ACTIVATION PROPERTIES OF CLOUD CONDENSATION NUCLEI IN LIQUID CLOUDS AND FOG

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1 DISS. ETH NO ACTIVATION PROPERTIES OF CLOUD CONDENSATION NUCLEI IN LIQUID CLOUDS AND FOG A thesis submitted to attain the degree of DOCTOR OF SCIENCES of ETH ZURICH (Dr. sc. ETH Zurich) presented by EMANUEL HAMMER M. Sc. Climate Sciences, University of Bern born on citizen of Langendorf SO, Switzerland accepted on the recommendation of Prof. Dr. Urs Baltensperger (examiner) Prof. Dr. Ulrike Lohmann (co-examiner) Dr. Heike Wex (co-examiner) Dr. Ernest Weingartner (co-examiner) 2014

2 Summary Aerosol and cloud particles can influence human health and the climate, and are responsible for visibility reduction causing a variety of hazards in traffic. To understand the processes behind these influences, more knowledge is needed on the mechanisms of particle formation and growth to cloud or fog droplets. The influence on the climate is given by the aerosol s ability to alter the Earth s radiative budget directly through absorption and scattering of solar radiation in the atmosphere, and indirectly by modifying the optical and microphysical properties of clouds. Cloud droplets are formed on particles acting as cloud condensation nuclei (CCN). The ability for a particle to act as CCN is given by its dry size and chemical composition. This thesis focuses on the so far poorly understood mechanism of CCN activation and its underlying meteorological conditions. This was done by performing experimental measurements of ambient aerosols within cloud and fog conditions. Furthermore, a sensitivity study was performed with a cloud box model to shed light on the contribution of the different parameters influencing the CCN activation. The measurements performed during this work were conducted at the Jungfraujoch and at SIRTA (Instrumented Site for Atmospheric Remote Sensing Research). Jungfraujoch is a high-alpine research station located in Switzerland at an altitude of 3580 ma s l. Due to its special location it is within clouds for a large fraction of the year. This makes it a good site to study aerosol-cloud interaction. The SIRTA site is an atmospheric observatory of the IPSL (Institute of Pierre Simon Laplace) for fog and aerosol research. It is located in a suburban village 20 km south of Paris at an altitude of 160 ma s l. A novel method was developed to retrieve the effective peak supersaturation, as a measure of the supersaturation with respect to liquid water at which the observed warm clouds were formed. This parameter varied between 0.01 % and 2.0 % for five summer campaigns performed at the Jungfraujoch. It was found that the topography on the northwest and southeast sides of the Jungfraujoch plays an important role in determining the effective peak supersaturation in warm clouds formed in the vicinity of the Jungfraujoch. Results show that air masses coming from the southeast (with the slowly rising terrain of the Aletsch Glacier) generally experience lower effective peak supersaturation values than air masses coming from the northwest (which has a far steeper slope). The observed overall median values were 0.41 % and 0.22 % for northwest and southeast wind conditions, respectively, corresponding to literature values for cumulus clouds and shallow layer clouds. The sensitivity study of the effective peak supersaturation to meteorological and aerosol parameters revealed that the updraft velocity, defining the cooling rate of an air parcel, has the largest influence on the effective peak supersaturation, whereas the chemical composition of the particles have the least influence. Additionally, small-scale variations in the cooling rate with large amplitudes can significantly alter the CCN activation. xi

3 Summary In-situ measurements during a fog campaign at the SIRTA site revealed that only a small fraction of the aerosol particles activate to fog droplets, and the high fraction of nonactivated hydrated particles significantly contribute to the observed light-scattering and thus are responsible for visibility degradation. This result was also confirmed by the rather low effective peak supersaturation values indicating relatively large dry activation diameters. With the studies presented in this thesis the understanding of the aerosol properties and meteorological conditions leading to aerosol activation has been clearly improved. Further, the relative importance of these properties and conditions has been investigated. Whereas the results of the sensitivity study may be applied also to other similar sites and regions, the results from the activation properties measured at the Jungfraujoch are rather a local result that requires a model to expand this knowledge on a larger scale. Nevertheless, the novel method developed for retrieving the effective peak supersaturation was readily applied at the SIRTA site to investigate the aerosol-to-fog activation properties. xii

