Experimentalphysik IV Festkörperphysik. Bernd v. Issendorff
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- Alexa Melanie Schräder
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1 xperimentlphysi IV Festörperphysi Bernd v. Issendorff 7. Juli 29
2 Inhltsverzeichnis Atomrer Aufbu der Mterie 3. Kristllstrutur Kristllgitter Drstellung des Kristllgitters Gittertypen Beispiele Struturbestimmung von Kristllen Struturbestimmung, Röntgen-Beugung Gitterebenen: Miller-Indizes Beugung m 3D-Kristll Berechnung des reziproen Gitters Beispiele Struturftor Vergleich mit Brgg Bedingung wld-konstrution Atomformftor inheitszelle des reziproen Gitters Kristlldynmi: Phononen Linere Kette (D-Modell für Festörper) Messung der Phononendispersion Gitter mit Bsis Schllgeschwindigeit Wechselwirung mit Phononen Debye-Wller Ftor Wärmepzität Klssisch: Thermodynmi Quntenmechni: instein-modell Quntenmechni: Debye-Modell Wärmeleitung durch Phononen Wärmeusdehnung letronenstrutur der Mterie Metlle Drude-Modell Wärmeleitfähigeit von Metllen Ds freie letronengs Wärmepzität des freien letronengses influss des Gitters: eletronische Bndstrutur Bloch-Funtionen Besetzung der Bänder inschub: chemische Bindungen Ionische Bindung Kovlente Bindung
3 INHALTSVRZICHNIS metllische Bindung Kovlente Bindung: linere Kette ntwiclung der eletronischen Strutur des Festörpers Messung der el. Strutur: Photoeletronen Fermiflächen Bewegungsgleichungen Hlbleiter Zustndsdichte Besetzungswhrscheinlicheit xtrinsische Hlbleiter: Dotierung Temperturbhängigeit p-n-übergng Leuchtdiode Schotty-Diode Trnsistor (npn oder pnp) FT (Feld-ffet-Trnsistor) Isoltoren Optische igenschften von Isoltoren (Dieeletri) Clusius-Mossotti Ferroeletrizität Piezoeletrizität Spezielle eletromgnetische igenschften Mgnetismus Prmgnetismus Dimgnetismus Ferromgnetismus Suprleitung Ursche der Suprleitung: Cooper-Pre Josephson-ffete Typ 2 Suprleiter Hochtempertursuprleiter Oberflächen Kristllstrutur letronische Strutur Nnophysi Zustndsdichte Metllcluster Hlbleiterprtiel ( quntum dot ) Litertur Kittel: usführlich Ibch-Lüth: rel. einfch Ashcroft-Mermin: gut für die Theorie
4 Kpitel Atomrer Aufbu der Mterie. Kristllstrutur Formen ondensierter Mterie: Flüssigeit Polymere morphe Festörper Flüssigristlle Kristlle Atome bzw. Moleüle leicht verschiebbr, eine Fernordnung lnge Ketten, verschiebbr, eine Fernordnung stre Bindung der Atome, eine Fernordnung (Bsp.:Gls) ngeordnete Moleüle in Flüssigeit, Ordnung nur in benen perfete periodische Anordnung (Bsp.: Si-inristll). Rele Festörper sind meist polyristllin. Them der Vorlesung sind Kristlle!.. Kristllgitter Definitionen: Kristll: periodisch: Kristllgitter: Bsis: Bsisvetor: unendliche periodische Anordnung von Atomen (bzw. Moleülen) Verschiebung um Trnsltionsvetor überführt den Kristll in sich selbst. Menge n Punten im Rum, von denen us der Kristll identisch ussieht. inheit, die jedem Gitterpunt zugeordnet ist. vetorielle Beschreibung der Bsis Mögliche Whl von Gitterpunten, Bsis und Bsisvetoren Mere: Kristll : Gitter + Bsis! 3
5 KAPITL. ATOMARR AUFBAU DR MATRI 4..2 Drstellung des Kristllgitters Alle Gitterpunte sind von einem Gitterpunt her zu erreichen durch Trnsltionsvetoren: T = n + nb b + nc c (.), b, c heißen primitive Gittervetoren, flls n, n b, n c gnze Zhlen für lle T. Mögliche primitive Gittervetoren Keine primitive Gittervetoren (wegen T = /2( + b) Primitive Gittervetoren in 3D. inheitszelle: primitive inheitszelle: Zelle, us der durch Verschiebung ds Kristllgitter ufgebut werden nn. inheitszelle, die genu einen Gitterpunt enthält Mögliche primitive inheitszellen
6 KAPITL. ATOMARR AUFBAU DR MATRI 5 Primitive inheitszellen önnen us primitiven inheitsvetoren gebildet werden: Prllelepiped Volumen: V = ( b c) = b( c ) = c( b) Wigner-Seitz-inheitszelle Problem: primitive inheitszellen hben häufig geringere Symmetrie ls ds Gitter Rumzentriertes ubisches Gitter: nichtprimitive inheitszelle (lins) und primitive inheitszelle niedriger Symmetrie (rechts) Lösung: Wigner Seitz Konstrution einer primitiven inheitszelle: Zur inheitszelle gehören lle Orte, die einem bestimmten Gitterpunt näher sind ls llen nderen. Wigner-Seitz-Konstrution
7 KAPITL. ATOMARR AUFBAU DR MATRI 6..3 Gittertypen ubische Gitter: einfch ubisch SC (simple cubic) ubisch rumzentriert BCC (body centered cubic) ubisch flächenzentriert FCC (fce centered cubic) weitere Gitter: b tetrgonl rhomboedrisch Insgesmt existieren 4 verschiedene Gittertypen ( Brvis Gitter ) Bemerung zum fcc-gitter: Ds fcc-gitter beschreibt eine dichtestmögliche Kugelpcung b c benen us dichtgepcten Kugeln: s existieren 2 Möglicheiten für die 3. Schicht! Die gleiche Dichte wird erreicht bei: fcc: benenfolge b c b c... hcp: benenfolge b b b... Dieses Gitter heißt hcp Gitter (hexgonl close pced).
8 KAPITL. ATOMARR AUFBAU DR MATRI 7 fcc hcp..4 Beispiele Po sc (ohne Bsis) Po sc (mit Bsis) Cl Cs CsCl,... BeCu, AlNi, CuZn (Messing) fcc (ohne Bsis) Cu, Ag, Ni,... Ar,Kr Cl N fcc (mit Bsis) NCl, KBr, MgO, PbS fcc (mit Bsis) Tetredergitter mit gleichen Atomen: Si, Ge versch. Atome: SnS, SiC, GAs, CdS, AgI ( Zinblendestrutur ; tritt llg. bei Hlbleitern uf!) bcc (ohne Bsis) N, K, Fe, Mb hcp (ohne Bsis) Be, Mg, Zn, Co
9 KAPITL. ATOMARR AUFBAU DR MATRI 8..5 Struturbestimmung von Kristllen Beugung von Wellen ine Lichtwelle ist ein eletromgnetisches Feld (x) = cos(x) s ist λ = 2π bzw. = 2π λ (: Wellenzhl, inheit [cm ]). λ π/ 2π/ x - Die Überlgerung von Wellen führt zu Interferenz: = + 2 = cos(x) + cos((x x)) (Annhme: gleiche Amplitude, ber verschoben) + = x = Konstrutive Interferenz x =, λ, 2λ,... x + = x = λ/2 Destrutive Interferenz x = λ 2, 3 λ 2, 5 λ 2,... x 3D-Wellen ( r) = e i r Orte gleicher Amplituden bilden benen im Rum ( r) = r = m2π (m =,, 2,... ) Vgl. benengleichung: ˆn r = d (ˆn Normlenvetor bene, d Abstnd zum Ursprung) Normieren von : r = m2π
10 KAPITL. ATOMARR AUFBAU DR MATRI 9 benengleichung für Orte mximler Amplitude (Wellenberge) beschreibt benen zu mit Abstnd 2π y r λ = 2 π x Bemerung: Komplexe Funtionen e i r sind in der lssischen Physi nur mthemtische Hilfsmittel; es zählt der Relteil Re(e i r ) = cos( r). In der Quntenmechni ht llerdings uch der Imginärteil Bedeutung!..6 Struturbestimmung, Röntgen-Beugung Brgg-Streuung Überlgerung: Konstrutive/destrutive Interferenz je nch Phsenverschiebung Genuer: Weglängenunterschied zwischen den Teilstrhlen: 2δ = 2d cos(α) Konstrutive Interferenz flls 2δ = nλ, n =, 2, 3,... D cos(α) folgt nλ 2d cos(α) = nλ 2d und dmit: 2d cos(α) = nλ Brgg-Bedingung λ 2d n Nur für leine λ gibt es einen (oder mehrere) mögliche Winel!
