Festkörperoptik: Optische Konstanten und Bandparamter

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1 F-Praktikum Festkörperoptik: Optische Konstanten und Bandparamter Moritz Lenz and Stefan Uebelacker (Dated: 4. April 26) Ziel des Vesuchs war es anhand von Messungen der Reflexions- und Transmissionsspektren sowohl von dotierten als auch undotierten GaAS- und Si- Proben optische Konstanten und die jeweiligen Bandlücken zu bestimmen. Wir haben für die Bandlücken bei den Proben von dotiertem und undotiertem GaAs E Gap,dot = (8 ± 8)cm bzw. E Gap,undot = (2 ± 2)cm und bei Si einen Wert von E Gap,Si = (889 ± )cm erhalten. Für die dotierten Proben haben wir die Ladungsträgerdichte zu N e,gaas = (.99 ±.7) 8 cm 3 und N e,si = (6 ± ) 8 cm 3, die Stromrelaxationszeiten zu τ GaAs = (. ±.2) 2 s und τ Si = (. ±.) 2 s und die Leitfähigkeitsmassen zu m L,GaAs = (.66 ±.4)m e und m L,Si = (.26 ±.)m e bestimmt. PACS numbers: I. EINLEITUNG Die Analyse von Festkörpern anhand optischer Methoden hat viel zu ihrem Verständnis beigetragen, da sich auf diese Weise verschiedenste Eigenschaften, wie zum Beispiel die Bandstruktur, untersuchen lassen. Wir benutzten hier die Festkörperoptik um Halbleiter zu untersuchen, die in Wissenschaft und Technik gleichermaßen eine zunehmend tragende Rolle spielen. Wir haben in diesem Versuch mit Hilfe eines Fourier- Spektrometers Transmissions- und Reflexionsspektren von sowohl undotierten als auch dotierten Proben von GaAs und Si (planparallele Platten) im Wellenzahlbereich von 3 cm bis 5 cm gemessen. Anhand numerischer Methoden haben wir die erhaltenen Daten ausgewertet um die Abhängigkeit der dielektrischen Funktion und des Brechungsindexes von der Wellenzahl sowie optische Konstanten der Materialien zu erhalten. Wir haben die Bandlücken zu E Gap,dot = (8 ± 8)cm, E Gap,undot = (2 ± 2)cm und E Gap,Si = (889 ± )cm bestimmt. Wir haben für die dotierten Proben Ladungsträgerdichten von N e,gaas = (.99±.7) 8 cm 3 und N e,si = (6 ± ) 8 cm 3, für die Stromrelaxtionszeiten τ GaAs = (. ±.2) 2 s und τ Si = (. ±.) 2 s und für die Leitfähigkeitsmassen m L,GaAs = (.66 ±.4)m e und m L,Si = (.26 ±.)m e erhalten. II. THEORIE A. Dielektrizitätsfunktion und Brechungsindex Wir betrachten elektromagnetische Wellen, die sich in einem ladungsfreien, isotropen und nicht magnetischen Festkörper ausbreiten. Durch Einsetzen der Feldkomponenten einer ebenen Welle in die Telegraphengleichungen Electronic address: URL: Electronic address: erhalten wir die Dispersionsrelation: q 2 = ω2 ω2 ɛ(ω) = c2 c 2 (ɛ (ω) + iɛ (ω)) () Dabei ist q der Wellenvektor, ɛ der Dielektrizitätskoeffizient, ɛ und ɛ dessen Real- und Imaginärteil, ω die Schwingungsfrequenz und c die Lichtgeschwindigkeit. Die Gleichung lässt sich linearisieren, indem man den Brechungsindex N(ω) = ɛ(ω) = n + iκ (2) einfhrt. Die Real- und Imaginärteile lassen sich folgendermaßen umrechnen: ɛ (ω) = n 2 κ 2 (3) ɛ (ω) = 2nκ (4) B. Planparallele Schicht. Betrachtung der Wellenintensitäten Wir betrachten im Folgenden, entsprechend unserer experimentellen Anordnung, eine ebene Welle, die sich in z- Richtung ausbreitet und von Luft (Brechungsindex n = ) senkrecht in ein Medium mit Brechungsindex n 2 eintritt. Es gilt für die Reflexion R und die Transmission T : R = N 2 + N 2 2 mit dem Absorptionskoeffizient T = 4 N 2 + N 2 2 e βz (5) β = 2κω c. (6) Für eine planparallele Schicht lässt sich ohne Bercksichtigung der Phasenlage durch Summation der einzelnen