4 Zusammenfassung Aerosole beeinflussen die menschliche Gesundheit sowie das Klima und sind verantwortlich für die Reduktion der Sichtweite, was Verkehrsunfälle zur Folge haben kann. Um die Prozesse hinter diesen Einflüssen zu verstehen, ist es wichtig, die grundlegenden Mechanismen der Partikelentstehung und des Partikelwachstums zu verstehen. Aerosole haben die Eigenschaft die Strahlungsbilanz der Erde zu beeinflussen. Dies geschieht entweder direkt durch Absorption und Streuung der solaren Strahlung in der Atmosphäre oder indirekt durch die Modifikation der optischen und mikrophysikalischen Eigenschaften der Wolken. Wolkentröpfchen entstehen an Partikeln, welche als Wolkenkondensationskerne (cloud condensation nuclei; CCN) dienen. Die Eigenschaft der Partikel als CCN dienen zu können, ist durch die Trockengrösse und der chemischen Zusammensetzung der Partikel gegeben. Diese Dissertation fokussiert sich auf den bisher eher schlecht verstandenen Mechanismus der CCN-Aktivierung und die dafür notwendigen meteorologischen Gegebenheiten. Dies wurde mit experimentellen Aerosolmessungen in Wolken und Nebel erreicht. Dazu wurde eine Sensitivitätsstudie mit einem Boxmodel durchgeführt um den Anteil der verschiedenen Parameter auf die CCN-Aktivierung quantifizieren zu können. Die Messungen wurden auf dem Jungfraujoch und bei der SIRTA-Station (französisch für: Site instrumental de recherche par télédétection atmosphérique) durchgeführt. Das Jungfraujoch liegt in der Schweiz in den Berner Alpen. Dort ist die hochalpine Forschungsstation, welche sich auf einer Höhe von 3580 m ü M befindet. Durch ihre spezielle Lage ist die Station oft in den Wolken. Deshalb weist sie gute Eigenschaften auf, um die Aerosol-Wolken-Interaktion zu studieren. Die SIRTA ist ein atmosphärisches Observatorium des IPSL (Institut von Pierre Simon Laplace) für Nebel- und Aerosolforschung. Die Station befindet sich in einem Vorort, 20 km von Paris entfernt auf einer Höhe von 160 m ü M. Eine neue Methode wurde entwickelt, um die effektive Maximalübersättigung herzuleiten. Dieser Parameter definiert, bei welcher Übersättigung gegenüber Wasser sich die beobachtete Wolkenentstehung abspielte. Während fünf Messkampagnen variierte der Parameter, gemessen auf dem Jungfraujoch, zwischen 0.01 % und 2.0 %. Die Topographie zwischen der Nordwest- und Südostseite des Jungfraujochs spielt eine wichtige Rolle in der Bestimmung der effektiven Maximalübersttigung in Wolken. Resultate zeigten, dass Luftmassen von Südosten her (mit einem langsam ansteigenden Terrain gegeben durch den Aletsch Gletscher) generell tiefere effektive Maximalübersättigungen aufweisen als Luftmassen, welche von Nordwesten her kommen (wo eine viel stärkere Hangneigung vorhanden ist). Die beobachteten Mediane waren 0.41 % für Nordwest- und 0.22 % für Südostwind. Diese Werte stehen im Einklang mit den Literaturwerten für Kumuluswolken und Wolken mit flacher Ausdehnung. Die Sensitivitätsstudie der effektiven Maximalübersättigung zu meteorologischen und aerosolspezifischen Parameter zeigte auf, dass die Auftriebsgeschwindigkeit, welche die Abkühlrate des Luftpakets bestimmt, der meist beeinflussende Parameter der effektiven Maximalübersättigung ist, wobei die chemische Zusammensetzung der Partikel den kleinsten Einfluss xiii