11 KAPITL. ATOMARR AUFBAU DR MATRI inschub Teilchenwellen Auch Atome, letronen, Neutronen bilden Wellen mit Wellenlänge λ = h p de-broglie - Beziehung p ist der Impuls des Teilchens, h = 6, Js ist ds Plncsche Wirungsquntum. Für typische benenbstände d 2Å brucht mn lso für Beugungsexperimente Teilchen der nergie Teilchen λ p Photon 24 ev (Röntgenlicht!) g m letron Å 6,6 24 s 3 ev Neutron,8 ev ( = 63 K)..7 Gitterebenen: Miller-Indizes s existieren unendlich viele Möglicheiten, ein Gitter in eine Schr äquidistnter benen zu zerlegen. Diese werden durch Indizes bezeichnet. Beispiele: Konstrution: Wähle us benenschr bene, die nicht den Ursprung enthält (meistens erhält mn uch für beliebige benen ein richtiges rgebnis) Bestimme Schnittpunte mit Gittervetoren bei ubischem Gitter: x, y, z Achsenbschnitte in inheiten der Kntenlänge (n x, n y, n z ) Bilde Kehrwerte der Achsenbschnitte (h,, l ) = ( n x, n y, n z ) Suche den leinsten Ftor f, für den h,, l gnze Zhlen sind (h,, l) = (fh, f, fl ) Beispiele sc Achsenbschnitte: x = 2, y =, z = (h,, l ) = ( 2,, ) f = 2 (h,, l) = (, 2, ) (hier wurde nicht die dem Ursprung nächste bene gewählt; ds rgebnis ist ber richtig)
12 KAPITL. ATOMARR AUFBAU DR MATRI bcc Achsenbschnitte: x =, y = 2, z = (h,, l ) = (, 2, ) = (h,, l) Bemerung Negtive Zhlen werden mit h geschrieben (,, ) {h,, l} bezeichnet lle ristllogrphisch gleichen benen; h l h,, l bezeichnet die Richtung zur bene igenschften der Miller-Indizes im ubischen Gitter ( h ). Der Ortsvetor steht senrecht uf der bene (hl) l 2. Der Abstnd d zwischen den benen beträgt: d = h l 2 Je größer die Indizes, desto leiner der Abstnd! Folgerung für die Beugungsbedingung insetzen von d in die Brgg-Bedingung: cos α = nλ 2 h l 2 Dmit wird der Ablenwinel Θ = 8 2α α θ Ablenwinel Θ = 2 rcsin( nλ h l 2 ) Kleine Indizes führen zu leinen Ablenwineln!..8 Beugung m 3D-Kristll Wiederholung: Fouriertrnsformtion F() = 2π invers: f(x) = 2π f(x)e ix dx } {{ } Slrprodut! F ()e ix d 3D: F ( ) = ( f( r)e i r d r 2π) 3 f( r) = ( F ( )e i r d 2π) 3 Spetrlnlyse Fouriersynthese
13 KAPITL. ATOMARR AUFBAU DR MATRI 2 Fouriersynthese eines Kristllgitters Anschulich: f(x) = F ()e ix d = j c j e i jx F() f(x) e i x ix + = e 2cos x x - F() + f(x) i e 2 x i2x + = e 2cos 2 x x -2 F() 2 + f(x) i e 3 x i3x + = e 2cos3 x x -Rum -3 F() 3 = 2π = Ortsrum x F().... f(x) x Gitter im -Rum: m δ( m 2π ) Gitter im Ortsrum: n δ(x i n) Die Fouriertrnsformtion eines relen sc-gitters mit Gitteronstnte ist ein sc-gitter im - Rum mit Konstnte 2π ( reziproes Gitter) Forml: ( δ( r r 2π) 3 i ) e i r = δ( G j ) i j } {{ } } {{ } diretes Gitter reziproes Gitter
14 KAPITL. ATOMARR AUFBAU DR MATRI 3 einlufende Welle uslufende Welle r r λ Gitter r ' Punt in Quellebene r r r i r ' Punt in Detetorebene 3D-Beugung Die Amplitude der Welle m Gitterpunt r i ist A = A e i ( r i r ) A bei r Die Amplitude in Detetorebene ist dnn (γ sei die Streueffizienz ): A = γa e i ( r i r ) e i ( r r i ) = γa e i( ) r i e i( r r ) Summiert über lle Gitterpunte und betrgsqudriert: I(, ) = A 2 = const. i e i( ) r i 2 = const. δ( r r i )e i( ) r d r 2 i = const. δ( r r i )e i r d r i } {{ } Fouriertrnsf. des dir. Gitters 2 = Dmit ist I( ) j δ( G j ) 2 Die Streuintensität ist dmit ungleich Null, flls gilt: = G llgemeine Beugungsbedingung Die Beugung einer Welle mit Wellenvetor in Richtung findet nur sttt, flls = ein Vetor des reziproen Gitters ist!..9 Berechnung des reziproen Gitters Forml: Für ein gegebenes Gitter mit primitiven Gittervetoren, 2, 3 definiert mn ein reziproes Gitter mit primitiven Gittervetoren b, b 2, b 3 : Für diese gelten: G = u b + u 2 b2 + u 3 b3 (u i =,, 2,... ) b = 2π 2 3 ( 2 3 ), b2 = 2π 3 ( 2 3 ), b3 = 2π 2 ( 2 3 ) Definition der primitiven Gittervetoren des reziproen Gitters
15 b+ b 3 b+2 b 3 KAPITL. ATOMARR AUFBAU DR MATRI 4 igenschften für lle G des reziproen Gitters gilt: e i G r j = r j (Gitterpunte des direten Gitters) dmit beschreibt jedes G einen benenschr mit benenbstnd und Normlenvetor ˆn = G G d = m 2π G m =, 2, 3,... ubisches Gitter: die benen (h,,l) (Miller-Indizes) werden beschrieben durch G = n 2π der benenbstnd ist d = n 2π G = m n h (m = n) l2.. Beispiele ( h l ) ; sc-gitter ) ) ) Gittervetoren: = (, 2 = (, 3 = ( Volumen inheitszelle: ( 2 3 ) = 3 ( Reziproe Gittervetoren: b = 2π 2 3 V Z ) 2 = 2π ( 3 b 2 = 2π ) (, b3 = 2π ) = 2π ( ) b 3 b 2 b 2p sc-gitter bcc-gitter ) ) Gittervetoren: = (, 2 = (, 3 = ( 2 ) 2 2 V Z = 2( 3 Reziproe Gittervetoren: b = 2π ) (, b2 = 2π ), b3 = 2π umschreiben: b + b ( 3 = 2π ), b2 + b ( 3 = 2π ) ( 2 ) b 3 4p fcc-gitter!
16 b+ b 3 b+2 b 3 KAPITL. ATOMARR AUFBAU DR MATRI 5 fcc-gitter Gittervetoren: Umschreiben: ( 2 = 2 ) ), 2 = ( 2 2 ) V Z = 4( 3 b = 2π 2, b2 = 2π b + b 2 + b ( 3 = 2π ) ( 2 ), 3 = ( ) (, b3 = 2π ) b 3 4p bcc-gitter! Ds reziproe Gitter eines sc-gitters (Kntenlänge ) ist ein sc-gitter mit Kntenlänge 2π ; ds eines bcc- bzw. fcc-gitters ist ein fcc- bzw. bcc-gitter mit Kntenlänge 4π gegenüber dem sc-gitter fllen Gittervetoren weg!.. Struturftor Beugung m Gitter mit Bsis Bsp: infch ubisches Gitter mit Bsis ( ) und ( 2 ) 2 = c 2 Die Beugungsmplitude ist hier: A = (δ( r r i ) + δ( r r i c)) e i r d r i = δ( r r i )e i r d r + δ( r r i c)e i r d r = n i δ( G n ) + δ( r r i )e i ( r + c) d r i = δ( G n ) + e i c δ( r r i )e i r d r n i = ( + e i c ) δ( } {{ } G) } {{ } n Struturftor für bcc-gitter rez. Gitter des sc-gitters fr = G und c (2n + )π i r = r c
17 KAPITL. ATOMARR AUFBAU DR MATRI 6 D.h. von den reziproen Gittervetoren des ursprünglichen sc-gitters fllen beim bcc-gitter lle weg, für die gilt: Alle G mit h + + l ungerde verschwinden! Dmit fllen folgende rez. Gittervetoren weg: c = G c = (2n + )π 2π ( h ) ( 2 ) 2 l = (2n + )π 2 π(h + + l) = (2n + )π h + + l = (2n + ) Ds reziproe Gitter wird zum fcc- Gitter mit Kntenlänge 4π! Ursche bcc-gitter sind zwei ubische Gitter ineinnder, die Fouriertrnsformierten sind bis uf Vorzeichen identisch: Anschulich über Brgg-Bedingung (Bsis in Kristll führt zu weiteren benen) Flls 2δ = 2mλ (onstrutive Interferenz) dnn 2δ = mλ (uch onstrutive Interferenz) Flls 2δ = (2m + )λ, dnn 2δ = 2m+ 2 λ (destrutive Interferenz) jeder 2. Beugungsreflex verschwindet. Allgemeine Aussge: ine Bsis j c jf j (f j Streustäre des j-ten Atoms) führt zu einem Struturftor S( ) = e i c j durch den Beugungsreflexe (bzw. reziproe Gittervetoren) verschwinden önnen. (neue Beugungsreflexe önnen nicht entstehen, denn mn überlgert nur Kopien des ursprünglichen Gitters!)
