Praktikum Grundmodul Physikalische Chemie

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1 Praktikum Grundmodul Physikalische Chemie Versuch 6 Nd YAG Laser Vorbemerkungen: 1. Der linke Abdeckkasten muss bei sämtlichen Experimenten den Diodenlaser, den Kollimator und die Fokussierlinse auf der optischen Bank abdecken. 2. Grundsätzlich müssen Laserschutzbrillen getragen werden. 3. Uhren und Schmuckstücke an den Händen und Unterarmen müssen vor dem Versuch abgelegt werden. 4. Der rechte Abdeckkasten darf zu notwendigen Manipulationen an den optischen Komponenten entfernt werden, danach ist die optische Bank wieder abzudecken. 5. Es dürfen keine Manipulationen an den folgenden Komponenten des Versuchsaufbaus vorgenommen werden: Diodenlaser (A in Abb. 1) Kollimator (B in Abb. 1) Fokussierlinse (C in Abb. 1) Ort des Nd YAG Kristalls auf der optischen Bank (D in Abb. 1) 6. Eine Berührung der optischen Elemente in den Modulen mit den Fingern muss unbedingt vermieden werden. Aufgaben: 1. Messen Sie einen Ausschnitt des relativen Transmissionsspektrums des Nd YAG Kristalls. Variieren Sie dazu die Wellenlänge des Diodenlasers (Pumplasers) mittels dessen Temperatur. Es ist zweckmäßig, den Diodenlaser mit einem Injektionsstrom von 500 ma und im Temperaturintervall zwischen 7 C und 45 C im Dauerstrich-Modus (Schalter Modulator in der Stellung Off ) zu betreiben. Als Messgröße dient die Ausgangsspannung der Photodiode, die mit einem Spannungsmessgerät ermittelt wird. Im zugänglichen spektralen Absorptionsbereich liegen zwei Maxima bei nm und bei nm. Berechnen Sie aus dem Transmissionsspektrum ein relatives Absorptionsspektrum (siehe Skriptum Kap ). Hinweis für die Zuordnung: Die Wellenlänge nimmt mit der Temperatur zu.

2 2. Messen Sie die Fluoreszenzabklingzeit des Nd YAG Kristalls. Betreiben Sie dazu den Pumplaser im Modulations-Modus (Schalter Modulator in der Stellung Intern ). Die nicht absorbierte Pumpstrahlung soll durch ein geeignetes optisches Filter unterdrückt werden entsprechend der Anordnung der Abb. 1. Abb. 1: Versuchsaufbau zur Messung der Fluoreszenzlebensdauer Die Transmissionskurven der verfügbaren Filter sind in Abb. 2 wiedergegeben. Abb. 2: Transmission der Filter BG 39 und RG 1000 Das Referenzsignal aus dem Steuergerät wird auf den CH1-Kanal des Oszilloskops gelegt, das verstärkte Signal aus der Photodiode auf den CH2-Kanal. Mittels des Cursors des Oszilloskops messen Sie Wertepaare {U(t), t}, aus denen die Abklingzeit ermittelt werden kann. Die Werte für die Zeit t sollen im Intervall [0 µs, 700 µs] liegen.

3 3. Bauen Sie entsprechend der Abb. 3 einen Nd YAG Laser auf. Der linke planparallele Resonatorspiegel ist in den Nd YAG Kristall integriert. Welches Kriterium muss für den Abstand der Spiegel beachtet werden? Bringen Sie mittels der Stellschrauben (nur wenig drehen!) am Nd YAG Kristall und am sphärischen Auskoppelspiegel den Laser zum Laufen, wobei der Pumplaser im Modulations-Mode betrieben wird, und das Anspringen des Nd YAG Lasers auf dem Oszilloskop kontrolliert wird. Abb. 3: Nd YAG Laser 4. Ermitteln Sie den Schwellenabstand der Spiegel. Der Nd YAG Kristall bleibt dabei ortsfest. 5. Betreiben Sie die Laserdiode im Modulations-Modus. Wählen Sie die Pumpleistung des Diodenlasers so gering, dass das Spiking gut auf dem Oszilloskop sichtbar gemacht werden kann. Machen Sie eine Skizze des beobachteten Spikings. Schätzen Sie die Abklingzeit der ersten drei Spiking-Peaks ab. Benutzen Sie dazu die Ausführungen am Ende des Kap des Praktikumskriptums. 6. Der Auskoppelspiegel R % wird durch den Auskoppelspiegel SHG 100 mit der Reflektivität 99,98 % ersetzt. Messen Sie die Laserleistung in Abhängigkeit von der Leistung des Pumplasers. Betreiben Sie dazu den Laser im Dauerstrich-Modus (Schalter Modulator in der Stellung Off ) und messen Sie die Ausgangsspannung der Photodiode mit einem Spannungsmessgerät. Bei welcher Pumpleistung liegt die Laserschwelle?

4 7. Betreiben Sie den Laser frequenzverdoppelt entsprechend der Abb. 4. Abb. 4: Frequenzverdoppelter Nd YAG Laser Welches optische Filter benutzt man zweckmäßig zur Unterdrückung der Pump- und YAG-Strahlung? Stellen Sie mittels der Stellschrauben (nur wenig drehen!) am Nd YAG Kristall, am Auskoppelspiegel und am KTP Kristall den frequenzverdoppelten Laser auf maximale Leistung. 8. Entfernen Sie die Photodiode und betreiben Sie den Laser im Dauerstrich-Modus. Erzeugen Sie durch Drehen der diversen Stellschrauben Bilder von Transversalmoden auf einem Schirm mit mm-papier. Zeichnen Sie die Transversalmoden auf dem mm-papier nach und charakterisieren Sie die Transversalmoden mit der üblichen Nomenklatur. Blenden Sie mittels der Modenblende im Resonator einen Teil der erzeugten Transversalmoden aus. 9. Messen Sie die frequenzverdoppelte Laserleistung in Abhängigkeit von der Leistung des Pumplasers: Stellen Sie die Photodiode wieder auf die optische Bank und setzen Sie in den Reiter vor die Photodiode das vorhandene Zielkreuz. Erzeugen Sie ein Bild der Mode TEM 00 und blenden Sie gegebenenfalls sonstige Transversalmoden mit der Modenblende aus. Justieren Sie den Strahl in die Mitte des Zielkreuzes. 10.Stellen Sie anhand der experimentellen Daten einen funktionalen Zusammenhang zwischen der Leistung der Grundwelle des ND YAG Lasers und der Leistung der frequenzverdoppelten Strahlung her.

5 Stichwörter Messung von Lebensdauern, Ermittlung der Lebensdauer Linienbreiten Absorption, stimulierte Emission und spontane Emission Kohärente und inkohärente Strahlung Das Prinzip des Lasers (Aufbau, Lasermaterial, Energiepumpen, Resonatoren) Longitudinalmoden, Transversalmoden Besetzungsinversion, Strahlverstärkung 4-Zustandslaser, Nd YAG Laser Spiking Frequenzverdopplung Halbleiterlaser ((Prinzip, p-n-laserdioden)

6

7 8. Laser 8.1 Grundlagen Das Plancksche Strahlungsgesetz eines schwarzen Strahlers Unter einem schwarzen Strahler versteht man ein System im thermischen Gleichgewicht, das aus Materie und einem elektromagnetischen Strahlungsfeld aufgebaut ist. Für die spektrale Energiedichte ρ ( ) (Energie pro Volumen und pro Frequenzintervall) der Strahlung eines schwarzen Strahlers gilt das Plancksche Strahlungsgesetz (ohne Herleitung) 3 8π h 1 ρ ( ) =. (8.1) 3 / c e h kt 1 Anstelle der Wellenlänge λ oder der Wellenzahl ~ wird aus Gründen der Konvention die Frequenz benutzt, die der Photonenenergie proportional ist Ph = h = h c = hc ~. (8.2) λ Die graphische Veranschaulichung von Absorption, induzierter Emission und spontaner Emission In der Abb. 8.1 sind die Prozesse Absorption, stimulierte Emission und spontane Emission graphisch anschaulich dargestellt. Auf der linken Seite der Darstellungen ist jeweils das einfallende Strahlungsfeld, auf der rechten Seite das austretende Strahlungsfeld durch gewellte Pfeile gekennzeichnet. Abb. 8.1: Graphische Darstellung von Strahlungsprozessen 8.1

