Prinzipien des chemischen Gleichgewichts

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1 Prinzipien des chemischen Gleichgewichts Eine Thermodynamik für Chemiker und Chemie-Ingenieure Von KENNETH DENBIGH, F.R.S. ehem. Professor für Chemische Technologie am Imperial College, London Principal des Queen Elizabeth College der Universität London 2. deutsche Auf läge Autorisierte Übersetzung von PROF. DR. HERIBERT J. OEL (Erlangen) neu überarbeitet von GÖTZ ECKOLD (Göttingen) Mit einem Geleitwort von PROF. DR. DRES. H.C. W. JOST Direktor des Instituts für Physikalische Chemie der Universität Göttingen Mit 47 Abbildungen in 50 Einzeldarstellungen und15 Tabellen Fachbereich Materialwissenschaft der Techn. Universität Darmstadt Inv.-Nr.: DR. DIETRICH STEINKOPFF VERLAG DARMSTADT 1974

2 INHALTSVERZEICHNIS Geleitwort zur ersten deutschen Auflage von W. JOST V Geleitwort zur zweiten deutschen Auflage von W. JOST VI Vorwort zur ersten, englischen Auflage VII Vorwort zur dritten englischen Ausgabe VIII Liste der Formelzeichen. XV Werte einiger physikalischer Konstanten XVII Die SI-Einheiten XVIII 1. Kap: Erster und zweiter Hauptsatz TEIL I: Die Grundlagen der Thermodynamik 1-1 Einleitung Thermodynamische Systeme Thermodynamische Variable Temperatur und nullter" Hauptsatz Arbeit Innere Energie und erster Hauptsatz Wärme Erster Hauptsatz für infinitesimale Prozesse Prozesse, die adiabatisch nicht ablaufen können Wirkliche und reversible Prozesse Systematische Behandlung des zweiten Hauptsatzes Endgültige Formulierung des zweiten Hauptsatzes Ein Gleichgewichtskriterium. Reversible Prozesse Maximale Arbeit Grundgleichung für ein geschlossenes System Zusammenfassung der drei Hauptsätze Wirkliche Prozesse als Ausgleichsvorgänge Die atomistische Deutung des zweiten Hauptsatzes 44 Übungsaufgaben Kap: Hilfsfunktionen und Gleichgewichtsbedingungen 2-1 Die Funktionen H, A und,g Eigenschaften der Enthalpie Eigenschaften der HELMHOLTzschen Energie 51

3 X Inhaltsverzeichnis 2-4 Eigenschaften der GiBBSschen Energie a Nutzbare Energie 2-5b Die Nutzarbeit einer chemischen Reaktion Die Grundgleichungen für ein geschlossenes System in den Ausdrücken H, A und G Das chemische Potential Extensive Größen als Gleichgewichtskriterien Intensive Größen als Gleichgewichtskriterien Mathematische Beziehungen zwischen den verschiedenen Zustandsfunktionen 2-11 Meßbare Größen in der Thermodynamik Änderung der thermodynamischen Funktionen beim Durchlaufen von Temperatur- und Druckintervallen Molare und partielle molare Größen 2-14 Berechnung der partiellen molaren Größen aus experimentellen Daten Übungsaufgaben,...": Kap: Thermodynamik der Gase TEIL II: Reaktions- und Phasengleichgewichte Modelle Das einfache ideale Gas Die ideale Gasmischung Reale Gase Der JouLE-THOMsoN-Effekt Die Fugazität eines einfachen nicht-idealen Gases Die Fugazität einer nicht-idealen Gasmischung Temperaturkoeffizient der Fugazität und des chemischen Standardpotentials Ideale Gaslösungen und die Regel von LEWIS und RANDALL 101 Übungsaufgaben Kap: Gleichgewicht bei Gasreaktionen 4-1 Einleitung Stöchiometrie bei chemischen Reaktionen Vorläufige Beschreibung des Reaktionsgleichgewichts, Endgültige Beschreibung des Reaktionsgleichgewichts Die Gleichgewichtskonstante für eine Gasreaktion Temperaturabhängigkeit der Gleichgewichtskonstanten Andere Beziehungen für die Gleichgewichtskonstante bei idealen Gasmischungen GiBBSsche Bildungsenergie und Enthalpie für Reaktionen zwischen Elementen Einige Beispiele GiBBSsche Bildungsenergien, wenn Ausgangs- oder Endprodukte nicht gasförmig sind Vorläufige Behandlung des Gleichgewichts einer Reaktion, an der Gase, nicht-mischbare Flüssigkeiten und Festkörper beteiligt sind Endgültige Behandlung des Gleichgewichts einer Reaktion, an der Gase sowie nicht-mischbare Flüssigkeiten und Festkörper beteiligt sind.. 126

