Bandstrukturen V: Bandstruktur und Eigenschaften

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1 Bandstrukturen V: Bandstruktur und Eigenschaften Quantenchemische Rechenmethoden: Grundlagen und Anwendungen Caroline Röhr, Universität Freiburg M+K-Kurs,

2 Klassische Halbleiter Halbleiter für die (Opto)Elektronik Größe/Art der Bandlücke Form der Fermifläche Schmalbandhalbleiter, Thermoelektrika Metalle und Legierungen Parameter der elektronischen Strukturen, Einfluss der Temperatur Thermodynamik, Spezifische Wärme c e Transporteigenschaften: Wärme- und elektronische Leitfähigkeit Supraleiter Nb 3Sn MgB 2 Systeme mit offenen d/f-schalen Mott-Isolatoren und der Parameter U Übergangsmetall-Verbindungen, Hubbard-Mott-Modell Magnetische Ordnung Zusammenfassung

3 Literatur P. A. Cox: The Electronic Structure of Solids, Oxford University Press, Oxford, Reprint (2005). U. Mizutani: Introduction to the Electron Theory of Metals, Cambridge (2001). A. West: Solid State Chemistry and its Application, Wiley. W. Tremel, R. Seshadri, E. W. Finckh: Chemie in unserer Zeit 35, (2001). W. Göpel, Chr. Ziegler: Einführung in die Materialwissenschaften, Teubner (1996). Lehrbücher der Festkörper-Physik und Materialwissenschaften (z.b. Ch. Kittel)

4 Klassische Halbleiter Klassische Halbleiter Halbleiter für die (Opto)Elektronik Größe/Art der Bandlücke Form der Fermifläche Schmalbandhalbleiter, Thermoelektrika Metalle und Legierungen Parameter der elektronischen Strukturen, Einfluss der Temperatur Thermodynamik, Spezifische Wärme c e Transporteigenschaften: Wärme- und elektronische Leitfähigkeit Supraleiter Nb 3Sn MgB 2 Systeme mit offenen d/f-schalen Mott-Isolatoren und der Parameter U Übergangsmetall-Verbindungen, Hubbard-Mott-Modell Magnetische Ordnung Zusammenfassung

5 Klassische Halbleiter Halbleiter für die (Opto)Elektronik Klassische Halbleiter PBE GGA LDA E F E E F E E einstellbar E F Energie [ev] k DOS 14.0 W L Λ Γ X Z W K klassische Halbleiter: Si, Ge, III-V-Halbleiter Diamantstruktur (CN=4, kubisch, Raumgruppe Fd3m bzw. F 43m) breites VB mit s-p-mischung VB-Oberkante mit σ-p-charakter von Γ fallend LB-Unterkante unterschiedliche Bandverläufe E = E g bei III-V-HL durch Phasenbreiten variabel Wunsch: einstellbare Bandlücke ( Band Gap Design ) und HL-Typ (i/d)

6 Klassische Halbleiter Größe/Art der Bandlücke Größe der Bandlücke (aus DOS) typische Werte für E g Substanz Typ E g [ev] der BL bei 0 K C (Diamant) i 5.4 Si i 1.17 Ge i Sn (α) d 0.08 As, Sb, Bi 0 Se d 1.74 Te d 0.33 GaP i 2.26 GaAs d 1.42 InAs d 0.36 InSb d 0.17 CdS d CdSe d Bandlücke (in ev) AlN AlP Si GaN ZnS ZnSe CdS ZnTe GaP AlSb HgS AlAs CdSe GaAs InP CdTe GaSb Ge InAs InSb Elemente III V HL II VI HL transparent HgSe Sn 300 Molmasse (in mol/g) gelb rot schwarz HgTe Farbeindruck

7 Klassische Halbleiter Größe/Art der Bandlücke Bandlücke und Farbigkeit: Pigmente Salze mit Bandlücken zwischen 1.6 ev ( cm 1 ) und 3.1 ev ( cm 1 ) hohe Übergangswahrscheinlichkeiten VB LB = Charge-Transfer-Übergänge am Γ-Punkt z.b. Sulfide von Metallen mit vollständig besetzten d-schalen Pigment CT-Übergang beteiligte Bänder L M Cadmiumgelb (CdS) Cd 2+ S 2 Cd + S S(p) Cd(5s) Zinnober (HgS) Hg 2+ S 2 Hg + S S(p) Hg(6s) Auripigment (As 2S 3) As 3+ S 2 As 2+ + S S(p) As(5s) Massicot (PbO) Pb 2+ S 2 Pb + S O(p) Pb(6s) BiVO 4 [V 5+ O 2 4 ] 3 [V 4+ O 2 3 O ] 3 O(p) V(3d)

8 Klassische Halbleiter Größe/Art der Bandlücke Beispiel: Bi-Vanadat, BiVO 4 (Scheelit) DOS/eV DOS/eV DOS/eV ,5 0,4 0,3 0,2 0,1 0, total O Bi V O(p) Bi(s) Bi(p) V(d) BiVO 4 (Scheelit) E-E F /ev

