Abstracts Thermodynamik-Kolloquium 2009 in Berlin

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1 Plenarveranstaltung Parallele Vortragsreihen: Abstracts Thermodynamik-Kolloquium 2009 in Berlin 1. Hydrogele und Polymere 2. Molekulare Thermodynamik 3. Oberflächenspannung und thermische Leitfähigkeit 4. Zustandsgleichungen u. thermodynamische Eigenschaften 5. Ingenieurdaten I 6. Ingenieurdaten II 7. Ionische Flüssigkeiten 8. Thermofluiddynamik 9. Thermische Energiespeicherung und Wärmeübertragung 10. Energiewandlung I 11. Energiewandlung II 12. Messtechnik 13. Verbrennung 14. Thermodynamische Bewertung

2 Plenarveranstaltung

3 Von Carathéodory bis Lieb-Yngvason: 100 Jahre Theoretische Thermodynamik Prof. Dr. André Thess Institut für Termo- und Fluiddynamik, Technische Universität Ilmenau Postfach , Ilmenau, Im Jahre 1909 veröffentlichte der Mathematiker Constantin Carathéodory einen Aufsatz mit dem Titel,,Untersuchung über die Grundlagen der Thermodynamik". Dieser Artikel, dessen Erscheinen sich dieses Jahr zum einhundertsten Male jährt, bildet einen Meilenstein in der Entwicklung der Thermodynamik. Er stellt den ersten Versuch dar, die Disziplin der Thermodynamik auf eine strenge mathematische Basis zu stellen und markiert insofern die Geburtsstunde der Theoretischen Thermodynamik. Im vorliegenden Beitrag wird ein Überblick über die Entwicklung der Theoretischen Thermodynamik von Carathéodory bis zur Formulierung nach Lieb und Yngvason gegeben, und daruf eingegangen, in welcher Form diese Entwicklung die Ingenieurausbildung auf dem Gebiet der Thermodynamik beeinflussen kann.

4 Hochdruck-Phasengleichgewichte: Experimentelle Methoden und untersuchte Systeme Ralf Dohrn 1, Stephanie Peper 2, José Fonseca 3 1 Bayer Technology Services GmbH, KPM, B310, Leverkusen, Deutschland. 2 Helmut-Schmidt-Universität / Universität der Bundeswehr Hamburg, Institut für Thermodynamik, Hamburg, Deutschland. 3 Technical University of Denmark, Chem. Eng., DK-2800 Lyngby, Dänemark. Die Kenntnis von Hochdruck-Phasengleichgewichten ist für die Auslegung vieler chemischer Prozesse und für die Durchführung von Stofftrennungen unter erhöhten Drücken und für viele andere Anwendungen unerlässlich. Dieser Beitrag gibt einen Überblick über angewandte experimentelle Methoden zur Messung von Hochdruckphasengleichgewichten und zeigt eine Zusammenstellung der im Zeitraum zwischen 2000 und 2004 publizierten Systeme. 13 Fachzeitschriften wurden systematisch gesichtet und mehr als 700 Artikel hinsichtlich verwendeter experimenteller Methoden, untersuchtem Druck- und Temperaturbereich sowie der gemessenen Systeme bewertet. 80% der Artikel konzentrieren sich auf die Top-3-Journale. Im Vortrag wird eine Klassifizierung der experimentellen Methoden erläutert und an Beispielen veranschaulicht. Dabei werden nicht nur die am häufigsten verwendeten Methoden gezeigt, sondern auch neue Ideen wie Material Loss Analysis und Insitu-Sampling. Es werden auch Bespiele zu Apparaturen für extreme Messbedingungen (bis 3200 K oder bis 135 GPa) gegeben. Die untersuchten Systeme beinhalten VLE, LLE, VLLE, SLE, SVE, SVLE sowie kritische Punkte, die Löslichkeit von hochsiedenden Substanzen in überkritischen Fluiden, die Löslichkeit von Gasen in Flüssigkeiten (GLE) und die Löslichkeit (Sorption) von flüchtigen Komponenten in Polymeren. Ein Artikel wurde dann als relevant eingestuft, wenn mindestens ein Datenpunkt gemessen wurde, bei welchem der Druck größer oder gleich 1 MPa war. Während zwischen 1978 und Publikationen zu Hochdruckphasengleichgewichten pro Jahr erschienen [1], gab es danach einen fast linearen Anstieg [2,3] und mittlerweile sind es mehr als 160 Artikel/Jahr. Für den Zeitraum von wurden Phasengleichgewichtsdaten von 236 Reinstoffsystemen, 1204 binären Systeme, von welchen 57% CO 2 beinhalten, 434 ternären

