Thermoelektrische Materialien

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1 Innovationsforum Neue thermoelektrische Werkstoffe, Technologien und Bauelemente Anwendung der Thermoelektrik im Maschinenbau, Chemnitz Thermoelektrische Materialien Hartmut S. Leipner Interdisziplinäres Zentrum für Materialwissenschaften Nanotechnikum Weinberg Martin-Luther-Universität Halle Wittenberg

2 Thermogenerator Metall A Thomas J. Seebeck ( ) T 1 T 2 Metall B Seebeckeffekt U U = T 2 T 1 S dt

3 Thermokühler Metall A Jean C. A. Peltier ( ) Metall B Peltiereffekt j Q = Πj Verknüpfung von Seebeckkoeffizient S und Peltierkoeffizient Π: Π = ST

4 Thermoelemente U = (KA KB)ΔT, mit ΔT = (T2 T1) Anschluss-Stelle Mess-Stelle Thermospannung U verschweißte Metalle A und B Vergleichstemperatur T1 Messtemperatur T2

5 Halbleiter für thermoelektrische Anwendungen Effizienz lässt sich gegenüber Thermoelementen aus Metall durch Halbleitermaterialien wesentlich steigern typischer Seebeckkoeffizient: Metalle Halbleiter 1 μv/k 400 μv/k gebräuchliche Materialien: Bi 2 Te 3, PbTe, SiGe, BiSb, FeSi 2

6 Thermopaar Wärmeaufnahme + p-element + + n-element + Wärmeabgabe +

7 Thermoelektrisches Modul Keramikplatte Kontaktierung n-typ p-typ Thermoelektrische Module enthalten eine Vielzahl von Thermopaaren, deren Schenkel elektrisch in Serie und thermisch parallel geschaltet sind.

8 Wandlungseffizienz durch Gütefaktor (Figure of Merit) bestimmt ZT = Sσ 2 T Λ (Sσ 2 Power factor, σ elektrische Leitfähigkeit, Λ Wärmeleitfähigkeit) Hohes ZT bedeutet Sσ 2 und Λ Problem: Kopplung zwischen elektrischer und Wärmeleitung gegenwärtige Materialien ZT < 1

9 Wärmekraftmaschine Wirkungsgrad eines thermoelektrischen Moduls als Wärmekraftmaschine η = W Q η = T H T C T H (1 + ZT ) 1/2 1 (1 + ZT ) 1 /2 + T C /T H } Carnotlimit η C T = 1 2 (T H + T C )

10 Vergleich zum Carnotwirkungsgrad !T 200 K 100 K 10 K Carnot limit! C!/! C T c = 300 K ZT

11 Grundlagen mit bisherigen thermoelektrischen Materialien gerade mal 20 % des Carnotwirkungsgrades erreicht keine theoretische Begründung dafür, nur materialwissenschaftliches Problem weltweit Bemühungen, diese Grenze zu knacken Suche nach neuen Materialien

12 Halbleitereigenschaften 1 S! ZT! " ZT = S2 σt Λ ZT S2! n (cm 3 ) Optimierung des Gütefaktors [Snyder, Toberer 2008] Seebeckkoeffizient S: Leitfähigkeit σ: S = 8π2 k 2 B 3eh 2 m T ( π 3n σ = neµ Wärmeleitfähigkeit Λ: Λ = Λ ph +Λ e ) 2 /3

13 Materialanforderungen Phonon glass electron crystal [Slack 1995] minimale thermische Leitfähigkeit: Λmin = 0,25 0,5 Wm 1 K 1 hochdotierte Halbleiter geringe Bandlücke und hohe Ladungsträgerbeweglichkeit typischerweise Eg bei 0,1 0,3 ev, μ bei 2000 cm 2 V 1 s 1 große/kleine effektive Masse m*?

14 Optimale Werte Wiedemann Franz-Gesetz Λ e = LTσ Gütefaktor ZT = S 2 /L damit Mindestwerte für Seebeckkoeffizient erforderlich: für ZT = 1: S = 157 μv/k, für ZT = 2: S = 225 μv/k, etc.