2 2 Reflexions- und Transmissionsanteile folgende Beziehungen herleiten: R = R + ( R ) 2 R 2 e 2βd R R 2 e 2βd T = ( R )( R 2 )e βd R R 2 e 2βd (7) R und R 2 sind dabei die Reflexionen der vorderen, bzw. der hinteren Grenzfläche und d ist die Dicke der Schicht. 2. Betrachtung der Phasenlage Betrachten wir nun die relative Phasenlage der verschiedenfach im Medium reflektierten Teilstrahlen, so ergibt sich eine periodische Abhängigkeit der Intensität von der Frequenz. Anhand einfacher geometrischer Überlegungen, lässt sich für den Abstand der Interferenzmaxima folgender Zusammenhang herleiten: ν = 2dn (8) ν ist dabei die Differenz der Wellenzahl benachbarter Maxima, und n der Brechungsindex im Medium. C. Die dielektrische Funktion In einem Festkörper gibt es verschiedene Beiträge zur dielektrischen Funktion. Wir betrachten im Folgenden freie Elektronen, sowie Interbandanregungen.. Freie Elektronen Wir gehen von einem gedämpften harmonischen Oszillator als Modell für das Elektron im Material aus. Für die freien Elektronen lassen wir die Rckstellkraft gegen gehen. Wir erhalten dann folgenden Zusammenhang: wobei ɛ = ɛ g ω2 pτ 2 + ω 2 τ 2 + i ω 2 pτ ω( + ω 2 pτ 2 ) ω 2 p = (9) Ne2 m L ɛ ɛ g () die Plasmafrequenz des Elektronensystems ist. N ist die Elektronendichte, τ die Stromrelaxationszeit, m L die effektive Masse der Elektronen und ɛ g beschreibt den Hintergrundbeitrag, die zum Beispiel durch gebundene Ladungsträger oder Gitterpolarisationen hervorgerufen werden 2. Interbandanregungen Bei genügend großer Einstrahlungsfrequenz tragen Interbandanregungen zur dielektrischen Funktion bei. Für einen Übergang zwischen Leitungs- und Valenzband in einem direkten Halbleiter bekommt man folgendes Ergebnis für ɛ : direkt(ω) = e2 (2µ) 3 2 p cv 2 ω E g hɛ m 2 e( ω) 2 () ɛ µ ist die reduzierte Masse der beiden effektiven Massen aus Valenz- und Leitungsband, p cv das Impulsmatrixelement für den Übergang von Valenz zu Leitungsband und E g die Energielücke. Beim indirekten Halbleiter werden beim Übergang Phononen emittiert oder absorbiert, damit die Impulserhaltung gewährleistet wird. Wir erhalten für den Absorptionskoeffizienten: β indirekt (ω) = β Emssion + β Absorption = A ( ( ω) 2 (N P h + )( ω Ω P h E g ) 2 + N P h ( ω + Ω P h E g ) 2) (2) Ω P h ist die charakteristische Phononenfrequenz und N P h die Phononenbesetzungszahl. β Emssion und β Absorption sind die Beiträge zu β durch Phononenabsorption bzw. Emission. III. VERSUCHSAUFBAU Wir führten unsere Messungen mit dem Rapid-Scan Fourier-Spektrometer Vector 33 der Firma Brucker durch. Abb. zeigt den Strahlengang im Spektrometer. Ein Fourier-Spektrometer ist ein Michelson- Interferometer, bei dem ein Spiegel verschoben werden kann. Die Intensität ist wegen der Interfernenzen cosinusförmig vom Verschiebeweg x abhängig. Durch Fouriertransformation der gemessenen Intensität erhält man die spektrale Intensitätsverteilung. Uns stehen zwei Lichtquellen und die dazugehörigen Strahlteiler zur Verfgung: ein Globarstab und ein KBr- Strahlteiler für den Wellenzahlbereich cm (GK) und ein Wolframstab und dazu passend ein Quarz- Strahlteiler für den Bereich... 