5 Systemen und 150 Multikomponenten-Systeme dokumentiert [4]. Die Fortsetzung der Review- Serie, welche den Zeitraum von abdeckt, ist in Bearbeitung und soll 2010 veröffentlicht werden. [1] R. E. Fornari, P. Alessi, I. Kikic, Fluid Phase Equilib. 57 (1990) [2] R. Dohrn, G. Brunner, Fluid Phase Equilib. 106 (1995) [3] M. Christov, R. Dohrn, Fluid Phase Equilib. 202 (2002) [4] R. Dohrn, S. Peper, J. M. Fonseca, submitted to Fluid Phase Equilibria 2009

6 Der Organic Rankine Cycle ein bekannter Prozess von aktuellem Interesse D. Brüggemann, Lehrstuhl für Technische Thermodynamik und Transportprozesse, Universität Bayreuth Der Organic Rankine Cycle (ORC) zur Stromerzeugung aus Wärmequellen niedriger Temperatur wird bereits seit etwa vier Jahrzehnten in Betracht gezogen. Aufgrund aktueller energiepolitischer Forderungen und Rahmenbedingungen findet er in jüngerer Zeit besonders großes Interesse und wird bereits in einigen Anlagen genutzt. Im Unterschied zum konventionellen Wasserdampfprozess werden im ORC organische Arbeitsstoffe als Arbeitsmittel verwendet. Steht Wärme bei Temperaturen zwischen 100 C und 300 C zur Verfügung, werden mit heute typischen Anlagen elektrische Wirkungsgrade etwa von 5 % bis 15 % erreicht. Diese zu erhöhen und damit die Wirtschaftlichkeit zu steigern, ist ein zentrales Ziel der laufenden Forschungen und Entwicklungen auf diesem Gebiet. Optimierungsmaßnahmen umfassen unter anderem die Auswahl des Arbeitsfluids sowie die Verschaltung und die Betriebsweise der Anlagen. Besonders wichtig ist dabei die Abstimmung des Prozesses auf die jeweilige Wärmequelle und ihre Temperatur. Im Vortrag wird das Thema ORC in einem Überblick beleuchtet und durch ausgewählte Anwendungen illustriert. Diese reichen von geothermischer Stromerzeugung und Biomasseheizkraftwerken über die Nutzung der Abwärme industrieller Prozesse und wärmeseitig unzureichend ausgelasteter KWK-Anlagen bis hin zu Pilotprojekten wie einer solarbetriebenen Meerwasserentsalzung.

7 Parallele Vortragsreihen

8 1. Hydrogele und Polymere

9 Modellierung und Simulation des Quellverhaltens von Hydrogelen mit phänomenologischen und molekularen Methoden Jonathan Walter, Viktor Ermatchkov, Gerd Maurer, Hans Hasse Lehrstuhl für Thermodynamik, Technische Universität Kaiserslautern Hydrogele sind dreidimensionale Netzwerke hydrophiler Polymere. Sie sind in der Natur häufig zu finden, z.b. in Membranen und Geweben, werden aber auch technisch intensiv genutzt, beispielsweise als Superabsorber. Eine ihrer interessantesten Eigenschaften ist ihre Fähigkeit zum Quellen bzw. Schrumpfen. Das Quellverhalten wird durch die Netzwerk-Eigenschaften wie die chemische Beschaffenheit der Polymerketten und deren Vernetzungsgrad, und die Umgebungsbedingungen, wie die Temperatur und die Zusammensetzung des Lösungsmittels bestimmt. Im gequollenen Zustand können die Hydrogele das 10 bis 100-fache ihres Volumens im kollabierten Zustand einnehmen. Diese Eigenschaften sind wichtig für Anwendungen, z.b. für die kontrollierte Wirkstofffreisetzung oder für den Einsatz als Aktoren/Sensoren. Im Vortrag werden - als typisches Beispiel synthetischer Hydrogele - Gele auf Basis von Poly(N- Isopropylacrylamid) behandelt. Zunächst wird anhand von umfangreichen eigenen Untersuchungen [1-4] ein Überblick über deren Quellverhalten in Abhängigkeit der wichtigsten Einflussgrößen gegeben. Die Modellierung und Simulation des Verhaltens dieser komplexen Stoffsysteme stellt hohe Anforderungen. Im Vortrag werden zwei Ansätze einander gegenüber gestellt: die phänomenologische Modellierung und die molekulare Simulation. Der phänomenologische Ansatz [5] kombiniert ein Modell für die Gibbssche-Energie wässriger Polymerlösungen mit einem Ansatz für die Helmholtz-Energie elastischer Netzwerke. Nach Anpassung weniger Modellparameter (für Wechselwirkungen zwischen Komponenten des Gels und des Lösungsmittels und eines Parameters für die elastischen Eigenschaften), lassen sich die Volumenänderungen (Quellen/ Schrumpfen) und die Verteilung von Lösungsmittelkomponenten auf die Gelphase und eine damit koexistierende Lösungsmittelphase zuverlässig vorhersagen. Die molekularen Simulationen wurden mit GROMACS 4 und verschiedenen Kraftfeldern aus der Literatur auf massiv parallelen Höchstleistungsrechnern durchgeführt. Zunächst wird gezeigt, dass sich der Übergang zwischen kollabiertem und gequollenem Zustand im Wesentlichen auf das Verhalten der Polymer-Einzelketten zurückführen lässt. Diese gehen von der gestreckten Form in