5 Zusammenfassung hat. Allerdings können kleinskalige Variationen in der Abkühlrate mit grossen Amplituden die CCN-Aktivierung signifikant verändern. In-situ Messungen während einer Nebelmesskampagne bei der SIRTA Messstation zeigte auf, dass ein grosser Anteil von nicht-aktivierten hygroskopisch gewachsenen Partikeln signifikant zur beobachteten Lichtstreuung beiträgt. Dieses Resultat kann auch durch die eher tiefe effektive Maximalübersättigung, und somit einen relativ hohen trockenen Aktivierungsdurchmesser, bestätigt werden. Mit den in dieser Dissertation gezeigten Resultaten konnte das Verständnis über die Aerosoleigenschaften und über die meteorologischen Bedingungen, welche zur Aerosolaktivierung beitragen, signifikant verbessert werden. Weiter wurde der relative Einfluss dieser Eigenschaften und Bedingungen genauer untersucht. Während die Resultate der Sensitivitätsstudie auch auf andere, ähnliche Messtationen und Regionen angewandt werden können, sind die Resultate der Aktivierungseigenschaften von den Messungen am Jungfraujoch eher ein lokales Resultat. Mit Modellierungen wäre es wohl möglich, dieses erhaltene Wissen auch auf eine grössere Skala anwenden zu können. Allerdings konnte die neu entwickelte Methode zur Herleitung der effektiven Maximalübersättigung gut auf die Messungen der SIRTA Station angewandt werden, um die Eigenschaften der Aerosol-Nebel-Aktivierung zu untersuchen. xiv

6 Résumé Les particules d aérosols et de nuage ont une influence sur la santé humaine et le climat. Ils sont également responsables d une réduction de visibilité, qui peut provoquer des accidents de la route. Pour comprendre ces processus une meilleure connaissance des mécanismes élémentaires qui contrôlent la formation et le développement des particules est nécessaire. Les particules ont une influence sur le budget radiatif de la Terre: soit direct, en réfléchissant et absorbant les rayonnements solaire et infrarouges dans l atmosphère, ou indirect en modifiant les propriétés optiques et microphysiques des nuages. Les gouttelettes qui composent les nuages se forment à l aide de noyaux de condensation (cloud condensation nuclei; CCN), c est-à-dire, des particules sur lesquelles la vapeur d eau se condense formant les gouttelettes nuageuses. Les facteurs qui déterminent la capacité d une particule à servir de noyau de condensation sont la dimension sèche et la composition chimique. La présente thèse analyse les mécanismes d activation des CCN et les conditions météorologiques associées qui sont encore peu compris. Ceci a été réalisé par des mesures expérimentales d aérosols dans les nuages et le brouillard. Pour cette occasion, une analyse de sensibilité avec un box model a été effectuée pour quantifier la contribution des divers paramètres sur l activation de noyau de condensation. Les mesures ont été effectuées au Jungfraujoch et au SIRTA (Site Instrumental de Recherche par Télédétection Atmosphérique). Le Jungfraujoch est une station de recherche en altitude située en Suisse dans les Alpes bernoises, à 3580 m d altitude. A cause de sa situation particulière, la station est souvent entourée de nuages. Cette raison lui confère de bonnes propriétés pour étudier l interaction entre les nuages et les aérosols. Le SIRTA est un observatoire atmosphérique d IPSL (Institut Pierre-Simon Laplace) pour la recherche sur les nuages et aérosols. La station est située dans la banlieue à 20 km de Paris à une altitude de 160 m. Une nouvelle méthode a été développée pour atteindre le niveau du pic de sursaturation efficace. Ce paramètre représente la sursaturation par rapport à l eau liquide dans laquelle des nuages sont formés. Au cours des cinq campagnes de mesures sur le Jungfraujoch, ce paramètre était compris entre 0.01 % et 2.0 %. La topographie entre le côté nord-ouest et le côté sud-est du Jungfraujoch joue un rôle important dans la détérmination du pic de sursaturation efficace dans les nuages. Les résultats ont montré que les masses d air provenant du sud-est (avec une élévation légère du terrain dû au glacier d Aletsch) ont généralement des pics de sursaturation efficaces bien inférieurs à ceux des masses d air arrivant du nord-ouest (où la pente est plus forte). Les médianes observées sont de 0.41 % pour le vent du nord-ouest et 0.22 % pour le vent du sud-est. Ces valeurs sont en accord avec les valeurs de la littérature pour les cumulus et les nuages à extension plate. L analyse de sensibilité du pic de sursaturation efficace aux paramètres météorologiques et aérosols a montré que la vitesse de flottabilité - définie comme la vitesse de refroidissement d un paquet d air - est le paramètre le plus important pour atteindre le pic de saturation xv