9 Klassische Halbleiter Größe/Art der Bandlücke Art der Bandlücke optische Eigenschaften (d/i) direkt E Bandlücke Γ LB VB k indirekt LB E Γ Phonon/Impuls Auswahlregel für optische Übergänge: k = 0 (direkte Bandlücke) VB für LEDs, HL-Laser, Solarzellen Bandlücke k relative Augen empfindlichkeit Infrarot nur senkrechte Übergänge wegen Impulserhaltung (p = k) e (k F ca cm 1 ) Photon (500 nm: 10 5 cm 1 ) λ [pm] E g[ev] GaN AlP GaP β SiC GaAs InP ZnS ZnO α SiC BeTe bei Rekombination von Ladungsträgern (Anwendungen: LED, HL-Laser) direkt: Emission von Licht der entsprechenden Wellenlänge indirekt: E wird überwiegend als Wärme frei (verbotene Übergänge, gleichzeitige Abgabe von Phononen) Ultraviolett Rot Gelb Blau Violett Orange Grün 2H 4H 6H 21R AlAs ZnSe CdS ZnTe CdSe CdTe GaS GaS BP AlSb 2 SnO 2 CuCl CuBr In 2O 3 Ga 2O 3 ZnP2 Cu 2O MgSiP2 CdSiP2 ZnSiP2 ZnGeP2 ZnGeP 2 CdGeP2 CuAlS 2 CuAlSe AgGaS 2 CuGaS AgInS AgGaSe CuGaSe 2 CuInS 2 2

10 Klassische Halbleiter Form der Fermifläche Art der Ladungsträger: periodisches Zonenschema real: reziprok: E Fermi linie A a Fermilinie B E E kx ky π a 1. BZ π a kx A B T X T Γ M Σ Γ k A B DOS 3 2 S 1 Γ T B A M T X A 1. BZ 2. BZ 3. BZ B Lochbahnen: konkav im k-raum Elektronenbahnen: konvex im k-raum 2. BZ Lochbahnen 3. BZ Elektronenbahnen 1. BZ Elektronenbahnen

11 Klassische Halbleiter Form der Fermifläche Hall-Effekt: Messung der Art der Ladungsträger B Ablenkung bewegter Ladungsträger im magnetischen Feld Vorzeichen des Hall-Koeffizienten Art der Ladungsträger Größe 1 Ladungsträgerdichte für typische Metalle: Cu: Ladungsträger sind e (Hall-Koeffizient ) Al, In: Ladungsträger sind Löcher (Hall-Koeffizient )

12 Klassische Halbleiter Form der Fermifläche Elektrische Leitfähigkeiten Leitfähigkeit σ von Eigenhalbleitern σ i = en i(µ e +µ h) µ: Beweglichkeit der Ladungsträger (bei HL weniger wichtig) e besser beweglich als Löcher: µ 1 m eff gering bei großen Massen groß bei kleinen Bandlücken typische Werte klein: Si: 1350 cm 2 /Vs groß: PbTe: cm 2 /Vs n i: Zahl der Ladungsträger = f(t, m eff, E g) (primär entscheidend) n i T 3/2 m 3/4 eff e Eg 2kT E g: = 4 ev e /Å3 E g: = 0.25 ev 10 2 e /Å3 m eff : intrinische HL mehr Ladungsträger bei größeren Massen wegen großer Beweglichkeit der e gegenüber Löchern Form und effektive Masse der LB-Unterkante wichtig

13 Klassische Halbleiter Form der Fermifläche Gradienten der Bänder, effektive Massen intrinsischer HL bei T 0: wenige e in LB-Unterkante wenige Löcher in der VB-Oberkante dotierte HL: p-hl: Depopulation der VB-Oberkante n-hl: Population der LB-Unterkante

14 Klassische Halbleiter Form der Fermifläche Gradienten der Bänder, effektive Massen intrinsischer HL bei T 0: wenige e in LB-Unterkante wenige Löcher in der VB-Oberkante dotierte HL: p-hl: Depopulation der VB-Oberkante n-hl: Population der LB-Unterkante E-Eigenwerte für e im potentialfreien Kasten: d.h. Bandsteigung bei beliebigem k E = 2 k 2 2m e de dk = 2 k m }{{} e Steigung flache Bänder größere effektive Masse m eff stärker gebundene e im E-Feld größerer Impulsübertrag auf Gitter

15 Klassische Halbleiter Form der Fermifläche Form der Fermifläche (Gradient der Bänder) Steigung der VB-Oberkante und der LB-Unterkante wichtig 1D, am Γ-Punkt (k=0) gilt in guter Näherung LB: E = E 0 LB + 2m eff k 2 VB: E = E 0 VB 2m eff k 2 3D Fermiflächen Ellipsoide m eff Tensor M Hauptachsen (effektive Massen m eff ) z.t. sehr unterschiedlich Beispiele für m eff (relativ zu m e) LB leichte Elektronen VB Bandlücke leichte Löcher InSb: (leicht, metallisch, nahe NFE) InAs: GaAs: (schwer) InP: (schwer, kovalent, flache Bänder) Cu 2 O: 0.99 m eff (sehr schwer, ionisch, flache Bänder) E Γ schwere Elektronen Fermifläche n konvex p konkav schwere Löcher k