10 die kollabierte Form über, wenn die Polymer-Polymer Wechselwirkung gegenüber der Polymer- Lösungsmittel Wechselwirkung bevorzugt ist. Manche Kraftfelder aus der Literatur sind in der Lage, diesen Übergang vorherzusagen. Dabei können auch quantitativ richtige Ergebnisse erhalten werden, wenn Kraftfelder verwendet werden, bei deren Entwicklung auf eine gute Wiedergabe thermodynamischer Größen Wert gelegt wurde. Referenzen [1] A. Hüther, X. Xu, G. Maurer, Fluid Phase Equilib. 219 (2004) [2] Y. Orlov, X. Xu, G. Maurer, Fluid Phase Equilib. 238 (2005) [3] A. Hüther, X. Xu, G. Maurer, Fluid Phase Equilib. 240 (2005) [4] Y. Orlov, A. Hüther, X. Xu, G. Maurer, Fluid Phase Equilibria 249 (2006) [5] G. Maurer, J. M. Prausnitz, Fluid Phase Equilibria 115 (1996)

11 Modellierung des Quellverhaltens von Hydrogelen S. Poggendorf a, T. Vilgis b, G. Sadowski a a Lehrstuhl für Thermodynamik, TU Dortmund b Max-Planck-Institut für Polymerforschung, Mainz Hydrogele sind dreidimensionale Polymernetzwerke, die unter Quellung bzw. Schrumpfung große Mengen an Wasser aufnehmen bzw. abgeben können. Diese Volumenänderung kann je nach Gel durch äußere Einflüsse, z.b. die Variation der Temperatur oder der Konzentration einer dritten Komponente, stimuliert werden. Deshalb werden Hydrogele oft auch als intelligente Materialien bezeichnet. Obwohl diese Effekte bereits seit Langem bekannt sind und auch Theorien zur Beschreibung des Elastischen Beitrags zur Freien Energie von Netzwerken existieren, gibt es immer noch grundlegende Probleme bei deren Beschreibung: Die meisten Theorien können nur das Quellen, nicht aber das Schrumpfen von Netzwerken beschreiben Keine der bislang meist angewendeten Theorien [1, 2] ist in der Lage, sowohl die Freie Energie als auch deren Volumenableitung (den Quellungsdruck) physikalisch richtig zu beschreiben. Dies hat zur Folge, dass es bisher nicht möglich war, die Temperaturabhängigkeit der Quellung von Netzwerken selbst qualitativ richtig zu modellieren. In Zusammenarbeit der beiden Arbeitsgruppen wurde daher zunächst ein Term für den elastischen Beitrag zur Freien Energie eines Polymernetzwerkes entwickelt, der die oben genannten Defizite überwindet. In Kombination mit der PC-SAFT Zustandsgleichung für unvernetzte Polymerlösungen ist es nun erstmals möglich, die Temperaturabhängigkeit des Quellungsgleichgewichts (s. Abb.) qualitativ richtig zu beschreiben.

12 Quellungsgleichgewicht von NIPPAm-Gel / Wasser mit (Berechnung x u. Literaturdaten o [3] ). 1. Flory, P.J., Principles of Polymer Chemistry. 1953, Ithaca & London: Cornell University Press. 2. Mark, J.E., Erman, B., Rubberlike Elasticity - A Molecular Primer. 1988, New York: John Wiley & Sons. 3. Hirokawa, Y., Tanaka, T., Volume phase transition in a nonionic gel. J. Phys. Chem., 1984, 81(12): p