15 Materialdesign ZT 1 0,8 0,6 0,4 0,2 0 0,01% 0,03%0,055% 0,1% PbTe: x PbI Temperatur ( C) Änderung der Dotierkonzentration x steigert und verschiebt ZT [Snyder, Toberer 2008] Dotieren Kontrolle der Ladungsträgerkonzentration Legieren traditioneller Weg

16 Legierungen konventionelle Halbleiter mit einfacher Gitterstruktur ungeeignet niedrige Wärmeleitfähigkeit in intermetallischen Verbindungen von Hg, Pb, Bi, Tl, Sb, S, Se, Te starke Anisotropie der Transporteigenschaften Elementarzelle von Bi2Te3 Einstellung der Ladungsträgerkonzentration und Minimierung der Wärmeleitung durch Mischkristalle von Bi2Te3/Sb2Te3 optimal für p-typ: (Sb0,8Bi0,2)2Te3 n-typ: Bi2(Te0,8Se0,2)3

17 State of the art-thermoelektrika ZT 1,4 1,2 1,0 0,8 0,6 0,4 0,2 0 n-typ 1,4 Bi 2 Te SiGe 1,2 TAGS Sb 3 2 Te Yb 3 14 MnSb 11 CoSb 1,0 CeFe PbTe 3 4 Sb 12 0,8 PbTe SiGe 0,6 0,4 0, Temperatur ( C) p-typ Temperatur ( C) unterhalb Raumtemperatur: BiSb-Legierungen C: PbTe, GaTe, SnTe und deren Mischkristalle TAGS-Verbindung (GeTe) 0,85 (AgSbTe 2 ) 0,15 mit ZT = 1,2 LAST-Verbindungen Ag1 xpbysbte2 + y hohe Temperaturen: SixGe1 x-legierungen (Optimum x = 0,7) [Snyder, Toberer 2008]

18 Komplexe Strukturen [Tritt, Subramanian 2006] komplexe Strukturen (Phonon engineering) neue Volumenmaterialien Electron structure engineering niederdimensionale Systeme, Modulationsstrukturen ternäre, quaternäre Schwermetallchalkogenide mit großer effektiver Masse und geringer Wärmeleitung

19 Phononenstreuer Kompositmaterial mit eingebetteten Nanopartikeln als Phononenstreuer, z. B. Si-Partikel in einer Ge-Matrix. Lokale Entmischung in AgPbxSbTex + 2 (LAST) [Quarez et al. 2005]

20 Phononenrasseln Käfigstruktur von Clathraten oder Skutteruditen. Die Hohlräumen werden mit Atomen gefüllt, die in diesen Käfigen rasseln. [Nolas et al. 2006]

21 Nanobaukasten Nanoblock Hybridkristall niedrige Wärmeleitung hohe Thermokraft Konzept eines neuen Oxidmaterials nach dem Konzept der Nanoblöcke [Koumoto et al. 2006]

22 Dimensionsreduzierte Systeme quantenmechanisch: t 1 m E in dimensionsreduzierten Systemen werden Bänder schmaler und effektive Massen höher damit Steigerung des Seebeckkoeffizienten klassisch: Veränderung der Transporteigenschaften Reduktion der Wärmeleitfähigkeit durch Phononenstreuung an Grenzflächen oder Nanostreuern

23 Supergitter Vielfachschichten und Quantenpunkt-Supergitter. Der Transport kann prinzipiell parallel zum Schichtstapel erfolgen (in-plane, ) oder senkrecht dazu (cross-plane, ). (1) Schicht c (2) Schicht c --- Volumenmaterial ZT t (Å) ZT für Bi 2 Te 3 -Schichten der Dicke t [Hicks, Dresselhaus 1993]

24 Realisierung von Vielfachschichten mit hohem ZT TEM einer Schichtstruktur von 1 nm Bi 2 Te 3 /5 nm Sb 2 Te 3 [Venkatasubramanian et al. 2001] Bi 2 Te 3 Sb 2 Te 3 20 nm Bi2Te3/Sb2Te3 SL PbSe0,98Te0,02/PbTe QDSL Gütefaktor für Bi 2 Te 3 /Sb 2 Te 3 - Supergitter (SL) und PbSeTe/PbTebzw. PbSnSeTe/PbTe- Quantenpunktsupergitter (QDSL). [Venkatasubramanian et al. 2001] [Harman et al. 2000, 2002] ZT PbSnSeTe/PbTe QDSL Temperatur (K)

25 Nanodrähte 300 K trigonale Richtung ZT 1D 2D t (Å) Abhängigkeit des Gütefaktors einer n-dotierten Bi- Dünnschicht (2D) bzw. eines Drahtes (1D) von der Dicke t [Dresselhaus et al. 2007]

