Materialwissenschaften. für Technische Physiker, 4. Semester 1 Vorl.-Nr Yb Pt Si - Type

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1 c Materialwissenschaften für Technische Physiker, 4. Semester 1 Vorl.-Nr Yb Pt Si - Type b a Pt Yb Si P4/mbm, a= ; c= nm E. Bauer, Ch. Eisenmenger-Sittner, J. Fidler Institut für Festkörperphysik, Technische Universität Wien Unterlagen zur Vorlesung an der Technischen Universität Wien Sommersemester Das Titelbild repräsentiert die Kristallstruktur der tetragonalen Verbindung YbPt 3 Si, Raumgruppe P4/mbm.

2 2.

3 3 Einführung Material, von spätlateinisch materialis das zur Materie gehörende allgemein sinnverwandt zu Stoff, Substanz, Werkstoff, im Bereich der Fertigung übliche Bezeichnung für die Roh -, Hilfs - und Betriebsstoffe,..., die im Rahmen der Fertigung eingesetzt werden (Meyers Lexikon). Material ist also fast alles was von Menschen eingesetzt wird um daraus etwas anderes herzustellen. Etwas genauer ist vielleicht der Begriff Werkstoff, der genau dies sagt der Stoff aus dem man ein Werk herstellt. Heute unterscheidet man bei Werkstoffen häufig zunächst zwei Gruppen: Funktionswerkstoffe das sind alle die Materialien, die für einen Zweck jenseits mechanischer Eigenschaften eingesetzt werden; also z.b. das große Gebiet der Halbleiter, Supraleiter, elektrokeramischen Materialien, Magnetwerkstoffe usw. Strukturwerkstoffe die Materialien, die für einen im weitesten Sinn mechanischen Zweck, Herstellung einer Struktur eben, eingesetzt werden. Hierzu zählen insbesondere die meisten Einsatzgebiete der Metalle und Polymere, aber auch etwa Beton, Ton, Glas usw. Natürlich ist eine solche Unterscheidung nicht immer streng möglich, denn häufig muss ein Kompromiss verschiedener Eigenschaften gefunden werden, wobei mechanische gegen andere Eigenschaften abgewogen werden. Eine Hochspannungsleitung etwa muss natürlich zunächst einen kleinen elektrischen Widerstand haben, andererseits darf sie nicht zu schwer sein, muss über eine möglichst große Länge ihr Gewicht tragen, muss korrosionsfest sein, etc. In dieser Vorlesung soll die Physik von Materialien behandelt werden, wobei neben den strukturellen auch mechanische, magnetische und thermische Eigenschaften besprochen werden. Die klassische Festkörperphysik behandelt im wesentlichen das Studium perfekter, oder idealisierter Strukturen, während die Materialphysik die realen Strukturen mit ihren Defekten, die für sehr viele Eigenschaften von zentraler Bedeutung sind, untersucht. Dazu kommen dann in der Materialphysik eine Reihe von Anleihen bei der Thermodynamik, statistischen Physik und bei der Chemie, die für das Verständnis von Phasenumwandlungen und Transportprozessen wichtig sind. Weiters wird sich die Vorlesung in vielen Fällen auf metallische Materialien beschränken, denn für diese sind die meisten physikalischen Konzepte häufig entwickelt worden. Allerdings sind sie meist so allgemein, dass sie auch auf andere Werkstoffklassen übertragbar sind. Diese hier vorliegende Ausgabe des Skriptums über Materialwissenschaften beruht in Teilen auf Vorlesungsunterlagen, die an anderen Universitäten verwendet werden (z.b. Prof. Freudenberger, IFW Dresden, Materialwissenschaften and der T.U. Darmstadt), einem ausgezeichnet aufbereitetem interaktiven Kurs über Materialwissenschaften (Prof. Föll, Uni Kiel, http : //www.tf.uni kiel.de/matwis/amat/generalinfo en/index.html), dem Lehrbuch aus Experimentalphysik 3, Prof. Demtöder, der Einführung in die Festkörperphysik, Ch. Kittel und einige weitere Lehrbücher und Übersichtsartikel. Es gibt natürlich auch spezielle Einführungen in die Materialwissenschaften, die den einen oder anderen Aspekt stärker

4 4 betonen, als es im vorliegenden Skriptum der Fall ist. Verschiedene Forschungsergebnisse der verantwortlichen Autoren, sowie weiterer Mitarbeiter am Institut für Festkörperphysik, haben ebenfalls Eingang in diese Unterlagen gefunden und stellen damit einen Beitrag zur forschungsgeleiteten Lehre dar. Dieses Skriptum soll Ihnen helfen, die knapper gehaltenen Vorlesungsunterlagen, die den Stoffbereich der Prüfung definieren, besser zu verstehen. Es soll Ihnen aber auch den einen oder anderen interessanten Aspekt der Materialwissenschaften näher erläutern. Wir ersuchen Sie höflich, Druckfehler oder sonstige Fehler, sowie Verbesserungsvorschläge den Autoren dieses Skriptums mitzuteilen Wien, im Februar 2010 E. Bauer (Tel ) Ch. Eisenmenger - Sittner (Tel ) J. Fidler (Tel ) Die jeweils aktuelle Version dieses Skriptums sowie Vorlesungsunterlagen können über TUWIS kostenlos bezogen und heruntergeladen werden.

5 Inhaltsverzeichnis 1 Kristallstrukturen Translationsgitter, Symmetrien Kristallklassen Miller Indizierung und reziprokes Gitter Einfache Kristallstrukturen Bindungen Ionenbindung heteropolare Bindung Kovalente Bindung van der Waals-Bindung Edelgaskristalle Metallische Bindung Kristallgitterdefekte Strukturbestimmung Einleitung Streuung am einzelnen Atom Streuamplitude und Bornsche Näherung Röntgenstreuung am Atom Elektronen-Beugung Neutronenstreuung Vergleich der Streulängen Beugung an periodischen Strukturen Grundlagen der Strukturanalyse Experimentelle Grundbegriffe Röntgenbeugung Elektronenbeugung Neutronenbeugung Mehrstoffsysteme Einleitung Thermodynamische Grundlagen Der 1. Hauptsatz der Thermodynamik Entropie, freie Energie und freie Enthalpie Konstitutionslehre

6 6 INHALTSVERZEICHNIS Die Phasenregel Thermodynamisches Gleichgewicht in Zweistoffsystemen Ideale Mischung Herleitung binärer Zustandsdiagramme Vollmischbare Systeme Reale Zustandsdiagramme und ihre Interpretation Grundlagen Eutektische Systeme Kornseigerung Vollmischbare Systeme Systeme mit Mischungslücke Peritektische Systeme Allgemeine Systeme Beispiel: Stahl Diffusion Einleitung Atomistische Diffusionsmechanismen Diffusion in kontinuierlichen Systemen Diffusion und Phasendiagramme Entmischungsvorgänge Einleitung Nukleation Spinodale Entmischung Oberflächen und Grenzflächen Einleitung Grundlagen der Grenzflächenphysik Technologische Bedeutung von Grenzflächen Präparationsmethoden Einleitung Abscheidung aus der Schmelze Abscheidung aus der Gasphase Abscheidung aus der Flüssigphase Darstellung aus der festen Phase Nachbehandlungen Makroskopische Eigenschaften Metalle, Halbleiter und Isolatoren Metalle Halbleiter Reine Halbleiter Gestörte Halbleiter Halbleiter-Elektronik Mechanische Eigenschaften