13 Flüssig-Flüssig-Gleichgewichte mit hyperverzweigten Polymeren Tim Zeiner a, Dieter Browarzik b und Sabine Enders a a TU Berlin, Institut für Prozess- und Verfahrenstechnik b Martin-Luther Universität Halle-Wittenberg, Institut für Physikalische Chemie Hyperverzweigte Polymere sind hochgradig verzweigte, polydisperse Makromoleküle mit einer baumartigen Molekülstruktur und einer Vielzahl von funktionellen Gruppen, die sich in ihrer Art unterscheiden können. Das Anwendungspotenzial der hyperverzweigten Polymere erstreckt sich vom Einsatz als Selektivlösungsmittel bei der Destillation von azeotropen Gemischen, bei der Extraktion und bei der Gaswäsche, über die Regelung der Fließeigenschaften bis hin zur Verwendung als Drug Delivery System. Die thermodynamische Grundlage in einigen potentiellen Anwendungsfeldern stellt das Flüssig-Flüssig-Gleichgewicht (LLE) dar. Dieser Beitrag beschäftigt sich sowohl mit der experimentellen Bestimmung der temperaturabhängigen Konnoden in wässrigen Polymerlösungen als auch mit deren Modellierung. Die Berechnung der Mischungslücke erfolgt mit der Lattice Cluster Theory (LCT), die von Freed und Dudowicz 1 entwickelt wurde. Diese Theorie ist eine Weiterentwicklung der klassischen Flory- Huggins Theorie. Die LCT hat gegenüber dem Flory-Huggins Modell den Vorteil, dass es die Architektur der verwendeten Polymere direkt ohne zusätzliche anpassbare Parameter berücksichtigt und deshalb auch hyperverzweigte Polymere beschreiben kann. In diesem thermodynamischen Modell tritt nur ein anpassbarer Parameter, die Wechselwirkungsenergie zwischen ungleich besetzen Gitterplätzen, auf. Jedoch enthält die LCT keine Terme, die die assoziativen Wechselwirkungen der einzelnen Komponenten innerhalb der Mischung berücksichtigen. Demgegenüber hängt das Entmischungsverhalten auch von diesen Wechselwirkungen ab. Die Grundidee dieses Beitrages besteht nun darin, die LCT mit einem Assoziationsterm zu kombinieren. Die Assoziation des Lösungsmittels wird an Hand zweier verschiedener Assoziationsmodelle berücksichtigt. Die Beschreibung der Assoziation erfolgt einerseits mit einem chemisch begründeten Modell (Chemical 1 J. Dudowicz, K.F. Freed, Macromolecules 24 (1991)

14 Association Lattice Modell 2 ) und anderseits mit einem physikalisch begründeten Modell (Wertheim-Theorie 3 ). Innerhalb des Beitrages werden die Berechnungsergebnisse mit den experimentellen Daten verglichen und die jeweiligen Vor- und Nachteile diskutiert. 2 D. Browarzik, J. Mol. Liquids 146 (2009) M.S. Wertheim, J. Stat. Phys. 35 (1984)

15 2. Molekulare Thermodynamik

16 Einfluss der Orientierung zwischen Multipolen und Molekülgeometrie auf Eigenschaften von Flüssigkeiten Kai Leonhard 1, Nguyen Van Nhu, Stephan J. Korden, Jadran Vrabec, Joachim Gross Lehrstuhl für Technische Thermodynamik, RWTH Aachen, Aachen, Deutschland Process & Energy Laboratory, Delft University of Technology, Delft, The Netherlands Thermodynamik und Energietechnik, Universität Paderborn, Paderborn, Deutschland Mit dem SAFT Ansatz und seinen Erweiterungen auf elektrostatische Wechselwirkungen steht heute eine Gruppe von Zustandsgleichungen zur Verfügung, die mit nur drei anpassbaren Paramtern einen großen Bereich des gas-flüssig Gleichgewichtes zufriedenstellend beschreibt. Neben wenigen experimentellen Reinstoffdaten zur Bestimmung der drei Parameter, lassen sich weitere Größen, wie Dipol-und Quadrupolmoment aus quantenchemischen Rechnungen ermitteln. Jedoch ist die Genauigkeit der Vorhersagen für Stoffklassen wie Ketone und Ether bislang nicht zufriedenstellend. Dies liegt in den Ansätzen der Modelle begründet, die die geometrischen Eigenschaften der Moleküle teilweise vernachlässigen. In der vorliegenden Arbeit wird nun eine erweiterte SAFT Zustandsgleichung vorgestellt, die die relative Orientierung zwischen Multipolen und der Molekülgeometrie berücksichtigt. Als Testfall wurde dazu eine Flüssigkeit aus zwei-zentren Lennard-Jones Teilchen gewählt, deren Zentren ein beliebig orientiertes axiales Dipol-und Quadrupolmoment tragen. Dabei spannen die zwei Multipole und ihre Winkel zusammen mit dem Abstand der zwei Lennard-Jones Kugeln einen 5- dimensionalen Parameterraum auf. Zwei Ansätze zur Modellierung dieser Systeme werden untersucht: 1) Die winkelabhängige Paar-Korrelationsfunktion wurde durch NVT MC Simulationen berechnet und als Basis für die störungstheoretische Berechnung der freien Energie bis zur dritten Ordnung verwendet. 2) Die Berechnung effektiver reduzierter Multipolmomente aus den Multipolen, ihren Winkeln und der Teilchengeometrie durch ein Kontinuumsmodell über einfache geometrische Argumente. Für einige Zustandspunkte wurden zusätzlich Simulationen mit der Grand Equilibrium Methode durchgeführt. Dabei zeigt sich, dass die thermodynamischen Flüssigkeitseigenschaften durch Einführung von winkel-und längenabhängigen effektiven Multipolen gut wiedergegeben werden. Schliesslich werden die so modifizierten Zustandsgleichungen an realen Reinstoffen und Gemischen getestet. 1

