Strukturbildung und nichtlineare Dynamik auf kristallinen Oberflächen

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1 Strukturbildung und nichtlineare Dynamik auf kristallinen Oberflächen Joachim Krug Institut für Theoretische Physik, Universität zu Köln Selbstorganisierte Nanostrukturen an Kristalloberflächen Dynamik fern vom Gleichgewicht: Wachstum, Sublimation, Elektromigration Beispiele: 1. Bergbildung durch Stufenrandbarrieren 2. Stufenbündeln (step bunching) 3. Elektromigration von zweidimensionalen Inseln

2 Atomare Prozesse an Kristalloberflächen (a) (a) (i) (c) (g) (h) (f) (e) (b) (d)

3 1. Bergbildung

4 Bergbildung auf Pt(111) bei 440 K 0.35 ML 3 ML 12 ML 90 ML Th. Michely, JK: Islands, Mounds and Atoms (Springer, 2004)

5 Der Ehrlich-Schwoebel-Effekt [G. Ehrlich, F. Hudda (1966); R.L. Schwoebel, E.J. Shipsey (1966)] D: Diffusion innerhalb einer Lage Energy E S D : Transport zwischen den Lagen D D ep E k T 1 Interlagen-Transport durch Sprünge oder Austauschprozesse wird von der Stufenrandbarriere E behindert Längere Aufenthaltszeit auf den Inseln beschleunigt die Keimung der zweiten Lage und führt zur Bergbildung Versagen der klassischen Keimbildungstheorie in begrenzten Geometrien JK, P. Politi, Th. Michely, Phys. Rev. B 61, (2000)

6 Eindimensionale Wachstumssimulation mit D 0 JK, J. Stat. Phys. 87, 505 (1997) Θ 1 32 ML Θ ML Struktur mit fester lateraler Längenskala D F 1 4 F: Depositionsfluss Rauhigkeit W h h 2 wächst wie Θ

7 Quantitativer Test des Modells Rauhigkeit: W ΘBreite der Berge: λ const. : saubere Wachstumsbedingungen O: Wachstum in Gegenwart von CO Kalff et al., Surf. Sci. Lett. 426, L447 (1999)

8 Vergleich der Bergformen JK, P. Kuhn (2002) Abplattung der Spitzen wegen verzögerter Keimung auf der Gipfelterrasse Keimung findet statt bei Bedeckung θc 0.22 E 0.14 ev

9 2. Stufenbündeln

10 Strukturbildung auf gestuften Oberflächen Stufenbündeln Stufenmäandern

11 Elektromigrations-induzierte Stufenbündel auf Si(111) Ellen D. Williams, University of Maryland

12 Skaleneigenschaften der Stufenbündel N Höhe, Breite, Abstand: N W α α 1 N L t β W L minimale Terrassenbreite: γ l N W γ 1 1 N α Die Form der Stufenbündel ist bestimmt durch den Wettbewerb von Instabilität und abstossender Stufenwechselwirkung Ziel: Konsistente Herleitung der Potenzgesetze und Vorfaktoren Methode: Herleitung und Analyse von Kontinuumsgleichungen

13 Elektromigration an Oberflächen f Elektromigrationskraft: f eze l e i= nve Z : Effektive Valenz Impulsübertrag der Leitungselektronen Windkraft Wichtigster Schädigungsmechanismus in integrierten Schaltungen

14 Elektromigration in Silber-Nanodrähten B. Stahlmecke et al., Appl. Phys. Lett. 88, (2006) Materialtransport entgegen der Windrichtung!