16 Klassische Halbleiter Form der Fermifläche Effektive Massen m eff beeinflußt Beweglichkeit µ wegen µ 1 m eff Ladungsträgerkonzentration n i wegen n i m 3/4 eff unterschiedlich: Bindungstyp Bänder Hauptachse Krümmung m eff n i µ metallisch steil klein groß klein klein groß kovalent/ionisch flach groß klein groß groß klein

17 Klassische Halbleiter Form der Fermifläche Beispiele Energie (ev) Energie L Λ U Q S Γ Σ Z X K W E F LL Λ Γ X X W U,KK Σ Γ Ge Si Si (indirekter HL) LB: 6 Zigarren bei [001] (X) ca. 80 % vom Zonenzentrum entfernt e -Bahnen (konvex im k-raum) m L = 1.0m e; m T = 0.2m e (L=longitudinal, T=transversal zur Zigarrenachse) VB: 2 Arten von Löchern bei Γ (k=0) m eff groß: m L = 0.49 m e; m L = 0.16 m e mehr Ladungsträger Elektronik Ge (indirekter HL) InSb LB: Ellipsoide auf 6-Eckflächen [111] (L) m L = 1.6 m e; m T = 0.08 m e LB-Minimum am Γ-Punkt direkter HL steile Bandränder, große Krümmung, weniger Ladungsträger kleine effektive Massen m eff = m e Optoelektronik, auch wegen direkter BL Wien-Demo: Fermifläche Si-LB.

18 Schmalbandhalbleiter, Thermoelektrika Klassische Halbleiter Halbleiter für die (Opto)Elektronik Größe/Art der Bandlücke Form der Fermifläche Schmalbandhalbleiter, Thermoelektrika Metalle und Legierungen Parameter der elektronischen Strukturen, Einfluss der Temperatur Thermodynamik, Spezifische Wärme c e Transporteigenschaften: Wärme- und elektronische Leitfähigkeit Supraleiter Nb 3Sn MgB 2 Systeme mit offenen d/f-schalen Mott-Isolatoren und der Parameter U Übergangsmetall-Verbindungen, Hubbard-Mott-Modell Magnetische Ordnung Zusammenfassung

19 Schmalbandhalbleiter, Thermoelektrika Thermoelektrika Wunsch: maximal großer ZT-Wert, je ein p- und ein n-hl: E n E F p E F k E n E F E ca. 0.3 ev p E F DOS ZT = S2 σ κ T κ = Wärmeleitfähigkeit: κ = κ e +κ Gitter S = Seebeckkoeffizient: S groß bei Isolatoren! 1 δdos(e F ) DOS(E F ) δe σ = elektronische Leitfähigkeit: σ DOS(E F) groß bei Metallen! κ e σt (Wiedemann-Franz sches Gesetz) Kompromiss: gleiche Zustandsdichte, höhere Steigung hohe Symmetrie, da Bänder mit hoher Entartung nano und div. nicht/teilkristalline Materialien, Rattling cations für Phonenstreuung Elektronenkristall Phononenglas

20 Metalle und Legierungen Klassische Halbleiter Halbleiter für die (Opto)Elektronik Größe/Art der Bandlücke Form der Fermifläche Schmalbandhalbleiter, Thermoelektrika Metalle und Legierungen Parameter der elektronischen Strukturen, Einfluss der Temperatur Thermodynamik, Spezifische Wärme c e Transporteigenschaften: Wärme- und elektronische Leitfähigkeit Supraleiter Nb 3Sn MgB 2 Systeme mit offenen d/f-schalen Mott-Isolatoren und der Parameter U Übergangsmetall-Verbindungen, Hubbard-Mott-Modell Magnetische Ordnung Zusammenfassung

21 Metalle und Legierungen Parameter der elektronischen Strukturen, Einfluss der Temperatur Bandstrukturen von Metallen Parameter für physikalische Eigenschaften 1. Bandstruktur breite Bänder mit hoher Dispersion große Bandsteigungen Bänder kreuzen E F 2. Zahl der freien VB-Elektronen (N) 3. tdos am Ferminiveau (DOS(E F)) hohe tdos bei E F typisch für Metalle auch oberhalb E F weitere unbesetzte Zustände durch: teilbesetzte Bänder (Na, Li, K usw.) überlappende Bänder (z.b. Be, Ca, die meisten TM usw.) viele physikalische Eigenschaften direkt abhängig von DOS(E F ) 4. Absolutwert von E F (E F) wichtig für viele thermodynamische Eigenschaften = chemisches Potential 5. Fermiflächen

22 Metalle und Legierungen Parameter der elektronischen Strukturen, Einfluss der Temperatur Absolutwerte für E F und abgeleitete Größen aus Absolutwert von E F abgeleitete Größen: Fermi-Geschwindigkeit v F nach E F = 1 2 mv2 F (1) virtuelle Fermi-Temperatur T F nach E F = k B T F (2) mit k B = R L = J/K typische Werte dieser Größen in Metallen: Metall e -Konzen- k F Fermi-Geschwin- E F T F tration [cm 3 ] [m 1 ] digkeit [cms 1 ] [ev] [K] Na Cu Ca Al Sn

