ihr Vorzeichen wechselt, wenn man zwei Zeilen oder Kolonnen vertauscht,
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- Melanie Krämer
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1 10 MEHRELEKTRONENATOME 6 ihr Vorzeichen wechselt, wenn man zwei Zeilen oder Kolonnen vertauscht, erhält man die gewünschten antisymmetrischen Wellenfunktionen als Determinanten, deren Kolonnen jeweils das gleiche Orbital u deren Zeilen jeweils die Koordinaten desselben Elektrons enthalten: ϕ 1 (1) ϕ (1) ϕ N (1) ϕ anti (1; ;...; N) :=const ϕ 1 () ϕ () ϕ N ().... ϕ 1 (N) ϕ (N) ϕ N (N) (9) Derartige Wellenfunktionen bezeichnet man als Slaterdeterminanten. Esgilt der mathematische Satz, daß jede antisymmetrische Wellenfunktion als Summe von Slaterdeterminanten dargestellt werden kann. Kommt in einer Slaterdeterminanten ein Orbital mehr als einmal vor, so ist ϕ anti (1; ;...; N) identisch Null. (Eine Determinante ist gleich Null, wenn zwei oder mehr Zeilen oder Spalten voneinaer linear abhängig si.) Nun kann man aus einem Ortsorbital ψ(r i ) durch Multiplikation mit dem spin-up-zusta α(m i )oder mit dem spin-down-zusta β(m i ) zwei linear unabhängige Spinorbitale, ϕ 1 (r i ):=ψ(r i ) α(m i ) u ϕ (r i ):=ψ(r i ) β(m i ), konstruieren. Somit kann jedes Ortsorbital zweimal vorkommen. Dies ist der Hintergru der historischen Formulierung des Pauli-Prinzips, daß jedes Ortsorbital zweimal besetzt werden kann. mikrozustäe u konfigurationen In einer für viele Zwecke ausreicheen Näherung, dem sogenannten Zentralfeldmodell, können N-Elektronenatome mit einer Slaterdeterminanten beschrieben werden. Die dazu benötigten Ortsorbitale ψ ni,l i,m li entsprechen gerade den verschiedenen Orbitalen des Wasserstoffatoms. Wenn wir die magnetischen Wechselwirkungen, d. h. die Kopplungen zwischen den von den Spin- oder Bahrehimpulsen verursachten magnetischen Momenten, vernachlässigen, ist der Hamiltonoperator eines N-Elektronen-Atoms von der Form Ĥ = ĥ1 + ĥ + + ĥn + ĤCoul mit ĥ i := ˆpi Ze m e πε, 0 r i wobei ĥi den Hamiltonoperator des i-ten Elektrons im Coulomb-Kraftfeld des Kerns bezeichnet. Der Operator ĤCoul beschreibt die Coulomb-Wechselwirkungen zwischen den Elektronen. Man kann den Hamiltonoperator Ĥ nun soumschreiben, daß die Wechselwirkung zwischen den Elektronen als mehr oder weniger kleine Störung aufgefaßt werden kann, iem man das
2 6 10 MEHRELEKTRONENATOME Coulomb-Kraftfeld des Kerns Ze /πε 0 r i ersetzt durch ein kugelsymmetrisches effektives Potential U( r i ). Dieses effektive Potential beinhaltet neben dem Coulomb-Kraftfeld des Kerns ein zusätzliches Kraftfeld, das von einer Art gemittelten Ladungsverteilung der jeweils aeren Elektronen herrührt. Der Hamiltonoperator ist dann von der Form Ĥ = ĥ 1 + ĥ + + ĥ N + } {{ } Ĥ1 mit h i = 1 m e =: Ĥ0 ˆp i + U( r i ). Im Zentralfeldmodell wird der neue Wechselwirkungs-Hamiltonoperator Ĥ1 vernachlässigt, u es wird angenommen, daß das effektive Potential U für alle Elektronen gleich ist. Die Einelektronen-Hamiltonoperatoren ĥ i haben dann die gleichen Energie-Eigenwerte E n,l ; man beachte, daß E n,l im Gegensatz zum Wasserstoffatom nicht nur von der Hauptquantenzahl n, soern auch von der Nebenquantenzahl l abhängt. Da die ĥ i alle miteinaer kommutieren (sie wirken ja auf Orts- u Impulskoordinaten r i, p i verschiedener Elektronen), setzt sich die Gesamtenergie additiv aus den Energien E n,l der einzelnen Elektronen zusammen: E 0 := E n1,l 1 + E n,l + + E nn,l N. (9) Aus jedem dieser Ortsorbitale kann man durch Multiplikation mit α oder β zwei linear unabhängige Spinorbitale