20 REAKTIONSKINETIK 2: ARRHENIUS-GLEICHUNG UND THEORIE DES ÜBERGANGSZUSTANDS

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1 -- 0 REKIONSKINEIK : RRHENIUS-GLEICHUNG UND HEORIE DES ÜERGNGSZUSNDS 0. Die rrenius-gleicung Die rrenius-gleicung bescreibt, wie Gescwindigeitsonstanten von der eperatur abängen. rrenius selbst atte 889 die Inversion von Rorucer durc Säuren bei untersciedlicen eperaturen geessen. Dabei beobactete er, dass sic die Gescwindigeitsonstanten über einen weiten eperaturbereic geäß oder äquivalent E ln ln veralten. Dieses Veralten eigen auc ser viele andere ceisce Reationen. rrenius begründet diese bängigeit von der eperatur auc teoretisc. Desalb nennt an die Gleicung rrenius-gleicung. wird als präexponentieller Fator oder Frequenfator beeicnet. Seine Diension ängt vo yp der Reation ab. Für Reationen erster Ordnung ist seine Eineit H. ei Reationen weiter Ordnung M - s -. E at die Diension einer Energie pro ol und wird als tivierungsenergie beeicnet. eide Paraeter werden auc rrenius-paraeter genannt. uc der präexponentielle Fator ann von der eperatur abängen. Diese bängigeit ist aber wesentlic scwäcer als der eitrag des exponentiellen Fators. Ic öcte die rrenius-gleicung unäcst als eine rein epirisce Gleicung einfüren. ei der Interpretation der beiden rrenius-paraeter werden wir später seen, dass die Gleicung einen Sclüssel u Verständnis ceiscer Reationen darstellt. Nict alle Reationen lassen sic durc die rrenius-gleicung bescreiben. Insbesondere bei opliierteren Reationen findet an oft ein abweicendes Veralten. Zwei eispiele sind i Vergleic u rrenius-veralten in der folgenden bbildung geeigt. E rrenius Explosion Eny-Reation U experientelle Resultate auf rrenius-veralten u prüfen, trägt an ln gegen auf. Liegt rrenius-veralten vor, dann ergibt sic eine Gerade it der negativen Steigung E R und eine Scnittpunt it der ln-cse von ln. eispiel: Prüfen Sie, ob der Zerfall von Lacgas geäß N O N +O rrenius-veralten eigt. Wenn ja, bestien Sie die rrenius-paraeter. Geessen wurden wiscen 0 K und 450 K folgende Gescwindigeitsonstanten: rrenius, S., Zeitscr. f. Pysialisce Ceie 889, 4, 6. PCIII-0.DOC MSKOS/U

2 -- / K / H,0 0, 69, Die uftragung ergibt folgendes ild: ln , , ,00085 / Offenbar lässt sic der Zerfall von Lacgas it Hilfe der rrenius-gleicung bescreiben. Näerungsweise önnen wir den nfangs- und Endpunt der Geraden verwenden, u die Steigung u bestien. ufpassen: Der Endpunt liegt bei Kerwert von 0 K. E ln,0 ln 760 4,K 0067K R 0, K 450K J E 0067 K 8,4 50J / ol Kol eerung: Man önnte die Idee aben, dass das Ergebnis von der Wal der Eineiten der Gescwindigeitsonstanten abängt. De ist aber nict so. Geben wir die Gescwindigeitsonstante beispielsweise in in - an, dann stünde i Zäler das gleice: ln( 60,0) ln(60 760) ln 60 + ln,0 ln 60 ln 760 ln,0 ln 760 Den präexponentiellen Fator önnen wir bestien, inde wir uns irgendein Resultat erausgreifen,..,0 s - und 0 K, und it der eraltenen tivierungsenergie in die rrenius-gleicung geen: J / ol ln,0 ln 8,4J / Kol 0K 5,,0s 7,64 s ln 5, ln,0s Die Eineit von entsprict der Eineit der gewälten Gescwindigeitsonstante. 5, 0. Der Übergangsustand Ziel dieses Kapitels ist, den egriff der tivierungsenergie besser u versteen. etracten wir wei Moleüle und, welce potentiell iteinander reagieren önnen,.. + C+D. rifft ein Moleül auf ein Moleül, dann uss es aber nict E wangsläufig u einer Reation oen. Man ann den Fator e als oltann-fator interpretieren. Er gibt den nteil Moleülpaare an, die indestens eine Energie E aben. Es reagieren offenbar nur die Moleülpaare iteinander, die eine gewisse Mindestenergie aben. Man veranscaulict sic den Vorgang oft in eine Diagra (Potential-energy diagra), in de die potentielle Energie der Edute und Produte gegen die sogenannte PCIII-0.DOC MSKOS/U