23 Metalle und Legierungen Parameter der elektronischen Strukturen, Einfluss der Temperatur Einfluss der Temperatur e (= Fermionen) folgen Fermi-Dirac-Statistik mit der Verteilungsfunktion: f(e) = 1 1+e E E F k B T f(e): Wahrscheinlichkeit, dass Niveau der Energie E (bei Temperatur T) besetzt ist da: E F 10 ev und k BT bei Raumtemperatur ev nur e nahe E F können angeregt werden tieferliegende Zustände ohne Bedeutung für thermodynamische Eigenschaften Fermi-Fläche wichtig für viele Eigenschaften Bandlücken < 0.03 ev bei RT irrelevant f(e) 1 E F E

24 Metalle und Legierungen Parameter der elektronischen Strukturen, Einfluss der Temperatur DOS bei T 0 K (qualitativ) bei T-Erhöhung nur wenige e im Bereich von k BT um E F anregbar N = Zahl der e bei E F = k B T F N na = Zahl der e bei E na = k B (T F T) für die DOS freier Elektronen (Fermi-Gas) gilt f(e) 1 T=50000K T=0 K T=RT DOS(E F) = 3N 2E F bei ungefähr gleichbleibender DOS bei E F und E na N E Verhältnis der Zahl angeregter (N a) zur Gesamtzahl der e N bei der Energie E F: N a N = N Nna TF (TF T) = = T N T F T F also: Anteil angeregter e T bei T: T F z.b. Al: E F = ev T F = K bei RT nur 0.02 % aller e angeregt DOS E F k B T 1 2 E na E F E Anregung bei T Erhöhung E

25 Metalle und Legierungen Thermodynamik, Spezifische Wärme ce Spezifische Wärme c v der e in Metallen (c e ) c v viel geringer als erwartet, da nicht alle e anregbar/beitragen (vgl. mit Boltzmann-Verteilung) jedes der anregbaren N T T F Elektronen thermische Energie k BT damit für die Wärmekapazität nur der Bruchteil U N T T F k BT c e = δu δt NkB T T F T T F aller e trägt zur spezifischen Wärme bei oder mit DOS(E F) formuliert: (wegen DOS(E F) 1 E F 1 T F ) c e DOS(E F)T exakte Ableitung (länglich) ergibt für freies Elektronengas: c e = π2 2 NkB T T F (3)

26 Metalle und Legierungen Thermodynamik, Spezifische Wärme ce Spezifische Wärme: Experimentelles praktisch gut messbare Materialkonstante: c e/t = γ γ: Sommerfeld-Parameter für Ideal-Fall freies Elektronengas γ frei m e für reale Metalle: Ermittlung einer effektiven thermischen Masse m th Werte für m th γ exp γ frei = mth m e normale Metalle: nur geringe Abweichungen von m e (in beide Richtungen) schwere Fermionen : γ bis 1000 größer z.b. CeAl 3, UBe 13, CeCu 2 Si 2 (WW mit f-elektronen) hohe DOS (z.b. durch f-bänder bei E F )

27 Metalle und Legierungen Transporteigenschaften: Wärme- und elektronische Leitfähigkeit Wärmeleitfähigkeit κ Wärmeleitung j Q = dq dt = κdt dx aus der kinetischen Gastheorie für den Elektronenanteil κ e = 1 cevl (4) 3 c e: elektronischer Anteil der Wärmekapazität v = v F : Fermi-Geschwindigkeit l: mittlere freie Weglänge (z.b. 300 K: 30 nm; 4K: 3 mm) Einsetzen von (3) in (4): mit E F = k BT F folgt κ e = π2 6 mit E F = 1 2 mev2 F ergibt sich dann κ e = π2 3 κ e = 1 π 2 T 3 2 NkB v Fl T F NkBT 2 v Fl E F NkBT 2 v Fl = π2 NkBT 2 l (5) m evf 2 3 m ev F

28 Metalle und Legierungen Transporteigenschaften: Wärme- und elektronische Leitfähigkeit Wärmeleitfähigkeit κ aus (5) folgt mit l = v Fτ (τ: Stosszeit) für den elektronischen Anteil an der Wärmeleitfähigkeit von Metallen: κ e = π2 3 oder wegen DOS(E F) 1 E F 1 m ev 2 F in reinen Metallen: Nk 2 BT m e τ (6) mit der DOS(E F) formuliert: κ e DOS(E F)v 2 FτT κ bei gewöhnlichen Temperaturen über Gitterschwingungen limitiert (κ Gitter entscheidend) in Legierungen: kleinere mittlere freie Weglänge e - und Gitter-Anteil etwa vergleichbar (s. Thermoelektrika)

29 Metalle und Legierungen Transporteigenschaften: Wärme- und elektronische Leitfähigkeit Werte für die Wärmeleitfähigkeit κ κ linearer therm. Ausdehnungs- [W/mK] koeffizienten [K ] W Cu Ag Al C (Diamant) 3320 Ge Glas 2 0.5