5cm (TuQ). In den Probenraum kann eine Transmissions- Reflexionseinheit eingebracht werden, die es uns ermöglicht, auf einfache Weise zwischen Reflexions- und Transmissionsmessung umzuschalten. Die Steuerung des Spektrometers erfolgt über einen Computer mit der Software Opus. Diese Software führt nach der Messung eine Fouriertransformation sowie eine Phasenkorrektur nach Mertz[2] durch. Pro Messung lassen wir das Fourier-Spektrometer, sofern nicht anders erwähnt, 5 Scans machen. Vor jeder Messung machen wir ebensoviele Referenzscans, bei

3 3.25 Transmission Wellenzahl [/cm] Abbildung : Strahlengang des Fourier-Spektrometers. Entnommen aus []. Abbildung 2: Transmissionsspektrum der Luft. Die Absorption der Bereich cm und cm wird von Wasserdampf verursacht, die Linie bei ca. 235cm von Kohlendioxid..4 Transmissionsmessungen mit leerem Strahlengang, bei Reflexionsmessungen mit einem Goldspiegel. Die Auflösung ist Gerätebedingt auf ν =.3cm beschränkt. Uns stehen vier Proben zur Verfgung: undotiertes GaAs (Dicke: d = 47µm), n-dotiertes GaAs (d = 44µm), undotiertes Si (d = 53µm) sowie hochdotiertes Si. IV. VERSUCHSDURCHFHRUNG UND AUSWERTUNG A. Luftabsorption und Signal-Rauschverhältnis Wir messen bei offenem Strahlengang und mit hoher Auflösung (.3cm ) das Absorptionsspektrum der Luft. Wir messen das normierte Transmissionsspektrum der Luft mit n =, 5 und Scans. Da die Referenzmessung und die Probenmessung identischen Strahlengang haben, sollte das normierte Transmissionsspektrum genau Eins sein. Da die Ergebnisse von Eins abweichen, können wir daraus das Signal-Rauschverhältnis berechnen. Zur Bestimmung des Signal-Rauschverhältnisses benutzen wir den Wellenzahlbereich cm, da dort die Luftabsorption keine Peaks zeigt. Wir legen durch die Messwerte Regressionsgeraden. Die Standardfehler der Steigungen σ mi der Geraden ist ein Maß für das Rauschen. Das einfache Bilden der Standardabweichung der Messwerte (das ist die normale Definition des Rauschens) ist hier nicht sinnvoll, weil die Messwerte einen Drift aufweisen. Tabelle I zeigt unsere Ergebnisse. Nach dem Zentralen Grenzwertsatz sollte das Rauschen mit n 2 abnehmen. Allerdings sind dem Signal- Rauschverhältnis dadurch Grenzen gesetzt, dass das Transmission Wellenzahl [/cm] Abbildung 3: Signal-Rauschverhältnis für n = Scans (Mitte), n = 5 Scans (Oben) und n = (unten), jeweils mit Regressionsgeraden (gestrichelt). Der Standardfehler der Regressionsparameter ist ein Maß für das Signal-Rauschverhätnis. Gerät nur eine begrenzte Auflösung (z.b. im Analog- Digitalwandler) aufweist. B. Bestimmung der Brechzahl In diesem Versuchsteil haben wir die normierte Reflexion im Wellenzahlbereich cm (Kombination GK) mit einer Auflösung von.3 cm für die Proben (GaAs undotiert), 2 (GaAs dotiert) und 3 (Si undotiert) Anzahl Scans n σ mi [ 8 cm ] σ mi σ mi n i n i Tabelle I: Rauschen in Abhängigkeit der Anzahl der Scans und Vergleich mit den erwarteten Verhältnissen.