3 -- Reationsoordinate (reaction coordinate) aufgetragen ist. I Verlauf der Reation durclaufen die Moleüle ein Maxiu. Die Höe des Maxius spielt eine entsceidende Rolle für die Reationsgescwindigeit. Nur die Moleüle, deren Energie größer als dies Maxiu ist, füren die Reation durc und gelangen auf die Produtseite. Die Moleüloplexe, die gerade die Maxialenergie aben, nennt an ativierte Koplexe, den Zustand beeicnet an als Übergangsustand. Potentielle Energie Übergangsustand E + C+D Reationsoordinate Waru gibt es so etwas wie eine Mindestenergie? Waru get die potentielle Energie des usgangsustands nict diret in den Endustand über? Es gibt tatsäclic Reationen, bei denen dies gesciet. eispiel ist die Reation wiscen wei Metyl- Radialen u Etan: CH C H 6 Die Metyl-Radiale aben jeweils ein freies Eletron, die i Etan u einer indung reagieren. Man erält folgendes Diagra. Die Reationsoordinate entsprict in diese Fall de bstand der beiden C-toe. Potentielle Energie CH Dissoiationsenergie C H 6 Reationsoordinate Es gibt auc einige Ion-Ion-Reationen und Eletronen-Übertragungsreationen, bei denen die tivierungsenergie verscwindet. Wird aber bei einer Reation eine indung gebrocen, und das ist äufig der Fall, dann ist dau Energie notwendig. eispiel: Clor oxidiert Kolenonoxid u Posgen: CO + Cl OCCl Die indung wiscen den beiden Cl-toen wird dabei gebrocen. Reationsgescwindigeiten u berecnen ist selbst für einface Reationen ser scwierig. Ein wesentlicer Fortscritt war die erecnung der Fläce der potentiellen PCIII-0.DOC MSKOS/U

4 -4- Energie (Potential energy surface) für ein Syste durc Eyring und Polanyi. Sie betracten die Reation H+H H +H. Ein Wasserstoffato wird dabei vo Moleül auf ein einelnes to übertragen. Zur Marierung verwendet an.. statt eines Wasserstoffs Deuteriu (D+H HD+H). llgeeiner önnten wir die Reation screiben als +C +C. näert sic de Moleül C an. Es ot u einer Locerung der C-indung und es bildet sic ein ativierter Koplex --C. Dieser Koplex erfällt auf de gleicen Weg, auf de er entstanden ist, oder die indung wiscen und C erbrict und bilden ein Moleül, wärend C sic entfernt. Die Scritte ann an etwa wie folgt darstellen: + C + C C + C + C a b c d e In diese Fall reict eine Koordinate nict aus, das Syste u bescreiben. Selbst wenn wir eine öglic Orientierung der toe vernaclässigen, sind indestens wei bstände ur Caraterisierung notwendig: r und r C. Die Fläce der potentiellen Energie erält an, inde an die potentielle Energie gegen diese beiden Paraeter aufträgt. Dau reicen wei Diensionen nict aus. Eine Mögliceit der Darstellung ist die einer Landarte. Die Graustufen entsprecen dabei der potentiellen Energie. Je dunler die Darstellung, desto öer die potentielle Energie. Der energetisc günstigste Weg für eine Reation läuft entlang des als von a über b, c und d nac e. Dabei r a b ist der öcste Punt des öonoiscsten Reationswegs bei c erreict. c Der Zustand des Koplexes an der Stelle entsprict de Übergangsustand. d e Die Reation uss nict präise i al verlaufen. atsäclic ann die r C Reation davon abweicen. Je stärer die bweicung und je öer die potentielle Energie, die sie dabei erreict, desto unwarsceinlicer wird sie. Selbst eute ist es noc ser aufwendig die Energielandscaften für ceisce Reationen u berecnen. Für die genaue erecnung der Energielandscaft der Reation H+H H +H benötigten Dietric und nderson 99 noc 80 age Coputereit Die Stoßteorie Ziel dieses Kapitels ist es, den präexponentiellen Fator u interpretieren und u berecnen. Dabei önnen wir nur einen einfacen und speiellen Fall betracten, nälic Reationen in der Gaspase. Der einfacste nsat ist die einface Stoßteorie (ardspere collision teory). 0.. Einface Stoßteorie Sollen wei Gasoleüle iteinander reagieren, dann üssen sie uerst iteinander stoßen. Wie oft Moleüle iteinander stoßen, atten wir bereits i Raen der ine- Henry Eyring, 90-98, aeri. Pysioceier. Micael Polanyi, , ungarisc-britiscer Pysier. Die Recnungen acte er a Kaiser- Wilel Institut in erlin. 4 Dietric, D.D.; nderson, J.. Science 99, 58, 786. PCIII-0.DOC MSKOS/U