30 Metalle und Legierungen Transporteigenschaften: Wärme- und elektronische Leitfähigkeit Elektrische Leitfähigkeit elektrische Leitfähigkeit mit und der Beweglichkeit µ = eτ m e folgt j = σa du dx σ = Neµ σ = Ne2 τ m e (7)! alle Valenzelektronen N tragen zur Leitfähigkeit bei! T-Abhängigkeit wird durch τ(t) (Stosszeit) bestimmt typische Werte für freie Weglängen l (hochreine Cu-Einkristalle): 300 K: 30 nm 4 K: 3 mm mit Fermi-Geschwindigkeiten v F von (Cu bei 4 K) m/s ergeben sich Stosszeiten τ von 300 K: s (Stöße der e mit Phononen) 4 K: 10 9 s (Stöße mit Fremdatomen und Gitterfehlern) erklärt T-Abhängigkeit von σ bei Metallen

31 Metalle und Legierungen Transporteigenschaften: Wärme- und elektronische Leitfähigkeit Elektrische Leitfähigkeit: einige Werte E g Ladungsträger- e -Beweg- spezifische T c κ konzentration lichkeit µ Leitfähigkeit [K] [W/mK] [e /cm 3 ] [cm 2 /Vs] σ [Ω 1 m 1 ] (SL) Si 1.17 (i) Ge (i) Te 0.33 (d) As Sb Bi K Na Cu Al Hg

32 Metalle und Legierungen Transporteigenschaften: Wärme- und elektronische Leitfähigkeit Wiedemann-Franz sches Gesetz für das Verhältnis von thermischer (Gl. 6) und der elektronischer Leitfähigkeit (Gl. 7) von Metallen folgt 2 π κ e σ = 3 Wiedemann-Franz sches Gesetz Nk 2 B T m e τ Ne 2 τ m e = π 2 kbt 2 3e 2 Das Verhältnis von thermischer zu elektrischer Leitfähigkeit ist direkt proportional zur Temperatur. Bei konstanter Temperatur sind Wärmeleitfähigkeit und elektrische Leitfähigkeit proportional zueinander.

33 Metalle und Legierungen Transporteigenschaften: Wärme- und elektronische Leitfähigkeit Supraleitfähigkeit bei metallischen Elementen Li Na Be Mg K Ca Sc Ti V Cr Mn Fe Co Ni Cu Rb Sr Y Zr Nb Mo Tc Ru Rh Pd Ag Cs Ba La Hf Ta W Re Os Ir Pt Au Fr Ra Ac Ce Pr Nd Yb Lu 0.1 Th Ti Pa 1.4 Sprungtemperatur [K] kritisches Magnetfeld [Gauss] U B C N O F Ne Al Si P S Cl Ar Zn Ga Ge As Se Br Kr Cd In Sn Sb Te I Xe Hg Tl Pb Bi Po At Rn keine Supraleiter Supraleiter unter Druck Bandstrukturen/Fermiflächen dazu bei Legierungen/Supraleitern, s.u.

34 Supraleiter Klassische Halbleiter Halbleiter für die (Opto)Elektronik Größe/Art der Bandlücke Form der Fermifläche Schmalbandhalbleiter, Thermoelektrika Metalle und Legierungen Parameter der elektronischen Strukturen, Einfluss der Temperatur Thermodynamik, Spezifische Wärme c e Transporteigenschaften: Wärme- und elektronische Leitfähigkeit Supraleiter Nb 3Sn MgB 2 Systeme mit offenen d/f-schalen Mott-Isolatoren und der Parameter U Übergangsmetall-Verbindungen, Hubbard-Mott-Modell Magnetische Ordnung Zusammenfassung

35 Supraleiter Supraleiter Wunsch E E F k E 2-Bandtheorie: E F DOS Kreuzung steiler und flacher Bänder genau bei E F Substanzklassen: 1913: Hg klassische Supraleiter, BCS-Theorie, niedrige Sprungtemperaturen (z.b. Nb 3Ge: T c=23.2 K) 1986 (Bednorz, Müller): Oxido-Cuprate, High-T c-supraleiter Kristall- und elektronische Struktur sehr komplex (s.a. TM-Verbindungen unten) keine vollständige theoretische Erklärung seit 2001: MgB 2 seit 2005: Fe-Arsenide A 1 xa 2 1 x[fe 2As 2]

36 Supraleiter Nb 3 Sn Nb 3 Sn: Kristallstruktur Cr 3Si-Typ, kubisch, Raumgruppe Pm 3n d Nb Nb = pm (2 ) Nb-Ketten mit starker d-d-wechselwirkung einander durchdringende FK-Polyeder CN Sn = 12 (Ikosaeder, FK-12) CN Nb = 14 (doppelt überkapptes hexagonales Antiprisma, FK-14) ohne Polyeder (lokal, ruby) mit Ikosaeder (lokal, ruby) beide Polyeder (lokal, ruby)

37 Supraleiter Nb 3 Sn Nb 3 Sn: Kristallstruktur Cr 3Si-Typ, kubisch, Raumgruppe Pm 3n d Nb Nb = pm (2 ) Nb-Ketten mit starker d-d-wechselwirkung einander durchdringende FK-Polyeder CN Sn = 12 (Ikosaeder, FK-12) CN Nb = 14 (doppelt überkapptes hexagonales Antiprisma, FK-14) ohne Polyeder (lokal, ruby) mit Ikosaeder (lokal, ruby) beide Polyeder (lokal, ruby)