ϕ ni,l i,m li,± 1 konstruieren Eine Slaterdeterminante aus N derartigen Spinorbita- len heißt Mikrozusta. Ein Mikrozusta ist eieutig festgelegt durch die Angabe der vier Quantenzahlen n i, l i, m li u m si für jedes Orbital i. Aus dem Pauli-Prinzip ergibt sich nun, daß keine zwei Orbitale ϕ ni,l i,m li,m si in allen vier Quantenzahlen n i, l i, m li u m si übereinstimmen können. Kurzschreibweise für Mikrozustäe. Man kann Mikrozustäe auf viel kompaktere Weise angeben als durch N Quantenzahlen n i, l i, m li u m si : Jedes Spinorbital n{l} ml wird durch ein Kästchen dargestellt, das mit einem Pfeil gefüllt wird, wenn es darin ein Elektron mit m s = 1 gibt, u mit einem Pfeil, wenn es darin ein Elektron mit m s = 1 gibt. Beispiel: Der Mikrozusta eines Kohlenstoffatoms, bei dem (n, l, m l,m s) für die 6 Elektronen gegeben ist durch 1 (1, 0, 0, ) (, 0, 0, 1 ) (, 1, 1, 1 ) (1, 0, 0, 1 ) (, 0, 0, 1 ) (, 1, 1, 1 ) läßt sich kurz auch 1s s p schreiben. Aus dem Pauli-Prinzip folgt, daß jedes Kästchen nur mit höchstens zwei Pfeilen verschiedener Richtung gefüllt werden darf. Die wasserstoffähnlichen Orbitale im Zentralfeldmodell si bezüglich der Quantenzahl m l energetisch entartet; im Gegensatz zum Wasserstoffatom si sie jedoch nicht mehr entartet bezüglich l. Somit haben Mikrozustäe, die sich nur bezüglich
3 10 MEHRELEKTRONENATOME 6 der Quantenzahlen m l u m s unterscheiden (nicht aber bezüglich der Quantenzahlen n u l), dieselbe Energie. Solche Mikrozustäe faßt man zusammen zu einer sogenannten Konfiguration. Eine Konfiguration ist eieutig festgelegt, wenn man angibt, wieviele Orbitale in jeder Unterschale besetzt si. Dabei verweet man die Notation n{l} r,umzusagen, daß sich r Elektronen in der Unterschale n{l} befien. Der Mikrozusta für Kohlenstoff, der oben als Beispiel angeführt wurde, gehört somit zur Konfiguration 1s s p.für eine mit r Elektronen gefüllte Unterschale n{l} gibt es soviele Mikrozustäe, wie es Möglichkeiten gibt, r identische Objekte auf (l + 1) Plätze zu verteilen, also ( ) (l +1) = r [(l + 1)]! [r! [(l +1) r]!] Mikrozustäe. (9) Wenn mehrere Unterschalen beteiligt si, so si die Resultate für die verschiedenen Unterschalen miteinaer zu multiplizieren. Die energetisch tiefste Konfiguration eines Atoms fiet man mit dem sogenannten Aufbauprinzip: Man bringt die verschiedenen Unterschalen n{l} in eine Reihenfolge aufsteigeer Energie u besetzt dann unter Berücksichtigung des Pauli-Prinzips eins nach dem aeren die Orbitale aus der jeweils noch nicht ganz aufgefüllten energetisch tiefsten Unterschale. Diese Reihenfolge aufsteigeer Energie ergibt sich als E 1s <E s <E p <E s <E p <E s E d <E p <, was man sich anha von Abb. 60 leicht merken kann. Die Elektronenkonfigurationen von Elektronen in ihren Gruzustäen si im Anhang B tabelliert; wie man dort nachprüfen kann, gibt es nur wenige Ausnahmen vom Schema von Abb. 60. Um Schreibarbeit zu sparen, bezeichnet man abgeschlossene Schalen mit der entsprecheen Edelgaskonfiguration, die Gruzustaskonfiguration von Kohlenstoff z. B. mit [He] s p. 8s 8p 8d 8f 8g 7s 7p 7d 7f 7g 6s 6p 6d 6f 6g s p d f g s p d f s p d s 1s p Abbildung 60: Schema zur energetischen Reihenfolge der Unterschalen terme Im Rahmen des Zentralfeldmodells u unter Vernachlässigung der magnetischen Wechselwirkungen wären alle Mikrozustäe einer gegebenen Konfiguration Energie-Eigenzustäe mit dem gleichen Energie-Eigenwert E 0.Wenn man jedoch die Coulomb- Wechselwirkungen zwischen den Elektronen voll einbezieht, si die Mikrozustäe im allgemeinen nicht mehr Eigenzustäe des Hamiltonoperators.