7 INHALTSVERZEICHNIS Einleitung Elastische Grundgrößen Kristallstruktur und elastische Eigenschaften Nichtelastische Eigenschaften Messung mechanischer Eigenschaften Thermische Eigenschaften Spezifische Wärme Thermische Leitfähigkeit Thermische Ausdehnung Magnetische Eigenschaften Magnetisches Moment Einteilung der magnetischen Eigenschaften Klassische Theorie des Ferromagnetismus Magnetisierungsprozesse, Hysteresis und Domänentheorie Einteilung der magnetischen Werkstoffe A Modellbildung zur thermischen Ausdehnung 261

8 8 INHALTSVERZEICHNIS

9 Kapitel 1 Kristallstrukturen 1.1 Translationsgitter, Symmetrien Die Vielzahl der verschiedenen Erscheinungsformen der Festkörper lassen sich nach unterschiedlichen Kriterien in Klassen einordnen. Ein wichtiges Ordnungskriterium ist ihre räumliche Struktur. Man unterscheidet dabei: Einkristalle, bei denen die Orte der Atome durch ein periodisches Gitter von Raumpunkten beschrieben werden können. Die Periodenlängen des Gitters sind für den jeweiligen Festkörperkristall charakteristisch. Bei einem idealen Einkristall erstreckt sich dieses periodische Raumgitter über den gesamten Kristall. Man sagt dann, dass eine Fernordnung vorhanden ist (Abb. 1.1). Im einfachsten Fall nur einer Atomsorte können wir uns den Festkörper - z.b. die elementaren Metalle, oder einen Diamanten - als Anordnung von Kugeln vorstellen, die sich berühren müssen, d.h. gegenseitige Bindungen aufweisen. Aus der bekannten Position einiger Atome lässt sich die Position aller anderen Atome berechnen. Entlang einer Linie, die durch die Zentren zweier beliebiger Atome führt, lassen sich die Wahrscheinlichkeiten, bei einer beliebigen Position ein Atom zu finden, durch δ - Funktionen angeben. Es existiert eine Nah- und Fernordnung und eine Translationssymmetrie. Polykristalline Festkörper, die aus vielen kleinen Einkristallen bestehen, deren Größe und relative Orientierung regellos variiert. Die Periodizität der Atomanordnung gilt jeweils nur für jeden einzelnen dieser Mikrokristalle; sie erstreckt sich nicht über den ganzen Festkörper (Abb. 1.2). Amorphe Festkörper, bei denen die Atome bzw. Moleküle unregelmäßig verteilt angeordnet sind. Es gibt keine strenge Periodizität mehr und daher auch keine Fernordnung (Abb. 1.3). Aus der bekannten Position einiger Atome lässt sich die Position aller anderen Atome nicht berechnen. Entlang einer beliebigen Linie lässt sich die Wahrscheinlichkeit, bei einer beliebigen Position ein Atom zu finden, durch eine radiale Verteilungsfunktion angeben. Es existiert nur eine beschränkte Nahordnung. Es existiert keine Translationssymmetrie. 9

10 10 KAPITEL 1. KRISTALLSTRUKTUREN Abbildung 1.1: a) Schematische 2-dimensionale Darstellung einer streng regelmäßigen Kristallstruktur. b) Wahrscheinlichkeit, bei einer beliebigen Position ein Atom zu finden Abbildung 1.2: Zweidimensionale Darstellung eines polykristallinen Festkörpers Abbildung 1.3: a) Schematische 2-dimensionale Darstellung einer regellosen amorphen Struktur. b) Radiale Verteilungsfunktion. c) schematische zweidimensionale Darstellung eines amorphen Festkörpers ohne Fernordnung, z.b. von Glas.

11 1.1. TRANSLATIONSGITTER, SYMMETRIEN 11 Flüssigkristalle, die sich in einem Zwischenzustand befinden zwischen dem geordneten Zustand eines kristallinen Festkörpers und dem einer isotropen Flüssigkeit mit statistisch variierenden Orten individueller Atome bzw. Moleküle. Je nach Temperatur oder äußerem angelegten Feld lassen sich Flüssigkristalle mit eindimensionaler Periodizität realisieren oder auch eine Anordnung, bei der die Moleküle in einer Ebene eine Fernordnung zeigen, die aber für verschiedene Ebenen ganz verschieden sein kann. Translationsgitter Wir wollen zuerst die einkristallinen Festkörper behandeln. Am einfachsten zu beschreiben sind atomare Kristalle, bei denen an jedem Punkt des Raumgitters genau ein Atom sitzt. Wir wählen den Ort eines dieser Atome als Nullpunkt unseres Koordinatensystems und nennen die Ortsvektoren a 1, a 2, a 3 zu den drei Nachbaratomen die Basisvektoren des Gitters. Bei einem rechtwinkligen Gitter zeigen sie in x-, y- und z-richtung. Wir werden jedoch weiter unten sehen, dass nicht alle Gitter rechtwinklig sind. Der Ortsvektor zu einem beliebigen Gitterpunkt (Translationsvektor) T = u a 1 + v a 2 + w a 3 (1.1) lässt sich dann immer als Linearkombination der Basisvektoren darstellen (u,v,w ganzzahlig). Das Parallelepiped, das sich aus den drei Basisvektoren a, b, c aufbaut, heißt Elementarzelle des Kristalls. Da sich das gesamte Kristallgitter durch Translationen der Elementarzelle aufbauen lässt, nennt man ein solches Gitter auch Translationsgitter. Symmetrie Bedeutet, dass sich Eigenschaften eines Systems unter bestimmten Operationen nicht ändern. Für den kristallinen Aufbau, soweit wir ihn bereits kennen, herrscht offensichtlich Translationssymmetrie. Translationsymmetrie heißt: Ein Kristall ändert sich nicht, wenn alle Atome um bestimmte Werte x 0, y 0, z 0 verschoben werden. In anderen Worten, es ist egal wo wir den Ursprung eines Koordinatensystems hinlegen, solange er an einem Symmetriepunkt sitzt. Ein Kristall ändert sich möglicherweise auch nicht, wenn man ihn um bestimmte Winkel dreht, an bestimmten Ebenen spiegelt oder relativ zu einem gegebenen Punkt invertiert (d.h. alle Vektoren r vom Aufpunkt aus zu einem Atom durch r ersetzt). Wir erwarten damit noch weitere Symmetrien: Rotationssymmetrie, Spiegelsymmetrie, Inversionssymmetrie. Eine Symmetrieachse C n heißt n-zählig, wenn der Kristall bei der Drehung um den Winkel ϕ = 2π/n wieder in sich übergeht. In Kristallen treten Symmetrieachsen C n mit n = 2, 3, 4 oder 6 auf. So gibt es bei einem kubischen Kristall drei Symmetrieebenen parallel zu den Seitenflächen (Abb. 1.4a) und sechs Ebenen durch die Flächendiagonale (Abb. 1.4b). Es gibt drei vierzählige Symmetrieachsen C 4 (Abb. 1.4c), vier dreizählige Achsen C 3 (Abb. 1.4d) und vier zweizählige Achsen C 2 (Abb. 1.4e). Es gibt jedoch für ein Translationsgitter keine Symmetrieachsen mit n = 5 und n 7. Man kann