4 4 auf. Anhand der Abstände der Maxima können wir mit Gleichung 8 die Brechzahl n der Materialien bei verschiedenen Wellenzahlen bestimmen. Wir bestimmen n für Wellenzahlen im Abstand von 5 cm und jeweils über mindestens 5 Perioden gemittelt. Das Ergebnis unserer Auswertung zeigt Abb. II. Der Fehler ergibt sich durch Vergleich von Mittelungen über verschiedene Bereiche, in denen wir die Abstände der Maxima bestimmt haben. Beim Vergleich zeigt sich, dass sich die Abweichungen der Abstände stark auf den Brechungsindex auswirken und die Angaben daher mit einem Fehler von n =.7 behaftet sind. In den Wellenzahlbereichen, in denen wir keine Brechzahl angegeben haben, sind die Maxima nicht mehr eindeutig zu identifizieren und eine eindeutige Bestimmung der Brechzahl daher unmöglich. νcm GaAs undotiert GaAs dotiert Si undotiert Tabelle II: Brechungsindex für undotiertes und dotieres GaAs und undotiertes Si bei verschiedenen Wellenzahlen. Der Fehler liegt jeweils bei.7. Wir haben nun die normierten Reflexionen und Transmission im Wellenzahlbereich von 3 8 cm für alle vier Halbleiterproben mit einer Auflösung von 8 cm gemessen. Dabei haben wir zunähst die Kombination GK (3-8 cm ) und dann die Kombination TQ ( - 5 cm ) benutzt. Der Übergang zwischen den einzelnen Spektren war dabei nicht deckungsgleich. Da in der Kombination TQ Nichtlinearitäen des Detektors eine gräere Rolle spielen als in der Kombination GK, haben wir die Messung in der Kombination GK als Referenz benutzt und das Spektrum aus der Messung mit TQ mit einem jeweiligen multiplikativen Faktor angepaßt. Die Anpassung erfolgt bei der Wellenzahl µ z = 4 cm, da die Spektren dort einen linearen Bereich aufweisen und ein Sprung in der Messkurve daher gut zu erkennen ist. Bei der Messung konnten wir feststellen, dass für die hochdotierte Si- Probe die Transmission bis auf ein Rauschen verschwindet, so dass eine Auftragung nicht sinnvoll ist. Dies ist dadurch zu erklären, dass die hochdotierte Si- Probe durch ihre hohe Ladungsträgerdichte einen metallenen Charakter hat und darum sehr stark absorbiert. Die Reflexionen und Transmissionen der verschiedenen Materialien sind in Abb. 4 zu sehen. T R Wellenzahl [/cm] 5 C. Bestimmung der Dielektrischen Funktion, Brechzahl und Extinktionskoeffizient aus Transmission und Reflexion Abbildung 4: Gemessene Transmissionen und Reflexionen für undotiertes GaAs, dotiertes GaAs und undotiertes Si. Anhand dieser Spektren bestimmen wir die Brechzahl, den Extinktionskoeffizient und den Absorptionskoeffizient. Mit den Gleichungen 5, 7 und 6 und den gemessenen Spektren lassen sich diese Größen numerisch für jede Wellenzahl bestimmen. Aus n und κ läst sich dann durch Einsetzen in Gleichung 4 der Real- und Imaginärteil der dielektrischen Funktion bestimmen.wir benutzten Mathematica um diese Rechnung durchzufhren. Abb. 5 zeigt Brechzahl, Exitinktions- und Absorptionskoeffizient, Abb. 8 Imaginär- und Realteil von ɛ(ω). D. Bestimmung der Bandlücken, Impulsmatrixelemente und der charakteristischen Phononenenergie Zur Bestimmung der Bandlücke und des Impulsmatrixelements bei dotiertem und undotiertem GaAs benutzen wir Gleichung, da es sich um einen direkten Halbleiter handelt. Wir tragen ( ɛ exp(ω)ω 2) 2 über die Wellenzahl auf. Wir fitten den Graph mit einer Geraden entsprechend, indem wir die Parameter E Gap (Achsen-