8 8.1.3 Die Einsteinkoeffizienten der (stimulierten) Absorption und der stimulierten Emission Für die Übergangsrate der Absorption gilt Fermis Golden Rule (4.108) dp() t π 2 2 π W ' ( a) 0 ˆ g a = = H ag ρa = E ψ a µ ψg ρ a ( a). (8.3) dt 2 2 Der Index g steht für den Grundzustand (Ausgangszustand des Absorptionsprozesses), der Index a für den angeregten Zustand (Endzustand des Absorptionsprozesses). Zeigt die Lage der Moleküle keine Abhängigkeit von der Richtung (isotrope Orientierungsverteilung), so ergibt eine Mittelung über ein Ensemble von hinreichend vielen Molekülen 1 E = E = E e = E, (8.4) ψ ˆ g µ ψ a 0 µ ag 0 µ ag 0 µ ag m m m 3 mit dem elektrischen Übergangsdipol µ = ψ µ ψ a (8.5) ag und E0 = E0 e, (8.6) wobei e der Einsvektor in Richtung des elektrischen Feldes ist. Damit folgt aus (8.3) g 2 π 2 Wg a = E µ ρ 0 ag a ( a ). (8.7) 6 Um einen Zusammenhang mit der Energiedichte des Planckschen Strahlungsgesetzes herzustellen, wird unter Verwendung von (8.2) zuerst die auf Energieintervalle bezogene Zustandsdichte ρ a ( a ) umgerechnet in eine auf Frequenzintervalle bezogene Zustandsdichte ρa( ) ρ a a d 1 ( ) a = ρa( ) d = ρa( ) a h d (8.8) und daraus 1 ρ a ( a ) = ρa( ). (8.9) h Aus der klassischen Elektrodynamik folgt (ohne Herleitung) für das zeitliche Mittel der elektromagnetischen Energiedichte E m (Energie pro Volumen) im Vakuum E m = ε 0 2 E0 2 (8.10) mit ε 0 = 8,854 F m -1 der Permittivität des Vakuums. Mit (8.9) und (8.10) folgt aus (8.7) 8.2

9 E m a W = 2 1 g a µ E ρ 2 ag m a( ). (8.11) 6ε 0 ρ ( ) ist gerade die elektromagnetische Energie pro Volumen und pro Frequenzintervall und damit gerade die spektrale Energiedichte ρ ( ) aus dem Planckschen Strahlungsgesetz E m ρ ( ) = ρ ( ). (8.12) a Die Übergangsrate der Absorption kann dann mit (8.12) folgendermaßen dargestellt werden Wg a = Bga ρ ( ), (8.13) 1 mit B ga = µ ag ε (8.14) B ga heißt Einsteinkoeffizient der Absorption. Mit den Indices g und a werden der Grundzustand beziehungsweise der angeregte Zustand bezeichnet. Analog zur stimulierten Absorption kann ein Strahlungsfeld auch eine stimulierte Emission bewirken. Voraussetzung dafür ist, dass sich das Molekül in einem angeregten Zustand mit der Energie a befindet. Durch das Strahlungsfeld geht das Molekül vom Zustand ψ a in einen Grundzustand ψ g über. Für die Übergangsrate gilt analog (8.13) Wa g = Bag ρ ( ). (8.15) Demnach ist es grundsätzlich möglich das einfallende Strahlungsfeld zu verstärken. Die dem Strahlungsfeld durch die Verstärkung zugeführte Energie wird dem Molekül entzogen, das durch irgendeinen Prozess in den angeregten Ausgangszustand befördert wurde. Im Anhang P6 wird gezeigt, dass die Übergangsraten der Absorption und der induzierten Emission gleich sind, wenn es sich um die gleichen am Übergang beteiligten Zustände handelt. Daraus folgt B 1 = B = µ ε ga ag 2 ag 6 0 2, (8.16) wobei B ag Einsteinkoeffizient der induzierten Emission heißt. Sind die an den stimulierten Übergängen beteiligten Zustände bezüglich der Energie entartet, so müssen die Entartungsgrade g g und g a in (8.16) berücksichtigt werden gg Bga = ga Bag. (8.17) 8.3

10 8.1.4 Der Einsteinkoeffizient der spontanen Emission Es wird ein System aus Molekülen und einem Strahlungsfeld behandelt, das sich im thermischen Gleichgewicht befindet. Die Moleküle können zwei Zustände, den Grundzustand ψ g und den angeregten Zustand ψ a, einnehmen. Dieses Zweizustandsmodell ist in der Abb. 8.2 schematisch dargestellt. N a ψ α Absorption stimulierte und spontane Emission N g ψ g Abb. 8.2: Zweiniveausystem mit Übergängen Im thermischen Gleichgewicht sind die Besetzungszahlen N g und N a der beiden Zustände durch die Boltzmannsche Besetzungswahrscheinlichkeit gegeben (siehe Kap. 5.3). Im thermischen Gleichgewicht müssen weiterhin die Raten für die Absorptionsprozesse und die Emissionsprozesse gleich sein. Für das Besetzungsverhältnis gilt nach Boltzmann (5.1): N N a g R S T h = exp kt das im Grenzfall T den maximalen Wert 1 annehmen kann. Bei endlichen Temperaturen gilt also ag U V W, (8.18) N N a g < 1. (8.19) Die Rate der Absorption ist durch und die Rate der stimulierten Emission durch NW g g a = Ng Bga ρ g (8.20) st. E. NW = a a g N a B ag ρ a (8.21) 8.4

11 W g a a g st. E. gegeben. ist die Übergangswahrscheinlichkeit der Absorption und W die Übergangs-wahrscheinlichkeit der stimulierten Emission. Die Energiedichten ρ g und ρ va sind im wesentlichen durch die quantenelektrodynamischen Zustände des Strahlungsfeldes gegeben. Im thermischen Gleichgewicht ist das Strahlungsfeld für Absorption und stimulierte Emission gleich, so dass gilt ρ = ρ = ρ. (8.22) g a Nach (8.16) gilt weiterhin für nicht entartete Zustände B ga = B. (8.23) ag Nach (8.17) muss für entartete Zustände der Entartungsgrad g in der Boltzmannschen Besetzungswahrscheinlichkeit berücksichtigt werden gg Bga = ga Bag. (8.24) Im thermischen Gleichgewicht müssen die Übergangsraten in Absorption und stimulierter Emission gleich sein NW NW = st. E. g g a a a g (8.25) Mit (8.20), (8.21) und (8.22) gilt N B = N B. (8.26) g ga a ag Aus (8.26) folgt mit (8.23) unabhängig von der Temperatur N N a g = 1. (8.27) Für beliebige Temperaturen steht (8.27) im Widerspruch zu (8.19). Aus diesem Grund muss ein weiterer Emissionsprozess, nämlich die spontane Emission, postuliert werden, wodurch die Relation (8.19) erfüllt wird. Damit folgt für die Gesamtrate der Emission d b g ges NW a a g = N B ρ + A a ag ag i. (8.28) mit dem Einsteinkoeffizienten der spontanen Emission und N A der Rate der A ag spontanen Emission. Im geforderten Gleichgewicht gilt dann analog zu (8.25) a ag NW = NW ges g g a a a g. (8.29) Mit (8.20) und (8.28) folgt NW g g a ges a a g NW = 1 = N B ρ g ga ad ag agi. (8.30) N B ρ + A 8.5