12 12 KAPITEL 1. KRISTALLSTRUKTUREN eine Ebene nicht vollständig mit Fünfecken oder Siebenecken ausfüllen, ohne dass freie Stellen oder Überlappungen auftreten. Abbildung 1.4: Einige Symmetrieebenen (a)-(b) und Symmetrieachsen (c)-(e) eines kubischen Kristalls Quasikristalline Materialien verhalten sich in vielen Experimenten wie ein Kristall mit einer 5-zähligen Symmetrie, d.h. die konventionellen Regeln der Kristallographie gelten nicht. Quasikristalle sind Kristalle, die Symmetrien aufweisen und wo Atome regelmäßig angeordnet sind, ohne dabei ein periodisches Gitter (keine Translationssymmetrie) zu bilden. Man kennt heute eine ganze Reihe von Legierungssystemen (über 60, die meisten auf der Basis von Aluminium oder Titan), die eine oder mehrere quasikristalline Phasen mit 5-, 8-, 10- oder 12- zähliger Symmetrie bilden können. Die Mehrheit dieser Phasen ist metastabil, d. h. sie gehen bei höheren Temperaturen in periodisch kristalline Phasen über. Die Herstellung beruht in diesem Fall auf schnellen Abschreckverfahren. Inzwischen hat man auch einige Legierungen hergestellt, in denen stabile quasikristalline Phasen existieren. Aus Legierungen wie AlCu- Co oder AlCuFe lassen sich mit klassischen Kristallzuchtverfahren Ein-Quasikristalle von mehreren Zentimetern Größe direkt aus der Schmelze ziehen. Damit sind Kristallstrukturen mathematisch erfassbar. Das Vorgehen dabei ist wie folgt: Zuerst betrachten wir eine rein mathematische Konstruktion: Das Punktgitter oder kurz Gitter. In ihm sind mathematische Punkte so angeordnet, dass sie zumindest eine Translationssymmetrie besitzen. Das Punktgitter ist ein mathematisches Objekt und damit kein Kristall; denn ein Kristall ist ein physikalisches Objekt und bedarf der Atome. Vom Punktgitter zum Kristall kommt man, indem jedem Punkt des Punktgitters ein Baustein des Kristall zugeordnet wird, die so genannte Basis. Das kann ein einziges Atom sein, aber auch Verbände oder Moleküle mit hunderten von Atomen. Damit folgt eine sehr wichtige Definition (Abb. 1.5): Kristall = Gitter + Basis

13 1.1. TRANSLATIONSGITTER, SYMMETRIEN 13 Abbildung 1.5: Zusammenhang zwischen Kristall, Gitter und Basis Die Einheitszelle mit dem kleinsten Volumen heißt primitive Einheitszelle, wobei das Volumen V E einer Einheitszelle, bzw. Elementarzelle durch das Spatprodukt der Basisvektoren gegeben ist: V E = a 1 (a 2 a 3 ) (1.2) Die Seitenlängen a 1, a 2, a 3, der Einheitszelle heißen Gitterkonstanten a, b, c. Mit einer geeignet gewählten Einheitszelle (EZ) oder Elementarzelle kann jeder beliebige Gittertyp beschrieben werden. Ein gegebenes Gitter kann immer mit mehr als einer EZ beschrieben werden. Ein- und dasselbe Gitter kann durch verschiedene EZ generiert werden (Abb. 1.6). Abbildung 1.6: Die 4 eingezeichneten Einheitszellen mit ihren jeweiligen Basisvektoren spannen alle dasselbe 2-dimensionale Gitter auf.

14 14 KAPITEL 1. KRISTALLSTRUKTUREN 1.2 Kristallklassen Man kann alle möglichen Kristallgitter nach ihren Symmetrien in sieben Kristallsysteme einteilen, wobei zu jedem dieser Systeme entweder nur ein einziges primitives Gitter gehört oder zusätzlich noch nichtprimitive Gitter mit mehr als einem Atom pro Einheitszelle. Insgesamt gibt es 14 Gittertypen, die nach dem französischen Physiker Auguste Bravais ( ) die 14 Bravaisgitter heißen. Die sieben Kristallsysteme unterscheiden sich durch die Winkel α, β und γ, welche die Basisvektoren a, b, c miteinander bilden und durch die Längenverhältnisse der Basisvektoren. Wir wollen sie, geordnet nach steigender Symmetrie, kurz besprechen (Abb. 1.8): a) Triklines Kristallsystem a b c und α β γ. Es gibt nur das triklin primitive Gitter. b) Monoklines Kristallsystem a b c und α = γ = 90 β Hier gibt es zwei Bravaisgitter: Das monoklin primitive und das monoklin basiszentrierte Gitter, bei dem zusätzlich Gitterpunkte im Zentrum der von den Basisvektoren a und b aufgespannten Flächen liegen. c) Rhombisches Kristallsystem a b c und α = β = γ = 90 Hier gibt es vier verschiedene Bravaisgitter: Das rhombisch primitive, das rhombisch basiszentrierte, das rhombisch raumzentrierte und das rhombisch flächenzentrierte Gitter. d) Hexagonales Kristallsystem a = b c und α = β = 90 γ = 120 Es gibt nur ein Bravaisgitter, nämlich das hexagonal primitive Gitter, dessen Einheitszelle eine rechtwinklige Säule mit einer Raute als Basisfläche ist. e) Rhomboedrisches oder trigonales Kristallsystem a = b = c und α = β = γ 90 Es gibt nur das trigonal primitive Bravaisgitter. f) Tetragonales Kristallsystem a = b c und α = β = γ = 90 Es gibt zwei Bravaisgitter: Das tetragonal primitive und das tetragonal raumzentrierte Gitter. g) Kubisches Kristallsystem a = b = c und α = β = γ = 90 Die zugehörigen drei Bravaisgitter sind das kubisch primitive, das kubisch raumzentrierte und das kubisch flächenzentriertes Gitter. Wenn wir uns die Symmetrien dieser Kristallsysteme anschauen, so erkennen wir, dass das kubische System die höchste Symmetrie hat (Inversionssymmetrie am Mittelpunkt der Einheitszelle, sechs Symmetrieebenen, drei vierzählige Symmetrieachsen C 4, vier dreizählige Achsen C 3, vier C 2 -Achsen, Abb. 1.4), während das trikline System die geringste Symmetrie hat (nur eine einzählige Symmetrieachse, d. h. kein echtes Symmetrieelement). Man kann zeigen, dass sich die nicht primitiven Gitter (z.b. das kubisch flächenzentrierte,