5 -5- tiscen Gasteorie ausgerecnet. Dabei atten wir angenoen, dass die Moleüle leine arte Kugeln it eine bestiten Durcesser sind, die rein elastisc iteinander stoßen. Wir atten daals die Stoßal berecnet. Sie gibt die Zal der Stöße aller Moleüle pro Zeit und pro Voluen an. ngenoen wir aben ein Gas, das nur aus den Moleülen it de Durcesser d bestet. Die Stoßal ist Z v n πd Seten wir für die ittlere Gescwindigeit der Moleüle den usdruc 8 v π ein, dann eralten wir π Z n d ist die Moleülasse. Die Eineit der Größe Z ist - s -. Der entsprecende usdruc für untersciedlice Moleüle und it den Massen und ist Z n n d π μ it der reduierten Masse μ. d ist der ittlere Durcesser, d.. die + Sue aus den Radien der beiden Moleüle. Nit an an, dass jeder Stoß, der it ausreicender Energie abläuft, ur Reation fürt, dann ist die Reationsgescwindigeit einer Gasreation + P gerade Z E ultipliiert it e : Z E nnd 8π E v e e N N μ Ic abe noc durc die vogadro-zal N dividiert, u von der Eineit eilcenal pro Voluen und Zeit auf ol pro Voluen und Zeit u oen. Reationsgescwindigeiten waren ja in ol pro Zeit und Voluen definiert. U einen usdruc für die Gescwindigeitsonstante u eralten, recnen wir unäcst n und n (eilcenal pro Voluen) in Konentrationen (ol pro Voluen) u: n N [ ] und n N [ ]. Dait: v N E [ ][ ] d e 8π μ ußerde verwenden wir die i vorangegangenen Kapitel ergeleitete eieung für bioleulare Reationen v [ ] [ ] Vergleicen wir die beiden letten usdrüce, dann siet an dass N d 8π e μ E Der präexponentielle Fator ist dait PCIII-0.DOC MSKOS/U