12 Daraus ergibt sich mit (8.23) Mit (8.1), (8.18) und (8.14) folgt NaAag = dng NaiBagρ A ag F HG (8.31) N g = 1 Bagρ. (8.32) N a I KJ A 8π h 16π = =. (8.33) ag ag 2 ag Bag µ 3 3 ag c 3εo hc Wichtig in dieser Gleichung ist die Abhängigkeit des Einsteinkoeffizienten A ag der spontanen Emission von der dritten Potenz der Frequenz der emittierten Photonen Kohärente und inkohärente Strahlung In Kap wurde die spontane Emission eines Moleküls oder Atoms behandelt. Dabei gibt das Molekül, das sich in einem angeregten Zustand befindet, seine Anregungsenergie teilweise oder vollständig in Form eines Photons (in Form von elektromagnetischer Strahlung) spontan ab, ohne dass das System Molekül von außen, z.b. durch ein elektromagnetisches Strahlungsfeld, gestört wird. Die Energie des emittierten Photons ergibt sich aus der Energiedifferenz der beteiligten Molekülzustände hv em hv em = a g. (8.34) Die Verweilzeit des Moleküls im angeregten Zustand ist durch die Übergangswahrscheinlichkeit gegeben, so dass der Zeitpunkt der spontanen Emission nicht exakt vorhergesagt werden kann. Gleiches gilt für die räumliche Fortpflanzungsrichtung und die Polarisationsrichtung des emittierten Photons. Werden mehrere Photonen von verschiedenen angeregten Moleküle spontan emittiert, so besitzen diese Photonen im Allgemeinen unterschiedliche Wellenlängen, Fortpflanzungsrichtungen, Polarisationsrichtungen und Phasendifferenzen untereinander. In diesen Eigenschaften unterscheiden sich ebenso die eingestrahlten und die emittierten Photonen. In diesem Fall bezeichnet man die emittierte Strahlung als inkohärent. Nach Kap kann die induzierte Emission zu einer Verstärkung der eingestrahlten Lichtwelle führen. Mittels einer quantenelektrodynamischen Behandlung kann gezeigt werden, dass die induzierten Photonen die gleiche Frequenz, Fortpflanzungsrichtung und Polarisationsrichtung wie die eingestrahlten Photonen besitzen. Weiterhin besteht eine konstante Phasendifferenz zwischen eingestrahlten und emittierten Photonen. Liegen diese Bedingungen vor, so spricht man von kohärenter Strahlung. 8.6

13 8.2 Das Prinzip des Lasers (Light Amplification by Stimulated Emission of Radiation) Der prinzipielle Aufbau eines Lasers Im Wesentlichen besteht ein Laser aus drei Komponenten (siehe Abb. 8.3): 1. Einem aktiven Medium, in dem durch Energiezufuhr in einem (oder mehreren) angeregten Zuständen eine Besetzungsinversion erzeugt wird. 2. Einer Energiepumpe, die diese Besetzungsinversion erzeugt. 3. Einem optischen Resonator, der die vom aktiven Medium emittierte Fluoreszenz in wenigen Moden des Strahlungsfeldes speichert, so dass in diesen Moden die spontan emittierten Photonen gegen die induziert emittierten Photonen vernachlässigt werden können. Der optische Resonator führt die durch induzierte Emission verstärkte Strahlung in das aktive Medium zurück, so dass aus dem Lichtverstärker ein Lichtoszillator wird Spiegel 1 R Sp1 =1 Energiepumpe Auskoppelspiegel R Sp2 aktives Medium L Abstand d Abb. 8.3: Prinzipieller Aufbau eines Lasers mit Fabry-Perot-Resonator Durch die Energiepumpe werden Moleküle des Lasermediums in angeregte Zustände befördert. Werden aus den angeregten Zuständen des aktiven Mediums spontan Photonen emittiert, so können diese Photonen auf ihrem Weg durch das aktive Medium stimulierte Emissionen von weiteren Photonen hervorrufen, der Laser springt an. Durch den optischen Resonator werden für den Laserbetrieb nur Photonen mit bestimmten Eigenschaften ausgewählt: 8.7

14 Photonen, deren Ausbreitungsrichtung (festgelegt durch den Wellenvektor k) senkrecht zur Spiegeloberfläche steht. Photonen, die dieser Bedingung nicht genügen, treffen nach einer oder mehreren Reflexionen auf die Außenwände des Resonatorraumes und tragen somit nichts zur Laseraktivität bei (siehe Abb. 8.4). Energiepumpe aktives Medium Abb. 8.4: Einfluss der Richtung der spontanen Emission auf das Anspringen des Lasers Photonen, deren Wellenlänge der Bedingung λ n = d, n= 123,,,... (8.35) 2 genügen. d ist die Länge des Resonators (siehe Abb. 8.3). Aus (8.35) ergibt sich Für die Frequenz gilt d λ = 2, n = 12,, 3,.... (8.36) n 1 c = c = = λ d n, 2 n 123,,,... (8.37) Durch die Bedingungen (8.36) beziehungsweise (8.37) werden Photonen (elektromagnetische Strahlung) ausgefiltert, deren Frequenz (Wellenzahl, Wellenlänge), Ausbreitungsrichtung und Polarisationsrichtung in sehr kleinen Werteintervallen liegen (siehe Abb. 8.5). 8.8

15 8.2.2 Beispiele für Resonatoren Ein Fabry-Perot-Resonator (planparalleler Resonator) besteht aus zwei ebenen, parallel aufgestellten Spiegeln im Abstand d, zwischen denen das Licht in einem laseraktiven Medium der Länge L (Medium, das induzierte Strahlung abgeben kann) hin- und herläuft und dabei verstärkt wird (siehe Abb. 8.3). Die Spiegel sind durch ihre Durchlässigkeit für das Licht in einem Wellenzahlintervall charakterisiert. Die Durchlässigkeit wird durch den Reflexionskoeffizienten R Sp beschrieben. Einer der Spiegel besitzt meistens einen Wert von R Sp möglichst nahe bei Eins (vollständige Reflexion), der andere (Auskoppelspiegel) einen Wert etwas kleiner als Eins, damit ein kleiner Teil des Laserlichtes den Resonator verlassen kann. Dieser kleine Teil stellt das vom Laser abgegebene Laserlicht dar. Vollkommene Durchlässigkeit entspricht einem Wert R Sp = 0. Entsprechend der Beziehung (8.36) tragen nur Photonen mit einer bestimmten Wellenlänge zur Verstärkung bei, wodurch eine Auswahl der Moden, in diesem Fall spricht man von Longitudinalmoden, erzwungen wird. In der Abb. 8.5 sind einige Longitudinalmoden dargestellt. 6 n=1 4 n=2 2 0 n=5-2 n= Abb. 8.5: Einige Longitudinalmoden eines Fabry-Perot-Resonators Die möglichen Frequenzen der aus dem Resonator austretenden Laserstrahlung werden also einerseits durch die natürliche Bandbreite (siehe Kap. 5.13: Linienbreiten) der laserfähigen Emission des aktiven Mediums und andererseits durch die Auswahl der longitudinalen Moden durch den Laserresonator bestimmt. Können zum Beispiel die Emissionslinien durch eine Lorentzverteilung (5.135) beschrieben werden, so ergeben sich die möglichen Laserfrequenzen durch eine Überlagerung von (5.135) und (8.37). Diese Überlagerung ist in der Abb. 8.6 dargestellt. 8.9