18 KAPITL. ATOMARR AUFBAU DR MATRI 7..2 Vergleich mit Brgg Bedingung Die llgemeine Beugungsbedingung lutet: = = G und = für elstische Streuung (nergieerhltung) s gilt: G = G cos(α) G = G cos(α) Aus der Beugungsbedingung folgt: = G G G G = G 2 Mit G = G wird dies zu 2 G = G 2 (llgemeine Beugungsbedingung für el. Streuung) Durch insetzen der obigen Beziehungen erhält mn 2 G cos(α) = G 2 cos(α) = G 2 Mit Wellenzhl = 2π λ 2π und benenbstnd d = G cos(α) = m2π 2d λ 2π folgt dnn cos(α) = m λ 2d Brgg Bedingung!..3 wld-konstrution Grphisches Lösung der llgemeinen Beugungsbedingung = G und = : im reziproen Gitter wird der Wellenvetor der einfllende Welle so eingezeichnet, dss seine Spitze uf einen reziproen Gitterpunt fällt um den Bsispunt des Vetors wird ein Kreis (bzw. Kugel) mit Rdius gezogen erlubte Wellenvetoren liegen dort, wo der Kreis (bzw. die Kugel) einen reziproen Gittervetor ext trifft Die Kreislinie ht Fläche Null, dher ergeben sich normlerweise so eine Schnittpunte. D.h. normlerweise ergibt sich eine Beugung! Um Beugung zu beobchten, muss mn dher Prmeter vriieren. Hier gibt es zwei Stndrd-Methoden:
19 KAPITL. ATOMARR AUFBAU DR MATRI 8 Kreis mit Rdius r r ' G r Lue Verfhren usgerichteter inristll weißes Röntgenlicht (nicht nur eine Wellenlänge, sondern ontinuierliches Spetrum) Der Rdius der wld-kugel wird ontinuierlich vriiert um Beugung zu erreichen Beugungsreflexe hben unterschiedliche Frben Debye-Scherrer-Verfhren monochromtisches Licht Kristllpulver wird benutzt (lle Ausrichtungen) Gitter wird gedreht, Gitterpunte bewegen sich uf Kugeloberfläche Ringmuster entsteht..4 Atomformftor Die Streuintensität eines Atoms ist winel- und wellenlängenunbhängig. Für Röntgenstrhlung ist der Formftor gegeben durch f( ) = n( r)e i r d r n( r): letronenverteilung m Atom f( ): Fouriertrnsformtion der letronendichte (jedes letron streut lol) Für Kugelsymmetrie (n( r) = n(r)) wird dies zu: f( ) = 4π n(r) sin( r) r 2 dr r f( ) wird lein für grosse (hohe Beugungsindizes)! Dmit ist die Beugungsintensität: I( ) = δ( G) G } {{ } } rez.gitter {{ } Fouriertrnsformierte des Gitters S( ) f( } {{ } ) } {{ } Struturftor Atomformftor } {{ } Fouriertrnsformierte der Bsis
20 KAPITL. ATOMARR AUFBAU DR MATRI 9..5 inheitszelle des reziproen Gitters Wie beim direten Gitter lässt sich eine primitive inheitszelle us den b, b 2, b 3 bilden. Besser geeignet ist die Wigner-Seitz-Zelle, welche die Symmetrie des Gitters ufweist. Def.: Die Wigner-Seitz-Zelle des reziproen Gitters heißt. Brillouinzone Die Konstrution der inheitszelle verläuft völlig nlog zu der Konstrution der Wigner-Seitz- Zelle: um einen gewählten Punt des reziproen Gitters werden Mittelsenrechte (-ebenen) der Verbindungslinien zu llen nderen Punten des Gitters eingezeichnet. Die. Brillouinzone ist der innerste von diesen benen begrenzte Bereich. Weitere Zonen (2. Brillouinzone usw.) lssen sich definieren, indem mn zählt, wieviele benen (Zonengrenzen) durchquert werden müssen, um in diese Gebiete zu gelngen. Mittelsenrechte zu Nchbrpunten. BZ 2. BZ 3. BZ Wichtig: lle Brillouinzonen hben ds gleiche Volumen, und lssen sich durch Verschieben um reziproe Gittervetoren (verschiedene für verschiedene Teilstüce) ineinnder überführen! Wiederholung: Beugung Ortsrum -Rum reziproe Gittervetoren Punte im -Rum beschreiben bene Wellen im Ortsrum G beschreibt ebene Welle mit Wellenlänge gleich dem benenbstnd d im Kristll n G beschreiben Wellen mit Wellenlänge d n Die benenschr wird mit G beschrieben (ürzester Vetor einer Richtung)
21 KAPITL. ATOMARR AUFBAU DR MATRI 2 Beugung: findet sttt im Ortsrum: -Rum Beugung findet n llen Atomen des Kristlls sttt. ist nur dnn möglich, flls die Atome benen bilden, die. senrecht stehen zu (spiegelnde Reflexion) 2. Abstnd d = n 2 Dies ist erfüllt flls: Grphisch im -Rum: λ cos α hben (Brgg Bedingung) = G y x - = G? Verschiebe Spitze von uf Ursprung; Bedingung ist erfüllt, flls einen reziproen Gitterpunt trifft..2 Kristlldynmi: Phononen Mechni: hrmonischer Oszilltor Krft: Differentil-Gleichung: Lösung: nergie: F = Dx mẍ = Dx x(t) = x cos ωt ; mit ω = D m = mx in = 2 mv mx 2 = 2 mx 2 ω 2 (lle Werte erlubt!) D m x
22 KAPITL. ATOMARR AUFBAU DR MATRI 2 Quntenmechni Nur disrete nergie-werte sind erlubt: mit ω = = (n + ω) n =,, 2,... 2 D m und = h 2π Gilt für lle periodischen Vorgänge (Schwingungen)!.2. Linere Kette (D-Modell für Festörper) Kette us Kugeln und Federn (unendlich lng) (h: Plncsches Wirungsquntum) u Krft uf n-te Kugel: F = D((u n+ u n ) (u n u n )) mü n = D((u n+ u n ) (u n u n )) Anstz: insetzen: u n (t) = u e in e iωt und dmit: m( ω 2 )u e in e iωt = Du (e i(n+) + e i(n ) 2e in )e iωt mω 2 = D(e } i + {{ e i } 2) 2 cos ω 2 = 2D ( cos ) m ω = 2D ( cos ) m Dies ist die sogennnte Dispersionsbeziehung der Phononen. 4D m ω () Dispersionsbeziehung der lineren Kette -3π/ -2π/ -π/ π/ 2π/ 3π/ reziproe Gitterpunte. Brillouinzone
23 KAPITL. ATOMARR AUFBAU DR MATRI 22 Wegen cos α = 2 sin 2 α 2 = 2 sin α 2 erhält mn eine sinusrtige Funtion. Bedeutung der Zonengrenze: nur -Werte innerhlb der ersten Brillouin Zone sind sinnvoll. Jede durch einen beliebigen Vetor im -Rum beschriebene Gitterschwingung nn uch durch einen Vetor in der. BZ beschrieben werden. Wellenform für verschiedene Wellenvetoren u n π = u n = π 3 u n = u n 2π = = + G Für = 2π/ erhält mn die gleiche Atombewegung wie für =, weil die Welle nur n den Atomorten usgewertet wird! Forml: für =.BZ + G gilt: 3D-Kristll longitudinle und trnsversle Moden Dispersion: e i r i = e i(.bz + G) r j = e i.bz r j e i G r i }{{} = e i.bz r j ω L T logitudinl trnsversl (2 Moden)
24 KAPITL. ATOMARR AUFBAU DR MATRI Messung der Phononendispersion Möglich durch inelstische Beugung (Photonen, letronen, Neutronen, (He-Atome)) Sehr verbreitet: Neutronen Impuls: Kinetische nergie: Normle Beugungsbedingung Inelstische Streuung = = G p = h λ = h 2π 2π λ = in = 2 mv2 = p2 2m = 2 2 2m ( Impulserhltung ) = ( nergieerhltung ) rzeugung oder Vernichtung eines Phonons mit Wellenvetor q und nergie ω( q) Dnn gilt für ds Neutron:.2.3 Gitter mit Bsis nergie: in = in ± ω q 2 genuer: 2m 2 = 2 2m 2 ± ω( q) Impuls: p = p + G ± q (+ für Phononenvernichtung) Bei mehreren Atomen pro Gitterpunt gibt es mehrere Schwingungen für ein. l l zwei Atomsorten Niederfrequent( ustisch ) hochfrequent ( optisch ) Dispersion w() LO TO LA TA optischer Zweig ustischer Zweig in typischer Wert für die Frequenz des optischen Zweigs ist ν = 3 Hz. Ds entspricht einer Lichtwellenlänge von λ = 3µm (Ferninfrrot). Optisch bedeutet lso nicht sichtbr!