7 Résumé efficace, alors que la composition chimique des particules a un effet plus faible. Cependant, les fluctuations à petite échelle de la vitesse de refroidissement avec de grandes amplitudes peut modifier l activation des CCN de manière significative. Les mesures in situ au cours d une campagne de brouillard à la station de SIRTA montrent qu une fraction des aérosols est activée pour former des gouttelettes de brouillard. Ce résultat peut être confirmé par le pic de sursaturation efficace, plutôt faible, indiquant un diamètre sec d activation relativement élévé. Avec les résultats présentés dans cette thèse, la compréhension des caractéristiques des aérosols et les conditions météorologiques qui contribuent à l activation des aérosols a été signicativement améliorée. L influence relative de ces caractéristiques et de ces conditions a été étudiée plus en détail. Tandis que les résultats de l analyse de sensibilité peuvent aussi être appliqués à d autres stations et régions similaires, les résultats des propriétés d activation des mesures effectuées à Jungfraujoch sont plutôt locaux. Avec la modélisation, il serait possible d appliquer ces connaissances à grande échelle. Cependant, la nouvelle méthode développée pour la dérivation du pic de sursaturation efficace a pu être appliquée sur les mesures effectuées à la station SIRTA pendant la campagne pour étudier les propriétés d activation des aérosols en gouttelettes de brouillard. xvi

8 Riassunto Le particelle di aerosol e di nuvole hanno sia una grande influenza sul sistema clima del pianeta Terra, sia sulla salute umana. In più sono responsabili di riduzioni di visibilità che possono causare maggiori pericoli per esempio nel traffico stradale. Per capire i processi in cui gli aerosol sono coinvolti, servono ulteriori ricerche specialmente riguardo alla formazione e crescita di queste particelle. Il potere radiante degli aerosol dipende dalle sostanze presenti nelle particelle che possono portare sia all assorbimento sia alla diffusione dei raggi solari. In questo modo possono alterare il bilancio energetico nel sistema terra-atmosfera. Inoltre hanno anche la capacità di interferire nelle proprietà microfisiche e ottiche delle nubi. Le gocce nelle nubi si formano su particelle che agiscono da nuclei di condensazione (cloud condensation nuclei; CCN). La capacità di fungere da CCN dipende dalla dimensione delle particelle secche e anche dalla loro composizione chimica. In questa tesi delucidiamo i meccanismi decisivi per l attivazione dei CCN e le condizioni meteorologiche sottostanti. Per questo scopo vari esperimenti sono stati condotti misurando gli aerosol in nubi e nella nebbia. Per di più è stato utilizzato un box model per l analisi di sensitività riguardo ai diversi parametri che possono influenzare l attivazione dei CCN. Tutte le misurazioni menzionate in questo lavoro hanno avuto luogo allo Jungfraujoch o al sito SIRTA (Instrumented Site for Atmospheric Remote Sensing Research). Lo Jungfraujoch è una stazione di ricerca che si trova nelle alpi Svizzere a 3580 m sopra il livello del mare ed è molto adatto a questo tipo di misurazioni perché è sommerso nelle nuvole per una gran parte dell anno. Il sito SIRTA invece è una Stazione di ricerca per lo studio dell atmosfera dell IPSL (Institute of Pierre Simon Laplace) situato nelle vicinanze di Parigi a un altitudine di 160 m sopra il livello del mare e si occupa principalmente della ricerca sulla nebbia e gli aerosol. In questo lavoro è stato sviluppato un nuovo metodo per ricavare la sovrasaturazione massima effettiva come misura per la sovrasaturazione dell acqua liquida nella nuvola in questione. Il valore ottenuto varia tra 0.01 % e 2.0 % nel corso di cinque campagne di misura avute luogo sullo Jungfraujoch durante i mesi d estate. Oltretutto la topografia a nordovest e sudest dello Jungfraujoch sembra avere un grande effetto sulla determinazione della sovrasaturazione massima effettiva nelle nuvole vicine allo Jungfraujoch. I risultati indicano che le masse d aria provenienti dal sudest (dove si estende il ghiacciaio Aletsch) hanno generalmente dei valori minori in confronto alle masse d aria derivanti dal nordovest (dove si trova un inclinazione molto più ripida). In media risultati con provenienza nordovest ammontano al 0.41 % e quelli da sudest al 0.22 %. Secondo risultati pubblicati in precedenza questi valori corrispondono a nuvole di tipo cumulo e a basso-livello. L analisi di sensitività ha rivelato che il parametro decisivo per la derivazione della massima sovrasaturazione effettiva è la velocità verticale dell aria, la quale definisce il grado xvii