16 1,0 g ( ) 0,8 0,6 0,4 0,2 0, Abb. 8.6: Schematische Darstellung der aus dem Resonator austretenden Laserlinien bei einer lorentzförmigen natürlichen Linienbreite Die Frequenz der Laserlinien wird nach (8.37) durch die Länge d des Resonators und die Ordnung n der Mode bestimmt. Der Abstand der Frequenzen der Laserlinien ist nach (8.37) konstant. In der Praxis werden auf Grund des Vorteils einer einfachen Justierbarkeit Resonatoren mit sphärischen Spiegeln verwendet (siehe Abb. 8.7). Bei solchen Resonatoren können neben den Longitudinalmoden noch Transversalmoden auftreten. Im Beispiel A der Abb. 8.7 hat sich ein Strahlungsfeld rotationssymmetrisch zur optischen Achse ausgebildet. Daraus resultiert ein Laserstrahl mit rundem Querschnitt. Im Beispiel B hat sich ein Strahlungsfeld eingestellt, dessen Ausbreitungsrichtung einen Winkel ungleich Null mit der optischen Achse bildet. Am Ausgang des Resonators beobachtet man räumlich getrennte und nicht mehr rotationssymmetrische Verteilungen des Photonenstroms. Diese Moden werden als Transversalmoden bezeichnet. Abb. 8.7: Sphärischer Resonator im Grundmode TEM 00q (Beispiel A) und im Mode TEM 01q (Beispiel B) 8.10

17 Die Transversalmoden werden durch Konvention folgendermaßen bezeichnet: TEM mnq. TEM bedeutet Transverse Electromagnetic Mode, m ist die Anzahl der Knoten in der x-achse, n diejenige in der y-achse und q ist die Anzahl der Schwingungsbäuche im Resonator (wird im Allgemeinen weggelassen). Aus der Abb. 8.7 B ist leicht zu erkennen, dass unerwünschte Transversalmoden durch eine Blende im Resonator unterdrückt werden können. In der Abb. 8.8 sind die Verteilungen des Photonenstroms einiger Transversalmoden dargestellt. Abb. 8.8: Verteilungen des Photonenstroms einiger Transversalmoden in einer Ebene senkrecht zur optischen Achse Ein Kompromiss zwischen einem planparallelen Resonator mit dem Nachteil der schwierigen Justierbarkeit und einem sphärischem Resonator mit dem Nachteil der Verteilung der Strahlung auf mehrere Transversalmoden stellt der hemisphärische Resonator mit einem Planspiegel und einem konkaven Spiegel dar (siehe Abb. 8.9), bei dem die Transversalmoden reduziert werden können. Ein Resonator arbeitet stabil, wenn nach einer beliebigen Anzahl von Reflexionen das Licht aufgrund der Abbildungseigenschaften der verwendeten Spiegel im Resonator bleibt und nicht über die Spiegelränder hinweg den Resonator verlässt. Der Bereich, in dem eine Resonatoranordnung stabil arbeitet, wird durch das Stabilitätskriterium gekennzeichnet. Zur Quantifizierung des Stabilitätskriteriums werden die Resonatorparameter p i (i = 1,2) für die beiden Spiegel eingeführt: p i d = 1, i = 1,2. (8.38) R i d ist der Abstand der beiden Spiegel und R i der Krümmungsradius des i-ten Spiegels. 8.11

18 Planspiegel Konkavspiegel Abb. 8.9: Hemisphärischer Resonator Mittels der beiden Resonatorparameter kann nicht trivial das folgende Stabilitätskriterium hergeleitet werden 0< p p < 1. (8.39) 1 2 Für einen planparallelen Spiegel folgt mit R plp = aus (8.38) p plp = 1. (8.40) Für einen hemisphärischen Resonator, dessen konkaver Spiegel den Radius R kfk hat, folgt aus (8.39) mit (8.40) und daraus d 0< 1 < 1 (8.41) R kfk Rkfk > d >0. (8.42) Für ein stabiles Arbeiten des Resonators muss der Abstand d der beiden Spiegel zwischen Null und dem Krümmungsradius R kfk des konkaven Spiegels liegen Energiepumpen Je nach Art des Lasers wird die Besetzungsinversion durch verschiedene Pumpmechanismen erreicht. Sie unterscheiden sich darin, wie die Pumpenergie auf das System übertragen wird. Im Folgenden sind die wichtigsten Anregungsarten aufgeführt: Gaslaser: Anregung durch Stöße mit Elektronen oder Ionen, die in einem elektrischen Feld beschleunigt werden. Festkörperlaser, Farbstofflaser: Anregung durch optisches Pumpen (durch externe elektromagnetische Strahlung: thermische Lichtquellen, Diodenlaser, Ionenlaser) 8.12

19 Halbleiterlaser: Anregung durch Stromdurchgang, der eine Ladungsträgerinjektion in Halbleitern verursacht. Chemische Laser: Chemische Reaktionen Besetzungsinversion Die Ratengleichungen der Besetzungszahlen der Zustände und der Photonen am Beispiel eines Zweiniveau-Systems In der Abb ist ein Zweiniveausystem mit den optischen Übergängen Absorption, stimulierte Emission und spontane Emission dargestellt. E ψ 1, N 1, E 1 B 01 B 10 A 10 ψ 0, N 0, E 0 Abb. 8.10: Zweiniveausystem mit Absorptions- und Emissionsprozessen Die Rate einer physikalischen Größe G ist als die Ableitung von G nach der Zeit t definiert Rate von G = dg. (8.43) dt Aus der Bilanz der Be- und Entvölkerung der beiden Zustände ψ 0 und ψ 1 ergeben sich die Rategleichungen der Besetzungszahlen: dn dt 0 dn dt 1 ( ) ρ ( ) = NB ρ + NB + N A (8.44) ( ) ρ ( ) = NB ρ NB N A, (8.45)

20 wobei A10, B10 und B01 die Einsteinkoeffizienten der spontanen Emission, der induzierten Emission und der Absorption sind. ρ() ist die spektrale Energiedichte des Strahlungsfeldes, das mit dem Molekül, das als Zweiniveau-System behandelt wird, in Wechselwirkung tritt (siehe (8.12)). Für die zeitliche Änderung der Photonenzahl mit einer bestimmten Frequenz gilt analog zu (8.44) und (8.45) dn Ph dt ( ) ρ ( ) = NB ρ + NB + N A. (8.46) Der erste Summand der rechten Seite von (8.46) beschreibt die Photonen, die durch Absorption aus dem einfallenden Strahl entfernt werden, die Summanden zwei und drei die Photonen, die durch induzierte und spontane Emission erzeugt werden. Mit (8.24) folgt dnph dt = B ρ ( ) N g N + N g 0 A. (8.47) Strahlverstärkung am Beispiel eines Zweiniveausystems ohne spontane Emission Kann die spontane Emission gegen die induzierte Emission vernachlässigt werden so folgt aus (8.47) NB ρ( ) > N A, (8.48) dnph dt g 1 = B10 ρ ( ) N1 N0 g 0. (8.49) Für eine Zunahme des Photonenstroms ist die Bedingung notwendig. Damit ergibt sich aus (8.49) N dnph > 0 (8.50) dt 1 g1 > N0 (8.51) g 0 oder N g 1 1 N0 >. (8.52) g 0 Für eine Verstärkung des Strahlungsfeldes ist es also notwendig, dass die einzelnen energetisch höheren Zustände stärker besetzt sind als die einzelnen energetisch tieferen Zustände. Diese Bedingung wird als Besetzungsinversion bezeichnet. 8.14