25 KAPITL. ATOMARR AUFBAU DR MATRI Schllgeschwindigeit v P h : Phsengeschwindigeit (Bewegung von Wellenfronten ) v Gr : Gruppengeschwindigeit s gilt: Dispersionsreltion für Gitter ohne Bsis ω 2 () = 2D ( cos()) m wird für leine zu v P h = ω() v Gr = dω() d ω 2 () = 2D ()2 ( ( )) = D m 2 m ()2 D ω() m Dmit ist: v P h = D D m ; v Gr = m Die Schllgeschwindigeit (Phsen- und Gruppengeschwindigeit) ist für leine unbhängig von!.2.5 Wechselwirung mit Phononen Phononen hben nergie (ω P h ) und Wellenlänge (λ bzw. q) ber einen Impuls! (Bsp.: Trnsversle Moden: eine Bewegung von Mssen in Ausbreitungsrichtung) Ws ist lso der Grund für die Impulserhltung = + G + q?. Sichtweise: Gitterverzerrung Phonon erzeugt eine periodische Deformtion des Gitters n dieser nn Brgg Reflexion stttfinden = + q (die llgemeine Beugungsbedingung gilt für lle periodischen Struturen) Wieso ist die Beugung inelstisch?
26 KAPITL. ATOMARR AUFBAU DR MATRI 25 Strutur bewegt sich! (lssisch: Reflexion n einem bewegenden Spiegel) Trnsformtion ins Bezugssystem des Phonons (Wellenlängen bleiben gleich, Frequenzen erfhren Dopplereffet). einlufende Welle: uslufende Welle: ( ) = ω( ) = ω( ) v ( ) = ω( ) = ω( ) v Im bewegten Bezugssystem ist Beugung elstisch, d.h. Dmit gilt im Lborsystem ω( ) = ω( ) = ω( ) ω( ) = ( ) v s ist = q P h (Beugungsbedingung), und weiterhin Drus folgt: v P h = ω P h q bzw. = q P h ω P h q v P h = ω P h q q q q q = ω Die nergie des gestreuten Photons wird um die nergie des Phonons verändert! 2. Sichtweise: Seitenbndmodultion ine periodische Modultion einer Welle führt zu rzeugung von zusätzlichen Frquenzomponenten: cos(ω t)cos(ω 2 t) = cos((ω + ω 2 )t) + cos((ω ω 2 )t) Die Fouriernlyse einer solchen Welle (bei schwcher Modultion) sähe dnn folgendermßen us:
27 KAPITL. ATOMARR AUFBAU DR MATRI 26 Dies gilt für jede Welle: die Wechselwirung mit der Gitterverzerrung modelliert die Welle e i r } {{ e iωt } einlufende Welle e i q r e ±iω P ht } {{ } Phonon = e i( + q) r } {{ } Seitenbnd im Rum } {{ } Impulserhltung e i(ω±ω P h)t } {{ } Seitenbnd in Frequenz } {{ } nergieerhltung Örtliche Modultion: + q Wellenvetorerhltung Zeitliche Modultion: ω ω ± ω P h nergieerhltung Die inelstische Beugung einer Welle m Kristll entspricht lso der Streung n einem Teilchen (dem Phonon) mit Impuls q und nergie ω (wobei ds Teilchen erzeugt oder venichtet wird). Anloges gilt für lle wellenrtigen Anregungen!.2.6 Debye-Wller Ftor Struturftor mit bewegten Atomen (Summtion über die Bsis des Kristlls): S( ) = S( G) = j f j e i G( r j + u j (t)) Die f j sind die Formftoren der Bsistome. D lle Atome sich unterschiedlich bewegen, müßte der Struturftor über ds gesmte Gitter gemittelt werden. Annhme: die Mittelung über die Zeit entspricht einer Mittelung über ds Gitter S( G) = j f j e i G r j e i G u j t Für leine Auslenungen der Atome nn mn die xponentilfuntion entwiceln: e ig u(t) τ t = lim e ig u(t) dt τ τ = i G u(t) 2 ( G u(t)) = 2 ( G u(t)) 2 G u = G u cos(ϑ) = 2 G 2 u 2 cos 2 ϑ ϑ } {{ } 3 = 6 G 2 u 2 e 6 G 2 u 2 Dmit gilt für die Streuintensität (ds Amplitudenqudrt): I = S( G) 2 = S 2 }{{} Struturftor ohne Phononen e 3 G 2 < u 2 > } {{ } Debye-Wller-Ftor
28 KAPITL. ATOMARR AUFBAU DR MATRI 27 Hrmonische Näherung: die Atome werden ls dreidimensionler hrmonischer Oszilltor D betrchtet(mit Frequenz ω = m ) Potentielle nergie im thermischen Gleichgewicht: Drus folgt: pot = 2 D u2 = D 2 ( x2 + y 2 + z 2 ) = 3 2 BT u 2 = 3 BT D = 3 BT mω 2 I( G) = I e B T G 2 mω 2 (m: Atommsse, ω typische Schwingungsfrequenz) für B T ω Tiefe Temperturen: nergie des hrmonischen Oszilltors: tot = (n x + 2 )ω + (n y + 2 )ω + (n y + 2 )ω 3 ω (für T K) 2 pot = 2 D u2 = 2 tot = 3 4 ω u 2 = 3 ω 2 mω 2 Dmit wird die Streuintensität: I( G) = I e G 2 2mω für B T ω Dieses I( G) gibt die bei T=K durch Phononen-Anregung reduzierte Beugungsintensität n (Phononen-Abregung ist nicht möglich, d ds Gitter im Grundzustnd ist). Der exponentielle Term (der Debye-Wller-Ftor) gibt die Whrscheinlicheit elstischer Beugung n, d.h. die Whrscheinlicheit, dss ein Phonon ngeregt wird. Beispiel mit typischen Werten: Mit G = (.Å) ; ω = 2π 3 s ; m = 5,67 27 g ergibt sich I( G) =.9I für T K s werden lso 9% der Teilchen (Neutronen, Photonen) elstisch gestreut; in % der Fälle wird ein Phonon ngeregt. Dies ist ein Qunteneffet! Klssisch würde ein gestreutes Teilchen immer Gitterschwingungen nregen. (wird usgenutzt bei Mößbuer-Spetrosopie: hier findet Photonenemission/bsorption ohne nergieverlust durch Rücstoß sttt)
29 KAPITL. ATOMARR AUFBAU DR MATRI 28 Zusmmenfssung Streuung m Kristll nergiespetren r Kristll ± h ω inelstische Beugung r Δ r G nimmt zu mit T nergieverteilung der einlufenden Welle Beugungsintensität elstische Beugung r Δ = r G nimmt b mit T.3 Wärmepzität.3. Klssisch: Thermodynmi in Kristll mit N Atomen ht 6N Freiheitsgrde (3N der inetischen nergie und 3N der potentiellen nergie). Gleichverteilungsstz: bei Tempertur T ist jeder Freiheitsgrd im Mittel mit nergie 2 BT ngeregt. ( B Boltzmnn-Konstnte:,38 23 J K ) thermische nergie eines Kristlls mit N Atomen: Die Wärmepzität c V = d dt (T ) ist dmit = 6N 2 BT = 3N B T c V = 3N B Dulong-Petit Stimmt sehr gut bei hohen Temperturen; bei tiefen Temperturen nicht (c V für T für lle Mterilien)..3.2 Quntenmechni: instein-modell Annhme: jedes Atom im Festörper bildet hrmonischen Oszilltor mit Frequenz ω (gleich für lle Atome) Die nergie eines hrmonischen Oszilltors ist: n = (n + )ω, n =,, 2,... 2 Die Whrscheinlicheit für die thermische Besetzung des n-ten Schwingungszustnd (Boltzmnn- Ftor) ist: P n = e n B T n n= e B T = e (n+/2)ω B T (n+/2)ω n= e B T = e n ω B T n ω n= e B T