38 Supraleiter Nb 3 Sn Nb 3 Sn: Kristallstruktur Cr 3Si-Typ, kubisch, Raumgruppe Pm 3n d Nb Nb = pm (2 ) Nb-Ketten mit starker d-d-wechselwirkung einander durchdringende FK-Polyeder CN Sn = 12 (Ikosaeder, FK-12) CN Nb = 14 (doppelt überkapptes hexagonales Antiprisma, FK-14) ohne Polyeder (lokal, ruby) mit Ikosaeder (lokal, ruby) beide Polyeder (lokal, ruby)

39 Supraleiter Nb 3 Sn Nb 3 Sn: elektronische Struktur (Zustandsdichten) DOS [ev -1 EZ -1 ] total Nb 3 Sn DOS [ev -1 EZ -1 ] 0 1,0 0,8 0,6 0,4 0,2 0,0 Sn s Sn p Nb d-e g Nb d-t g E-E F /ev FP-LAPW-Rechnung, 1000 k-punkte, PBE-GGA

40 Supraleiter Nb 3 Sn Nb 3 Sn: Supraleitende Eigenschaften und Bandstruktur Sprungtemperatur: T c = 18.3 K Supraleiter 2. Art π M Supraleiter 1. Art 4 π M Supraleiter 2. Art 0.0 E F H c H c supraleitender Zustand Misch zustand Normal zustand Energie [ev] H c äußeres Magnetfeld H c1 H H c c2 äußeres Magnetfeld 3.0 kritische Magnetfeldstärke: H c=30 T 2-Band-Modell direkt bei E F: steile (metallisch) und flache (kovalent) Bänder X Γ R M Γ Bandstruktur von Nb 3Sn FP-LAPW-Rechnung, 1000 k-punkte, PBE-GGA

41 Supraleiter MgB 2 Supraleiter: MgB Energie (ev) B s E F B px+py B pz E F 12.0 A Γ K M Γ A Γ K M Γ A Γ K M Γ α 3β real (Elementarzelle) π α β reziprok (Brillouin Zone) K Γ M α α+β E F Kristallstruktur von MgB 2 Graphit α+3β M K Γ π M

42 Supraleiter MgB 2 MgB 2 : Fermi-Surface-Nesting Band-Modell für die e -Phonon-Kopplung e 2g-Phonon (B-B-Streckmode, ω = ev) Kopplung mit σ-löchern (Fermifläche konkav) Aufhebung der Entartung der p x/p y-bänder bei Γ-A Energie (ev) A B px+py Γ K M Γ A A B pz Γ L K M H E F Γ Lücke: E Γ A = 1-2 ev π-bindend (nur bei K M > E F, lochartig, konkav) Γ M K π-antibindend (nur bei H L < E F, elektronenartig, konvex)

43 Systeme mit offenen d/f-schalen Klassische Halbleiter Halbleiter für die (Opto)Elektronik Größe/Art der Bandlücke Form der Fermifläche Schmalbandhalbleiter, Thermoelektrika Metalle und Legierungen Parameter der elektronischen Strukturen, Einfluss der Temperatur Thermodynamik, Spezifische Wärme c e Transporteigenschaften: Wärme- und elektronische Leitfähigkeit Supraleiter Nb 3Sn MgB 2 Systeme mit offenen d/f-schalen Mott-Isolatoren und der Parameter U Übergangsmetall-Verbindungen, Hubbard-Mott-Modell Magnetische Ordnung Zusammenfassung

44 Systeme mit offenen d/f-schalen Mott-Isolatoren und der Parameter U Mott-Isolator (Band-Band-Isolatoren): einfachstes Modell Beobachtung bei großen Atomabständen σ sehr klein Bandlücke Metall-Isolator-Übergang (Mott-Übergang) berechnetes Modellsystem (Mott) H-Atomkette, halb gefülltes Band Spinpolarisation, Auftreten magnetischer Momente (Vermeiden der Spinpaarung) 1-e -Theorie und Bloch-Ansatz zur Beschreibung nicht mehr ausreichend Berücksichtung einer Energie U für die Spinpaarung (Hubbard-U) elektronische Leitfähigkeit σ große Atomabstände lokales magnetisches Moment 1 0 Spinpolarisation 4r Bohr 1 wertige Metalle 2 wertige Metalle kleine Atomabstände Mott normale chem. Bdg t/u 1 e Theorie ausreichend Bloch 1/d

45 Systeme mit offenen d/f-schalen Mott-Isolatoren und der Parameter U Was ist das Hubbard-U? s. Beispiel Fe 3+ (d 5 ) U = IE EA U entspricht der Spinpaarungsenergie der Komplexchemie typische Werte: 3 bis 10 ev Resultat für die DOS: unteres ( ) und oberes ( ) Hubbard-Band Verhältnis von U zur Bandbreite W beeinflußt physikalischen Eigenschaften z.b. von Übergangsmetall-Salzen entscheidend E U IE EA Beispiel Fe(III) d 5

46 Systeme mit offenen d/f-schalen Mott-Isolatoren und der Parameter U Berücksichtigung in den Rechnungen (in Wien2k) Hubbard U-Parameter LDA+U oder GGA+U erfordern Vorgabe von U (Woher?) (Dateien: *.inorb und *.indm) spinpolarisierte Rechnungen ( und separat rechnen)