15 1.3. MILLER INDIZIERUNG UND REZIPROKES GITTER 15 fcc,,,face centered cubic ) auf primitive Gitter mit geringerer Symmetrie und kleinerer Einheitszelle reduzieren lassen (Abb. 1.7). Abbildung 1.7: a) 3D- und b) 2D-Darstellung des kubisch flächenzentrierten (fcc) Kristallgitters. So lässt sich z.b. das kubisch raumzentrierte Gitter (bcc,,,body centered cubic ) mit den beiden gleichen Atomen A an den Orten {0, 0, 0} und {1/2, 1/2, 1/2} auf eine kleinere primitive Elementarzelle des trigonalen Systems mit den gleich langen Basisvektoren zurückführen. Diese Einheitszelle enthält nur noch ein Atom und ist also halb so groß wie die nicht primitive Elementarzelle des fcc Gitters. Eine weitere Zelle mit nur einem Gitterpunkt erhält man, indem man, von einem Atom ausgehend, die Verbindungsstrecken zu den Nachbaratomen durch Normalebenen halbiert. Das von diesen Ebenen begrenzte Volumen heißt Wigner-Seitz-Zelle. Oft ist es jedoch einfacher, die nichtprimitiven Gitter mit höherer Symmetrie zu behandeln, als die primitiven mit geringerer Symmetrie. 1.3 Miller Indizierung und reziprokes Gitter Wir brauchen eine Notation, die uns erlaubt, bestimmte Richtungen und Ebenen in einem beliebigen Gitter eindeutig anzusprechen, d.h. eine mathematische Formulierung für Aussagen wie entlang der Flächendiagonalen oder auf der Würfelebene. Man könnte mehrere Arten von Rezepten angeben, mit denen man eine Richtung (d.h. einen Vektor) oder eine Ebene in einem Gitter eindeutig indizieren kann. Es gibt aber ein besonderes System, die sogenannten Miller Indizes, die zwar vielleicht nicht sofort einleuchten, mit denen man aber (später) sehr bequem rechnen kann. Wir betrachten zunächst die Miller-Indizierung für Richtungen. Eine Richtung in einem Gitter wird durch drei ganze Zahlen indiziert, indem Der Ursprung der EZ in die gewünschte Position gelegt wird. Ein Vektor in der gewünschten Richtung in kleinstmöglichen ganzzahligen Komponenten der Basisvektoren ausgedrückt wird. Auftauchende negative Zahlen durch einen Überstrich dargestellt werden.

16 16 KAPITEL 1. KRISTALLSTRUKTUREN Abbildung 1.8: Die sieben Kristallsysteme mit den 14 Bravaisgittern

17 1.3. MILLER INDIZIERUNG UND REZIPROKES GITTER 17 Das erhaltene Zahlentripel uvw in eckige Klammern [uvw] gesetzt wird wenn es sich um eine spezifische Richtung handelt, und in spitze Klammern <uvw>, wenn die Gesamtheit aller kristallographisch gleichwertigen Richtungen gemeint ist. In Abb. 1.9 ist die Indizierung der wichtigsten Richtungen im kubischen Gitter dargestellt. Abbildung 1.9: Die Indizierung der wichtigsten Richtungen im kubischen Gitter. Durch mindestens drei nicht auf einer Geraden liegende Gitterpunkte wird eine Gitterebene definiert (auch Netzebene genannt). Die Orientierung dieser Ebene relativ zu den Kristallachsen a, b, c wird durch die Schnittpunkte der Ebene mit den Achsen festgelegt (Abb. 1.10). Sind diese Schnittpunkte S 1 : m 1 a, S 2 : m 2 b, S 3 : m 3 c. dann bildet man die reziproken Werte 1/m 1, 1/m 2, 1/m 3 und multipliziert sie mit einer kleinsten ganzen Zahl p, welche die Kehrwerte zu teilerfremden ganzen Zahlen h = p m 1, k = p m 2, l = p m 3 (1.3) macht. Dieses Tripel (hkl) ganzer Zahlen heißt Millersche Indizes. Jedes Tripel definiert eine Schar paralleler Netzebenen. Die Richtung einer Ebene wird durch die Ebenennormale bestimmt. Der Normalenvektor n einer Ebenenschar (hkl) hat die Komponenten in Richtung der Basisvektoren n = [hkl]. Der Normalenvektor der (100)-Ebene zeigt also in Richtung des Basisvektors a bzw. [100]. Die Achsenabschnitte zwischen zwei Nachbarebenen sind a = a h, b = b k, c = c l. (1.4) Verläuft die Ebenenschar parallel zur Kristallachse, so schneidet sie diese Achse nicht. Der entsprechende Millersche Index ist dann Null. In Abb sind zur Verdeutlichung einige Netzebenen dargestellt. Die (100)-Ebenenschar verläuft parallel zu den Achsen b und c, die

18 18 KAPITEL 1. KRISTALLSTRUKTUREN Abbildung 1.10: Zur Definition einer Netzebene Abbildung 1.11: Einige ausgewählte Netzebenen in einem kubischen Gitter

19 1.3. MILLER INDIZIERUNG UND REZIPROKES GITTER 19 (110)-Ebene parallel zur c-achse, aber schräg zu den Achsen a und b. Auf jeder Ebene der Ebenenschar (hkl) liegen gleich viele Gitterpunkte. Die Dichte der Gitterpunkte pro Flächeneinheit hängt jedoch von den Indizes (hkl) ab. Das Zahlentripel hkl wird in runde Klammern (hkl) gesetzt, wenn es sich um eine spezifische Ebene handelt, und in geschweifte Klammern {hkl}, wenn die Gesamtheit aller kristallographisch gleichwertigen Ebenen mit denselben Indizes gemeint ist. Alle äquivalenten Ebenen haben die gleiche Indizierung. Das Kürzel (112) bezeichnet also nicht eine Ebene, sondern unendlich viele parallel laufende Ebenen; {112} mehrere Sätze unendlich vieler parallel laufender Ebenen. Einige Vorteile der Miller-Indizes lassen sich zusammenfassen in: Kristallographisch äquivalente Richtungen und Ebenen haben immer den gleichen Satz an Miller Indizes. Die Richtung [hk] steht immer senkrecht auf die Ebene (hkl). Die Abstände d hkl zwischen zwei benachbarten Ebenen sind direkt aus den Indizes berechenbar. Die Formeln für nichtkubische Gittersysteme können etwas kompliziert sein, aber im kubischen Gittersystem gilt ganz einfach: d hkl = a h2 + k 2 + l 2 (1.5) Bei der Analyse experimenteller Daten zur Untersuchung der Kristallstruktur erweist es sich als sehr zweckmäßig, das sogenannte reziproke Gitter einzuführen, das durch reziproke Basisvektoren g 1, g 2,g 3 aufgebaut wird. Diese Vektoren werden formal als die Translationsvektoren im reziproken Raum wie folgt definiert: g 1 = 2π a 2 a 3 a 1 (a 2 a 3 ) = 2π a 2 a 3 V E g 2 = 2π a 3 a 1 a 1 (a 2 a 3 ) = 2π a 3 a 1 V E g 3 = 2π a 1 a 2 a 1 (a 2 a 3 ) = 2π a 1 a 2 V E, (1.6) wobei V E das Volumen der Einheitszelle ist. Der Basisvektor g 1 des reziproken Gitters steht senkrecht auf der durch die Vektoren a 2 und a 3 aufgespannten Ebene des Raumgitters. Das reziproke Gitter ist die Fouriertransformierte des Ortsgitters und es hat wichtige Eigenschaften: steht senkrecht auf der Ebene des Raumgitters mit den Miller Indizes (hkl) die Länge von G hkl ist proportional zum reziproken Abstand der Netzebenen d hkl. das Skalarprodukt zwischen einem beliebigen Translationsvektor T des Raumgitters und einem beliebigen Translationsvektor des zugehörigen reziproken Gitters ist immer 2πn (mit n = 0, 1, 2, 3,...).