30 KAPITL. ATOMARR AUFBAU DR MATRI 29 Für x < gilt und dmit: n= P n = e n ω B T x n = x ( ) e ω B T Der mittlere thermische Anregungszustnd des Oszilltors ist lso: n = np n = n= ( ) e ω B T n= ne n ω B T Mit wird dies zu n x n = n= n = x (x ) 2 e ω B T Dmit ist die thermische nergie eines Festörpers us N Atomen ( 3N hrmonischen Oszilltoren): = ω( 2 + n )3N = ω( 2 + )3N e ω B T Drus berechnet sich die Wärmepzität : ( ) c V = d dt = d ω( dt 2 + 3N e ω B T c V = 3N B ( ω B T )2 e ω B T (e ω B T ) 2 instein Modell Disussion: Für T wird e ω B T + ω B T und dmit ( ) ω 2 c V = 3N B + ω B T B T ( ω B T )2 = 3N B Für hohe Temperturen nähert sich die Wärmepzität dem lssischen Dulong-Petit-Wert n! Für T wird e ω B T und dmit c V = 3N B ( ω B T ) 2 e ω B T Für niedrige Temperture fällt die Wärmepzität sehr str b! Dmit ergibt sich folgender Temperturverluf der Wärmepzität:
31 KAPITL. ATOMARR AUFBAU DR MATRI 3 c V instein-modell 3N B infrieren der Vibrtionen zu steiler Abfll! T T Den Verluf der Wärmepzität reler Mterilien gibt ds instein-modell für große T gut wieder; für leine T fällt die Wärmpzität zu schnell b. Hier versgt ds Modell ufgrund der Annhme einer einzigen Schwingungsfrequenz. inschub: Thermische Anregung eines hrmonischen Oszilltors lssisch: lle nergien erlubt f() c e -/ B T thermische Besetzung, Boltzmnn: Mittlere thermische nergie: f()d = th = Gleichverteilungsstz! f()d = T e T d = T ( für beliebige T)
32 KAPITL. ATOMARR AUFBAU DR MATRI 3 f() / B T e -/ B T T 3 T T 2 quntenmechnisch: disrete nergien f( n ) = mitf( n ) = ( e ω T )(e n ω T ) Mittlere thermische nergie : n th = n n f( n ) = n nω( e ω T )e n ω T = ω e ω T f() (-e -hω/ B T ) e -/ B T T 3 T 2 T hω 2hω 3hω T 3 : Summe Integrl th T T : Summe Integrl th disrete Anregungen frieren us bei T (System besetzt fst nur den untersten Zustnd).3.3 Quntenmechni: Debye-Modell Schwingungen hben unterschiedliche Frequenzen (Dispersion!) infrieren der Schwingungen ist über einen breiten Temperturbereich verschmiert. Def.: Zustndsdichte D(ω): Anzhl der Schwingungen im Frequenzintervll [ω, ω + δω]
33 KAPITL. ATOMARR AUFBAU DR MATRI 32 Dmit ist die thermische nergie: = D(ω)ω n(ω) T dω Berechnen von D(ω):. Berechnung der Zustndsdichte der Schwingungsmoden im -Rum: ρ( ) 2. Vriblentrnsformtion: D(ω) = ρ((ω)) d dω Zustndsdichte im -Rum Modell: D-Kristll (endlich lnge Kette) erlubte Schwingungen (bei periodischen Rndbedingungen) L λ = L ; = 2 π L... λ = λ = L 2 2 ; ; = = 4 π L π Für einen endlichen Kristll sind die erlubten Wellenvetoren gegeben durch: = n min = n 2π L mit n=,,2,3.. mx = π Anzhl erlubter -Vetoren in der. Brillouinzone: n = min = 2π 2π L Debye: Zählen von erlubten -Vetoren im -Rum = L = N Atome Anzhl der Atome!. Brillouinzone endlicher D-Kristll erlubte -Werte 2 π L Anzhl: 2π 2π L = L = N Atome π π
34 KAPITL. ATOMARR AUFBAU DR MATRI 33 endlicher einfchubischer 3D-Kristll y z 2 π L x Abstnd in lle Richtungen: 2π L mögliche Vetoren bilden Würfel mit Volumen ( 2π L )3 Anzhl in Z: ( 2π )3 L3 = = ( 2π )3 3 L N GP Allgemein gilt: Anzhl der erlubten -Vetoren in der.bz entspricht der Anzhl der Gitterpunte Anzhl von Vetoren innerhlb einer Kugel mit Rdius : M = 4π 3 3 ( 2π L )3 Dichte ρ() = dm d = 4π2 V 2 = ( 2π )3 2π 2 L (V = L 3 Kristllvolumen) Hierus lässt sich D(ω) berechnen (durch Zählen der erlubten Moden (-Vetoren) für ein gegebenes ω; wird ufwendig für omplizierte Dispersionsreltion ω()) Vereinfchung von ω() Debye-Modell. Annhme: ω() = v s (v s Schllgeschwindigeit) 2. Vernchlässigung der Kristllstrutur:.BZ ersetzt durch Kugel gleichen Volumens N- Atome 3N Schwingungen N -Werte (3 Schwingungsmoden pro -Vetor) Die N -Werte füllen die Kugel mit Rdius K d, wofür gilt 4π D 3 = N ( 2π )3 D = 3 6π 2 N V (für N V 3 wird D π ) Debye scher Wellenvetor D ist größter erlubter Wellenvetor, dzu gehört ω D = v S D B T D = ω D Debye-Frequenz Debye-Tempertur Anzhl der Zustände pro Frequenzintervll: D(ω) = dn dω = dn d d dω = ρ((ω)) d dω isotroper Rum mit (ω) = ω v s wird d dω = v s D(ω) = V (ω)2 2π 2 v s = V ( ω v s ) 2 2π 2 v s = V 2π 2 v s ω 2 für jede Schwingungsrt (2 x trnsversl, x longitudinl)
35 KAPITL. ATOMARR AUFBAU DR MATRI 34 Thermische nergie des Kristlls (für eine Schwingungsrt) = ω D = D(ω) < n(ω) > ωdω V ω 2 2π 2 v s e ω T ω dω (Annhme: lle 3 Schwingungsrten hbe gleiche Dispersion) = 3V ω D ω 2π 2 v s e ω T dω = 3V 4 B T 4 2π 2 v s x D x e x dx wobei x D = ω D T = BT D T = T D T s ist B T D = ω D = v s D T D = vs B ( rπ2 N V ) 3 dmit wird: = 9N B T ( T T D ) 3 x D x 3 e x dx thermische nergie im Debye-Modell Disussion für hohe T (x D = T D T ) wird e x + x = x x D x e x dx = x D x 2 dx = 3N B T für tiefe Temperturen (x D ) wird x 3 e x π4 dx = 5 = 9Nπ4 5 T 4 T D c v = d dt T 3 Dmit die Wärmepzität des Festörpers: für hohe T: c v = 3N B für tiefe T: c v T 3 Übergng bei T = T D!