47 Systeme mit offenen d/f-schalen Mott-Isolatoren und der Parameter U Berücksichtigung in den Rechnungen (in Wien2k) Hubbard U-Parameter LDA+U oder GGA+U erfordern Vorgabe von U (Woher?) (Dateien: *.inorb und *.indm) spinpolarisierte Rechnungen ( und separat rechnen) Beispiele aus unserer Küche Eu 2+ in intermetallischen Phasen EuGe (CrB-Typ) und Eu 3Al 2Ge 4 (Eu 2+ : f 7 )

48 Systeme mit offenen d/f-schalen Mott-Isolatoren und der Parameter U EuGe: spinpolarisiert, ohne U DOS/[eV] 4,0 2, EuGe (CrB-Typ) total p x (x5) p y (x5) p z (x5) 0,0 DOS/[eV] 2,0 4,0 total p x (x5) p y (x5) p z (x5) E-E F [ev]

49 Systeme mit offenen d/f-schalen Mott-Isolatoren und der Parameter U EuGe: spinpolarisiert, mit U = 6 ev ,0 EuGe (CrB-Typ) total DOS/[eV] 2,0 0,0 DOS/[eV] 2,0 total 4, E-E F [ev]

50 Systeme mit offenen d/f-schalen Mott-Isolatoren und der Parameter U Eu 3 Al 2 Ge 4 : spinpolarisiert, mit U = 6 ev Ge(2) Eu(1) Eu(2) b Al(1) d c Ge(1) a a DOS/eV DOS/eV 8,0 6,0 4,0 2,0 0,0 0,3 0,2 0, total (up) total (down) Al s Al p Eu 3 Al 2 Ge 4 c b 0 Kristallstruktur DOS/eV 0,0 0,3 0,2 0,1 Ge(1) s Ge(1) p Ge(2) s Ge(2) p 0, E-E F [ev] B. Bauer, C.R., Z. Naturforsch. 66b, (2011).

51 Systeme mit offenen d/f-schalen Übergangsmetall-Verbindungen, Hubbard-Mott-Modell Klassische Halbleiter Halbleiter für die (Opto)Elektronik Größe/Art der Bandlücke Form der Fermifläche Schmalbandhalbleiter, Thermoelektrika Metalle und Legierungen Parameter der elektronischen Strukturen, Einfluss der Temperatur Thermodynamik, Spezifische Wärme c e Transporteigenschaften: Wärme- und elektronische Leitfähigkeit Supraleiter Nb 3Sn MgB 2 Systeme mit offenen d/f-schalen Mott-Isolatoren und der Parameter U Übergangsmetall-Verbindungen, Hubbard-Mott-Modell Magnetische Ordnung Zusammenfassung

52 Systeme mit offenen d/f-schalen Übergangsmetall-Verbindungen, Hubbard-Mott-Modell Was ist das Hubbard-U?... Erinnerung s. Beispiel Fe 3+ (d 5 ) U = IE EA U entspricht der Spinpaarungsenergie der Komplexchemie typische Werte: 3 bis 10 ev Resultat für die DOS: unteres ( ) und oberes ( ) Hubbard-Band Verhältnis von U zur Bandbreite W beeinflußt physikalische Eigenschaften z.b. von Übergangsmetall-Salzen entscheidend E U IE EA Beispiel Fe(III) d 5

53 Systeme mit offenen d/f-schalen Übergangsmetall-Verbindungen, Hubbard-Mott-Modell Eigenschaften von Übergangsmetall-Salzen, z.b. TM-Oxide besondere, interessante elektrische (und magnetische) Eigenschaften: wichtige Werkstoffe für Elektronik: Spinelle/Ferrite AB 2 O 4, z.b. Fe III [(Fe II Fe III )O 4 ], auch mit Co, Mn Ilmenite: ABO 3, z.b. FeTiO 3, LiTiO 3, Fe 2 O 3, Ti 2 O 3 Perowskite: LaMnO 3, LaCoO 3, LaNiO 3 NaCl-Ordnungsvarianten: LiMO 2, z.b. LiCoO 2, LiNiO 2 charakteristische Abfolge der Bänder VB an O zentriert LB an den Metall-Atomen zentriert dazwischen Bänder der d-zustände, durch U aufgespalten E M s W d d U O p

54 Systeme mit offenen d/f-schalen Übergangsmetall-Verbindungen, Hubbard-Mott-Modell Elektronische Eigenschaften einiger TM-Oxide Übergangsmetalloxide AO (meist NaCl-Typ) nur TiO und VO sind Metalle MnO, FeO, CoO, NiO: p-hl, z.t. verzerrte Strukturen ZnO: n-hl CuO: d 9 -Sonderfall (verzerrter PtS-Typ, Cu quadratisch-planar koordiniert) Perowskite AMO 3 LaTiO 3 : Metall bis 4 K (d 1 ) LaCrO 3 : Isolator (d 3 ) LaMnO 3 : Isolator (d 4 ) LaFeO 3 : Isolator (d 5 ) LaCoO 3 : HL, mit E= 0.1 ev, LaNiO 3 : Metall bis 4 K (d 7 ) LaCuO 3 : Metall bis 4 K (d 8 ) LiMO 2 LiCoO 2 : Isolator LiNiO 2 : Isolator, ferromagnetisch bis 10 K, darüber antiferromagnetisch