5 5 3.5 und für undotiertes GaAs: E Gap,undot = (2 ± 2)cm (5) 3 p cv undot = (2.44 ±.8) 25 kg m s (6) n 2.5 Da Silizium ein indirekter Halbleiter ist, müssen wir zur Auswertung anders verfahren. Hier tragen wir β(ω)ω2 über die Wellenzahl auf und fitten den Verlauf Extinktion Absorption [/cm] Wellenzahl [/cm] Abbildung 5: Brechzahl, Extinktionskoeffizient und Absorptionskoeffizient in Abhängigkeit der Wellenzahl. abschnitt) und p cv (Steigung) variieren, bis die theoretische Gerade und der experimentelle Graph am besten übereinstimmen. Abb. 7 auf Seite 7 zeigt den Fit für undot. GaAs. Die Fehler schätzen wir durch Variation der Parameter ab. Wir erhalten für dotiertes GaAs E Gap,dot = (8 ± 8)cm (3) p cv dot = (2.3 ±.8) 25 kg m s (4) mit Gleichung 2, indem wir nun die Parameter E Gap und µ P h = 2π Ω P h variieren. Die Fehler bestimmen wir wie oben durch Vergleich der Fits bei kleiner Variation der Paramter. Wir erhalten für die undotierte Si- Probe folgende Werte: E Gap,Si = (889 ± )cm (7) ν P h = (44 ± )cm (8) Der Literaturwert für E Gap bei GaAs liegt bei 42 cm [3], der für Si bei 8943 cm [4]. Die gemessene Absorptionskante ist weniger steil, als die von uns bisher vorgestellte Theorie erwarten lässt. Das exponentielle Auslaufen wird als Urbach Tail bezeichnet, der durch Störung der Periodizität das Kristallgitters hervorgerufen wird. Dadurch sind die von uns bestimmten E Gap s kleiner als die theoretisch erwarteten. E. Beitrag der freien Ladungsträger zur Reflexion bei Halbleiter und Metall In diesem Abschnitt diskutieren wir zunächst theoretisch das Reflexionsverhalten von Metallen und Halbleitern (Reflexion am Halbraum,vgl. 5). Die freien Ladungsträger bilden im Bereich von weniger als cm den Hauptbeitrag zur dielektrischen Funktion und wir benutzen daher Gleichung 9. Der Unterschied zwischen Metall und Halbleiter äußert sich im Hintergrundbeitrag ɛ g, der bei Metallen ist, und bei Halbleitern aufgrund von Gitterpolarisationen von abweicht. Wir untersuchen nun das Verhalten der Materialien unter Variation der Stromrelaxationszeit τ und der Ladungsträgerdichte N e. Abb. 6 zeigt die Graphen für ausgesuchte Beispiele. Wir erkennen, dass die Reflexion bei Metallen für hohe Wellenzahlen verschwindet, während sie bei Halbleitern aufgrund des Hintergrundbeitrags einen endlichen Grenzwert für hohe Wellenzahlen hat. Eine Erhöhung der Stromrelaxationszeit bewirkt, dass wir eine steilere Kante beobachten können. Im Drude- Modell ist τ ein Maß für die Dämpfung, bei steigender Dämpfung weicht die Absorptionskante auf, wie Abb. 6 ebenfalls zeigt. Nun wollen wir die Leitfähigkeitsmassen Stromrelaxationszeiten und Dotierkonzentrationen der beiden dotierten Proben bestimmen, indem wir die Reflexionsspektren mit unseren theoretischen Kurven bei Variation der obigen Parameter fitten. Die Fehler erhalten wir auch hier