17 Berechnung thermophysikalischer Eigenschaften von gasförmigem Schwefelwasserstoff basierend auf einem neuen ab initio Wechselwirkungspotential Dipl.-Chem. Robert Hellmann, Universität Rostock, Rostock/D Dr. Eckard Bich, Universität Rostock, Rostock/D Prof. Dr. Eckhard Vogel, Universität Rostock, Rostock/D Prof. Dr. Alan S. Dickinson, Newcastle University, Newcastle/UK Dr. Velisa Vesovic, Imperial College, London/UK Aufgrund der Fortschritte in der Computertechnik können thermophysikalische Eigenschaften verdünnter Gase heutzutage mit hoher Genauigkeit rein theoretisch bestimmt werden. Für sehr hohe und sehr tiefe Temperaturen sowie für besonders korrosive oder giftige Gase liefern computergestützte ab initio Berechnungen Werte für thermophysikalische Eigenschaften, die wesentlich zuverlässiger als experimentelle Daten sind. Die kinetische Gastheorie ermöglicht die Berechnung der Transport- und Relaxationseigenschaften eines Gases oder einer Gasmischung direkt aus den Wechselwirkungspotentialen der Moleküle. Ausgehend von einer klassisch-mechanischen Beschreibung der zwischenmolekularen Stoßprozesse, wurden bereits die Transport- und Relaxationseigenschaften von Kohlendioxid, Methan und Wasserdampf berechnet. Dabei wurden für Viskosität und Wärmeleitfähigkeit in der Regel Abweichungen von weniger als ±1% zu den besten experimentellen Daten erhalten. Schwefelwasserstoff ist ein Gas, für das aufgrund seiner extremen Korrosivität und Giftigkeit bisher nur wenige experimentelle Untersuchungen durchgeführt wurden. Deshalb wurde mit der ab initio Berechnung des Wechselwirkungspotentials zweier Schwefelwasserstoffmoleküle begonnen. Ergebnisse, die mit einem vorläufigen Wechselwirkungspotential für die Viskosität, die Wärmeleitfähigkeit und den zweiten Druckvirialkoeffizienten erhalten wurden, werden vorgestellt. Die Unsicherheiten der berechneten Werte für die Transporteigenschaften werden auf ungefähr ±2% geschätzt. Letztlich sollen diese durch weitere Verbesserungen des Wechselwirkungspotentials auf unter ±1% verringert werden.

18 Experimentelle Untersuchung und molekulardynamische Simulation thermodynamischer Eigenschaften von Mischungen bei der heterogen katalysierten Selektivoxidation von Cyclohexan in Kohlendioxid-expandierten Lösungen T. Merker 1, J. Vrabec 2, H. Hasse 1 1 Lehrstuhl für Thermodynamik (LTD), Technische Universität Kaiserslautern 2 Lehrstuhl für Thermodynamik und Energietechnik (ThEt), Universität Paderborn In einem Kooperationsprojekt im DFG SFB 706 werden neuartige oktaedrische Redoxmolekularsiebe für die heterogen katalysierte Selektivoxidation von Cyclohexan in Kohlendioxid-expandierten Flüssigkeiten entwickelt. Innerhalb dieses Projekts wird auch die Thermodynamik der beteiligten Mischungen untersucht. Dabei werden sowohl molekulare Simulationen der interessierenden Mischungen durchgeführt als auch Gaslöslichkeiten experimentell untersucht. Die Analyse der Literatur zeigt, dass es große Lücken hinsichtlich der Angaben zu Gaslöslichkeiten von Kohlendioxid und Sauerstoff in den beteiligten Mischungen gibt. In einem ersten Schritt wurden die Lücken hinsichtlich der Gaslöslichkeit von Kohlendioxid geschlossen und die Henry-Konstante von Kohlendioxid in reinem Cyclohexan und Cyclohexanon sowie in Mischungen aus diesen Komponenten bei 298 K bis 393 K experimentell bestimmt. Die Messungen erfolgten in einer statischen Hochdruck-Verdränger Apparatur. Die molekularen Simulationen erfolgen mit Mehrzentren-Lennard-Jones Modellen mit überlagerten elektrostatischen Sites. Für einige der beteiligten Komponenten liegen ausreichend genaue Reinstoffmodelle aus der Literatur vor [1]; die Modelle für Cyclohexan, Cyclohexanol und Cyclohexanon wurden neu entwickelt. Ferner wurde ein neues, verbessertes Reinstoffmodell für Kohlendioxid entwickelt. Gemischte Wechselwirkungen werden mit der Lorentz-Berthelot Kombinationsregel beschrieben. Die Vorhersagen wurden unter anderem mit den eigenen experimentell bestimmten Henry-Konstanten verglichen, wobei sich eine sehr gute Übereinstimmung zeigt. Ferner werden erste Ergebnisse zu Transportgrößen gezeigt. [1] Vrabec, J.; Stoll, J.; Hasse, H. J. Phys. Chem. B 105 (2001)

