Metall-Silicium-Dreifachbindungen: Synthese und Charakterisierung des Silylidin Komplexses [Cp(CO) 2 Mo Si-R]

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1 Metall-Silicium-Dreifachbindungen: Synthese und Charakterisierung des Silylidin Komplexses [Cp(CO) 2 Mo Si-R] Angew. Chem. 2010, 122, , Alexander C. Filippou*, Oleg Chernov, Kai W. Stumpf, Gregor Schnakenburg 1/11

2 Gliederung 1. Einleitung 2. Voraussetzung 3. Synthese 4. Ausblick 5. Literaturverzeichnis 2/11

3 1.Einleitung Übergangsmetall-Alkylidin-Komplexe wichtige Verbindungsklasse der Organometallchemie Vielzahl stöchiometrischer und katalytischer Umsetzungen möglich Keine analoge Verbindung mit Silicium Unterschied zwischen Silicium und Kohlenstoff bei der Ausbildung von Mehrfachbindungen Übergangsmetalldreifachbindungen zu Ge, Sn und Pb konnten durch die Reaktion mit z.b. Carbonylmetallaten und Organotetrel(II)-halogeniden erhalten werden In der Siliciumchemie lange keine geeigneten Organosilicium(II)- halogenide 3/11

4 2. Voraussetzung N-heterocyclische Carbene sind in der Lage Arylsilicium(II)-chloride zu stabilisieren Entstehung eines ungeladenen Moleküls mit freiem Elektronenpaar am Silicium Die Synthese des ersten Komplexes mit einer Metell-Silicium-Dreifachbindung aus dieser Verbindung wird in diesem Artikel vorgestellt 4/11

5 3. Synthese -CO, -LiCl Addition des Arylsilicium(II)-chlorids mit einem Carbonylmolybdat Farbwechsel von Gelb über Braungrün nach Braun Schnelle Umsetzung zu Silyliden-Komplex, nach einer Umkristallisation konnte Feststoff mit 51% Ausbeute erhalten werden 5/11

6 3. Synthese Strukturaufklärung Molekülstruktur durch Röntgenstrahlenbeugung an einem Einkristall Bindungslänge der Mo-Si-Doppelbindung beträgt 234,5 pm Silyliden-Ligand enthält ein triagonalplanar koordiniertes Si-Zentrum (Winkelsumme 357 ) Deutlich unterschiedliche Bindungswinkel am Si-Atom auf Grund der sterischen Abstoßung zwischen Ar-Rest und dem Metallzentrum 6/11

7 3. Synthese Abstraktion des Carbens (Im-Me 4 = Tetramethylimidazol-2-yiliden) durch ein Boran (B(p-Tol) 3 ) Entstehung des Silylidin-Komplexes und des Lewis-Säure-Base-Adukts Fraktionierte Kristallisation zur Trennung der beiden Produkte Ziegelroter Feststoff mit 53% Ausbeute 7/11

8 3. Synthese Strukturaufklärung Molekülstruktur durch Beugung von Röntgenstrahlen an einem Einkristall Bindungslänge der Mo-Si- Dreifachbindung beträgt 222,4 pm (12 pm kürzer als im Silyliden- Komplex) Annähernd linear koordiniertes Siliciumatom (Bindungswinkel = 173,5 ) 8/11

9 4. Ausblick 9/11

10 5. Literaturverzeichnis Chm. Eur. J. 2010, 16, , Stable N-Heterocyclic Carbene Adducts of Arylchlorosilylenes and Their Germanium Homologues, Alexander C. Filippou*, Oleg Chernov, Burgert Blom, Kai W. Stumpf, Gregor Schnakenburg Angew. Chem. 2010, 122, , Metall-Silicium-Dreifachbindungen: Synthese und Charakterisierung des Silylidin Komplexes [cp(co) 2 Mo Si-R], Alexander C. Filippou*, Oleg Chernov, Kai W. Stumpf, Gregor Schnakenburg Angew. Chem. 2011, 123, , Metal-Silicon Triple Bonds: Nucleophilic Addition and Redox Reactions of the Silylidyne Complex [cp(co)2mo Si-R], Alexander C. Filippou*, Oleg Chernov, Gregor Schnakenburg 10/11

11 Vielen Dank für die Aufmerksamkeit! 11/11

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