9 Riassunto di raffreddamento della particella d aria, mentre la composizione chimica sembra avere un effetto minore. Inoltre piccoli cambiamenti del tasso di raffreddamento che si estendono a lungo tempo possono comportare grandi cambiamenti nell attivazione dei CCN. Le misure prese durante gli eventi di nebbia al sito SIRTA hanno mostrato che solo una piccola frazione degli aerosol è attivata per formare goccioline di nebbia. La maggior parte delle particelle non sono attivate, però idratate, contribuendo a una gran parte della diffusione della luce solare. Questo risultato è stato confermato dai valori bassi trovati per la sovrasaturazione massima effettiva che indicano che solo diametri secchi molto grandi possono portare all attivazione degli aerosol. Tramite gli studi approfonditi presentati in questa tesi, è stato possibile aumentare la comprensione riguardo alle proprietà degli aerosol e le condizioni meteorologiche necessarie per attivare questi ultimi. Le informazioni ricavate dall analisi di sensitività possono essere applicate a siti rassomiglianti o regioni simili. I risultati ricavati dalla campagna di misura sullo Jungfraujoch invece sono molto locali e sarebbe necessario accomunarli in un modello per applicarli su larga scala. Ciò nonostante il metodo sviluppato per derivare la sovrasaturazione massima effettiva è stato applicato con successo ai dati rilevati al sito SIRTA per la valutazione dell attivazione degli aerosol nella nebbia. xviii