36 KAPITL. ATOMARR AUFBAU DR MATRI 35 c V Debye-Modell 3N B Debye-Tempertur T 3 -Abhängigeit! T T D Beispiele m A t T D /K Cu 63,5 343 Au Pb 27 5 Cs Al Si C(Dimnt) je leichter ds Atom und je härter ds Mteril ist, desto höher ist T D (wegen D ω = M ) Bemerung: Spezifische Wärmepzität (pro Volumen) c v = V C V c V (T ) = 3N V B = 3n B.3.4 Wärmeleitung durch Phononen Wärmeleitfähigeit H wird definiert durch Wärmestrom j = κ dt dx [κ] = [ ω m ] Wärmeleitung durch Phononen: Jedes Phonon überträgt nergie ω Wärmeleitung Genuer: Annhme: Freie Weglänge l P h für Phononen nergiedichte: u b = c v T b (Phononendichte)
37 KAPITL. ATOMARR AUFBAU DR MATRI 36 Wärmefluss: j = u v s Fluss durch Fläche A: j = j j = u v s u b v s = c v T v s j = c v v s dt dx l P h Fst richtig: in 3D muss mn über die Richtung der Phononen mitteln; bringt Ftor 3 j = 3 c vv s l P h dt dx κ = 3 c vv s l P h = 3 c vv 2 sτ P h (τ P h : Lebensduer Phonon) [W/cm K] für T LiF (inristll) für T.3.5 Wärmeusdehnung T [K] l P h nimmt zu mit T (weniger Streuung n Phononen) c V nimmt str b für T Potentil der Bindungen ist nhrmonisch hrmonisch: V (x) = c(x ) 2 nhrmonisch: V (x) = c(x ) 2 g(x ) 3 (f(x ) 4... ) Dmit wird die mittlere Bindungslänge bei Tempertur T: x = V (x) xe B T dx V (x) e B T dx = + 3g 4c 2 BT Ausdehnung proportionl zu T! Wird ngegeben durch Ausdehnungsoeffizienten α l(t ) = l ( + α)t Beispiele: Fe: α=2* 6 K ; Qurtz: α=.5 * 6 K
38 Kpitel 2 letronenstrutur der Mterie Klssifizierung nch Leitfähigeit σ bzw. spezifischen Widerstnd ρ rinnerung: der Widerstnd einer Stnge mit Länge L und Querschnittsfläche A ist R = ρ L A = σ L A Mterillssen: Metlle: ρ < 5 Ω m Hlbleiter: 5 Ω m < ρ < 4 Ω m (3K) Isoltoren: ρ > 4 Ω m (3K) Beispiele: Ag Pb Bi Si (3K) Qurtz.6 8 Ω m 2 8 Ω m 6 8 Ω m 3 Ω m 5 6 Ω m 37
39 KAPITL 2. LKTRONNSTRUKTUR DR MATRI Metlle 2.. Drude-Modell Annhme: Die letronen bilden ein freies lssisches Gs; spüren Reibung ufgrund von Stößen mit Gitter Ohne Feld: Relxtion Differentil-Gleichung: m v = βv = m τ v Lösung: v(t) = v e t τ Geschwindigeit nimmt exponentiell b mit der Drude-Relxtionszeit τ = m/β! Mit sttischem äußerem Feld: Leitfähigeit Differentilgleichung: Sttische Lösung ( v = ): m v = m τ v e v = eτ m Dmit ist die Stromdichte: Definition Leitfähigeit: Dmit folgt: j = }{{} en v = e2 nτ m Ldungsdichte j = σ σ = e2 nτ m Drude-Leitfähigeit Mit zeitbhängigem Feld: dieletrische Funtion Differentilgleichung: bzw. Anstz: ingesetzt: m v = βv e e iωt mẍ = m τ ẋ e e iωt x(t) = x e iωt mω 2 x = m τ iωx e x = e mω(ω + i τ )
40 KAPITL 2. LKTRONNSTRUKTUR DR MATRI 39 Jedes letron bildet oszillierenden Dipol p(t) = ex(t). Alle letronen zusmmen bilden die Dipoldichte Vergleich mit -Dynmi: P (t) = np(t) = nex(t) = ne2 /m ω 2 + i ω (t) τ D = εε = ε + P P = (ε )ε Durch Vergleich mit obiger Gleichung ergibt sich: Aufgelöst: (ε )ε = ne2 /m ω 2 + i ω τ ω2 p ε(ω) = ω 2 + i ω τ Dieletrische Funtion im Drude-Modell mit der Plsmfrequenz ω p = ne 2 ε m Vereinfcht (für τ ω p): ε = ω2 p ω 2 ε(ω) Dieletrische Funtion nch Drude ω p ω - Anwendung: Reflexion n Oberfläche Der Reflexionsoeffizient einer Oberfläche bei senrechtem infll ist gegeben durch: R = n n + ; n = ε Brechungsindex Für reelle ε erhält mn je nch Vorzeichen folgende Resultte: ε < : n rein imginär R = ε > : n reell R für ε
41 KAPITL 2. LKTRONNSTRUKTUR DR MATRI 4 R(ω) Drude-Modell ω p ω Metlle werden oberhlb der Plsmonfrequenz trnsprent! Beispiele für (us der letronendichte) berechnete und gemessene Plsmonenergien: ω p (berechnet) experimentell N 5.95 ev 5.7 ev Al 5,8 ev 5,3 ev Au 9,2 ev 2,5 ev (influss der d-bänder!) 2..2 Wärmeleitfähigeit von Metllen Wiedemnn-Frntz-Gesetz: Ds Verhältnis von Wärme- und eletrischer Leitfähigeit eines Metlls ist mterilunbhängig und nimmt liner mit der Tempertur zu κ σ = L T (L: Lorentzzhl 2,4 8 W Ω K 2 ) Offenbr sind die freien letronen verntwortlich für den Wärmetrnsport durch ein Metll! Nive Herleitung der Gesetzes: Wärmeleitfähigeit der letronen κ = 3 vc V l D (wie bei Phononen) (v: letronengeschwindigeit, l d = vτ D : freie Weglänge im Drude-Modell) letrische Leitfähigeit (Drude): Dmit erhält mn: σ = e2 nτ D m κ σ = 3 vc vvτ D e 2 nτ D /m = 3 mv2 c v e 2 n Nimmt mn n, dss sich die letronen wie ein lssisches ideles Gs verhlten, gilt für die mittlere inetische nergie eines letrons im thermischen Gleichgewicht: 2 mv2 = 3 2 BT Dies entspricht einer spezifischen Wärmepzität der letronen von: c v = n d dt = n3 2 K
42 KAPITL 2. LKTRONNSTRUKTUR DR MATRI 4 ingesetzt in obige Gleichung: κ σ = 3 3 BT 3 2 Bn e 2 n = 3 2 ( b e )2 T } {{ }, 3 W Ω K 2 Mn erhält lso die orrete Abhängigeit von T! Der experimentelle Vorftor wr L = 2, 4 8 W Ω ; der berechnete Koeffizient ist nur um Ftor 2 flsch. Trotzdem ist die Herleitung flsch! Ds letronengs Muss quntenmechnisch behndelt K 2 werden. inschub: Puliprinzip Teilchen besitzen einen Drehimpuls ( Spin ) S mit Betrg S = s(s + ); hierbei ist s die Drehimpulsquntenzhl. Teilchenspins önnen gnzzhlig (s = n) oder hlbzhlig (s = 2n+ 2 ) sein. Die Ausrichtung des Spins im Rum ist quntisiert; die Projetion uf eine gewählte Achse nn nur bestimmte Werte nnehmen. z s z s r sz = m s ; m s : mgnetische Quntenzhl (m s = s,..,,..., s) Fermionen: s = 2n+ 2 (hlbzhlig) Bsp.: letronen (s = 2 ); 3 He (s = 2 ) Bosonen: s = n (gnzzhlig) Bsp.: Photonen (s = ) ; 4 He (s = ) Puliprinzip: Zwei Fermionen dürfen niemls Zustände nnehmen, die in llen Quntenzhlen übereinstimmen Festörper: letronen hben die Quntenzhlen,s, m s jeder -Zustnd nn mit mximl zwei letronen besetzt werden (mit Spin und ) Ds freie letronengs Anstz:. letronen werden durch Wellenfuntionen mit Wellenvetor beschrieben 2. Pro sind nur zwei letronen erlubt Wellenfuntionen: Mögliche -Werte in D: = n 2π L Ψ( ) = e i x (wie bei Phononen) Im 3D: erlubte -Vetoren bilden ein Gitter im -Rum