6 -6- N d 8π μ eispiel: Wir betracten die Reation CO+Cl COCl+Cl bei 00 K. Die Durcesser der Moleüle sind d CO,7 Å und d Cl 5,4 Å, die Molassen betragen M CO 8 g/ol und M Cl 7 g/ol. erecnen Sie den präexponentiellen Fator. 0 6 CO,08g / ol 6,0 ol 4,65,07g / ol 6,0 ol,8 0 6 Cl μ 4,65, ,65 +,8 g,,7 + 5,4 d 4,6 6,0 8π,8 (4,6 ) ol, g g g 6 00J g 6,0 ol, 9, 6 s,6 8 ol s Oder:,6 Lol s. Experientell findet an einen 50 al leineren Wert. D.., es fürt offenbar nict jeder Stoß ur Reation, selbst wenn genügend Energie voranden ist. Historisc wurden uerst ufällig Reationen untersuct, bei denen berecnete und geessene Werte gut übereinstiten. ei der Reation HI H +I beispielsweise liegen die beiden Werte nur wenige Proent auseinander. Das fürte u eine überäßigen Vertrauen. Inwiscen ist lar, dass noc andere Fatoren eine Rolle spielen und in den eisten Fällen tatsäclice Gescwindigeitsonstanten wesentlic leiner sind als Werte, die it der einfacen Stoßteorie berecnet wurden. Ein Grund für die Disrepan liegt in einer notwendigen Orientierung der Moleüle. Dait ein Stoß ur Reation fürt, üssen die Moleüle eist in einer bestiten Orientierung iteinander stoßen. Das trifft insbesondere für oplexe Moleüle u. Man at desalb die Stoßteorie u einen Geoetriefator G erweitert. G gibt die Warsceinliceit an, dass die Moleüle gerade in der rictigen Orientierung iteinander stoßen: G E Zusaenfassend lässt sic sagen, dass die Stoßteorie in einigen Fällen rictige Vorersagen trifft. In den eisten Fällen liefert sie aber unbefriedigende Ergebnisse. PCIII-0.DOC MSKOS/U

7 Die eorie des Übergangsustands 0.4. Die Eyring-Gleicung Wir geen aus von der eieung wiscen der freien Reationsentalpie ΔG 0 und der Gleicgewictsonstanten K (siee Das ceisce Gleicgewict ): ΔG ln K Da die Gleicgewictsonstante gegeben ist durc K, erält an ΔG ln ln Die freie Reationsentalpie ann an entsprecend als Differen aus wei eren screiben: ΔG ΔG ΔG. Das Sybol soll dabei auf den ativierten Zustand inweisen. Sett an das ein und stellt die ere u, erält an ΔG ΔG ΔG ΔG + ln + + ln ln ln eide Seiten der Gleicung önnen nur dann identisc sein, wenn sie beide gleic einer Konstanten sind. Dies Konstante üre ic it ln ν ab. Dann eralte ic wei Gleicungen: ΔG ΔG ln + lnν ln lnν ΔG ΔG ln + lnν ln lnν Die erste Gleicung ann ic auc screiben als ΔG ν Die Verältnisse sind in der folgenden bbildung dargestellt. Freie Entalpie Übergangsustand ΔG Edute ΔG - ΔG Produte Reationsoordinate Man ann die freie Entalpie aufspalten in einen Entropie- und einen Entalpieanteil ( Δ G ΔH ) und erält scließlic ν e R ΔH PCIII-0.DOC MSKOS/U

8 -8- Δ G die freie tivierungsentalpie, Man nennt Δ H die tivierungsentalpie. Δ S die tivierungsentropie und Ic gebe jett ein Ergebnis an, welces wir erst später it Hilfe der statistiscen erodynai erleiten. Danac ist der Vorfator ν gegeben durc ν. Seten wir das ein, eralten wir die Eyring-Gleicung: R ΔH E Diese eieung ist vergleicbar it G e. E ist die Energie, die notwendig ist, den ativierten Zustand u erreicen. Entsprecend ist Δ H die Entalpieän- derung, die it de Übergang in den ativierten Zustand verbunden ist. Δ H entsprict bei und P onstant der Wäreabgabe, die it de Übergang in den angeregten Zustand verbunden ist - der tivierungswäre. eide Gleicungen untersceiden sic aber i präexponentiellen Fator. nstatt G entält die neue Gleicung die Entropieänderung. Sie ist dait allgeeiner und erlaubt auc eine eandlung von oplexen Reationen und von Reationen in Lösung. eispiel: Für die Reation CH (COOH) CH COOH+CO (Malonsäure Essigsäure) i Lösungsittel Glycerin ist H Δ, 9 J ol und Δ S 5J Kol. 5 geessen. Mit welcer Gescwindigeit läuft die Reation bei 40 C ab? 8,60,8 6,6 s J K 4 4K Js 5 8, 0,006 9, , 4 4 0,008s 0.4. erodynaisce spete Wie ängt die epirisc definierte tivierungsenergie it der eben eingefürten tivierungsentalpie usaen? Dau screiben wir unäcst die Eyring-Gleicung u: K wobei K die Gleicgewictsonstante für die Reation + X. X ist der ativierte Koplex. Logaritieren und differenieren nac ergibt ln ln ln ln K ln K Waru wir den Scritt geact aben, wird gleic lar. Dann definieren wir die tivierungsenergie genauer. Genauer eißt, wir legen fest, unter welcen edingungen E geessen werden uss. us pratiscen Gründen legt an fest, dass tivierungsenergien bei onstante Voluen geessen werden üssen. ei onstante Voluen gilt allgeein für eine Gleicgewictsonstante die van t Hoffsce Reationsisocore (siee Das ceisce Gleicgewict ). ngewendet auf die Reation + X ann an sie screiben als ln K V ΔU 5 Clar, L.W. J. Pys. Ce. 958, 6, 79. PCIII-0.DOC MSKOS/U

