene Konzentration einzuführen: Diese wird auch Grenzflächenexzess-Konzentration genannt

34 Genau wie die Grenzflächenexzess-Konzentration können auch andere Grenzflächenexzessgrößen angegeben werden

35 Die freie Enthalpie der Grenzflächenphase in S:S ist nun Wir untersuchen wieder das Gleichgewicht für konstanten Druck und konstante Temperatur, so dass gilt: Diese Beziehung können wir in der Fläche S:S integrieren und anschließend differenzieren, so dass mit (*) auch gilt 1) : 1) Die freie Entalpie ist also kiene homogene Funktion!

36 Nach Division durch die Fläche A erhalten wir die Gibbssche Gleichung für den Zusammenhang zwischen Grenzflächenspannung und Grenzflächenkonzentration Wir diskutieren diese Gleichung für ein binäres System: Die chemischen Potentiale können wie üblich nicht unabhängig voneinander gewählt werden, wir können jedoch die Lage der Fläche S:S variieren. Sei 1 das Lösungsmittel so soll S:S dort liegen, wo die Flächenkonzentration g 1 des Lösungsmittels verschwindet - Gibbs-Dividing-Surface:

37 Für eine ideal verdünnte Lösung gilt für das chemische Potential des gelösten Stoffes: Daher und für die Flächenkonzentration Dies ist die Gibbssche Adsorptionsisotherme. Eine Anreicherung des gelösten Stoffes in der Grenzfläche geht einher mit einer Abnahme der Grenzflächenspannung

38 Stoffe, die die Oberflächenspannung des Lösungmittels verringern, werden als oberflächenaktiv bezeichnet. Tritt bereits bei geringen Konzentrationen eine starke Abnahme der Oberflächenspannung auf, so spricht man von Tensiden (auch Detergentien, engl. surfactant). Tenside reichern sich in der Grenzfläche an

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