43 KAPITL 2. LKTRONNSTRUKTUR DR MATRI 42 z 2 π L = 2π L n x n y n z x y -Vetoren sind nicht uf die.bz beschränt! Dichte der Zustände: Kinetische nergie der letronen: (Phononen = ω() v s für ) ρ( ) = ( 2π L )3 = V (2π) 3 = 2 2 2m Besetzung der -Vetoren bei T = K Pro -Vetor 2 letronen; niedrige nergien zuerst: lle -Vetoren mit < F sind besetzt y F Fermi-Fläche x lle < F besetzt lle > F unbesetzt besetzt unbesetzt Die Anzhl der -Vetoren in der Fermi-Kugel ist gleich der hlben Anzhl der letronen: N = Dmit ist der Rdius der Fermi-Kugel: 4π 3 3 F ( 2π = V 2 F L )3 6π 2 = N el 2 = nv 2 F = 3 3π 2 n Fermi-Wellenvetor
44 KAPITL 2. LKTRONNSTRUKTUR DR MATRI 43 Zustndsdichte Dichte der -Zustände: ρ() = V 2 2π 2 (wie bei Phononen) Trnsformtion in nergie (Ftor 2 wegen Spin): s gilt: D() = 2ρ(()) d d 2m = 2 d m d = 2 2 Dmit erhält mn: D() = 2 V 2m 2 2π 2 m 2 2 = V 2m 3 π 2 2 Zustndsdichte des freien letronengses Aufgetrgen: D() Bei T = K sind lle Zustände besetzt bis F = 2 2 F 2m = 2 2m (3π2 n) 2 3 F Beispiel: N: F = 3, 2eV Al: F =, 7eV (letronen besitzen sehr hohe in. nergien bei T=K!) Folgerungen us D() Anstz: D() = γ s gilt: dmit F F D()d = N el γ d = γ F = N el (Anzhl der letronen) bzw.γ = 3 2 N el 3 2 F
45 KAPITL 2. LKTRONNSTRUKTUR DR MATRI 44 lso D() = 3 2 N F 3 2 Insbesondere gilt Gesmtenergie des letronensystems: D( F ) = 3 2 N F tot = F = 3 2 N 3 2 F = 3 2 N 3 2 F D()d F F 3 2 d tot = 3 5 N F bei T=K Besetzung bei endlichen Temperturen Für Fermionen gilt die Fermi-Dirc-Verteilung : f() = e µ T + Besetzungswhrscheinlicheit eines Zustnds mit nergie (µ: chemisches Potentil F ) (bei lssischen Systemen: Boltzmnn-Verteilung f() = e B T ) f() chemisches Potentil µ Zhl der letronen im System : F µ nimmt b mit steigender Tempertur Annähernd gilt: µ = F ( 3 ( π BT 2 F ) 2 ) f()d() D( ) F T P D()d = N el ist onstnt, ber D( F + δ) > D( F δ)! gleiche Fläche! Dichte besetzter Zustände F
46 KAPITL 2. LKTRONNSTRUKTUR DR MATRI Wärmepzität des freien letronengses Thermische nergie: /N = D()f()d + π2 6 ( BT ) 2 D( F ) + O(T 4 ) 3 5 F T Wärmepzität: c v = V d dt = π2 2 B D( F ) 3 c V = π2 B 2 2 V T mit D( F ) = 3 2 n F T liner in T! N F Anschuliche Begründung von c V T B T D( F ) letronen werden um B T ngeregt = + B T B T D( F ) c V 2 B 2 V D( F )T Dmit wird die Wärmepzität von Metllen: B T c V Summe Phononen T 3 letronen T ~ 5K T Bei sehr tiefen Temperturen dominiert die Wärmepzität der letronen!
47 KAPITL 2. LKTRONNSTRUKTUR DR MATRI influss des Gitters: eletronische Bndstrutur Schwche Wechselwirung mit Gitter: Beugung Brgg-Bedingung: = G gilt uch für letronen! D: = 2π n D-Gitter: Überlgerung erzeugt stehende Wellen: Reflexion flls = 2π, d.h. = π und = π e ix, e ix Ψ (x) = e ix + e ix = 2 cos x = 2 cos π x Ψ 2 (x) = e ix e ix = 2 sin x = 2 sin π x Aufenthltswhrscheinlicheiten: Ψ (x) 2 = 4(cos π x)2 Ψ 2 (x) 2 = 4(sin π x)2 Ψ : letronen hlten sich bei den Atomen uf Ψ 2 : letronen hlten sich dzwischen uf Ψ /2 hben unterschiedliche nergie (i.a. < 2 ) Dmit wird ds gestörte nergieschem der letronen: h ² ² 2m 3. Bnd 2. Bnd. Bnd 2 p p p 2 p Bndlüce (verbotene nergien!) Problem: die Wellenfuntionen sind nicht mehr reine ebene Wellen e i r Bedeutung von?
48 KAPITL 2. LKTRONNSTRUKTUR DR MATRI Bloch-Funtionen Bloch sches Theorem: die Lösung der Schrödingergleichung für ein periodisches System (d.h. mit Potentil V ( r + R) = V ( r) R) lässt sich schreiben ls: Ψ n ( r) = e i r u n ( r) wobei u n ( r + R) = u n ( r) d.h. die Funtion u n ( r) ht die gleiche Periodizität wie ds Gitter Bemerungen: ist hier Quntenzhl, nicht unbedingt Wellenzhl n ist uch Quntenzhl; indiziert verschiedene Lösungen zu R Aussehen der Bloch-Funtionen: ir Re(e ) r Re(e ir ) U n(r) u n (r)(flls reell) r r Re(e ir u n (r)) ähnlicheit mit Moleülorbitlen! Ttsächlich nn mn Blochfuntionen schreiben ls Wnnier-Funtionen: Ψ n ( r) = R e i R ϕ n ( r R) Summieren von Atomorbitlen ϕ n ( r) Lolistion der letronen: fst freie letronen z.b. N (3s-letronen) lolisierte letronen z.b. Cu (3d-letronen)
49 KAPITL 2. LKTRONNSTRUKTUR DR MATRI 48 Mehrdeutigeit der Lösungen: nn mn uch schreiben ls Ψ n ( r) Ψ n ( r) = e i r u n ( r) = e i r e i G r e i G r u n ( r) = e i( + G) r e i G r u n ( r) } {{ } u m( + G) ( r) u m( + G)( r+ R) = e i G( r+ R) u n ( r + R) = e i G r u n ( r) = u m( + G) ( r) Dieselbe Wellenfuntion erscheint bei + G G Die nergien ( ) sind periodisch im -Rum Zonenschem n ( + G) = n ( ) () Periodisches Zonenschem Ψ Ψ 2 Ψ 3 Ψ = e ix u (x) Ψ 2 = e ix u 2 (x) ] Ψ 3 = e [e ix i π x u (x) 2π π π Drstellung der. BZ ist usreichend 2π Reduziertes Zonenschem: 3. Bnd 2. Bnd Bndlüce. Bnd p p 2..7 Besetzung der Bänder rinnerung: Die Zhl der erlubten -Vetoren in der. Brillouinzone entspricht der Atomzhl im Kristll. (endlicher ubischer Kristll: ( n ) = 2 2π n 3 L ; Anzhl N = ( 2π )3 ( 2π L ) 3 = L3 ) 3 Jedes Bnd in der. Brillouinzone nn mit 2 letronen (pro Atom) besetzt werden.