4 66 10 MEHRELEKTRONENATOME Die einfachste Art, die Coulomb-Wechselwirkungen zwischen den Elektronen u die magnetischen Wechselwirkungen zu berücksichtigen, geht über die sogenannte LS-Kopplung oder Russell Sauers-Kopplung, die besoers für die leichteren Atome eine gute Näherung hergibt. Im Rahmen dieser Näherung hat der Hamiltonoperator die Form Ĥ = Ĥ0 + Ĥ1 + Ĥmag, (9) wobei Ĥ 0 den Zentralfeld-Hamiltonoperator bezeichnet u Ĥ1 einen Korrekturterm für die Coulomb-Wechselwirkung zwischen den Elektronen. Der Term Ĥmag beschreibt die magnetischen Wechselwirkungen; bei der LS-Kopplung geht man davon aus, daß diese Wechselwirkungen klein si gegenüber der Coulomb-Wechselwirkung zwischen den Elektronen, so daß wir Ĥmag zunächst vernachlässigen. Ein wesentlicher Punkt ist, daß Ĥ1 mit ˆL u Ŝ kommutiert, wobei ˆL u Ŝ definiert si durch ˆL := N ˆl i Gesamtbahrehimpuls, i=1 (96) Ŝ := N Gesamtspirehimpuls. ŝ i i=1 Da auch Ĥ0 mit ˆL u Ŝ kommutiert, kann man somit gemeinsame Eigenfunktionen von Ĥ0 + Ĥ1, ˆL u Ŝ konstruieren. Durch geschickte Superposition der Mikrozustäe (welche bereits Eigenfunktionen von ˆl z,i, ŝ z,i für die einzelnen Elektronen i =1,...,N u somit von ˆL z := ˆl i z,i u Ŝz := i ŝz,i si) erhält man so ein System gemeinsamer Eigenfunktionen von Ĥ 0 + Ĥ1, ˆL, Ŝ, ˆL z u Ŝz. Diese Mehrelektronen-Wellenfunktionen ϕ L,S,ML,M S si also Eigenfunktionen dieser vier Drehimpulsoperatoren mit den üblichen Eigenwerten L = L(L +1)ħ L z = M L ħ S = S(S +1)ħ S z = M S ħ. Jede Wellenfunktion ϕ L,S,ML,M S ist in der Regel eine Superposition von mehreren Mikrozustäen, aber, wie man zeigen kann, nur von solchen, für die N m li = M L i=1 u N m si = M S (97) i=1 gilt. Die Anzahl der Wellenfunktionen ϕ L,S,ML,M S muß gleich groß sein wie die Anzahl der Mikrozustäe, die es für die betrachtete Konfiguration gibt.