19 Modellierung von Löslichkeit pharmazeutischer Substanzen unter Anwendung quanten-chemischer Berechnungen J. Caßens*, F. Rüther*, K. Leonhard**, G. Sadowski* *Lehrstuhl für Thermodynamik, Fachbereich Bio- und Chemieingenieurwesen, Technische Universität Dortmund, Emil-Figge Str. 70, D Dortmund, Deutschland **Lehrstuhl für Technische Thermodynamik, RWTH-Aachen, Schinkelstr. 8, D Aachen, Deutschland und Delft University of Technology, Process & Energy Laboratory, Leeghwaterstraat 44, 2628 CA Delft, Niederlande Die Löslichkeit pharmazeutischer Substanzen ist für kristallisierende Aufreinigungen sowie für die Bestimmung von geeigneten Lösungsmitteln eine wichtige Eigenschaft. Mit Hilfe der PC-SAFT Zustandsgleichung lassen sich die Löslichkeiten von Feststoffen in verschiedenen Lösungsmitteln modellieren. Die Parametrisierung des verwendeten Modells erfolgt generell, indem Reinstoffparameter und binäre Mischungsparameter für die modellierten Substanzen an experimentelle Löslichkeitsdaten angepasst werden. In dieser Arbeit wurden quanten-chemische Berechnungen genutzt, um die Anzahl der anzupassenden Parameter für die PC-SAFT Zustandsgleichung zu verringern. Zu diesem Zweck wurde eine energieminimierte Anordnung der Atome im Molekül ermittelt, welche wiederum als Grundlage für die Berechnung von elektrostatischen Eigenschaften, in diesem Fall Dipol-, Quadrupolmoment und Polarisierbarkeiten, diente. Über die Modellierung der Molekülstruktur durch aneinander gebundene harte Kugeln mit atomspezifischen Radien lassen sich aus der optimierten Struktur der Moleküle im Anschluss Werte für das Molekülvolumen, die Moleküloberfläche und den geometrischen Formfaktor ableiten, wobei diese wiederum zur Berechnung der Segmentzahl, des Segmentdurchmessers und des Dispersionsenergieparameters der PC-SAFT Zustandsgleichung verwendet werden können. Die Anwendung dieses Verfahrens wurde anhand der Solute Xanthen, Aspirin, Ibuprofen, o-anissäure und p-toluolsäure in unterschiedlichen Lösungsmitteln untersucht.