21 Für thermische Gleichgewichte ist auf Grund der Boltzmannschen Besetzungswahrscheinlichkeit eine Besetzungsinversion nicht möglich (siehe (8.19)). Zur Erzeugung einer Besetzungsumkehr ist daher eine Störung des thermischen Gleichgewichts erforderlich. Eine solche Störung kann durch Pumpen erreicht werden (siehe Kap 8.2.3) Weitere Bedingungen für eine Strahlverstärkung Eine zusätzliche Bedingung für die Strahlverstärkung ergibt sich aus dem Verhältnis zwischen induzierter und spontaner Emission. Die induzierte Emission hat die gleiche Frequenz, Phase und Ausbreitungsrichtung wie die einfallende Strahlung (siehe Kap ). Für die spontane Emission existieren diese Eigenschaften allenfalls zufällig, so dass die spontane Emission der induzierten Emission als Rauschen überlagert ist. Für eine Strahlverstärkung sollte demnach die kohärente stimulierte Emission wesentlich stärker sein als die inkohärente spontane Emission. Als Beispiel für das Verhältnis Q AB zwischen spontaner und induzierter Emission Q AB A10 N1 A10 = = B N ρ( ) B ρ( ) (8.53) werde ein System bei T = 300 K mit einer thermischen Lichtquelle bei der Wellenlänge λ = 600 nm behandelt. Das Strahlungsfeld ρ() der Lichtquelle kann dann mittels des Planckschen Strahlungsgesetzes ρ () für einen schwarzen Strahler beschrieben werden. Die Wellenlänge entspricht einer Frequenz = = 8 1 c 310 ms 9 λ m 1 = 510 s = Hz. (8.54) Mit dem Planckschen Strahlungsgesetz (8.1) folgt aus (8.53) und (8.33) Q AB = Mit den angegeben Werten ergibt sich l q 3 3 B10 8π h c h kt 3 3 c B10 c 8π h 1h (8.55) QAB = exp lh / ktq 1. (8.56) , Js 5 10 s h / kt = = , J K 300 K (8.57) Q AB = explq (8.58) Bei thermischen Lichtquellen spielt also die induzierte Emission im sichtbaren Bereich keine Rolle gegenüber der spontanen Emission. 8.15

22 Soll der Anteil der induzierten Emission größer sein als derjenige der spontanen Emission, so muss die elektromagnetische Strahlung in eine oder in einige wenige Moden konzentriert werden, was mittels eines Resonators erreicht werden kann. Nach genau einem Umlauf (einmal hin und her) des Strahls im Resonator gilt für den Photonenstrom mit der Frequenz v (siehe Abb. 8.3) mit Ψvb g vb g Sp1 Sp2 n b g b g b g = Verstärkungsfaktor des Lasermediums b g = Verlustfaktor durch Streuung und Absorption des Lasermediums. γ v α v 2d = Ψ 0 R R exp γ v α v 2Ls (8.59) Aus (8.59) ergibt sich die Bedingung für den Betrieb des Lasers: Bei einem Umlauf des Lichtes muss die Verstärkung die Verluste durch Streuung und Absorption und durch den ausgekoppelten Anteil des Lichtes kompensieren oder übertreffen. Im Falle der Kompensation gilt gerade die sogenannte Schwellbedingung Ψ v b g 2d = Ψ 0. (8.60) Mit (8.59) ergibt sich aus (8.60) RSp 1 RSp 2 expn γbg v αbg v 2Ls = 1 (8.61) und daraus die Schwellenverstärkung γ v b g bg v = αbg v 1 ln dr 1 R 2i. (8.62) 2L Schw Sp Sp 8.3 Optisch gepumpte Festkörperlaser Das Prinzip von 3- und 4-Zustandslasern In der Abb ist schematisch das Energieniveaudiagramm eines 4-Zustandslasers dargestellt. Gilt für die Energie 1 des Zustands ψ 1 so handelt es sich um einen 4-Niveau-Laser. Ist so liegt ein 3-Niveau-Laser vor. 1 >> kt (8.63) 1 << kt (8.64) Das Licht einer Pump-Lichtquelle (thermische Lichtquelle oder Pumplaser, beispielsweise ein Diodenlaser) regt die Moleküle aus dem Grundzustand ψ 0 in einen angeregten Zustand ψ 3 an. Da die Laser-Moleküle in einem Wirts-Festkörper, zum Beispiel in einem Kristall, eingebaut sind, gibt es aufgrund unterschiedlicher Einbaulagen und der Wechselwirkungen 8.16

23 mit Gitterschwingungen des Wirt-Kristalls (Phononen: quantisierte akustische Wellenpakete), viele Unterzustände von ψ 3 mit entsprechend vielen Eigenenergien und daraus resultierend häufig eine breite Absorptionsbande. Abb. 8.11: Schematische Darstellung eines 4-Niveaulasers Für einen guten Laser sollten die folgenden Forderungen möglichst gut erfüllt sein: Der dekadische Absorptionskoeffizient ε sollte für den Absorptionsübergang vom Grundzustand in der primär angeregten Zustand ψ 3 einen großen Wert besitzen. Die Konkurrenzprozesse zum strahlungslosen Übergang (innere Konversion) von ψ 3 in den angeregten Zustand ψ 2 mit anschließender Schwingungsrelaxation in den nullten Schwingungszustand von ψ 2 (Gesamtratekonstante k 32 ) sollten eine geringe Effektivität besitzen. Der Zustand ψ 2 sollte eine große Lebensdauer besitzen, die Übergangswahrscheinlichkeit (der Übergangsdipol) für die spontane Emission muss also einen kleinen Wert haben. Für die Abklingzeit (effektive Lebensdauer) des Zustands ψ 2 gilt 1 1 τ 2 = =, (8.65) k k + k 21 21, em 21, rl wobei die Indizes em strahlende Prozesse und rl strahlungslose Prozesse kennzeichnen. Der Übergang von ψ 2 nach ψ 1 (Ratekonstante k 21 ) sollte möglichst nur durch Emission erfolgen. Der Übergang vom Zustand ψ 1 in den Grundzustand ψ 0 sollte möglichst schnell erfolgen. Dann sind einerseits die Voraussetzungen für eine Besetzungsinversion zwischen ψ 2 und ψ 1 erfüllt, die das obere und untere Laserniveau darstellen, und andererseits ist das Molekül in kurzer Zeit für den nächsten Zyklus bereit. 8.17

24 8.3.2 Der Nd YAG Laser Das laseraktive Material, das bei einem Nd YAG Laser durch optisches Pumpen angeregt wird, besteht aus Neodym Ionen in einem im interessierenden Spektralbereich transparenten YAG-Wirtskristall (YAG: Yttrium Aluminium Granat, Y 3 Al 5 O 12 ). Zum Pumpen des Nd YAG Lasers werden häufig Diodenlaser benutzt, die bei relativ niedrigen Kosten hohe Photonenströme mit geringer spektraler Bandbreite erzeugen, und deren Energie zur Anregung von Nd-Ionen geeignet ist. Dadurch können Wirkungsgrade für das Pumpen von bis zu 50 % erzielt werden. In der Abb sind einige Energieniveaus des Nd-Ions dargestellt, die für das optische Pumpen mit Laserdioden und den Laserprozess wichtig sind. Die Entartung der Zustände des Nd-Ions ist durch den Einbau in den YAG-Wirtskristall aufgehoben, wodurch nahe beieinander liegende Energien resultieren. In der benutzten Nomenklatur der Zustände im Energieniveaudiagramm 2S+ 1 L J (8.66) wird durch L der Gesamtbahndrehimpuls, durch S der Gesamtspin und durch J der Gesamtdrehimpuls bezeichnet. Der Gesamtdrehimpuls J kann die Werte annehmen. Das bedeutet für das Beispiel J = L+ S, L+ S 1, L+ S 2,..., L S (8.67) 4 F 52 /, dass der Gesamtbahndrehimpuls den Wert L = 3 (F) besitzt, der Gesamtspin den Wert S = 3/2 und der Gesamtdrehimpuls den Wert J = 5/2. Für 4 gilt L = 6 (I), S = 3/2, J = 11/2. I 11 / 2 Abb. 8.12: Einige für das optische Pumpen mit Laserdioden und den Laserprozess wichtige Energieniveaus des Nd-Ions 8.18