5 10 MEHRELEKTRONENATOME 67 Wie üblich gilt M L = L,...,L u M S = S,...,S.Für gegebenes L u S (u gegebene Konfiguration) faßt man die (L +1)(S +1) Zustäe, die sich durch die möglichen Werte von M L u M S ergeben, zu einem sogenannten Term zusammen. Alle diese (L +1)(S +1) Zustäe si Eigenzustäe von Ĥ0 + Ĥ1 mit demselben Eigenwert. Für Terme gibt es eine Kurzschreibweise, sogenannte Termsymbole S+1 {L}, wobei man für {L} folgeen Code benutzt: Quantenzahl L Code S P D F G H I K Die Größe S +1 bezeichnet man als Multiplizität des Terms. Wegen des Pauli-Prinzips ist es wie das untenstehee Beispiel zeigt nicht immer einfach herauszufien, welche möglichen Werte die Quantenzahlen L u S annehmen können. Beispiel. Wir betrachten zunächst die angeregte Konfiguration 1s s p p des Kohlenstoffs. Die vier Elektronen in den s-orbitalen tragen wegen l = 0 u 1 +( 1 )=0 weder zum Spin- noch zum Bahrehimpuls etwas bei. Für die beiden Elektronen in den p-orbitalen gilt l 1 = l =1 u s 1 = s = 1.Ween wir unser Rezept von S. 8 jeweils getrennt auf Spin- u Bahrehimpuls an, so bekommen wir L = l 1 l,...,l 1+l =0, 1, u S = s 1 s,...,s 1+s =0, 1 u damit ergeben sich die Terme 1 S ( Singulett-S ), 1 P u 1 D sowie S ( Triplett-S ), P u D. Bei der Gruzustaskonfiguration 1s s p ist die Situation wesentlich komplizierter. Die beiden relevanten Elektronen befien sich dort in der gleichen Unterschale, so daß man für jedes Elektron die Quantenzahlen m l u m s nicht mehr unabhängig voneinaer variieren kann. So widerspricht z. B. die Kombination M L = u M S =1 dem Pauli-Prinzip, da ein solcher Zusta die Existenz eines Mikrozustaes wie p voraussetzen würde. Es kann also keinen D-Term geben. In der Tat kann man zeigen, daß Kohlenstoff in der Gruzustaskonfiguration nur drei Terme hat, u zwar 1 S, P u 1 D. Befien sich mehrere Elektronen in der gleichen Unterschale, wie etwa in der Gruzustaskonfiguration von Kohlenstoff, so kann man die Terme nicht mehr durch einfache Überlegungen aus der Konfiguration herleiten (wie dies etwa bei der angeregten Konfiguration 1s s p p möglich war), soern man benötigt ein aufweiges Verfahren, auf das hier nicht weiter eingegangen werden kann. Die ersten zwei Spalten von Tabelle 7 zeigen im Detail, wie sich die Terme aus den einzelnen Mikrozustäen zusammensetzen. Für die praktische Bestimmung von Termsymbolen ist es wichtig, daß abgeschlossene Unterschalen weder zu L noch zu S etwas beitragen. Si nämlich alle Orbitale einer Unterschale n{l} besetzt, folgt wegen m l = l,...,l, daß M L = i m l i =0 u damit L =0 gilt. Analoges gilt für den Spin.
6 68 10 MEHRELEKTRONENATOME Tabelle 7: Gegenüberstellung von Mikrozustäen, Termen u Termkomponenten für die Konfiguration 1s s p eines Kohlenstoffatoms. Die Striche geben an, wie sich die Superpositionen zusammensetzen. Die Quantenzahlen ML, MS u MJ si definiert durch ML = Σi ml i, MS = Σi ms i u MJ = ML + MS. Mikrozustäe Eigenzustäe von ˆlz,i (Eigenwert mli ħ) ŝz,i (Eigenwert msi ħ) ˆLz (Eigenwert MLħ) Ŝz (Eigenwert MSħ) Terme Eigenzustäe von ˆL (Eigenwert L(L +1)ħ ) Ŝ (Eigenwert S(S +1)ħ ) ˆLz (Eigenwert MLħ) Ŝz (Eigenwert MSħ) Ĵz (Eigenwert MJ ħ) Termkomponenten Eigenzustäe von ˆL (Eigenwert L(L +1)ħ ) Ŝ (Eigenwert S(S +1)ħ ) Ĵ (Eigenwert J(J +1)ħ ) Ĵz (Eigenwert MJ ħ) ML MS l m p 0 p 1 1 p 1 0 p 1 0 p 1 1 p 0 1 p 0 0 p 0 0 p 0 0 p 0 1 p 1 1 p 1 0 p 1 0 p 1 1 p 0 L S ML MS MJ S 1 D P L S J MJ S 0 1 D P P 1 P 0