20 3. Oberflächenspannung und thermische Leitfähigkeit

21 Vorhersage der Oberflächenspannung binärer unpolarer Mischungen Gabriel Niño-Amézquita,Sabine Enders, TU Berlin, Institut für Prozess- und Verfahrenstechnik Oberflächenspannungen von Mischungen spielen in industriellen Anwendungen eine große Rolle. Ein Beispiel hierfür ist die tertiäre Erdgas- bzw. Erdölförderung. Oberflächenspannungen können klassisch mit Hilfe der Ring- oder Plattenmethode experimentell bestimmt werden. Diese Methoden stoßen jedoch für Mischungen, die leichtflüchtige Komponenten enthalten, auf Schwierigkeiten. In diesem Falle wären theoretische Methoden hilfreich, die die Oberflächenspannung als Funktion der Temperatur, des Druckes und der Zusammensetzung vorhersagen können. Eine Möglichkeit zur Vorhersage der Oberflächenspannung in Mischungen bietet die Dichtegradiententheorie (DGT) 1 in Kombination mit einer Zustandsgleichung. Die DGT liefert einen allgemeinen Ausdruck für die Helmholtzenergiedichte in heterogenen Systemen. Entsprechend ist die Oberflächenspannung einer binären Mischung durch das große thermodynamische Potential und dem sogenannten Einflußparameter der Mischung, k ij, gegeben. Wendet man die geometrische Mischungsregel zur Bestimmung von k ij an, kann die Oberflächenspannung der Mischung mit Hilfe der Zustandsgleichung und dem k i -Wert der reinen Stoffe berechnet werden. Diese Werte können durch die tabellierte Oberflächenspannungen der reinen Stoffe bei einer Temperatur bestimmt werden. Diese Methode wurde auf verschiedene binäre, unpolare Mischungen angewendet, insbesondere auf Mischungen deren Oberflächenspannungen aufgrund des hohen Dampfdruckes einer Komponente nur in einer Hochdruckapparatur gemessen werden können. Ein Beispiel hierfür ist die Systemklasse n-alkan + Cyclohexan. Die Berechungsergebnisse zeigen, dass mit der vorgeschlagenen Methode die Oberflächenspannung für diese Systemklasse mit C=5,6 und 7 innerhalb des experimentellen Fehlers vorhergesagt werden konnten. Für das System n-butan + Cyclohexan existieren in der Literatur keine experimentellen Daten. In diesem Beitrag wird die Möglichkeit zur Berechnung der Oberflächenspannung als Funktion der Temperatur, des Druckes und der Zusammensetzung in diesem System diskutiert. Neben der Oberflächenspannung erlaubt die DGT auch die Berechnung der Gradienten innerhalb der Grenzschicht und somit der Adsorption in der Grenzschicht. [1] J.W. Cahn, J.E. Hilliard, J. Chem. Phys. 28 (1958)

22 Friction theory approach for modeling the surface/interfacial tension of mixtures Sergio E. Quiñones-Cisneros, Universidad National Autónoma de México, Mexico City/Mexico, Thomas Kraska and Ulrich K. Deiters, University of Cologne, Cologne/Germany, Guillaume Galliero and Christian Boned, Université de Pau et des Pays de l'adour, Pau/France Surface tension is a key thermophysical property in numerous processes such as crude oil recovery or extraction. Methods for the modeling and prediction of surface tension vary from simple empirical models to elaborated theoretical approaches. In this work we are continuing our approach of relating surface tension to interfacial shear stress through the application of the Amontons- Coulomb friction law. The approach has already been successfully applied to the modeling of the interfacial tension of simple one-component Lennard-Jones fluids as well as several pure systems of industrial relevance based on the Peng-Robinson and the PC-SAFT equations of state. Now the approach is extended towards mixtures; results for model systems will be presented and discussed. By applying the extended friction theory approach to some popular equations of state it is possible to describe the interfacial/surface tensions of a wide variety of fluids of industrial relevance.

23 Gruppenbeitragsabschätzung von Oberflächenspannung und Thermischer Leitfähigkeit komplexer organischer Flüssigkeiten über einen weiten Temperaturbereich sowie von Grenzaktivitätskoeffizienten in Wasser J. Rarey *,** ( Vortragender), B. Moller ***, E. Olivier ***, O. Govender ***, D. Ramjugernath *** * Technische Chemie, Fakultät V, Institut für Reine und Angewandte Chemie, Universität Oldenburg, Oldenburg ** DDBST GmbH, Marie-Curie-Str. 10, Oldenburg *** School of Chemical Engineering, University Kwazulu-Natal, Durban, South Africa Die Beschaffung zuverlässige Stoffdaten ist für eine Vielzahl praktischer Fragestellungen von sehr großer Bedeutung. Liegen keine experimentellen Daten vor, so ist man auf eine möglichst zuverlässige Abschätzung angewiesen. In einer Zusammenarbeit zwischen Arbeitsgruppen in Oldenburg und Durban, SA sowie der DDBST GmbH wurden in den letzten 8 Jahren Methoden zur Abschätzung von Normalsiedepunkten, Dampfdruckkurven, kritischen Daten und Flüssigviskositäten entwickelt und publiziert. Im Vortrag wird über die Arbeiten der letzten zwei Jahre berichtet. Im Rahmen zweier Master- Arbeiten werden Methoden zur Gruppenbeitrags-Abschätzung von Oberflächenspan-nung und Thermischer Leitfähigkeit organischer Flüssigkeiten auf der Basis der umfang-reichen Sammlung experimenteller Daten in der Dortmunder Datenbank entwickelt. Gleichzeitig wurde mit der Entwicklung von Modellen zur Vorausberechnung des Verhaltens komplexer multifunktionaler Komponenten in einfachen Lösungsmitteln begonnen. Die Arbeit an der Abschätzmethode für das Lösungsmittel Wasser sind beendet und die Resultate werden im Vortrag diskutiert und mit den Ergebnissen verschiedener Literaturmethoden verglichen. Die folgende Tabelle gibt einen Eindruck von den erzielten Resultaten: Name Neue Methode Kühne UNIFAC Mod. UNIFAC COSMO-RS* COSMO-SAC* Multi-functional compounds All compounds Relative mittlere Abweichung des Logarithmus des Aktivitätskoeffizienten bei unendlicher Verdünnung verschiedenster Komponenten in Wasser bei 25 C, Anzahl der Komponenten als hochgestellter Index. Experimentelle Daten aus der DDB, aus Beilstein und Chemspider. * Die geringere Zahl an Komponenten ergibt sich aus den in der DDB verfügbaren COSMO-Profilen).