4 Inhaltsverzeichnis XI 4-13 Das Rösten von Bleisulfid Bestimmung der GiBßsschen Energie von Reaktionen mittels galvanischer Ketten Eine andere Beschreibung der galvanischen Kette Anzahl der unabhängigen Reaktionen Gleichgewichtsbedingungen für verschiedene unabhängige Reaktionen Allgemeine Bemerkungen über Simultanreaktionen Die maximale Ausbeute 138 Übungsaufgaben Kap: Die Phasenregel 5-1 Einleitung ' Phasenregel für nicht-reagierende Komponenten Phasenregel für reaktionsfähige Komponenten Zusätzliche Beziehungen.' Beispiele für die Anwendung der Phasenregel Eine andere Betrachtungsweise Zwei Beispiele bei der Aufarbeitung von Zinkerz 152 Übungsaufgaben Kap: Phasengleichgewichte in Einkomponentensystemen 6-1 Einleitung Die CLAusius-CLAPEYRON-Gleichung Die Verdampfungsenthalpie und ihr Temperaturkoeffizient Integration der CLAusius-CLAPEYRON-Gleichung Der Einfluß eines zweiten Gases auf den Dampfdruck von Flüssigkeiten und festen Stoffen A-Übergänge 166 Übungsaufgaben Kap: Allgemeine Eigenschaften der Lösungen und die Gleichung von Gibbs-Duhem 7-1 Die Gleichung von GIBBS-DUHEM Beziehungen zwischen Druck und Temperatur Beziehungen zwischen Partialdruck und Zusammensetzung Die empirische Partialdruckkurve für eine binäre Lösung ' Anwendung der Gleichung von GIBBS-DUHEM auf Partialdruckkurven Die Anwendung der Gleichung von GIBBS-DUHEM auf den Gesamtdruck Die Beziehung zwischen der Gleichung von GIBBS-DUHEM und den ~" Gesetzen von RAOULT und HENRY Die Beziehungen zwischen der Gleichung von GIBBS-DUHEM und den Gleichungen von MARGULES und VAN LAAR 193 Übungsaufgaben Kap: Ideale Lösungen 8-1 Molekulare Betrachtungsweise von Lösungen Definition der idealen Lösung Die Gesetze von RAOULT und HENRY 202

5 XII Inhaltsverzeichnis 8-4 Nicht-ideale Gasphase Mischungseigenschaften idealer Lösungen Abhängigkeit des Gleichgewichts Dampf-Lösung von Temperatur und Druck NERNSTSches Verteilungsgesetz Gleichgewicht zwischen einer idealen Lösung und einem reinen Kristall Gefrierpunktserniedrigung Siedepunktserhöhung Osmotischer Druck einer idealen Lösung Ideale Löslichkeit von Gasen in Flüssigkeiten Ideale Löslichkeit von Festkörpern in Flüssigkeiten 215 Übungsaufgaben Kap: Nicht-ideale Lösungen 9-1 Festlegung der Aktivitätskoeffizienten bei Benutzung der Molenbrüche Beziehungen zwischen Aktivitätskoeffizienten und den Gesetzen von RAOULT und HENRY Molalität und Konzentration Festlegung der Aktivitätskoeffizienten bei Benutzung der Molalität Der Einfluß von Temperatur und Druck Bestimmung von Aktivitätskoeffizienten Anwendung der Gleichung von GIBBS-DUHEM auf die Aktivitätskoeffizienten Berechnung des Aktivitätskoeffizienten für den gelösten Stoff Zusatzfunktionen bei nicht-idealen Lösungen Die Aktivität Der osmotische Koeffizient 234 Übungsaufgaben Kap: Reaktionsgleichgewicht in Lösungen, Elektrolyte 10-1 Reaktionsgleichgewicht in Lösungen GiBBSsche Bildungsenergie in Lösungen. Eine Konvention für Hydrate Gleichgewichtskonstanten bei der Benutzung der Molalität und der Volumenkonzentration Temperatur- und Druckabhängigkeit der Gleichgewichtskonstanten Das Verhältnis der Gleichgewichtskonstanten in der Gasphase und in der Lösung Elektrolyte Die Bedeutungslosigkeit bestimmter Einzelgrößen Dissoziationsgleichgewicht und chemisches Potential von Elektrolyten Aktivitätskoeffizienten Phasengleichgewicht eines Elektrolyts. Löslichkeitsprodukt Gleichgewichtskonstante für Ionenreaktionen Die Größe von Aktivitätskoeffizienten für geladene und ungeladene Teilchen GiBBSsche Energie der Dissoziation Die Konvention für Wasserstoffionen und die GiBBSsche Energie und Enthalpie bei der Bildung eines Einzelions Bestimmung von Aktivitätskoeffizienten und Werten der GiBBSschen Energie aus Messungen an galvanischen Ketten 256