7 10 MEHRELEKTRONENATOME 69 termkomponenten Analog zur Diskussion der Feinstruktur des Wasserstoffatoms ist der Operator Ĥmag für die magnetische Kopplungsenergie gegeben durch: Ĥ mag = ζ ħ ˆL Ŝ = ζ ħ (Ĵ ˆL Ŝ ) (98) wobei Ĵ := ˆL + Ŝ den Gesamtdrehimpuls bezeichnet. Der nächste Schritt besteht darin, die magnetischen Wechselwirkungen zu berücksichtigen, analog zur Feinstruktur des Wasserstoffatoms. Die LS-Kopplung beruht auf der Annahme, daß die magnetische Wechselwirkung der jeweiligen gesamten Spin- u Bahrehimpulse den dominanten Term in der magnetischen Wechselwirkungsenergie E mag stellen. Vernachlässigt wird dabei die magnetische Wechselwirkung der einzelnen Elektronen untereinaer. Da die Zustäe ϕ L,S,ML,M S keine Eigenfunktionen von Ĵ si, si sie auch keine Eigenfunktionen von Ĥmag u somit auch keine vom gesamten Hamiltonoperator Ĥ.Für gegebenes L u S kann man jedoch im Sinne vom Rezept auf S. 8 durch geeignete Kombinationen der ϕ L,S,ML,M S (die ja Eigenfunktionen von ˆL, Ŝ, ˆL z u Ŝz si) neue Wellenfunktionen ϕ L,S,J,MJ konstruieren, die Eigenfunktionen von ˆL, Ŝ, Ĵ u Ĵz si, mit den Eigenwerten J = ħ J(J +1) mit J = L S,...,L+S J z = M J ħ mit M J = J,...,J. Für gegebenes L, S u J faßt man die J + 1 Zustäe, die sich durch die möglichen Werte von M J ergeben, zu einer sogenannten Termkomponente zusammen, die man mit dem Symbol S+1 {L} J bezeichnet. Diese Termkomponenten enthalten im Rahmen der LS-Kopplung Eigenzustäe des gesamten Hamiltonoperators Ĥ, u zwar zum Eigenwert E := E 0 + E mag L,S,J mit E mag L,S,J := ζ [J(J+1) L(L+1) S(S+1)], wie eine einfache Rechnung zeigt (vgl. auch die völlig analoge Überlegung zum Wasserstoffatom auf S. 60). Ĥ 0 + Ĥ1 P (9) Ĥ 0 + Ĥ1 + Ĥmag ζ ζ ζ () () (1) P P 1 P 0 Beispiel: P-Term. Für den P-Term (z. B. beim Kohlenstoff) gilt L =1 u S =1;die möglichen Werte von J si somit gegeben durch J =0, 1,. Man erhält die Termkomponenten P 0, P 1 u P (vgl. Tabelle 7). Der Term P der aus Energie-Eigenfunktionen besteht, wenn man die magnetischen Wechselwirkungen vernachlässigt spaltet durch die LS-Kopplung in drei Energieniveaux auf, in der in Abb. 61 skizzierten Weise. Abbildung 61: Aufspaltung des P- Terms (etwa beim Kohlenstoffatom in der Gruzustaskonfiguration 1s s p ) in drei Komponenten. Die Zahlen in Klammern geben die Entartung des Energieniveaus an.
8 70 10 MEHRELEKTRONENATOME gruzustäe von atomen Wie Abb. 6 zeigt, si für leichte Atome wie Kohlenstoff die Energieunterschiede zwischen den Termen wesentlich größer si als die Aufspaltung der Terme in Komponenten. Bei schweren Atomen kann die Aufspaltung der Terme in Komponenten allerdings dramatische Ausmaße annehmen (mehrere Tause cm 1 ); in diesem Fall ist die LS-Kopplung allerdings keine gute Näherung mehr. Die Diskussion von Mehrelektronenatomen unter Einbeziehung der interelektronischen Coulomb-Kräfte ist äußerst schwierig. Glücklicherweise gibt es aber einfache Faustregeln, die Huschen Regeln, mit denen man die energetisch tiefstliegeen Terme u E/hc cm s p p 1 D, S, 1 P P 1 1 S D 1 S P P D s p s s p D 1 P P S S P s p 1 D 7,0cm 1 16,cm 1 P 1 0 P P 0 Abbildung 6: Aufspaltung von Konfigurationen (Eigenzustäe von Ĥ0 )in Terme (Eigenzustäe von Ĥ0 + Ĥ1 ) u Termkomponenten (Eigenzustäe von Ĥ0 + Ĥ1 + Ĥmag )ambeispiel des Kohlenstoffatoms.