6 6.8 Metall Tau=ns Halbleiter Tau=.ns Tabelle III: Ladungsträgerdichte,Stromrelaxationszeit und effektive Ladungsträgermasse des dotierten GaAs und des dotierten Si R Der Literaturwert der effektiven Ladungsträgermassen des GaAs (m L,lit =.67m e [5]) stimmt gut mit unserem Wert überein. Auch der Wert bei Si deckt sich mit den Literaturwerten für longitudinale (m long =.98m e ) und transversale Massen (m trans =.9m e ), was man anhand der Formel R f [f_p] *7mm Tau = fs Tau = fs Tau =. fs m L = 3( m l ong + 2 ) (9) m trans leicht überprft. Unser Modell macht allerdings keine Aussagen über das Verhältnis von transversaler und longitudinaler Masse. Die anderen Werte sind materialspezifisch, so dass wir unsere Werte nicht anhand von Literaturangaben überprfen können. V. ERGEBNIS f [f_p] Abbildung 6: Reflexionskoeffizient von Metallen und Halbleitern (oben) und Reflexion von Metallen für verschiedene Stromrelaxationszeiten (unten) in der Nähe der Plasmafrequenz. durch Vergleich der Kurven bei kleiner Variation der Parameter. Die Ergebnisse sind in Tab.III zu sehen. Material GaAs Si N e( 8 ).99 ±.7 6 ± cm 3 τ(ps). ±.2. ±. m L(m e).66 ±.4.26 ±. Durch Messung von Reflektions- und Transmissionspektren von vier Halbleiterproben (dotiertes bzw. undotiertes Si und GaAs) konnten wir Rückschlüsse auf Bandparameter sowie proben- und materialspezifische Konstanten ziehen. Wir haben für undotiertes GaAs die Bandlücke zu E Gap = (2 ± 2)cm und das Impulsmatrixelement zu p cv = (2.44 ±.8) 25 kg m s bestimmt, für n-dotiertes GaAs E Gap = (8 ± 8)cm und p cv = (2.3 ±.8) 25 kg m s, für undotiertes Si haben wir E Gap = (889 ± )cm gemessen. Unsere Ergebnisse für die Stromrelaxationszeiten sind τ GaAs = (.±.2) 2 s und τ Si = (.±.) 2 s. Die Ladungsträgerdichten haben wir für n-dotiertes GaAs zu N e = (.99 ±.7) 8 cm 3 bestimmt, für hochdotiertes Si haben wir N e,si = (6 ± ) 8 cm 3 erhalten. [] Reinert and Batke, Fortgeschrittenenpraktikum SS 26 (26). [2] E. Batke, Festkörperoptik: Bandparameter und optische Konstanten (26), pp [3] E. Batke, Festkörperoptik: Bandparameter und optische Konstanten (26). [4] C. Kittel, Einführung in die Festkörperphysik (99), 9th ed. [5] Demtröder, Experimentalphysik 3 (2).

7 7 (beta*nu)^2 [/(ms)²] 4e+38 3e+38 2e+38 e+38 Experiment Theorie Wellenzahl [^/cm] Abbildung 7: Undotiertes Galliumarsenid: Extinktionskoeffizient mal Frequenz im Quadrat (β ω) 2 über die Wellenzahl. Aus x-achsen-abschnitt und Steigung der Geraden lassen sich die Bandlücke E g und das Impulsmatrixelement P cv ermitteln..6 Im[eps] Re[eps] Abbildung 8: Imaginärteil (oben) und Realteil (unten) der dielektrischen Funktion in Abhängigkeit der Wellenzahl für dot. und undot. GaAs und undot. Si.

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