6 Inhaltsverzeichnis XIII Bestimmung von Aktivitätskoeffizienten mit Hilfe der Gleichung von GIBBS-DUHEM Partialdruck eines flüchtigen Elektrolyten Grenzverhalten für große Verdünnungen Übungsaufgaben 265 TEIL III: Thermodynamik und Molekularstruktur der Materie 11. Kap: Die statistische Bedeutung von Entropie und Helmholtzscher Energie 11-1 Thermodynamik und molekularer Aufbau Die Quantenzustände eines makroskopischen Systems Quantenzustände, Energiezustände und thermodynamische Zustände Schwankungserscheinungen Mittelung und das statistische Postulat.'..." Erreichbarkeit Der Gleichgewichtszustand Statistische Methoden Die Gesamtheit und die Mittelwertbildung Die statistischen Analoga zur Entropie und zur HELMHOLTzschen Energie Vergleich der statistischen Größen mit den thermodynamischen Thermische Entropie und Entropie der Anordnung Anhang 1. Ursprung der kanonischen Verteilung Anhang 2. Entropie-Analoga 290 Übungsaufgabe Kap: Die Zustandssumme für ein ideales Gas Unterscheidbare Zustände für ein Gas und die molekulare, Zustandssumme Die ScHRÖDiNGER-Gleichung Separierbarkeit der Wellengleichung Zerlegung der molekularen Zustandssumme in Faktoren Die Zustandssumme für die Translation Die innere Zustandssumme Thermodynamische Eigenschaften idealer Gase Die MAXWELL-BOLTZMANN-Verteilung Verteilung auf Translations-und innere Zustände Anzahl der Translationszustände bestimmter Energie lß Die MAXWELLSche Geschwindigkeitsverteilung Der Gleichverteilungssatz (Äquipartitionsprinzip) Anhang 318 Übungsaufgaben Kap: Ideale Kristalle und der dritte Hauptsatz 13-1 Normalkoordinaten Die ScHRÖDiNGER-Gleichung für Kristalle Die Energiezustände eines harmonischen Oszillators 323

7 j XIV Inhaltsverzeichnis Die Zustandssumme Die MAXWELL-BoLTZMANN-Verteilung Näherung für hohe Temperaturen. Die EiNSTEiNsche Näherung Die DEBYEsche Näherung.. Vergleich mit dem Experiment Der Dampfdruck bei hohen Temperaturen Der dritte Hauptsatz, Einführung Die Aussage des dritten Hauptsatzes Prüfung und Anwendung des dritten Hauptsatzes 341 Übungsaufgaben Kap: Reguläre Lösungen und Adsorption 14-1 Energie und Entropie der Anordnung Reguläre Lösungen Die LANGMuiRsche Adsorptionsisotherme Kap: Beziehung zwischen chemischem Gleichgewicht und chemischer Kinetik Einleitung Teilchenarten in der Kinetik Variable, welche die Reaktionsgeschwindigkeit bestimmen Hin- und Rückreaktionen Thermodynamische Einschränkungen bei der Formulierung der kinetischen Gleichungen Beziehungen zwischen Temperaturkoeffizienten und thermodynamischen 15-7 Größen Theorie des Übergangszustandes Annahme des Gleichgewichts Die Reaktionsgeschwindigkeit 366 Anhang. Lösung der Übungsaufgaben 370 Namen- und Sachverzeichnis 391

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