9 10 MEHRELEKTRONENATOME 71 Termkomponenten einer Konfiguration bestimmen kann. Obwohl diese Regeln rein empirisch si, führen sie oft zu vernünftigen Ergebnissen. 1. In ein u derselben Elektronenkonfiguration haben die Terme mit maximalem S die tiefste Energie.. Für eine gegebene Elektronenkonfiguration u festes S hat der Term mit maximalem L die tiefste Energie.. Innerhalb eines Terms hat jene Termkomponente die tiefste Energie, für welche J minimal ist, falls die Unterschale weniger als halb besetzt ist: J = L S ; J maximal ist, falls die Unterschale mehr als halb besetzt ist: J = L + S. Beispiel. Die Gruzustaskonfiguration von Kohlenstoff ist 1s s p. Die Mikrozustäe mit dem größtmöglichen Wert für M S si diejenigen, bei denen für beide p-elektronen m s =+ 1 gilt ( ), also M S =1.Von diesen Mikrozustäen ist derjenige mit maximalem M L gegeben durch 1s s p, u zwar haben wir hier M L =1.Damit ist S =1der größtmögliche Wert für die Gesamtspirehimpuls-Quantenzahl, u (innerhalb der Terme mit S = 1) L = 1 der größtmögliche Wert für die Gesamtbahrehimpuls-Quantenzahl. Da die Unterschale p mit Elektronen weniger als halb gefüllt ist, hat die Termkomponente mit J = 1 1 = 0 die niedrigste Energie. Die Termkomponente des Gruzustaes von Kohlenstoff ist P 0. atomspektren Im Rahmen der LS-Kopplung ergeben sich für Einelektronen-Dipolübergänge bei Atomen die folgeen Auswahlregeln: S =0 (99) Diese Auswahlregel gilt streng nur für die leichteren Atome. Bei schweren Atomen bei welchen die LS-Kopplung ohnehin keine gute Näherung hergibt gibt es oft starke Linien, die einem Übergang mit S 0 entsprechen. Die stärkste Linie im Spektrum von Quecksilber etwa entspricht dem Übergang 6s 1 P 1 6p P 1. Für das Elektron, das die Unterschale wechselt, gilt l i = ±1. (100) Bei Mehrelektronenübergängen gilt statt dessen die sogenannte Laporte-Regel: die Summe i li der Bahrehimpuls-Quantenzahlen li muß die Parität wechseln (also gerade ungerade oder ungerade gerade).
10 7 10 MEHRELEKTRONENATOME Des weiteren gilt L =0, ±1 (aber L =0 0 ist verboten) (101) J =0, ±1 (aber J =0 0 ist verboten) (10) M J =0, ±1 (aber M J =0 0 ist verboten (10) für J =0) Auswahlregel (10) spielt nur eine Rolle bei Atomen in einem Magnetfeld; ohne Magnetfeld haben alle M J-Zustäe einer Termkomponente dieselbe Energie. Das sogenannte Grotrian-Diagramm eines Atoms (Abb. 6, hier für Kohlenstoff) gibt eine volle Übersicht über die Energie aller spektroskopisch relevanter Terme (u evt. Termkomponenten) mit den beobachtbaren Übergängen. E/hc cm S 6 1 P ns 1 P Singuletts 1 P 1 D 1 D 1 F S 6 sp P ns P Tripletts P D D F Quintupletts S sp sp Abbildung 6: Grotrian-Diagramm des Kohlenstoffatoms. Es si (bis auf einige wenige Ausnahmen) nur Terme aufgeführt, bei denen besetzte Orbitale, d. h. alle besetzten Orbitale bis auf eines, zu der Konfiguration 1s s p gehören. Unter jedem Termsymbol bzw. neben den Energieniveaux ist die Unterschale des verbleibeen Orbitals angegeben. Die Aufspaltung der Terme in Komponenten ist so klein, daß man sie hier nicht darstellen kann.
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