9 -9- ΔU ist der nstieg der inneren Energie, der it eine Übergang von + in den Übergangsustand verbunden ist. ln K V ΔU Diesen usdruc seten wir in die Gleicung oben ein: ln ΔU + ΔU + Dies üssen wir it der Definitionsgleicung für die tivierungsenergie, der rrenius-gleicung, vergleicen. U die rrenius-gleicung in die gleice For u bringen, logaritieren wir sie und leiten nac ab. Man erält E ln E ln ln Ein Vergleic der beiden Gleicungen eigt, dass E + ΔU Die eieung wiscen ΔU und ΔH ist Δ H ΔU + PΔV, wobei ΔV die Vergrößerung des Voluens bei Übergang in den ativierten Zustand ist, das tivierungsvoluen. Dait E ΔH PΔV + ei unioleularen Gasreationen ändert sic die Zal der Gasoleüle nict. ΔV ist also Null und E ΔH +. Folglic lautet die Eyring-Gleicung R E e Das gleice gilt für Reationen in Lösung, bei denen das tivierungsvoluen noralerweise vernaclässigbar ist. ei allgeeinen Gasreationen, bei denen sic die Zal der Moleüle i Übergangsustand pro Reation u Δν vergrößert, gilt P ΔV Δν, ideales Veralten vorausgesett. eispiel: ei einer bioleularen Gasreation u Übergangsustand wird aus wei Moleülen und ein Moleül i Übergangsustand. Dann aben wir Δν und E ΔH +. Die Eyring-Gleicung lautet dait R E R E e R E eispiel: Eine Reation weiter Ordnung in Lösung at bei 5 C eine Reationsgescwindigeit von 5 5,7-5 L ol - s -. ei 40 C ist die Reationsgescwindigeit auf 40,64-4 L ol - s - gestiegen. erecnen Sie die tivierungsenergie, den präexponentiellen Fator, die freie tivierungsentalpie, die tivierungsentropie und entalpie bei 5 C. ln 5 E E ln, ln 40 ln R 98K R K PCIII-0.DOC MSKOS/U