15 Elektromigration an Oberflächen f Elektromigrationskraft: f eze l e i= nve Z : Effektive Valenz Impulsübertrag der Leitungselektronen Windkraft Wichtigster Schädigungsmechanismus in integrierten Schaltungen Modellsysteme für elektromigrations-induzierte Stufendynamik: Stufenbündeln auf Si(111) [A. Latyshev et al., 1989; S. Stoyanov, 1991] Elektromigration von zweidimensionalen Inseln [Pierre-Louis & Einstein, 2000; Biham et al., 2000]

16 k Stufenbündeln durch Elektromigration 1/τ D k Diffusion D und Desorption 1 τ Symmetrische Anlagerung mit Rate k f Elektromigrationskraft Stufenpositionen i Stationäre Diffusionsgleichung für Adatomdichte n auf den Terrassen: D d2 n d 2 D f k B T dn d n τ 0 b.c.: D dn d D f k B T n i k n neq i Abstossende Stufenwechselwirkungen: n i n0 ep µ i k T mit i µ k T i 1 l 0 i 3 i l 0 i 1 3 l 0 2g k T 1 3: Wechselwirkungslänge g: Wechselwirkungsstärke

17 Diskrete Stufendynamik im anlagerungsbegrenzten Regime Dimensionslose Bewegungsgleichungen: d i dt U 1 b 2 2 fi i 1 f i 1 i f i 1 fi 1 b 2 i i 1 i 1 i 1 3 i 1 1 i 3 i 1 i i+1 Kontrollparameter: b kτ f k T U gτk k T Lineare Instabilität des homogenen Stufenzuges für N N 2π arccos 1 b 12U 1

18 Von Lagrange zu Euler d i dt U 1 b 2 2 fi i 1 f i 1 i f i 1 1 b 2 i i 1 i 1 i i+1 h t b 2m 1 m 6m 3 3U 2 m 2 2m 2 1 h(,t) m h 0

19 Von Lagrange zu Euler d i dt U 1 b 2 2 fi i 1 f i 1 i f i 1 1 b 2 i i 1 i 1 i i+1 h t b 2m 1 m 6m 3 3U 2 m 2 2m 2 1 h(,t) m h 0 stabilisierend

20 stabilisierend Von Lagrange zu Euler d i dt U 1 b 2 2 fi i 1 f i 1 i f i 1 1 b 2 i i 1 i 1 i i+1 h t b 2m 1 m 6m 3 3U 2 m 2 2m 2 1 h(,t) m h 0 destabilisierend

21 stabilisierend Von Lagrange zu Euler d i dt U 1 b 2 2 fi i 1 f i 1 i f i 1 1 b 2 i i 1 i 1 i i+1 h t b 2m 1 m 6m 3 3U 2 m 2 2m 2 1 h(,t) m h 0 destabilisierend symmetriebrechend

22 Stationäre und bewegte Stufenbündel Zeitunabhängige Lösungen der Bewegungsgleichung beschreiben Stufenbündel 1 mit Pokrovsky-Talapov-Singularitäten m 2 0 an den Rändern 2 3 l N W N13. J.K., V. Tonchev, S. Stoyanov, A. Pimpinelli: Phys. Rev. B 71, (2005) Ansatz für bewegte Stufenbündel: (S. Stoyanov) h t h Vt Ωt h V Ω Summenregel (Massenerhaltung): Ω V 1 Ω ξ ξ0 h b m m 6m 3 3U 2m m2 0 ξ Vt V. Popkov, JK, Europhys. Lett. 72, 1025 (2005)

23 Vergleich mit diskreter Stufendynamik (b 0 18) 120 h(ξ) ξ

24 Stufendichten-Profile m(ξ) ε E-4 Regularisierung der Randsingularitäten Ausflussregion: m 1ξ, hlnξ ξ Geschwindigkeit V1 N Skaleneigenschaften bestimmt durch minimale Steigung εminξ m l 1 6Uε 1 3 l 120Ubε2 1 3 ξ : Asymptotisch ε1 Skalengesetze der stationären Lösung bleiben bestehen, aber mit veränderten Vorfaktoren und starken Korrekturen N

25 Temperaturabhängigkeit der instabilen Stromrichtung auf Si(111) I f 900 C II 1100 C III 1250 C Regime I: b 14 Regime III: b 0 3 Regime II: anderer Mechanismus Kontinuumstheorie erfordert langsam veränderliche Stufendichte Was passiert für grosse b? b 0