26 Katalytisch geätzte Si-Nanodrähte (a) NW (b) Ag po-si 100 nm Si-Substrat Silicium-Nanodrähte (NW), die durch katalytisches Ätzen hergestellt wurden. (a) SEM-Querschnittsaufnahme. (b) TEM eines Drahtes von 70 nm Durchmesser. [Geyer 2008]

27 Wärmeleitfähigkeit von Si-Nanodrähten 50 VLS katalytisches Ätzen! (W m 1 K 1 ) nm 56 nm 37 nm 2 μm Temperatur (K) nm 98 nm 50 nm Messung der Wärmeleitfähigkeit an einzelnen Silicium-Nanodrähten, die über einen VLS-Prozess gewachsen sind, bzw. katalytisch geätzt wurden. [Hochbaum et al. 2008]

28 Thermoelektrik von Si-Nanodrähten Ergebnisse: Si-Volumenmaterial: ZT = 0,01 (bei Raumtemperatur) Si-Nanodrähte: ZT = 0,6 (bei Raumtemperatur) Λ um Faktor 100 kleiner in Nanodrähten gegenüber Volumenmaterial Diskussion keine Quanteneffekte Λ < Λmin?? Phononenstreuung, extrem kurze freie Weglänge Rolle der Oberflächenrauigkeit, Dotierung, Länge und Form der Drähte?

29 Mischkristall-Nanodrähte Elektrochemisch hergestellte Bi 2 Te 3 x Se x -Nanodrähte. a) Querschnitt, b) Sicht von unten nach Entfernen der Pt-Elektrode. [Martín-González et al. 2003]

30 Perspektiven der Anwendung Überführung von Grundlagenforschung in Anwendungen kostengünstige Verbesserung der Materialeigenschaften: geeignete Materialbasis und Herstellungsverfahren Thermogeneratoren und Kühlbausteine in (i) Makro (z. B. Leistungsgeneratoren) und (ii) Mikro (z. B. autarke Energiequellen für Mikro- und Senosorsysteme) Materialbasis für diese beiden Anwendungsfelder unterschiedlich: (i) hocheffektive Volumenmaterialien (ii) Dünnfilme, Nanostrukturen

31 Neue Bauelementekonzepte genügt nicht Steigerung ZT an Laborproben zu demonstrieren kostengünstige thermoelektrische Module für Massenmarkt in unterschiedlichsten Anwendungsfeldern Widerspruch in Thermoelektrik als grüner Technologie ist Verwendung problematischer Schwermetalle Entwicklung thermoelektrischer Bauelemente auf Polymerbasis (beschränkte Effektivität aber sehr kostengünstig) Solarthermoelektrik

32 Ausblick keine theoretische Grenze für Steigerung ZT bereits erreichter Stand der Thermoelektrik lässt Ausbau von großtechnischen Anwendungen zu optimiertes Material lässt Gütefaktor 4 erwarten Einsatz nanostrukturierter Materialien in der Thermoelektrik steht noch am Anfang weitere Fortschritte erfordern interdisziplinären Ansatz und Umsetzung in geeignete Bauelementestrukturen

33 Interdisziplinäres Zentrum für Materialwissenschaften Nanotechnikum Weinberg Martin-Luther-Universität Halle Wittenberg

34 Literatur G. J. Snyder, E. S. Toberer: Nature Mater. 7 (2008) 105. T. M. Tritt, M. A. Subramanian: MRS Bull. 31 (2006). 188 E. Quarez et al.: J. Am. Chem. Soc. 127 (2005) G. S. Nolas et al.: MRS Bull. 31 (2006) 199. K. Koumoto et al.: MRS Bull. 31 (2006) 206. L. D. Hicks, M. S. Dresselhaus: Phys. Rev. B 47 (1993) R. Venkatasubramanian et al.: Nature 413 (2001) 597. T. C. Harman et al.: J. Electron. Mater. 29 (2000) L1, Science 297 (2002) M. S. Dresselhaus et al.: Adv. Mater. 19 (2007) N. Geyer: Diplomarbeit Martin-Luther-Universität A. I. Hochbaum et al.: Nature 451 (2008) 163. M. Martín-González et al.: Nano Lett. 3 (2003) 973.

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