20 20 KAPITEL 1. KRISTALLSTRUKTUREN Es gilt allgemein: G hkl = hg 1 + kg 2 + lg 3, G hkl = 2π d hkl (1.7) G T = 2πn a i g j = 2πδ ij, (1.8) wobei die a i die Einheitsvektoren in Richtung a,b,c sind und δ ij das Kroneckersymbol ist. Das reziproke Gitter zum kubisch raumzentrierten Gitter ist ein kubisch flächenzentriertes Gitter und umgekehrt. Als Beispiel ist in Abb die geometrische Konstruktion eines 2D reziproken Gitters abgebildet. Abbildung 1.12: Zweidimensionales Raumgitter (links) und dazugehöriges reziprokes Gitter (rechts). Eine wichtige Anwendung des reziproken Gitters betrifft die sogenannte Ewald- Konstruktion der Beugung. Es handelt sich dabei um eine an Einfachheit nicht mehr zu überbietende geometrische Umsetzung der vektoriellen Bragg-Bedingung. k i k i = G i. (1.9) Alle Ebenen, deren reziproke Gitterpunkte von der Ewaldkugel geschnitten werden, erfüllen die Bragg-Bedingung der elastischen Beugung (siehe Kapitel 2). Jeder Punkt im reziproken Gitter steht für eine Ebenenschar des Raumgitters. =2π/λ ist der Wellenvektor der einfallenden Welle. Die ganze Konstruktion ergibt die möglichen k -Werte (Wellenvektor der elastisch gebeugten Wellen) (Abb. 1.13). 1.4 Einfache Kristallstrukturen Alle Kristallstrukturen können durch eines der im vorigen Abschnitt behandelten Bravais- Punktgitter beschrieben werden, indem jedem Gitterpunkt die entsprechende Atombasis

21 1.4. EINFACHE KRISTALLSTRUKTUREN 21 Abbildung 1.13: Ewald Kugel Konstruktion der Braggschen Beugung. zugeordnet wird. Um bei Gittern, die mehr als ein Atom pro Einheitszelle haben, die Lage der Atome innerhalb der Basis anzugeben, legt man den Bezugspunkt (den Gitterpunkt) in den Mittelpunkt des ausgewählten Basisatoms. Die Positionen der anderen Basisatome innerhalb der Einheitszelle werden dann in Bruchteilen der Gitterkonstanten a, b, c angegeben. Hat die Basis mehr als ein Atom, so kann die Symmetrie des Kristallgitters kleiner sein als die des zugehörigen Bravaisgitters. Die Elemente des Periodensystems erstarren alle bei genügend tiefer Temperatur (und bei He nur bei genügend hohem Druck) in feste Körper und diese sind durchwegs Kristalle. Ungefähr 95% aller Elementkristalle haben dabei einen der drei folgenden Gittertypen: Kubisch flächenzentriertes Bravais-Gitter, kfz (fcc für face centered cubic ) Mit einem Atom in der Basis, das dann auf den Ecken und Seitenmitten des Würfels sitzt, kristallisieren z.b. Al, Ni, Cu, Pd, Ag, Pt, Au sowie alle Edelgase. Mit zwei Atomen in der Basis, eines bei der Position (0,0,0) der Würfelecke, das andere dann bei (1/4, 1/4, 1/4), kristallisieren Si, Ge, C (als Diamant) und Sn unterhalb von 13 C. Diese Kristallsorte hat einen eigenen Namen; man spricht vom Diamantgitter (obwohl man eigentlich Diamantkristall meint). Etwa 30 % aller Elemente kristallisieren in einem fcc-gitter. Kubisch raumzentriertes Bravais-Gitter, krz (bcc für body centered cubic ) Mit einem Atom in der Basis, das dann auf den Ecken und im Zentrum des Würfels sitzt, kristallisieren z.b. K, Rb, Cs, V, Nb, Ta, Cr, Mo und W. Etwa 30 % aller Elemente kristallisieren in einem bcc-gitter. Hexagonal dichteste Kugelpackung, hdp (hcp für hexagonal close packed ) Die hexagonal dichteste Kugelpackung entsteht, wenn man ein hexagonales Bravais- Gitter mit einer Basis aus (mindestens) zwei gleichartigen Atomen kombiniert. Das erste Atom sitzt bei (0,0,0), das zweite bei (2/3, 1/3, 1/2); also auf halber c-achsenhöhe im Zentrum eines Basisdreiecks. Dass mit dieser Anordnung eine dichteste Kugelpackung entsteht,

22 22 KAPITEL 1. KRISTALLSTRUKTUREN Abbildung 1.14: (a) fcc-kristallstrukur (b) Diamantstruktur/einatomig Abbildung 1.15: Abbildung 1.15: bcc-kristallstruktur d.h. dass es keine Möglichkeit gibt, mehr (gleichgroße) Kugeln in ein gleichgroßes Volumen zu packen, werden wir weiter unten sehen. Etwa 35 % aller Elemente kristallisieren in einem hcp-gitter, darunter beispielsweise Mg, Re, Co, Zn, Cd, C (als Graphit) und N. Die beiden mit A gekennzeichneten Ebenen konstituieren das bekannte hexagonale Bravais-Gitter mit der hexagonalen Basisebene und der hexagonalen Achse in c-richtung. Die zusätzliche Atome der 2er-Basis des hcp-kristalls bilden die mit B gekennzeichnete Ebene. Ihre Anordnung ist identisch zu der einer A-Basisebene; sie sind nur lateral verschoben. Man erkennt: Der hcp-kristall kann auch gebildet werden, wenn man identische Atomebenen oder auch Kristallebenen aber nicht Gitterebenen! in einer bestimmten Stapelfolge aufeinander packt. Wir sehen, dass es zunehmend (sprachlich) schwer fällt, die saubere Unterscheidung zwischen Gitter und Kristall aufrechtzuerhalten. Je nach Element wird immer diejenige Kristallstruktur gewählt, die am besten zu den Bindungsverhältnissen passt, d.h. die größte Energieabsenkung zur Folge hat. Viele Elemente kommen aber in mehreren Kristallstrukturen vor z.b. der Kohlenstoff, der, wie wir wissen, in der Regel als Graphit (hcp-gitter) und nur selten als Diamant (fcc-gitter) vorliegt. Bei gegebenem Druck und Temperatur kann allerdings immer nur ein Gitter stabil, d.h. energetisch am günstigsten sein. Diamant