24 Als multifunktionale Komponenten werden dabei solche Stoffe aufgefasst, die über mehr als eine funktionelle Gruppe wie OH, >C=O, NH2,... verfügen nicht aber beispielsweise mehrfach halogenierte Verbindungen. Die Abschätzgenauigkeit der verschiedenen Literaturmethoden ist für solche Substanzen deutlich geringer als im Durchschnitt über alle Verbindungen, was nur zum Teil durch größere Fehler bei den experimentellen Daten zu erklären ist. Bei der Entwicklung weiterer Methoden für andere Lösungsmittelklassen wie beispielsweise Alkane ist es erforderlich, die Daten für die Vielzahl der Alkane in Werte für ein Referenz- Lösungsmittel (z.b. n-hexan) umzurechnen. Das gelingt unter Verwendung eines geeigneten Ausdrucks für die athermische Mischungsentropie. Im Vertrag wird über den Test der verschiedenen kombinatorischen Anteile (Gugenheim-Stavermann,...) und die Entwicklung eines optimierten Ausdrucks berichtet.

25 4. Zustandsgleichungen u. thermodynamische Eigenschaften

26 Erweiterung von Zustandsgleichungen für den Einsatz bei hohen reduzierten Temperaturen und Drücken Ulrich K. Deiters, Universität zu Köln In einer Studie zum Extrapolationsverhalten von Zustandsgleichungen realer Gase untersuchte Brown [1] die Bedingungen, unter denen bestimmte Ableitungen der Zustandsgleichungen mit den entsprechenden Werten für ideale Gase übereinstimmen. Kurven in der (p, T)-Ebene, entlang derer die Übereinstimmung für nte Ableitungen gegeben ist, heißen charakteristische Kurven nter Ordnung. Die drei charakteristischen Kurven 1. Ordnung sind die Boyle-Kurve, die (technisch wichtige) Joule-Thomson-Inversionskurve und die Joule-Inversionskurve. Die letztere liegt bei so hohen Drücken, dass sie für die meisten Fluide nicht experimentell realisierbar ist; dies gilt aber nicht für leichte Gase wie Wasserstoff oder Methan. Die Joule-Inversion ist auf die weiche Abstoßung zwischen den Molekülen zurückzuführen. Zustandsgleichungen, die auf einem Repulsionsterm für das Harte-Kugel-Fluid beruhen, können die Joule-Inversionskurve nicht korrekt wiedergeben. Die störungstheoretische Korrektur harter Repulsionsterme ist schon vor über 30 Jahren ausgearbeitet worden; zur Anwendung kommt aber meistens nur eine vereinfachte Version der Theorie, die die weiche Abstoßung nur mittels temperaturabhängiger Molekülgrößen berücksichtigt. Die auf diesem Ansatz beruhenden Zustandsgleichungen können aber das Problem der Joule-Inversionskurven nicht vollständig lösen und sind manchmal dadurch in der Anwendung beeinträchtigt, dass sich bei ihnen Isothermen kreuzen können. Es wird hier gezeigt, dass die vollständige störungstheoretische Korrektur, die zu temperatur- und dichteabhängigen Molekülgrößen führt, gar nicht sehr zeitaufwendig sein muss. Eine mit dieser Methode erweiterte SPHCT-Zustandsgleichung liefert für Wasserstoff eine brauchbare Joule- Inversionskurve; bei der Berechnung kalorischer Daten bei hohen Drücken ergeben sich deutliche Verbesserungen gegenüber anderen Zustandsgleichungen. [1] E. H. Brown, Bull. Intnl. Inst. Refrig., Paris, Annexe (1960), 169.

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