25 Der 4 F 3/2 -Zustand, der durch schnelle strahlungslose Übergänge aus den primär angeregten Zuständen besetzt wird, stellt das obere Laserniveau dar. Die Übergangsrate vom 4 -Zustand in die energetisch tiefer liegenden Zustände ist sehr gering, da die elektrischen F 3/2 Übergangsdipole kleine Werte besitzen. Am größten sind noch die Übergangsraten in die 4 Zustände, und, die als untere Laserniveaus bezeichnet werden. Dies 4 4 I 11 / 2 I 13 / 2 I 92 / 4 F 3/2 entspricht einer relativ großen Lebensdauer des -Zustandes von 255 µs. Die unteren Laserniveaus liegen so hoch über dem Grundzustand, dass ihre thermische Besetzung vernachlässigt werden kann. Sie werden durch schnelle strahlungslose Übergänge in den Grundzustand entvölkert. Demnach handelt es sich beim Nd YAG Laser um ein sehr gutes 4-Niveausystem, was auch aus der Abbildung 8.12 zu erkennen ist. Der für die Lasertätigkeit dominierende Übergang mit der größten Übergangsrate findet bei 4 4 einer Wellenlänge von 1064 nm zwischen dem -Zustand und dem -Zustand statt. Der Laserübergang ist vorwiegend homogen verbreitert mit einer Linienbreite bei Raumtemperatur von circa 6,5 cm -1. Als Resonator eignet sich ein hemisphärischer Resonator (Praktikumsversuch), wie er in Abb. 8.9 dargestellt ist. F 3/2 I 11 / Spiking Beim Einschwingvorgang und bei starken Störungen eines kontinuierlich betriebenen Lasers treten Schwingungen mit ausgeprägten Spitzen auf (siehe Abb. 8.13). Diese werden als Spiking bezeichnet. Exakt kann das Spiking nur durch die Lösung der zeitabhängigen Ratengleichungen beschrieben werden. Hier soll nur das Prinzip des Phänomens erläutert werden. 0,75 0,55 0,70 0,50 0,65 0,45 0,60 0,40 U / V 0,55 0,50 U / V 0,35 0,30 0,45 0,25 0,40 0,20 0,35 0,000 0,002 0,004 0,006 0,008 0,010 t / s 0,15 0,0000 0,0001 0,0002 0,0003 0,0004 0,0005 t / s Abb. 8.13: Spiking eines Nd YAG Lasers Nach dem Einsetzen des Pumpvorgangs baut sich im laseraktiven Medium allmählich eine Besetzungsinversion auf, da das obere Laserniveau nur langsam durch irgendwelche Übergänge entvölkert wird. Bei ausreichend hoher Besetzungsinversion setzt dann sehr schnell die induzierte Emission ein. Hierdurch wird das obere Laserniveau so schnell 8.19

26 entvölkert, dass die Energiepumpe in der kurzen Zeit nicht mehr genügend viele angeregte Zustände erzeugen kann; die Besetzungsinversion sinkt soweit ab, dass die Schwellbedingung unterschritten wird, und das Laserstrahlungsfeld zusammenbricht. Hat die Pumpe wieder eine Besetzungsinversion hergestellt, beginnt der Vorgang von Neuem. Da im Allgemeinen keine vollständige Entleerung des oberen Laserniveaus auftritt, sind die Schwingungen gedämpft, und das Spiking verschwindet mit der Zeit (siehe Abb. 8.13). Wird die Pumpe nur wenig oberhalb des Schwellwertes betrieben, so ist das Spiking besonders ausgeprägt. Ist der Pumpvorgang sehr stark, so dass eine sehr hohe Besetzungsinversion erreicht wird, dann tritt eine induzierte Emission mit so hohen Photonenströmen auf, dass der obere Laserzustand total entleert wird und die induzierte Emission nach extrem kurzer Zeit vollständig zum Erliegen kommt. In diesem Falle erhält man einen gepulsten Laser. 8.5 Frequenzverdopplung (second harmonic generation) Permanente und der induzierte elektrische Dipole von Molekülen Da die Abhängigkeit des gesamten elektrischen Dipols von der elektrischen Feldstärke E allgemein nicht bekannt ist, wird der gesamte elektrische Dipol in einem kartesischen Koordinatensystem in eine Taylorreihe entwickelt. Wird um den Punkt 0 E = 0 0. (8.68) entwickelt, dann ist das konstante Glied der Entwicklung gerade der elektrische Dipol ohne elektrisches Feld, also der permanente elektrische Dipol des Moleküls. In einem kartesischen Koordinatensystem müssen bei der Potenzreihenentwicklung als Variable die 3 Komponenten Ex = E1, Ey = E2 und Ez = E3 der elektrischen Feldstärke berücksichtigt werden. Mit Gleichung (M.53) des Anhangs M ergibt sich für die einzelnen kartesischen Koordinaten (i = 1,2,3) des gesamten elektrischen Dipols µ Ii, eines Moleküls A I 1 µ Ii, ( E1, E2, E3) = E1 + E2 + E3 µ Ii, ( E1, E2, E3) n= 0 n! E1 E2 E. (8.69) 3 Die ersten vier Summanden der Potenzreihenentwicklung sind im Folgenden ausführlich dargestellt, wobei die Variablen, und von µ aus Gründen der Übersichtlichkeit weggelassen wurden: E1 E2 E 3 Ii, n 0,0,0 8.20

27 µ µ Ii, Ii, Ii, = Ii, (0,0,0) + Ej+ EjEk j= 1 Ej j= 1 k= 1 E 0,0,0 j Ek 0,0,0 µ µ µ Ii, + EEE j k l + 2 j= k= 1 l= 1 Ej Ek El 0,0,0... (8.70) Im Folgenden werden die in (8.70) auftretenden Glieder der Taylorreihenentwicklung diskutiert: 1. Das konstante Glied µ Ii, (0,0,0) ist die i-te Komponente (i = x,y,z) des permanenten elektrischen Dipols, das heißt für den Fall, dass kein elektrisches Feld auf den Dipol einwirkt. 2. Der zweite Summand µ 3 Ii, E j beschreibt die lineare Abhängigkeit des j= 1 E j 0,0,0 elektrischen Dipols vom elektrischen Feldvektor. Die Änderung der Ortsvektoren, das heißt die Auslenkung der elektrischen Ladungen im Molekül ist direkt proportional zum äußeren elektrischen Feld. Voraussetzung für diese lineare Abhängigkeit sind hinreichend geringe elektrische Feldstärken, wie sie beispielsweise bei der Einwirkung von Licht aus thermischen Lichtquellen (Glühlampen, Entladungslampen, Xe-Hochdrucklampen) auf ein Molekül auftreten. Im Teilchenbild entspricht dieser Term einem Steuprozess, also einem Zweiteilchenprozess. Die Wechselwirkung findet zwischen dem Molekül und einem einzelnen einfallenden Photon ohne Absorption statt (siehe Kap. 6). Die Koeffizienten µ Ii, E j 0,0,0 = α (, i j = x, y, z) Iij, (8.71) aus dem zweiten Summanden in (8.70) sind i,j-ten Elemente des Polarisierbarkeitstensors α des Moleküls A I (siehe Kap. 6.4). I 3. Alle weiteren Glieder beschreiben die nichtlineare Abhängigkeit des elektrischen Dipols vom äußeren elektrischen Feld. Die Auslenkung der elektrischen Ladungen im Molekül ist nicht mehr proportional zum äußeren elektrischen Feld. Dies hängt damit zusammen, dass die Ladungen das Molekül bei den behandelten Feldstärken nicht verlassen können, und für größere Auslenkungen höhere Kräfte erforderlich sind. In Ii, der Taylorentwicklung (8.70) besitzen die Koeffizienten µ E E in den j= 1 k= 1 j k 0,0,0 quadratischen Summanden sehr kleine Werte, so dass diese Terme erst dann eine Rolle spielen, wenn quadratische Feldstärken auftreten, wenn also im Teilchenbild zwei einfallende Photonen gleichzeitig mit dem Molekül in Wechselwirkung treten. Hierzu sind aber sehr hohe Photonenstromdichten notwendig, wie sie beispielsweise mit Lasern erreicht werden können. Die Koeffizienten der Summanden mit einer 8.21