10 ln -- E E E R 98K R 400K ln( 40 / 5) R 98K 400K 40 ln 5 54, 7 54,7J / ol 8,5J / Kol98K 5 5, L ol s at die gleice Eineit wie die Gescwindigeitsonstante. us s folgt 6, J ol 5 K und K 5 5,7 L 8, 6, ol 8 L ol ΔG J J ln K ΔG ln K 8, 98 ( 9,) 97 ol ol Die tivierungsentropie berecnen wir aus de präexponentiellen Fator. In Lösung gilt die Eyring-Gleicung in der For e R R + ln ln ln e + ln ln 8, J Δ S 8, ( + 9,4,) 50 Kol + R J Kol J Kol R ln R + R ln + 5 ( + ln(6, ) ln(, )) Die Eineit wird bestit durc die Eineit von R. Die tivierungsentalpie eralten wir aus E ΔH + : J J Δ H E 54,7,5 5, ol ol J ol 0.4. bleitung der Eyring-Gleicung Die eorie wurde von Eyring 6 und unabängig davon von Evans 7 und Polanyi 8 95 aufgestellt. Wir wollen die Eyring-Gleicung für die Reation + Y+Z ableiten. Diese bleitung ist nict streng und genau genoen nur ein plausibel acen. Zwei Moleüle und reagieren u den Produtoleülen Y und Z. Wir neen an, dass sie dabei einen Übergangsustand X durclaufen: + X Y + Z ußerde geen wir davon aus, dass sic das Syste i Gleicgewict befindet. Für den ersten eil der Reation önnen wir also screiben [ X ] [ ] [ ] K K ist die Gleicgewictsonstante für die Reation + X. 6 Eyring, H. J. Ce. Pys. 95,, 7. 7 M.G. Evans, Evans, M.G.; Polanyi, M. rans. Faraday Soc. 95,, 875; 97,, 448. PCIII-0.DOC MSKOS/U

11 -- Die Reationsgescwindigeit ist gegeben durc die Konentration des Übergangsustands ultipliiert it der Gescwindigeitsonstanten für seinen Zerfall: v [ X ] I ersten Scritt der bleitung wollen wir daer die Konentration des Übergangsustands X berecnen. Dau erinnern wir uns an das Kapitel aus der Statisti, in de wir die Gleicgewictsonstante einer Reation aus den Zustandssuen der beteiligten Substanen berecnet atten. ngewendet auf die betractete Reation gilt ΔE e K 0 ΔE 0 ist die Differen aus den Grundustandsenergien von und u ativierten Koplex., und sind die Moleülustandssuen des ativierten Koplexes, und. Insgesat aben wir ΔE [ X ] [ ][ ] e 0 Jett betracten wir die Moleülustandssue. Sie sett sic aus ranslations-, Rotations-, Scwingungs-, und eine eletroniscen nteil usaen. estet Moleül aus N a toen und Moleül aus N b toen, dann entält der Koplex i Übergangsustand N a +N b toe. Dait at der Koplex insgesat ( N a + N b ) Freieitsgrade. Davon entfallen drei Freieitsgrade auf die ranslation, drei weitere auf die Rotation (falls nict alle toe linear angeordnet sind) und dait ( N a + N b ) 6 Freieitsgrade auf Scwingungen. Uns interessiert in diese Zusaenang nur eine Scwingungsode, nälic die, entlang der cse, auf der sic die beiden Moleüle und bewegen. Die Zustandssue läßt sic screiben als e ν ist die Zustandssue es Übergangsoplexes one die betreffende Scwingung, d.. it ( N a + N b ) 7 Freieitsgraden der Scwingung. Der weite Fator ist der nteil der entsprecenden Scwingung it der Scwingungsfrequen ν. Diese Scwingung at andere Eigenscaften als alle anderen Scwingungsoden, denn es gibt eine (oder nur eine geringe) Rücstellraft. Es ann ja sein, dass der Koplex one Verögerung in seine Produte erfällt. Kleine Rücstellraft bedeutet leine Frequen. Dann ist der Exponent lein und ic ann die Exponentialfuntion in eine Reie entwiceln: ν e ( ν ) ν Jett überlegen wir uns, wie groß die Gescwindigeitsonstante für den Zerfall des Übergangsustands in Produte ist. ngenoen der Übergangsoplex scwingt in Rictung der Reationsoordinate. ei jeder Scwingung nac außen at er eine gute Cance u erfallen. D.. pro Zeit gibt es ν Cancen. Folglic ist die Zerfallsgescwindigeit κ ν κ wird auc ransissionsoeffiient (transission factor) genannt. Er gibt die Warsceinliceit an, it der der Übergangsoplex bei einer Scwingung erfällt. Gibt es eine Rücstellraft wird der Koplex die erste Scwingung u Zerfall warneen PCIII-0.DOC MSKOS/U