26 Phasenübergang bei b 1 V. Popkov, JK, Phys. Rev. B 73, (2006) b 0 1b 0 5 (a) (b) (c) b (d) 5b 20

27 b3, Nc Phasendiagramm für b N 20 N c linear stabil U c 10 U keine Stufenemission Stufenemission Skalierung mit b: U c b

28 Vergröberungsregimes X t b 20 U 6 N 64

29 3. Elektromigration von Inseln

30 R0 Kontinuumsmodell der Inselbewegung j Inselrand als geschlossene Stufe V Massentransport nur entlang des Inselrandes Kristallanisotropie Normalengeschwindigkeit vn erfüllt v n j s 0 j σ θ f t s γκ s: Bogenlänge θ : Orientierung κ: Krümmung σ : Beweglichkeit γ: Steifigkeit f t : Tangentialkraft θ Elektromigration dominiert auf Längenskalen le γ f Kontrollparameter: Inselgrösse und Stärke der Anisotropie S

31 Phasendiagramm Ro ss oo bu os zz co S bu: island breakup co: comple oscillatory oo: oblique oscillatory zz: zig-zag os: oblique stationary ss: straight stationary P. Kuhn, JK, F. Hausser, A. Voigt, Phys. Rev. Lett. 94, (2005)

32 Zickzack-Bewegung R , S R 0 3.5, S 1

33 Zeitreihe des Inselumfangs S 3 R S 5 R S 2 R charakteristische Zeitskala: t E l4 E σ γ

34 Chaotische Inselbewegung S 3 R0 8

35 700K T Kinetische Monte Carlo Simulationen 400 T 500K Kontinuum Cu(100) mit Elektromigrationskraft f 10 3 ev/gitterplatz (M. Rusanen)

36 KMC-Modell Heinonen et al., PRL 82, 2733 (1999) Energiebarriere eines Stufenatoms: EEs 2εmin 0 : Änderung der Bindungszahl 026 ev: Stufen-Diffusionsbarriere ε013 ev: Kinkenenergie E s Ablösung von Kink: E 2ε Es 0 52 ev Umrundung eines Kinks: E 2ε 0 26 ev Parameter des Kontinuumsmodells Steifigkeit: γ θ k T m 2 1 m 2 m l 2 m tan θ l 1 2 eε k T Beweglichkeit: σ θ 1 2 e E k T l l θ 1 θ p l γ k T p E e k T

37 Zusammenfassung Kristalloberflächen fern vom Gleichgewicht zeigen ein reichhaltiges Spektrum von Strukturbildung und nichtlinearer Dynamik Eperimental statistical mechanics (E.D. Williams) Rastersondenmikroskopie bietet direkten Zugang zur Morphologie Mesoskopische Strukturen liefern quantitative Informationen über atomistische Elementarprozesse Potentielle Anwendungen: Selbstorganisierte Strukturierung auf der Nanometer-Skala Manipulation von Nanostrukturen durch äussere Felder Bessere Beherrschung von Elektromigrationsschäden

38 Dank an: P. Kuhn, V. Popkov (Köln) T. Michely (RWTH Aachen) F. Hausser, A. Voigt (caesar, Bonn) S. Stoyanov, V. Tonchev (IPC-BAS, Sofia) M. Rusanen, T. Ala-Nissilä (Helsinki University of Technology) DFG: SFB 237, SFB 616 & Normalverfahren

κ Κα π Κ α α Κ Α

κ Κα π Κ α α Κ Α κ Κα π Κ α α Κ Α Ζ Μ Κ κ Ε Φ π Α Γ Κ Μ Ν Ξ λ Γ Ξ Ν Μ Ν Ξ Ξ Τ κ ζ Ν Ν ψ Υ α α α Κ α π α ψ Κ α α α α α Α Κ Ε α α α α α α α Α α α α α η Ε α α α Ξ α α Γ Α Κ Κ Κ Ε λ Ε Ν Ε θ Ξ κ Ε Ν Κ Μ Ν Τ μ Υ Γ φ Ε Κ Τ θ

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