28 höheren als quadratischen Abhängigkeit vom elektrischen Feldvektor nehmen mit wachsender Potenz immer geringere Werte an. Der elektrische Dipol des Moleküls lässt sich dann folgendermaßen schreiben: µ ( E, E, E ) = µ + µ ( E, E, E ). (8.72) I I, perm I, ind µ I, perm= µ I(0,0,0) (8.73) ist das konstante Glied in (8.70). In µ, ( E 1, E Iind 2, E 3) sind alle nicht konstanten Glieder aus (8.70) zusammengefasst Die dielektrische Polarisation Es wird ein Isolator, zum Beispiel eine reine feste Phase, bestehend aus N gleichartigen Molekülen behandelt, der bezüglich der Einwirkung elektromagnetischer Felder als Dielektrikum bezeichnet wird. Im Dielektrikum sind die Ladungsträger nicht frei beweglich wie in einem elektrischen Leiter, sie können allerdings in einem äußeren elektrischen Feld, wie zum Beispiel im elektromagnetischen Feld einer Lichtwelle, innerhalb des einzelnen Moleküls verschoben werden. Durch das elektrische Feld kann zusätzlich zum permanenten elektrischen Dipol ein weiterer elektrischer Dipol im Molekül induziert werden. Die Volumendichte der Summe der induzierten elektrischen Dipole des Dielektrikums wird als dielektrische Polarisation P bezeichnet 1 N Iind, I = 1 P = µ V, (8.74) wobei V das Volumen des Dielektrikums ist und µ Iind, der induzierte Dipol des I-ten Moleküls. Das wirksame elektrische Feld im Dielektrikum ist nicht notwendig gleich dem von außen wirkenden Feld. Verwendung von (8.72) mit (8.70) und Einsetzen in (8.74) ergibt für die Komponenten dielektrischen Polarisation P i der N N µ Ii, µ Ii, Pi = µ I, ind = Ej + EjE V I= 1 V I= 1 j= 1 Ej j= 1 k= 1 E 0,0,0 j Ek 0,0,0 µ Ii, + EEE j k l + 2 j= k= 1 l= 1 Ej Ek El 0,0,0 k (8.75) Mit den Abkürzungen ε χ 0 (1) Iij, 1 µ 1 V E V N N Ii, = = αiij, (8.76) I= 1 j I= 1 0,0,0 8.22

29 εχ 0 (2) Iijk, 1 µ = V E E N 2 Ii, I = 1 j (8.77) k 0,0,0 εχ 0 (2) Iijkl, 1 µ = V E E E N 3 Ii, (8.78) I = 1 j k l 0,0,0 kann Gleichung (8.75) übersichtlicher dargestellt werden (1) (2) (3) Pi = ε0 χij Ej + χijk EjEk + χijkl EjEkEl +... j= 1 j= 1 k= 1 j= 1 k= 1 l= 1. (8.79) (1) (1) χ ist die Suszeptibilität 1-ter Ordnung (Tensor vom Rang 2), χ die Suszeptibilität 2-ter I, ij I, ijk Ordnung (Tensor vom Rang 3) und Rang 4). (1) χ die Suszeptibilität 3-ter Ordnung (Tensor vom I, ijkl Die Suszeptibilitäten der verschiedenen Ordnungen sind physikalisch unterschiedliche Größen, da sie verschiedene Dimensionen besitzen. Sie hängen von der Art der Phase ab, also auch von deren Symmetrieeigenschaften. Mit zunehmender Ordnung nehmen die Werte der Komponenten der χ ( n) stark ab. Daher müssen diese Terme erst bei hinreichend hohen Feldstärken berücksichtigt werden, wie sie beispielsweise bei den hohen Photonenstromdichten von Lasern auftreten. Häufig wird in der Literatur nicht der molekulare Dipol als Funktion der elektrischen Feldstärke entwickelt, sondern sofort die dielektrische Polarisierbarkeit, so dass (8.79) direkt erhalten wird. Der hier gewählte Weg ist zwar etwas langwieriger, dafür sind die physikalischen Zusammenhänge besser zu erkennen Optische Frequenzverdopplung Es wird eine elektromagnetische Welle der Frequenz behandelt, die sich in z-richtung durch ein Dielektrikum ausbreitet. Der elektrische Feldvektor Etz (, ) der Lichtwelle ist durch die Beziehung { ω } Etz = E tz t k z (8.80) (, ) 0(, ) cos z gegeben. E (, t z ) ist die Amplitude der Welle, k 0 z die z-komponente des Wellenvektors und c ω = 2π = 2π (8.81) λ die Kreisfrequenz der Welle. Es werden die folgenden Näherungen gemacht: 1. Da die Molekülabmessungen klein gegen die Wellenlänge einer Lichtwelle im sichtbaren Spektralbereich sind, kann z in guter Näherung als konstant angenommen werden. Der Einfachheit halber wird 8.23

30 z = 0 (8.82) gesetzt. 2. In einer weiteren guten Näherung werden die Glieder höherer als quadratischer ( n) Ordnung in (8.79) vernachlässigt, da die Werte der χ mit n 3 sehr klein gegen (2) χ sind. 3. Das Dielektrikum wird als isotrop angenommen bezüglich der verschiedenen Suszeptibilitäten, das bedeutet, dass es keine Richtungsabhängigkeit der Suszeptibilitäten in der Phase gibt. Diese Annahme wird durch die folgenden Gleichungen beschrieben: (1) (1) 1, ij = ij mit ij = χ χ δ δ 0, i = i j j (8.83) (1) χ und i = j = k χ = χ δ δ = (8.84) 0, sonst (2) (2) 1, ij ijk mit ijk (2) χ sind dabei skalare Größen. Einsetzen von (8.80) mit (8.82) bis (8.84) in (8.79) ergibt P = ε χ E cosωt+ ε χ E cos ω t. (8.85) (1) (2) 2 2 i 0 0i 0 0i i = x,y da der elektrische Feldvektor keine z-komponente wegen der Ausbreitung in z-richtung hat. Mit der trigonometrischen Beziehung folgt aus (8.85) t ( ) cos ω = 1+ cos 2ω t (8.86) (2) 2 (1) 1 (2) 2 Pi = ε0 χ E0i + χ E0i cosωt+ ε0 χ E0i cos 2ω 2 2 t, (8.87) wobei nach den Kreisfrequenzen in der cos-funktion sortiert wurde. Die dielektrische Polarisation enthält also einen konstanten Term, einen Term mit der Kreisfrequenz ω und einen Term mit der Kreisfrequenz 2ω. Der letzte Term wird häufig als Oberwelle bezeichnet. Die Amplitude A 0 (2 ω ) der Oberwelle ist nach (8.87) proportional zum Quadrat der i Amplitude der einfallenden elektromagnetischen Welle 2 A (2 ω) E 2 0i 0i. (8.88) 8.24