12 -- und κ. Das gilt tatsäclic in vielen Fällen. Eine Konsequen ist, dass Übergangsustände nur extre urlebig sind und inneralb von fs ps erfallen. Insgesat eralten wir: κ ν ΔE E [ ][ ] e 0 Δ κν [ ][ ] v 0 Für die Gescwindigeitsonstante der Reation ergibt sic aus [ ][ ] v also ΔE e 0 κ eerung: Man önnte die Gleicung [ ] v X ritisieren: us de angeregten Zustand wird nur die eine Hälfte der Moleüle in Produte erfallen, die andere Hälfte get urüc in den usgangsustand. lso üßte ic screiben: [ ] v X. Das stit. Glüclicerweise aben wir aber noc einen anderen Feler geact, der den Ersten gerade opensiert. Für die Dissoiation des Übergangsoplexes ist die Gescwindigeit relevant, it der sic die beiden Moleüle auseinander bewegen. U die Scwingung voneinander weg durcufüren, benötigt der Übergangsustand aber nur eine Zeit. Die Gleicung κ ν üsste also rictiger eißen κ ν. ν Die beiden Fatoren opensieren sic gerade. eispiel: erecnen Sie die Gescwindigeitsonstante bei 00 K für die Reation H + Hr H + r Dabei benuten Sie folgende ngaben: E 0 5,0 Jol - H-r bstand 4,4 p, H-r Scwingungsal 650 c - Der ativierte Koplex H-H-r sei linear it H-r bstand 4 p, H-H bstand 50 p Scwingungal der syetriscen Scwingung 40 c - Scwingungalen der beiden iegescwingungen 460 c - Zuerst berecnen wir die Zustandssuen der Reatanden und des ativierten Koplexes. Dabei nuten wir rans Rot Scw el Wasserstoffato. Ein einelnes to ann nict scwingen und ann auc eine Energie in For von Rotation aufneen. Die eletroniscen eiträge sind noralerweise vernaclässigbar lein. Es folgt. rans V H H ( π ) Pro Kubieter beträgt die Zustandssue bei 00 K PCIII-0.DOC MSKOS/U

13 H V (6,6,9 4 0 s,9 6 0 Js) J g s -- 7 ( π,67 g,8 00J ) 4,4 6 s 47,86 g 70 s g s 9,8 9 79,9 gol Hr. Masse r ist 79,9 g ol - 5, d.. r, g. Das 6,0 ol rägeitsoent, welces an für die Rotation brauct, beträgt I r r H +,7 H 47 d Hr g,, 5 5 g,67 g +, g (,4 g Pro Kubieter erält an dait die Zustandssue der ranslation rans Hr V 7 5 ( π (,67 +, ) g,8 00J ) 7,5 Für die Rotation errecnet an (6,6 4 Js) Rot 8π I Hr 4,6 Die Scwingungsal 650 c- geört ur Frequen 8 c,00 / s ν 7,95 H λ 0,0 / 650 Dait erält an für die Scwingung die Zustandssue Scw Hr ν e da ν, 7. Insgesat beträgt die Zustandssue pro Kubieter rans Hr Rot Scw 4 Hr Hr Hr 7,5 4,6,7 V Übergangsoplex. Die Masse des Koplexes i Übergangsustand beträgt 5 H,6 (79,9 + ) gol r 6,0 ol Dait erält an für ranslation rans H r V 7, Das rägeitsoent ist gegeben durc g ) PCIII-0.DOC MSKOS/U