23 1.4. EINFACHE KRISTALLSTRUKTUREN 23 Abbildung 1.16: hcp Kristallstruktur ist bei Raumtemperatur und Normaldruck eigentlich nicht stabil sondern nur metastabil; glücklicherweise dauert aber die Umwandlung zum stabilen Graphit bei Raumtemperatur nahezu unendlich lange. Bei anderen Elementen, oder ganz allgemein, bei beliebigen Kristallen, ist das aber nicht immer so. Bei bestimmten Temperaturen und Drücken erfolgt eine spontane Umwandlung in ein anderes, bei diesen Zustandgrößen stabiles und nicht nur metastabiles Gitter. Eisen (Fe), unser wichtigstes Metall, erstarrt unterhalb des Schmelzpunktes von 1536 C in ein bcc-gitter, das sich aber unterhalb von 1402 C in ein fcc-gitter umwandelt. Unterhalb von 723 C nimmt es wieder die bcc-gitterstruktur an. Die Koordinationszahl KZ gibt die Zahl der gleichwertigen nächsten Nachbarn an (KZ für fcc und hcp ist 12 und für bcc 8). Bravaisgitter und dichteste Kugelpackung Neben der Beschreibung eines Kristalls mit Bravaisgittern und Basis ist es manchmal einfacher, sich einen gegebenen Kristall direkt aus Atomen oder Molekülen, die in Ebenen liegen, zu konstruieren. Die Bauelemente sind dann z.b. simple Kugeln für alle Atome, die ungerichtete Bindungen haben, Kugeln mit definierten Ärmchen, falls kovalente Bindungen vorliegen, oder auch ganze Moleküle mit ihren noch verfügbaren Bindungsgeometrien, falls wir einen komplexen Kristall bauen wollen. Wir beginnen, indem wir zunächst unsere Kugeln auf einer Ebene zweidimensional möglichst dicht packen. Als nächstes legen wir eine neue Lage von Kugeln auf die bereits vorhandene Ebene. Wir legen nun eine dritte Ebene auf, so dass die Atome wieder in den Kuhlen der 2. Ebene liegen. Dabei gibt es aber zwei unterscheidbare Möglichkeiten. Liegt das Atom in der dritten Ebene in der Projektion exakt über einem Atom der A-Ebene, erhalten wir also wieder eine A-Ebene. Im Fall, dass das Atom aber weder über der A- noch über der B-Ebene liegt, erhalten wir eine neue Ebene, die in unserer Nomenklatur konsequenterweise C-Ebene heißt (Abb. 1.17). Wir haben also zwei Möglichkeiten, einen Kristall mit hcp- und fcc-struktur in dichtester Kugelpackung zu erzeugen. Wir starten mit einer hexagonalen zweidimensionalen A-Ebene; darauf kommt eine B-Ebene:

24 24 KAPITEL 1. KRISTALLSTRUKTUREN Abbildung 1.17: Dichteste Kugelpackung mit den zwei möglichen Varianten der 3. Ebene. Wählen wir als dritte Ebene wieder eine A-Ebene und machen dann periodisch weiter, erhalten wir die Stapelfolge: ABABABABA... Der Kristall den wir so erhalten, hat die vorher diskutierte hexagonal dichteste Kugelpackung (hcp). Wählen wir als dritte Ebene aber eine C-Ebene, bekommen wir die Stapelfolge ABC. Wenn wir diese Folge dann immer wieder wiederholen, erhalten wir ABCABCABCABC..., und dies ist genau das fcc-gitter wenn wir die Aufeinanderfolge der {111}-Ebenen betrachten. NaCl-Struktur (Abb.1.18) In der Kochsalz oder NaCl-Struktur kristallisieren viele Salze und Oxide, z.b. KCl, AgBr, KBr, PbS, MgO, FeO,.... Das Gitter ist kubisch flächenzentriert, mit zwei Atomen Na + und Cl in der Basis; eines bei (0, 0, 0) und das andere bei (1/2, 0, 0) [gleichwertig: (1/2, 1/2, 1/2)]. CsCl-Strukur (Abb.1.19) In der Cäsiumchlorid-Struktur kristallisieren viele intermetallische Verbindungen, aber auch Salze und andere zweiatomige Verbindungen, z.b. CsCl, TlJ, AlNi, CuZn,.... Die CsCl-Struktur ist bemerkenswert, denn sie ist kubisch primitiv, aber mit zwei Atomen in der Basis: eines bei (0,0,0) und das andere bei (1/2, 1/2, 1/2). Die Zinkblende-Struktur oder Diamant-Struktur (Abb.1.20) Wir kennen es schon; das fcc-gitter mit Atomen bei (0, 0, 0) und (1/4, 1/4, 1/4) (Abb. 1.14b). Allgemein heißt dieser Kristalltyp auch ZnS- oder Zinkblende-Struktur. Neben der Kohlenstoffform, die man Diamant nennt, kristallisieren in dieser Struktur Si und Ge, aber auch technisch wichtige Kristalle wie GaAs, InSb, GaP, Ga x Al 1 x As (mit Ga und Al beliebig austauschbar). Das folgende Bild zeigt die ZnS-Struktur. Die schwarzen Atome könnten In

25 1.4. EINFACHE KRISTALLSTRUKTUREN 25 Abbildung 1.18: NaCl Kristallstruktur Abbildung 1.19: CsCl-Kristallstruktur

26 26 KAPITEL 1. KRISTALLSTRUKTUREN sein, die weißen Sb wir hätten Indiumantimonid. Die schwarzen Atome könnten aber auch Ga oder Al sein, die weißen As wir hätten Ga x Al 1 x As. Abbildung 1.20: ZnS-Kristallstruktur 1.5 Bindungen Atome, die in einem Festkörper gebunden sind, haben eine niedrigere Gesamtenergie als dieselben Atome in einem großen Abstand voneinander und ohne Wechselwirkung. Die Verringerung der Energie, also die Bindungsenergie, kommt in allen Fällen dadurch zustande, dass die Elektronen im Festkörper mit mehr als einem Atomrumpf in Wechselwirkung treten. Alle Kräfte, die Kristalle zusammenhalten, sind ausschließlich elektrostatischer Natur. Magnetische Kräfte können vernachlässigt werden. Die Coulombkräfte aber wirken sich vielgestaltig aus und haben ganz verschiedene Größenordnungen, je nach Anordnung der Kerne und Elektronen in den Einheiten, die das Gitter aufbauen. Die Erfahrung zeigt, dass es zweckmäßig ist, zwischen verschiedenen Bindungstypen zu unterscheiden. Allerdings heißt dies nicht, dass die in der Natur vorkommenden Bindungen sich streng einem dieser Typen zuordnen ließen. Ionenbindung oder heteropolare Bindung: Man findet sie bei der Bindung zwischen einem metallischen und einem nichtmetallischen Element. Sie hat Sättigungscharakter und ist gerichtet. Die Bindungsenergien liegen bei etwa 1 bis 10 ev. Kovalente oder homöopolare Bindung: Kovalente Bindungen liegen z.b. bei Nichtmetallen und häufig in der organischen Chemie vor. Besonders ausgeprägt ist dieser Bindungstyp bei Gasmolekülen, wie z.b. H 2 oder O 2. Die homöopolare Bindung ist ebenfalls gerichtet und hat Sättigungscharakter. Die Bindungsenergien liegen auch bei etwa 1 bis 10 ev. van der Waals-Bindung: Es handelt sich dabei um eine Art der chemischen Bindung, die durch zwischenmolekulare Wechselwirkung zustande kommt. Sie ist relativ schwach