31 Da die Intensität (Energie pro Zeit und Fläche) einer Welle proportional zum Quadrat der Amplitude der Welle ist folgt I I 2 ( ω) A ( ω) (8.89) 2 (2 ω) I ( ω). (8.90) Für die Effektivität der Verdopplung gilt I( 2 ) I( ) ~ d ok (8.91) mit d ok der optischen Kohärenzlänge im Verdopplungsmedium. Die Kohärenzlänge ist durch die Einheitlichkeit und die Homogenität des Verdopplungskristalls begrenzt. Für eine effektive Frequenzverdopplung muss weiter die Bedingung k = k2 2 k = 0 (8.92) gelten. k ist der Wellenvektor der Welle mit der Frequenz, k 2 derjenige mit der Frequenz 2. Ein Wellenvektor ist ein Vektor in der Ausbreitungsrichtung der Welle. Für den Betrag des Wellenvektors gilt ω 2π n k = = (8.93) v c Ph mit ω der Kreisfrequenz, n der Brechzahl des Mediums, v Ph der Lichtgeschwindigkeit im Medium und c der Lichtgeschwindigkeit im Vakuum. Aus (8.92) folgt mit (8.93) 2π 2 n n k = 2 2 2π 4π = n2 n c c c Mit der Bedingung (8.92) folgt aus (8.94) n 2 b g. (8.94) = n. (8.95) Die Beziehung (8.95) wird als Phasematching-Kriterium bezeichnet. Da die Brechzahl n von der Frequenz der elektromagnetischen Strahlung abhängt (Dispersion) kann die Bedingung (8.95) nicht trivial erfüllt werden. n = n( ), (8.96) 8.25

32 Das Phasematching-Kriterium kann allerdings durch ein Medium, das Doppelbrechung zeigt, erfüllt werden. Die Brechzahl eines doppelbrechenden Materials hängt von der Polarisationsrichtung des Lichtes ab (siehe Abb. 8.14), woraus nach (8.93) v Ph c = (8.97) n die Lichtgeschwindigkeit v Ph im Medium ebenfalls von der Polarisationsrichtung des Lichtes abhängt. Abb. 8.14: Durchgang von zueinander senkrecht polarisiertem Licht durch ein doppelbrechendes Material Das Phasematching-Problem wird durch ein Material gelöst, in dem die Brechzahlen n p und n s zweier senkrecht zueinander polarisierten Strahlen die folgende Bedingung erfüllen (siehe Abb. 8.15) n p s = n 2. (8.98) 8.26

33 Abb. 8.15: Zur Lösung des Phasematching-Problems Anhand der Abb kann die Frequenzverdopplung quantenphysikalisch interpretiert werden. Der grundlegende Prozess der Frequenzverdopplung ist demnach die Vernichtung zweier Photonen der Frequenz und die gleichzeitige Erzeugung eines Photons mit der doppelten Frequenz 2. Es handelt sich also um einen 3-Photonenprozess. Aus diesem Modell folgt mit dem Impulserhaltungssatz und dem Energieerhaltungssatz direkt die Beziehung (8.92). } } 2 2 einfallende Photonen nichtlinearer Kristall austretende Photonen Abb. 8.16: Schematische Darstellung der Frequenzverdopplung 8.6 Halbleiterlaser Das Prinzip von Halbleiterlasern Der Hauptunterschied zwischen den Lasern auf atomarer oder molekularer Basis und den Halbleiterlasern besteht darin, dass die Energieniveaus im Halbleiter als kontinuierliche Verteilungen und nicht als diskrete Zustände behandelt werden müssen. Demzufolge findet der Laserübergang nicht zwischen zwei genau definierten Energieniveaus statt, sondern zwischen Zuständen, die eine Energieverteilung aufweisen. In Abb ist das Energieniveaudiagramm für einen nicht entarteten Halbleiter dargestellt. 8.27

34 Leitungsband L E g F Valenzband V Abb. 8.17: Valenzband V, Ferminiveau F und Leitungsband L eines nicht entarteten Halbleiters Das Leitungsband ist vom Valenzband durch die Energielücke E g getrennt. Jedes Band besteht aus einer großen Zahl von sehr eng beieinander liegenden Zuständen, die ein Quasi- Kontinuum bilden. Gemäß dem Ausschlussprinzip von Pauli kann jeder dieser Zustände nur von zwei Elektronen mit entgegengesetztem Spin besetzt werden. Die Wahrscheinlichkeit f ( ) der Besetzung eines Zustands der Energie folgt aus der Fermi-Dirac-Statistik (für Teilchen mit halbzahligem Spin, zum Beispiel Elektronen): f( ) = 1/ n1+ exp b Fg/ kts (8.99) wobei F die Energie des Ferminiveaus, k die Boltzmannkonstante und T die Temperatur bedeuten. Für T 0 K erhält man fb g = 1 für < F, (8.100) fb g = 0 für > F. (8.101) Die Fermienergie F stellt also für T 0K die Grenze zwischen voll besetzten und leeren Zuständen dar. Für nicht entartete Halbleiter wie in Abb befindet sich das Ferminiveau innerhalb der Energielücke, was bedeutet, dass für T 0 K das Valenzband vollständig gefüllt und das Leitungsband vollständig leer ist. Unter diesen Bedingungen ist der Halbleiter ein Isolator. Im Gegensatz zu den Atom- oder Moleküllasern, bei denen die induzierten Übergänge zwischen einzelnen Zuständen und damit in einem sehr kleinen Energiebereich stattfinden, handelt es sich bei den Übergängen in Halbleiterlasern um Übergänge zwischen den Besetzungsverteilungen zweier Energiebänder. Daher emittieren Halbleiterlaser in einem weiteren Spektralbereich als Atom- oder Moleküllaser. Die für einen Laserbetrieb notwendige Besetzungsinversion zwischen zwei Zuständen wird im Halbleiterlaser zwischen dem Leitungs- und dem Valenzband erzeugt. Elektronen, die durch einen Pumpprozess vom Valenzband ins Leitungsband befördert wurden, füllen dort 8.28

35 13 innerhalb von circa 10 s die unteren Zustände des Leitungsbandes auf. Elektronen in Zuständen mit Energien nahe an der Oberkante des Valenzbandes gehen in die unteren, infolge der Pumpprozesse unbesetzten Zustände des Valenzbandes über und lassen dabei Löcher im oberen Teil des Valenzbandes zurück. Damit wurde eine Besetzungsinversion zwischen Leitungs- und Valenzband erzielt (siehe Abb. 8.18). L F L Pumpprozess E g Emission h V F V Abb. 8.18: Besetzungsinversion und Laserübergang in einem Halbleiterlaser Diese Situation kann nur in einem nicht thermischen Gleichgewicht existieren. Sie entspricht einem doppelt entarteten Halbleiter, bei dem die Besetzung des Valenzbandes mit der Fermienergie F V des sogenannten Quasi-Ferminiveaus identisch mit derjenigen eines p-dotierten Halbleiters ist, während die Besetzung des Leitungsbandes mit der Fermienergie F L derjenigen eines n-dotierten Halbleiters entspricht (siehe Abb. 8.18). Die Elektronen im Leitungsband rekombinieren mit den entstandenen Löchern im Valenzband unter Aussendung von Photonen (Rekombinationsstrahlung) der Energie h (siehe Abb. 8.20). In einem n-dotierten Halbleiter sind die in das reine Halbleitergitter eingebrachten Fremdatome Elektronendonatoren, so dass die Elektronenleitung dominiert. In einem p-dotierten Halbleiter sind die eingebrachten Fremdatome Elektronenakzeptoren, so dass die Löcherleitung dominiert. Aus Abb folgt direkt, dass die Frequenz der emittierten Strahlung die Bedingung E < h < F F (8.102) g L V erfüllen muss. Einfallende Strahlung in diesem Frequenzbereich wird daher verstärkt, während Photonen mit h > F F (8.103) absorbiert werden, weil sie Elektronenübergänge von besetzten Zuständen des Valenzbandes in leere Zustände des Leitungsbandes induzieren können. Die oben eingeführten Quasi- Ferminiveaus F L und F V trennen bei T 0K die besetzten von den unbesetzten Niveaus des Leitungs- bzw. Valenzbandes. Damit kann deren Besetzungswahrscheinlichkeit analog zu (8.99) beschrieben werden: L V 8.29

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