50 KAPITL 2. LKTRONNSTRUKTUR DR MATRI 49 Bemerung Ldungstrnsport: nur möglich für teilweise besetzte Bänder Teilweise besetztes Bnd: F +el. Feld F mehr + besetzt ls el Strom p Voll besetztes Bnd: p p p +el. Feld Brgg-Reflexion periodischer Umluf (Bloch Oszilltion) ein Ldungstrnsport /Strom Isoltor? p p p p Bndstruturen N ( Vlenzeletron pro Atom). Bnd hlb besetzt F p p Al (3 Vlenzeletronen pro Atom). Bnd voll, 2. Bnd hlb besetzt F p Drus folgt: Mterilien mit ungerder Vlenzeletronenzhl pro Atom (und eintomiger Bsis) sind Metlle! Bei mehrtomiger Bsis zählt die letronenzhl pro Bsis; Chlor tritt ls Cl 2 uf und besitzt dmit 4 Vlenzeletronen. Mterilien mit gerder letronenzhl pro Bsis sind i.a. Isoltoren bzw. Hlbleiter; dies gilt ber nicht immer. p
51 KAPITL 2. LKTRONNSTRUKTUR DR MATRI 5 F Dimnt (4 Vlenzeletronen) p p Gegenbeispiel: Mg (2 Vlenzeletronen) ist metllisch:. und 2. Bnd sind teilbesetzt: F p p
52 KAPITL 2. LKTRONNSTRUKTUR DR MATRI inschub: chemische Bindungen 3 Typen chemischer Bindung:. ionische Bindung (str lolisierte letronen) 2. ovlente Bindung (leicht delolisierte letronen) 3. metllische Bindung ( vollommen delolisierte letronen) 2.2. Ionische Bindung Zwischen Atomen mit str unterschiedlichen Ionistionspotenzilen (typ.: Hlogen und Metll) z.b.: LiF 2p 2s F Li letronentrnsfer 2s s s Führt zu strer Coulombnziehung - F + Li V = e2 4πε r Die Bindungslänge wird durch die gefüllten inneren Orbitle bestimmt ( Puli-Abstoßung ) Kovlente Bindung Ds letron geht nicht über, sondern bleibt zwischen den Atomen Klssisches Modell für H + 2 : Coulombpotentil: r r e p p pot =V ep + V ep2 + V p p 2 = e2 4πε r e 2 = 3 2 4πε r e2 4πε r + e2 4πε 2r
53 KAPITL 2. LKTRONNSTRUKTUR DR MATRI 52 Geht gegen unendlich für r! in lssisches Moleül würde ollbieren! Dies geschieht nicht, weil ds letron Wellenchrter ht. e - - Wole p + p + Die negtive Ldungsdichte zwischen den Atomen bestimmt den Gleichgewichtszustnd. Form der letronenwole: Moleülorbitle Anstz: Aufbu der Orbitle ls Linerombintionen von Atomorbitlen (LCAO-Liner Combintion Of Atomic Orbitls) Beispiel Wsserstoff: Wellenfuntionen der H-Atome Wellenfuntionen des H 2 -Moleüls ψ s ψ + ψ 2 r rhöhte Ldungsdichte ψ 2 s ψ ψ 2 rniedrigte Ldungsdichte r 2 s ergeben sich zwei Orbitle, ein bindendes und ein ntibindendes. Ob ds Moleül insgesmt gebunden ist, hängt von der Besetzung der Moleülorbitle b. Moleüle mit mehreren letronen folgen dem gleichen Aufbuprinzip wie Atome: lle Orbitle werden mit je zwei letronen besetzt, die niedrigsten zuerst (bei entrteten Orbitlen gilt die Hundt sche Regel). Dmit erhält mn folgende Möglicheiten für wsserstoffrtige Systeme: + H 2 s* ntibindendes Orbitl H 2 s* ntibindendes Orbitl s gebunden s s stärer gebunden s s bindendes Orbitl s bindendes Orbitl + He 2 s* ntibindendes Orbitl He 2 s* ntibindendes Orbitl s schwächer gebunden s s repulsiv! s s bindendes Orbitl s bindendes Orbitl
54 KAPITL 2. LKTRONNSTRUKTUR DR MATRI metllische Bindung fst homogene letronendichte negtive homogene Ldungsdichte Freies letronengs mit eingelgerten Ionen, Gleichgewichtsbstnd bestimmt durch letronendichte Kovlente Bindung: linere Kette Bei größeren Moleülen ergeben sich die Moleülorbitle nlog ls Linerombintionen der Atomorbitle. Wir betrchten den einfchsten Fll, (hypothetische) linere Ketten us Wsserstofftomen. Der infcheit hlber benutzen wir folgende Drstellung der Orbitle: nstelle des Schnitts durch die Wellenfuntion zeichnet mn eine schemtische quimplitudenlinie der Wellenfuntion; die Frbe (dunel) bezeichnet eine negtive Amplitude der Wellenfuntion. H 2 ψ 3 H 3 ψ 3 ntibindend ntibindend ψ 2 nichtbindend ψ bindend ψ bindend Für Ketten mit drei, vier und fünf Atomen erhält mn die Orbitle: H 4 H 5 ψ 5 ntibindend ψ 4 ntibindend ψ 3 ψ 4 teilweise ntibindend teilweise bindend ψ 3 nicht bindend ψ 2 ψ 2 teilweise bindend ψ bindend ψ bindend Knotenregel: Je mehr Vorzeichenwechsel der Wellenfuntion, desto höher die nergie!
55 KAPITL 2. LKTRONNSTRUKTUR DR MATRI 54 Unendliche Kette: Anstz: Ψ (r) = e ir ϕ(r R) = NAt Schrödingergleichung: H = R H = = H rwrtungswert der nergie im Zustnd Gilt ext für whre ϕ; Näherung für ϕ ϕ At (LCAO oder tight-binding ) s ist = H = Ψ (r)h(r)ψ (r)dr = e i(r R) H(r)ϕ (r R)ϕ(r R )dr r := r R N At R R = e i R ϕ (r + R R) H(r + R ) ϕ(r )dr N At = R R R e i R } {{ } R ϕ (r + R)H(r)ϕ(r)dr } {{ } =H(r ) Funtionen ϕ fllen schnell b Integrl Null nur für nächste Nchbrn Summtion nur über R =,, = ϕ (r)h(r)ϕ(r)dr + e i ϕ (r )H(r)ϕ(r)dr + e i ϕ (r + )H(r)ϕ(r)dr } {{ } } {{ } } {{ } ε Orbitlenergie des Atoms Trnsferintegrl (= -γ) uch γ (ϕ(r) ist symmetrisch) = ε γ2 cos nergie von mit ε Orbitlenergie, γ Trnsferintegrl, Wellenzhl, Gitteronstnte Dispersion: ε +2γ () D-letronen-Dispersion in "tight-binding"-näherung -π/ π/ ε -2γ Gilt für lle fest gebundenen Orbitle eines Atoms im Kristll (bei schwch gebundenen Orbitlen wird die Beschränung uf die nächsten Nchbrn ungültig)
56 KAPITL 2. LKTRONNSTRUKTUR DR MATRI 55 Dmit ergibt sich die Bndstrutur für die s- und p-rtige tomre Vlenzorbitle: Atomre Orbitle () 4 Krümmung bhängig vom Vorzeichen von γ 2p 4γ p ε p "p"-bnd s tomre nergien 3 2 4γ s ε s "s"-bnd -π/ π/ Beispiele für ds Aussehen der tight-binding-orbitlen n wichtigen Punten der Bndstrutur und der Vergleich mit den entsprechenden Bloch-Funtionen (schwch gestörten ebenen Wellen): ψ. =, s-bnd: Ψ = (Vorftoren,,,,,...) x ψ 2. = π, s-bnd: Ψ = (Vorftoren, -,, -,,...) x ψ 3. = π, p-bnd: Ψ = (Vorftoren, -,, -,,...) x ψ 4. =, p-bnd: Ψ = (Vorftoren,,,,,...) x Die tight-binding- Wellenfuntionen zeigen die gleichen Chrteristi wie die Bloch-Funtionen!
57 KAPITL 2. LKTRONNSTRUKTUR DR MATRI ntwiclung der eletronischen Strutur des Festörpers schemtisch Atom Moleül Festörper (ontinuierlich) ontinuierliches Bnd ntibindend bindend trgen nicht zur Bindung bei F eher ntibindend eher bindend besetzte Zustände Messung der el. Strutur: Photoeletronen Spetrosopie Aufbu: hν (UV oder Röntgenlicht) nergienlystor + - e - e - Detetor e - Vuum letronenemission Kristll Messung der nergieverteilung der letronen durch Vrition der Spnnung m Detetor Photoeffet: in = hν Bin instein Die inetische nergie der letronen ist die Photonenenergie minus der Bindungsenergie (nergieverluste vernchlässigt)
58 KAPITL 2. LKTRONNSTRUKTUR DR MATRI 57 schemtisch: - freie e hν in Vuum in f() D() gebundene - e F F Austrittsrbeit besetzte Zustndsdichte gemessenes Photoeletronenspetrum I hν-φ in (gilt nur bei Mittelung über die misssionswinel) Messung der Dispersion: Winelufgelöste PS Bestimmung von ( ): neben in muss der Blochindex gemessen werden. Problem: letron wird n der Oberfläche gebrochen. Vuum in = +hν - φ Kristll in = +hν Aber: Vuum und Kristll hben prllel zur Oberfläche gleiche Periodizität. (für Vuum gilt V ( r) = überll; und dmit V ( r + R) = V ( r)) ist rhltungsgröße! θ = = 2m 2 in 2m 2 in sinθ
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