14 I i r i, -4- wobei die bstände r i diejenigen der toe u Scwerpunt sind. Die bstände u Scwerpunt erält an aus der edingung 0 i ri oder x + ( x 50) (9 x) x 8 H H r, Dait ist das rägeitsoent H H r 50 p 4 p x p I H,74 (8 46 g ) + H ( ) + r (9 ) Für die Rotation ergibt sic folglic Rot H r 8π I 0 Die Zustandssue der Scwingung ist das Produt aus den Fatoren für die einelnen Scwingungen. Es gibt drei reale Scwingungen. Waru das? Der ativierte Koplex at toe also 9 Freieitsgrade. Oben atte ic gesagt, dass es ( N a + N b ) 6 also insgesat drei Scwingungs-Freieitsgrade gibt. Ziee ic einen ab, nälic den in Rictung der Reationsoordinate, verbleiben nur wei reale Scwingungen. Oben atte ic auc gesagt, dass die Recnung nict für lineare Moleüle gilt. Sind die toe nälic in einer Reie angeordnet, dann entfällt eine Rotationsode. Die Zal der Scwingungsögliceiten eröt sic dait auf ( N a + N b ) 5. folglic aben wir drei reale Scwingungsoden. Mit folgt 8 c,00 / s,00 / s ν 7,0 H und ν,4 H λ 0,0 / 40 0,0 / 460 Scw H r e ν e ν e, e Die Zustandssue des Übergangsoplexes ist also 7, 0,7,,9 PCIII-0.DOC MSKOS/U ,,7 Jett endlic önnen wir alles usaenseten und die Gescwindigeitsonstante unter der nnae dass κ ist ausrecnen: H 6,4 Hr e ΔE0 H 7,6 0 6,4, H 9 9,8,7 0,4 5, H 4 e Dies sind noc oleulare Eineiten: U auf ol u oen, uss an noc it der vogadro-zal ultipliieren:

15 6,0 ol Der präexponentielle Fator ist L,69 ol s 5, H,6,6 ol s L ol s Zusaenang ur terodynaiscen Forulierung Wir üssen noc einen Zusaenang iscen der Eyring-Gleicung aus de vorigen Kapitel und der eben abgeleiteten R ΔH Gleicung ΔE 0 erstellen. 9 ΔE Der Fator 0 siet aus wie der usdruc für die Gleicgewictsonstante K. Der einige Unterscied ist, dass i Zäler nict die vollständige Zustandssue des Übergangsoplexes stet, sondern die Zustandssue one die Scwingung in Rictung der Reationsoordinate. Man ann aber eine rt odifiierte Gleicgewictsonstante K einfüren geäß ΔE K 0 Dait erält an K Drüct an jett die odifiierte Gleicgewictsonstante durc die freie tivierungsenergie bw. tivierungsentropie und entalpie aus, dann ann an screiben: K e ΔG e ΔH Diese Überlegungen eigen die forale Äquivalen der beiden Gleicungen. Hinweis: n dieser Stelle sollte an auf de Niveau der Grundvorlesung nict u tief nacfragen! 0.5 Experienteller Nacweis des Übergangsustands is vor ca. Jaren war der Übergangsustand nur ein Modell, it de die eperaturabängigeit von ceiscen Reationen erlärt werden onnte. Erst in den letten Jaren gelang es, die Existen von Übergangsuständen tatsäclic nacuweisen. Das Proble bei Nacweis ist die ure Lebensdauer von Übergangsuständen. Übergangsustände leben typiscerweise 0 fs ( Fetoseunde -5 s). In fs bewegt sic Lict μ weit. Erst in den letten Jaren wurden gepulste Laser entwicelt, deren Pulse i Fetoseunden-ereic liegen. Mit Hilfe dieser Laser gelang es, Übergangsustände u beobacten. 9 Den ransissionsoeffiienten abe ic der Einfaceit alber weggelassen. Neuar, D.M. Science 996, 7, 446. PCIII-0.DOC MSKOS/U

16 -6- ei eine typiscen Experient werden wei Fetoseundenlaser verwendet, einen nregungslaser, einen btastlaser. Der nregungslaser bringt it seine Puls das untersucte Moleül in einen angeregten Zustand, aus de es über den Übergangsustand erfällt. Mit einer uren Verögerung folgt der btastpuls. Mit seiner Hilfe wird über bsorption (oder Fluoresen) die Konentration der Produte geessen. Da es sic nur u einen Puls andelt, erält an aus eine Experient nur die Konentration der Produte nac der eingestellten Verögerungseit. Desalb wiederolt an das Experient it vielen untersciedlicen Verögerungen, u so den eitlicen Verlauf der Produtonentration u essen. Zewail,.H. Science 988, 4, 645. PCIII-0.DOC MSKOS/U

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