27 1.5. BINDUNGEN 27 (Bindungsenergien zwischen 0.01 bis 0.1 ev) und wird daher meist von anderen Bindungstypen überdeckt. Metallische Bindung: Sie ist die Bindung von Metallen und Legierungen. Bei ihr sind die bindenden Elektronen quasifrei im Metall beweglich. Ihre Bindungsenergie entspricht etwa den ersten beiden Typen. Wasserstoffbrückenbindung: Die Wasserstoffbrückenbindung findet man zwischen den elektronegativsten Atomen. Ihre Bindungsenergie kann bis zu 0.5 ev betragen Ionenbindung heteropolare Bindung Typische Vertreter von Ionenkristallen sind Alkalihalogenide, bei denen das Elektron aus der äußeren Schale der Alkaliatome A sich überwiegend beim Halogenatom B (mit einem freien Platz in der äußeren Schale) aufhält. Dadurch entsteht eine elektrostatische Anziehung zwischen den Ionen A + +B (vgl. Abb. 1.21). Da die Ionen abgeschlossene Schalen bilden, wie z.b. Na + (1s 2, 2s 2 2p 6 ) + Cl (1s 2, 2s 2 6p 6, 3s 2 3p 6 ), sind ihre Ladungsverteilungen kugelsymmetrisch. Man wird daher bei einem Na + Cl - Ionenkristall Elektronenverteilungen erwarten, die annähernd kugelsymmetrisch um ihre Ionenrümpfe sind. Dies wird in der Tat durch Röntgenbeugungsexperimente bestätigt (vgl. Abb. 1.22). Um eine Abschätzung der Bindungsenergie zu erhalten, nehmen wir den durch die Röntgenbeugung ermittelten Abstand R(Na + Cl ) = m und erhalten die Coulombenergie E pot (Na + Cl ) = e2 4πɛ 0 R = J = 6.1 ev Abbildung 1.21: Schematische Darstellung der elektrostatischen Anziehung bei Ionenbindung. der elektrostatischen Anziehung zwischen den beiden Ionen des Ionepaares. Der experimentelle Wert der Bindungsenergie pro Molekül ist 8.2 ev. Die Anziehung zwischen den nächsten Nachbarn macht also schon einen Großteil der Gesamtenergie aus. Um eine genauere Berechnung der elektrostatischen Energie durchzuführen, müssen wir berücksichtigen, dass wegen der großen Reichweite des Coulombpotentials ( 1/R) nicht nur

28 28 KAPITEL 1. KRISTALLSTRUKTUREN die nächsten Nachbarn (wie beim van der Waals-Potential 1/R 6 ), sondern auch weiter entfernte Ionen durchaus noch einen Beitrag zur Bindung zwischen entgegengesetzt geladenen und zu Abstoßung zwischen gleich geladenen Ionen liefern. Beschreibt man den abstoßenden Teil des Potentials bei Überlappen der inneren Elektronenschalen durch eine Exponentialfunktion (Abb. 1.23), so wird die potentielle Energie zwischen einem beliebig gewählten Ion i und einem anderen Ion j E i,j pot = C exp( r ij /ϱ) ± 1 4πɛ 0 q 2 r ij, (1.10) wobei ϱ der Abstand ist, bei dem die Abstoßungsenergie auf 1/e gesunken ist und das Abbildung 1.22: Räumliche Dichteverteilung der Elektronen im NaCl Kristall. Pluszeichen für gleichnamige Ladungen von i und j, das Minuszeichen für entgegengesetzte Ladungen gilt. Die Wechselwirkungsenergie des Ions i mit allen anderen ist dann E i pot = j i ( C exp( r ij /ϱ) + q iq j 4πɛ 0 r ij ). (1.11) Da der abstoßende Teil des Potentials nur über kurze Abstände ϱ wirksam ist, brauchen wir für den ersten Term nur die nächsten Nachbarn mit r ij = R nn zu berücksichtigen. Schreibt man r ij = p ij R nn, so wird bei Z nn aus Glchg mit q j = ±q i E i pot = Z nn C exp( R nn /ϱ) + q2 4πɛ 0 j ±1 p ij R nn = Z nn C exp( R nn /ϱ) αq2 4πɛ 0 R nn (1.12) Die Summe α = j ±1 p ij

29 1.5. BINDUNGEN 29 Kristall NaCl CsCl ZnS CaCl CdCl2 ZnO SiO 2 Al 2 O 3 Madelungkonstante Tabelle 1.1: Madelungkonstante für verschiedene binäre Verbindungen. heißt Madelung-Konstante. Ihr Wert hängt von der speziellen Gitterstruktur des Ionenkristalls ab (vgl. Tabelle 1.1). Hat der Kristall N Moleküle, also N positive und N negative Ionen, so ist die gesamte Bindungsenergie E B = NE i pot. (1.13) Beim Gleichgewichtsabstand R 0 muß de B / dr = 0 gelten. Damit erhält man aus Glchg die Bestimmungsgleichung ( de i ) pot N = NZ nnc exp( R 0 /ϱ) + Nαq2 = 0 (1.14) dr R 0 ϱ 4πɛ 0 R0 2 für R 0. Die gesamte Bindungsenergie ist dann E B = Nαq2 4πɛ 0 R 0 (1 ϱ/r 0 ). (1.15) Sie hängt von dem Abstoßungsparameter ϱ und von der Madelungkonstante α ab. Für den NaCl-Ionenkristall wird die Madelungkonstante α = 1.748, für CsCl und für ZnS Die Bindungsenergie E B eines Ionenkristalls, die man aufwenden muss, um den Kristall in freie atomare Ionen zu zerlegen, läßt sich experimentell nicht unmittelbar messen, weil z.b. ein NaCl-Kristall beim Verdampfen nicht in freie Ionen, sondern in neutrale Atome zersetzt wird. Deshalb benutzt man folgende Energiebilanz: Bei der Neutralisation von Na + in Na wird die Ionisierungsenergie frei, während durch den Prozess Cl Cl die Bindungsenergie des Elektrons (die Elektronenaffinität) aufgewendet werden muß. Wenn dampfförmiges Na fest wird, gewinnt man dann die Sublimationsenergie E Sub, bei der Bildung von Cl 2 aus Cl-Atomen die Dissoziationsenergie. Das feste NaCl wird gebildet durch die Reaktion von festem Na mit gasförmigem Cl 2. Dabei wird die Reaktionswärme Q als Energie frei. Insgesamt gibt es folgende Energiebilanz: Abbildung 1.23: Dominierende Potentiale für die Ionenbindung. E Bind = +E ion E aff + E Sub + E Diss + Q. (1.16) Die Größen auf der rechten Seite lassen sich alle experimentell bestimmen. Abb zeigt schematisch die Energiebilanz eines NaCl-Moleküls und Tabelle 1.2 stellt einige charakteristische Parameter für Ionenkristalle vor.