10 Riassunt Partichels aerosols e nüvel paun influenzer la sandet dals umauns ed il clima, impü sun els respunsabels per üna reducziun da la visibilted, que chi po chaschuner accidaints i l traffic. Per incler ils process davous quista influenza es que neccessari dad avair dapü savair davart ils mecanissems da la furmaziun ed expansiun dals partichels. Aerosols haun l abilted dad influenzer il bilauntsch da la radiaziun mundiela directamaing tres l absorbziun e la sparpaglieda da razs solars ill atmosfera ubain indirectamaing tres la modificaziun optica e micofisica da las qualiteds da nüvlas. Vi da partichels as fuorman guotins da nüvla chi surpiglian la funcziun scu minzs da condesaziun da las nüvlas (MCN). L abilted dün partichel dad esser ün MCN es deda tres sia grandezza sütta e sia composiziun chemica. Quista tesa as focusescha sül mecanism poch inclet infin uossa da l activaziun dals MCN e las cundiziuns meteorologicas neccessarias. Quist es gnieu fat cun imsüras experimentelas dad aerosols in nüvels e tschiera. Impü es gnieu fat ün stüdi da sensibilited cun ün model da s-chacla (box model) da las nüvlas per imsürer ils differents parameters chi influenzeschan l activaziun dals MCN. Las imsüras per quista lavur sun gnidas fattas sül Jungfraujoch e sülla staziun da SIRTA. Il Jungfraujoch es in Svizra, illas alps Bernaisas e lo as rechatta üna staziun da perscruttaziun sün ün ottezza da 3580 m s m. Grazch a sia pusiziun speciela es ella fich suvenz illas nüvlas. Quist es üna buna premissa per perscrutter l interacziun traunter las nüvlas ed ils aerosols. Il SIRTA (Instrumented Site for Atmospheric Remote Sensing Research = Staziun da retschercha cun instrumaints per la telesensibilited atmosferica) es ün observatori atmosferic dal IPSL (Institut da Pierre Simon Laplace) per la perscruttaziun da tschiera ed aerosols. Ella as rechatta in üna vschinauncha suburbana, 20 km davent da Paris süllottezza da 160 m s m. Üna nouva metoda es gnida sviluppeda per dedür la sadulaziun maximela da la nüvla cun ova. Quist parameter definescha cun che sadulaziun, in conguel cun ova, cha la furmaziun da la nüvla capita. Düraunt tschinch campagnas d imsüramaint da sted sül Jungfraujoch variaiva il parameter traunter 0.01 % e 2.0 %. La topografia da la vart dal nordvest e südost dal Jungfraujoch giouva üna rolla importanta per definer il punct culminant da la sadulaziun aint illas nüvlas chi s fuorman in vicinanza dal Jungfraujoch. Ils resultats muossan cha las massas d ajer chi vegnan no dal südost (chi vegnan sü da la costa pütschönch platta dal vadret da l Aletsch) haun in generel effectivmaing valuors pü bassas dal punct culminant da la sadulaziun cu las massas d ajer chi vegnan no dal nordvest (chi vegnan sü d üna costa bger pü stippa). Las medias generelas da las valuors observedas d eiran 0.41 % pel vent dal nordvest e 0.22 % pel vent dal südost, che chi correspuonda a las valuors da la litteratura per nüvlas da cumulus e per nüvlas da livels pü bass. Il stüdi da sensibilited da l effectiva sadulaziun maximela cun parameters meteorologics e specificamaing aerosols ho musso cha la sveltezza da l impulsiun chi determinescha la rata xix

11 Riassunt da sfraidimaint dal paquet d ajer es quel parameter chi influenzescha il pü ferm l effectiva sadulaziun maximela e cha la composiziun chemica dal partichel nun ho üngün influenza. Impü paun pitschnas variaziuns da la scala illa rata da sfraidimaint cun grandas amplitudas müder l activaziun dals MCN significantamaing. Imsüramaints in-situ düraunt üna campagna a la SIRTA haun scuviert cha be üna pitschna fracziun dals aerosols s activeschan per furmer guots da tschiera e cha la granda part dals partichels ümids, na activos contribueschan significantamaing a la sparpaglieda da glüsch observeda. Quist resultat es gnieu confermo cun las valuors pütöst bassas da l effectiva sadulaziun maximela chi indicheschan diameters grands per l activaziun sütta. Culs resultats preschentos in quista lavur es l incletta gnida ingrandida per la cumpilaziun dals aerosols e las cundiziuns meteorologicas chi mainan ad ün activaziun dals aerosols. Impü es gnieu perscrutto l importanza relativa da quistas qualiteds e cundiziuns. Intaunt cha ls resultats dal stüdi da sensibilited paun gnir druvos eir in similas circumstanzas in oters lös ed otras regiuns, paun ils resultats da las qualiteds da l activaziun dal Jungfraujoch be gnir druvos localmaing e druvessan ün model per expander quist savair sün üna scala pü granda. Però la metoda nouva chi d es gnida sviluppeda per guadagner l effectiva sadulaziun maximela es gnida druveda a la SIRTA per perscruter las qualiteds da l activaziun dad aerosols in connex culla tschiera. xx

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