55 Systeme mit offenen d/f-schalen Übergangsmetall-Verbindungen, Hubbard-Mott-Modell Mott-Hubbard-Theorie zu Metall-Halbleiter-Übergängen E W=U oberes Hubbard Band IE W W U E F EA W U < W U > W zwei Bereiche: 2 U > W W=U unteres Hubbard Band 1 U < W Bandbreite W normale Bandstrukturbeschreibung (Bloch) noch korrekt Ladungstrennung ohne Bedeutung für elektronische/magnetische Eigenschaften Bandstrukturbeschreibung nicht mehr ausreichend weitere Klassifizierung nach relativer Größe von U: e -e - Abstossung (Spinpaarungsenergie) W: Bandbreiten der TM-Zustände : E-Abstand zwischen Anionen- (O-2p) und TM- (d) Zuständen

56 Systeme mit offenen d/f-schalen Übergangsmetall-Verbindungen, Hubbard-Mott-Modell Zaanen-Sawatzky-Allen Klassifizierung 1 E 2A E 2B E 2C E U d d W d O p W O p d U O p d U O p d 1 2A Metalle M.H. Isol. U Metalle U < W Mott Hubbard Isolatoren W Charge Transfer Isolatoren U > W U Semimetalle (Peierls Verz.) z.b. La(2+) Ti(2+) Ni(2+) La(3+) Mn(4+) Cu(3+) Ru(4+) d d 2B CT Isol. 2C Semi metalle U sehr groß gegen W mittelgroß gegen W fast 0

57 Systeme mit offenen d/f-schalen Übergangsmetall-Verbindungen, Hubbard-Mott-Modell Zaanen-Sawatzky-Allen Klassifizierung 1. U klein gegen W und Spinpaarungsenergie U gering gegen W und Bandstruktur-Beschreibung bleibt korrekt Metalle z.b. TiO, LaO 2. U groß gegen W, Unterscheidung nach (M-d L Abstand (z.b. von O(2p)) A Hubbard-Mott-Isolatoren U U W bestimmt Bandlücke Isolatoren, trotz teilgefüllter d-schalen, z.b. NiO B Charge-Transfer-Isolatoren < U Isolatoren, bestimmt die Bandlücke C Semi-Metalle (mit Tendenz zur Peierls-Verzerrung) 0 bzw. < W bei Übergangsmetallen mit niedrig liegenden d-niveaus z.b. MnO 2 (Peierls-verzerrte Rutil-Struktur)

58 Systeme mit offenen d/f-schalen Magnetische Ordnung Klassische Halbleiter Halbleiter für die (Opto)Elektronik Größe/Art der Bandlücke Form der Fermifläche Schmalbandhalbleiter, Thermoelektrika Metalle und Legierungen Parameter der elektronischen Strukturen, Einfluss der Temperatur Thermodynamik, Spezifische Wärme c e Transporteigenschaften: Wärme- und elektronische Leitfähigkeit Supraleiter Nb 3Sn MgB 2 Systeme mit offenen d/f-schalen Mott-Isolatoren und der Parameter U Übergangsmetall-Verbindungen, Hubbard-Mott-Modell Magnetische Ordnung Zusammenfassung

59 Systeme mit offenen d/f-schalen Magnetische Ordnung Magnetische Ordnung Berechnungen unter Vorgabe verschiedenster magnetischer Ordnung möglich Spindichten Beispiele aus unserer Küche Eisen in den Sulfido-Ferraten Cs 8[Fe III 4 S 10] und Cs 7[Fe II/III 4 S 8]

60 Systeme mit offenen d/f-schalen Magnetische Ordnung Cs 8 [Fe III 4 S 10]: spinpolarisiert (U Fe = 2 ev), AFM Cs(2) Cs(4) Cs(3) Cs(1) S(3) S(1) S(4) S(5) S(2) a Fe(1) c e Fe(2) Fe(2) g Fe(1) d b f h S(5) S(2) S(4) S(3) Cs(1) Cs(3) Cs(3) Cs(4) S(1) Cs(1) Cs(4) Cs(2) Cs(2) Cs(1) Cs 8 [Fe 4 S 10 ] 40 total Fe(11) Fe(21) Cs(3) S(2) S(4) Cs(4) Cs(1) S(1) Fe(1) S(3) Fe(2) S(5) DOS [states ev -1 cell -1 ] Cs(2) Cs(1) c 20 Cs(1) Cs(3) Cs(2) Cs(1) E-E F [ev] 0 a M. Schwarz, C.R., Inorg. Chem. 54, (2015).

61 Systeme mit offenen d/f-schalen Magnetische Ordnung Cs 7 [Fe II/III 4 S 8 ]: spinpolarisiert (U Fe = 2 ev), AFM S(1) Fe(1) S(4) h S(3) g c Fe(2) f b Fe(2) S(2) DOS [states ev -1 cell -1 ] Cs 7 [Fe 4 S 8 ] total Fe(1) Fe(2) S(3) S(2) e Fe(1) a d S(4) E-E F [ev] S(1) M. Schwarz, C.R., Inorg. Chem. 54, (2015).

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