30 30 KAPITEL 1. KRISTALLSTRUKTUREN Kristall r 0 [Å] ϱ [Å] E B /N [ev] LiF NaCl NaI KCl RbF Tabelle 1.2: Gleichgewichtsabstände r 0, Abschirmparameter ϱ und Bindungsenergien E B /N pro Molekül für einige Ionenkristalle. Abbildung 1.24: Bildungsenergien des NaCl-Moleküls aus Na und Cl Kovalente Bindung Die kovalente Bindung beruht auf der räumlichen Umordnung der Elektronenhüllen, bei der die Elektronendichte zwischen benachbarten Atomen erhöht wird. Die kovalente Bindung ist daher eine gerichtete Bindung. Kovalente Bindungen treten hauptsächlich auf, wenn zwei Atome, die beide keine vollständig gefüllte äußere Schale haben, sich verbinden. Beispiele sind Halogenide in Gasform F 2, Cl 2, Br 2 usw., viele typische Gase: O 2, N 2, NH 3 (Ammoniak), CO 2 usw. Weitere Beispiele für diesen Bindungstyp sind Kohlenstoff und insbesondere Si und Ge, die in der Technik eine herausragende Stellung einnehmen und in der Diamantstruktur kristallisieren. Elektronische Eigenschaften dieser Elemente sind unmittelbar mit der kovalenten Bindung korreliert. In diesen Festkörpern sind die Bindungen zu den nächsten vier Nachbarn entlang der

31 1.5. BINDUNGEN 31 Abbildung 1.25: Kovalente Bindung im stark vereinfachten Schema des Schalenmodells vier Kanten eines Tetraeders angeordnet. Jedes Atom liefert je ein Elektron in jeder der vier Bindungen (sp 3 Hybridisierung), so dass insgesamt 2 Elektronen mit entgegengesetztem Spin die Bindung zwischen zwei Nachbaratomen bewirken (vgl. auch Abb. 1.31). Die daraus resultierende Elektronendichteverteilung ist in Abb dargestellt. Die Raumausfüllung ist bei der Diamantstruktur mit η = 0.34 wesentlich geringer als bei der dichtesten Kugelpackung mit η = Dies liegt daran, dass bei der tetraedrischen Anordnung jedes Atom nur 4 nächste Nachbarn hat, bei der fcc-struktur dagegen zwölf. Qualitativ kann kovalente Bindung der Gruppe IV-Elemente dadurch verstanden werden, dass die Energie, die notwendig ist, um alle vier Valenzelektronen zu entfernen, zu groß ist, um ionische Bindung zu realisieren. Es ist aber möglich, dass diese Elemente ihre äußere Schale vollständig auffüllen, indem sie Elektronen mit ihren Nachbarn teilen. Betrachtet man Kohlenstoff, so hat dieses Element eine gefüllte K-Schale und 4 Elektronen in der L-Schale mit der elektronischen Konfiguration 1s 2 2s 2 2p 2. Vier weitere Elektronen sind notwendig, um die L-Schale aufzufüllen. Dies wird also dadurch erreicht, dass Abbildung 1.26: Elektronendichteverteilung im Siliziumkristall jeweils ein Atom mit jedem der nächsten 4 Nachbarn ein Elektron teilt, wenn C im festen Zustand ist. Eine Möglichkeit, wie das realisiert werden kann, ist schematisch in Abb gezeigt. Um das zu verstehen, kann die Gestalt der Elektronenwolke (Orbitale) in C betrachtet werden. Die 4 Elektronen der K-Schale wechselwirken sehr stark untereinander und

32 32 KAPITEL 1. KRISTALLSTRUKTUREN Abbildung 1.27: (a) Keulenförmige Valenzelektronenwolke der kovalenten Bindung des Kohlenstoffatoms; (b) die C-Atome in der Umgebung haben ähnlich geformte Elektronenwolken. modifizieren dadurch die Form der s- und der p-wellenfunktion, bis sie nahezu (virtuell) ident sind. Die elektrostatische Abstoßung ist so stark, dass jede einzelne Elektronenwolke gut separiert von allen anderen ist. Wie in Abb dargestellt, sind alle Orbitale keulenförmig und zeigen vom Kern weg. Diese vier sind dann im größtmöglichen Winkel von zwischen jedem Paar angeordnet und weisen damit in die Ecken eines imaginären Tetraeders. Wegen der starken Abstoßung ist diese Anord- nung nur schwer zu deformieren und zu stören. Die C-Atome haben dann ihre Elektronenwolken gegeneinander gerichtet, so dass jedes C-Atom von 8 Elektronen umgeben ist und somit eine stabile Konfiguration bildet. Die Struktur, die so geformt wird, ist sehr stark und fest, eben die Diamantstruktur. Es können keine Moleküle unterschieden werden, aber der Festkörper ist wie ein riesiges Molekül (Makromolekül), da es eine nicht endende Struktur bildet. Man kann immer neue C-Atome anhängen [vgl. Abb (b)]. Die anderen Elemente der Gruppe IV (Si und Ge) kristallisieren in der gleichen Struktur, und Verbindungen von Gruppe III- und Gruppe V-Elementen formieren in der verwandten Zinkblende-Struktur (ZnS). Abbildung 1.28: Kovalente Bindung von C. Die kurzen Striche deuten an, dass Elektronen eines C-Atoms mit den Nachbarn geteilt werden und damit 4 Bindungen formen. Mathematisch wird die kovalente Bindung durch Überlappung von Orbitalwellenfunktionen beschrieben. In erster Näherung gilt für die Überlagerung der beiden individuellen

33 1.5. BINDUNGEN 33 Orbitalwellenfunktionen Ψ 1 und Ψ 2 zu einem Molekülorbital Ψ Mol : Ψ Mol = A 1 Ψ 1 ± A 2 Ψ 2. Die A i sind Konstanten, die sich (bis auf eine) aus der Normierungsbedigung ergeben. Nur eines der beiden möglichen Summenorbitale führt zur Energieabsenkung und damit zur Bindung. Das andere führt zur Energieerhöhung; es ist antibindend. Diese antibindenden Orbitale erklären das Auflösen von Verbindungen: Bei Energiezufuhr werden Elektronen in das antibindende Orbital angehoben van der Waals-Bindung Edelgaskristalle Kristalle aus Edelgasatomen (Ne, Ar, Kr, Xe) haben eine sehr kleine Bindungsenergie und können deshalb nur bei sehr tiefen Temperaturen als feste Körper existieren (vgl. Tabelle 1.3). Helium wird auch für T 0 unter Normaldruck nicht fest sondern bildet nur bei einem äußeren Druck von p 28 bar eine feste Phase. Element E B [ev] T S [K] d nn [nm] Ne Ar Kr Xe Tabelle 1.3: Einige Eigenschaften von Edelgaskristalle; E B : Bindungsenergie pro Atom, T S : Schmelzpunkt, d nn : Abstand nächster Nachbarn. Da die Edelgasatome abgeschlossene Schalen besitzen, aus denen die Elektronen nur unter großem Energieaufwand in höhere Zustände angeregt werden können, kann sich die räumliche Elektronenverteilung der Atome beim Zusammenfügen im Festkörper nur geringfügig verändern. Deshalb können keine Atomelektronen in bindende Orbitale umgelagert werden, wie bei der Valenzbindung des H 2 -Moleküls, sondern es kommt bei größeren Abständen nur zu einer geringen Verformung der kugelsymmetrischen Ladungsverteilung der Atome (Polarisation) und damit zu einer schwach anziehenden Wechselwirkung zwischen den induzierten Dipolen (van der Waals-Wechselwirkung), E pot (R) = C α 1α 2 R 6, die proportional zum Produkt der atomaren Polarisierbarkeit ist und mit 1/R 6 abfällt. Van derwaals hat folgenden Vorschlag für die Wechselwirkung zwischen solchen Atomen gemacht: Durch die Bewegung der Elektronen um den Kern wird die kugelsymmetrische Ladungsverteilung ständig gestört (diese ist nur im zeitlichen Mittel gegeben), wodurch fluktuierende elektrische Dipole erzeugt werden. Das elektrische Feld des Dipols p A eines

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