Auswahlregeln UV/VIS-Spektroskopie
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- Eike Stein
- vor 8 Jahren
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1 Auswahlregeln UV/VIS-Spektroskopie H H H H Ethen: π-π*übergang erlaubt? π LUMO π HOMO hν zunächst Punktgruppe bestimmen
2 Symmetrieoperationen σ xz σ yz C 2 (x) C 2 (z) σ xy i C 2 (y) 3 Spiegelebenen i, 3 C 2 -Achsen
3 H H ja H H i? nein ja ja Molekül linear? ja i? C 5? nein ja nein 2 oder mehr C n, n > 2? nein nein Flußdiagramm 2 F l u ß d i a g r a m m D h C v lineare Gruppen I h z.b C 60 O h T d kubische Gruppen 1
4 H H J σ h? N H H J n σ d? N J von Flußdiagramm 1 C n? J N n C 2 s C n? n 2 N σ h? J N n σ v? J N S 2n? N D 2h J σ? N J i? N F l u ß d i a g r a m m 2 D nh D nd D n C n S 2n C nv C nh C s C i C 1
5 H H J σ h? N H H J n σ d? N J von Flußdiagramm 1 C n? J N n C 2 s C n? n 2 N σ h? J N n σ v? J N S 2n? N D 2h J σ? N J i? N F l u ß d i a g r a m m 2 D 2h D nd D n C n S 2n C nv C nh C s C i C 1
6 Spektroskopische Auswahlregeln allgemeingültig: gelten z.b. auch für IR-Spektroskopie Spektroskopie: Anregung Übergang End-/ anregter Zustand Grund-/Ausgangszustand
7 Auswahlregeln nicht alle Übergange sind erlaubt einige Übergänge sind verboten Ob Übergange erlaubt oder verboten ist, hängt von den Symmetrieeigenschaften, d.h. irreduziblen Darstellungen der Grund und Anregungszustände ab: Intensität des Übergangs I hängt vom Übergangsmoment ab: Es gilt: I ( Ψ E PΨ A dτ ) 2 P = OPERATOR - hängt von der Art der Spektroskopie ab (z.b.dipolmoment) Ψ E = Wellenfunktion des Endzustandes Ψ A = Wellenfunktion des Ausgangzustandes
8 Operator P : hängt von der Art der Spektroskopie ab. für IR und elektronische Übergänge (UV/VIS): WW des Moleküls und der Strahlung via Dipolmoment Operator = Dipolmoment "Ideale Welt": Exakte Berechnung des Übergangsdipolmoments nicht möglich "Reale Welt": Bestimmung: I = 0 = verboten I 0 = erlaubt
9 Ohne Herleitung: ψ Pψ dτ E A ist = 0 (verboten) außer wenn das Produkt ψepψ A die totalsymmetrische irreduzible Darstellung enthält. (Nur Übergänge für die ψ i Pψ f totalsymmetisch sind, sind erlaubt) Totalsymmetrische irreduzible Darstellung einer Punktgruppe alle χ's = +1 Was heißt das nun praktisch - wie macht man s?
10 "Ganz einfach": Bestimmung der Symmetrie des Produkts zweier Wellenfunktion und eines Operators P Berechnung der DIREKTPRODUKTE (dazu gleich mehr) UV/VIS-Spektroskopie: Operator P = Dipolmoment µ Symmetrie von µ? µ x z µ µ z Vektorzerlegung in x, y und z-komponente µ y y Zur Erinnerung: µ = Vektor µ µ x + µ y + µ z x
11 x,y,z-komponenten des Dipolmoments haben gleiche Symmetrie wie Translationsvektoren T x, T y, T z! in Charaktertafel tabelliert s. unter T x, T y, T z C 2v E C 2 σ xz σ yz A T z A R z B T x, R y B T y, R x µ z µ x µ y Symmetrie der Wellenfunktionen Ψ A und Ψ E?
12 Symmetrie & Aussehen der Wellenfunktionen? NB: IR-Spektroskopie Ψ A einfach! - alle Schwingungsgrundzustände sind totalsymmetrisch, gehören zur totalsymmetrischen Darstellung (A 1..) Ψ E - Symmetrie der Wellenfunktion entspricht der Symmetrie der entsprechenden angeregten Schwingungsmode! z.b: Schwingungsmode mit B 2 -Symmetrie besitzt entsprechende Wellenfunktion mit B 2 -Symmetrie.
13 Symmetrie & Aussehen der Wellenfunktionen? Ψ = Ψ Bahn Ψ Spin MO's Beispiel Wasser
14 Symmetrierassen π C 2 (z) -1 C 2 (y) -1 i 1 g B 2g B 3u π i -1 u C 2 (x) C 2 (z) σ xz σ C 2 (z) -1 C 2 (y) -1 i C 2 (y) σ xy
15 Bande erlaubt? π π B 2g B 3u B 2g. B 3u B 1u I ( ψ µψ τ 2 π * πd ) B 2g µb 3u µ z! B 1u B 1u = A g! I 0! 3erlaubt
16 S 1 1 B 1g (Ψ E ) hν (b 1u z-polarisiert) S 0 1 A g (Ψ A )
17 S 1 1 B 1g (Ψ E ) hν (b 1u z-polarisiert) S 0 1 A g (Ψ A )
18 Grund- und angeregter Zustand ähnliche Geometrie unterschiedliche Geometrie
19
20 Triphenylmethanfarbstoffe R 1 = -CH 3, R 2 = -H R 1 = -CH 2 CH 3, R 2 = -H R 1 = -CH 3, R 2 = -N(CH 3 ) 2 Malachitgrün Brilliantgrün Kristallviolett
21 ε l /mol cm Triphenylmethyl-Kation, Kristallviolett, Malachitgrün je M
22 Azofarbstoffe
23 UV/VIS-Spektrum d 2 -Konfiguration z.b. [V(H 2 O) 6 ] 3+ : (t 2g ) 2 e g t 2g hν wieviele Banden? 1?
24 UV/VIS-Spektrum d 2 -Konfiguration ε [l/mol cm] 10 5 beobachtetes Spektrum ν ~ [cm -1 ] [V(H 2 O) 6 ] 3+ Spektrum: 2 Banden (mindestens)! ε 10: d d-übergänge (Laporte-Verbot) Banden: stark separiert
25 Laporte Verbot: z.b. O h -Sym. e g t 2g t 2g e g Übergang Γ = E χ( µ ) T = E t T 2g 2g 2g 1u 2g wie p-orbital: ungerade = "g"."u".g"="u" a 1g = verboten!
26 Laporte-Verbot t 1u -Molekülschwingung Symmetrieerniedrigung Inversionzentrum "geht verloren" Laporte-Verbot wird aufgehoben ε l/mol cm
27 Elektronische Übergänge: Spin-Verbot: nur Übergänge mit S = 0 erlaubt z.b.: S = 0 S = 0 z.b. 1 A 1 1 B 2 S = 1 S = 1 z.b. 3 A 1 3 B 2 S = 0 S = 1 z.b. 1 A 1 3 B 2 erlaubt: ε 10 3 l/mol cm verboten: ε l/mol cm bislang nur d d Übergänge weitere Übergänge: Charge-Transfer-Banden
28 Charge-Transfer-Banden L M d xz π-ww hν π π-akzeptor Metall Komplex Ligand M L CT-Bande
29 Charge-Transfer-Banden L M hν d xz π-ww π-donor Metall Komplex Ligand L M CT-Bande z.b. [MnO 4 ] - CT-Banden: ε 10'000-50'000 L mol cm -1
30 UV/VIS-Spektrum d 2 -Konfiguration ε [l/mol cm] 10 5 beobachtetes Spektrum (384 nm) (571 nm) ν ~ [cm -1 ] [V(H 2 O) 6 ] 3+ Spektrum: 2 Banden (mindestens)! ε 10: d d-übergänge (Laporte-Verbot) Banden: stark separiert
31 Oktaederaufspaltung der Zustände d 2 -Konfiguration Gesamtenergie o o e g t 2g Konfiguration (t 2g ) 2 (t 2g ) 1 (e g ) 1 (e g ) 2
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