Mathematik des Hybriden Monte-Carlo. Marcus Weber. Zuse Institute Berlin

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1 Mathematik des Hybriden Monte-Carlo Marcus Weber Zuse Institute Berlin

2 Statistische Thermodynamik Ziel: Am Computer ein Ensemble samplen. Messung im Gleichgewicht (zeitunabhängige Verteilung π der Systemzustände x Γ): <A>= A(x) π(x) dx Γ Name Erhaltungsgrößen Bemerkung kanonisches Ensemble N, V, T mikrokanonisches Ensemble N, V, E isolierte Systeme großes kanonisches Ensemble µ, V, T chem. Reaktionen 2

3 Statistische Thermodynamik Zustand x = (Impulse p, Ortskoordinaten q) Motor für die Dynamik: Temperaturbad, Kinetische Energie K(p), p IR 3N, p = Mv Verlauf der Dynamik: Quantenchemische Effekte, Potenzielle Energie V (q), q IR 3N, q = Koordinaten der Atome 3

4 Boltzmann-Verteilung Boltzmann-Verteilung = Wahrscheinlichkeitsdichte der Molekülzustände Gesamtenergie H(p, q) = K(p) + V (q). π(x) = π(p, q) exp( 1 H(p, q)) kt 4

5 Boltzmann-Verteilung Boltzmann-Verteilung = Wahrscheinlichkeitsdichte der Molekülzustände Gesamtenergie H(p, q) = K(p) + V (q). π(x) = π(p, q) = exp( 1 kt H(p, q)) IR exp( 1 6N kt H(p, q)) dp dq 5

6 Boltzmann-Verteilung Boltzmann-Verteilung = Wahrscheinlichkeitsdichte der Molekülzustände Gesamtenergie H(p, q) = K(p) + V (q). π(x) = π(p, q) = exp( 1 kt H(p, q)) Z Zustandssumme ist nicht analytisch berechenbar! 6

7 Computerexperiment Nähere den Integralausdruck <A>= durch eine Summe Γ <A> 1 Γ Auch möglich: geschicktes Sampling A(X) π(x) dx, x i Γ A(x i )π(x i ). <A> 1 n n A(x i ), x i π(x i ). i=1 7

8 Separation Seperation der Boltzmann-Verteilung aus H(p, q) = K(p) + V (q): 1 Z exp( β H(p, q)) = 1 1 exp( β K(p)) exp( β V (q)) Z p Z q in einen analytisch berechenbaren und einen komplizierten Anteil (wegen Z q ). Sampling kann man getrennt für Geometrie und Impulse durchführen π(p, q) = π p (p) π q (q) p i π p (p i ), q i π q (q i ) 8

9 Monte Carlo Simulation Idee: Erzeugung des Ensembles als sukzessiver Prozess (Markov Kette). q 1 q 2 q 3 q N Ausdenken von, so dass die Verteilung π q stimmt, insbesondere ergodisch. Wichtige Information: System befindet sich in einem thermodynamischen Gleichgewicht, d.h. es verlassen im Mittel genausoviele Moleküle die Geometrie q, wie Moleküle in diese Geometrie übergehen. Genauer, es gilt detailed balance: π q (q) P (q q) = π q ( q) P ( q q) 9

10 Monte Carlo Simulation π q (q) P (q q) = π q ( q) P ( q q) 10

11 Monte Carlo Simulation π q(q) π q(eq) { }} { { }} { 1 1 exp( β V (q)) P (q q) = exp( β V ( q)) P ( q q) Z q Z q 11

12 Monte Carlo Simulation 1 Z q exp( β V (q)) P (q q) = 1 Z q exp( β V ( q)) P ( q q) 12

13 Monte Carlo Simulation 1 Z q exp( β V (q)) P (q q) = 1 Z q exp( β V ( q)) P ( q q) 13

14 Monte Carlo Simulation exp( β V (q)) P (q q) = exp( β V ( q)) P ( q q) 14

15 Monte Carlo Simulation P (q q) = exp( β [V ( q) V (q)]) P ( q q) 15

16 Monte Carlo Simulation q 1 q 2 q 3 q N Alle mit der folgenden Eigenschaft führen zum Ziel: P (q q) = exp( β V ). P ( q q) Dieses Resultat merken wir uns. Wir werden es noch häufiger verwenden. 16

17 Metropolis Monte Carlo Simulation in zwei Schritten: 1. Generiere nach einem Vorschlag -Verfahren eine neue Molekülgeometrie q aus q. Vorschlagwahrscheinlichkeit P v symmetrisch wählen. 2. Akzeptiere den Vorschlag q mit einer Wahrscheinlichkeit P a. Akzeptiere die alte Geometrie q mit der Wahrscheinlichkeit 1 P a. P (q q) = P v (q q) P a (q q) 17

18 Metropolis Monte Carlo Simulation P (q q) = exp( β V ) P ( q q) 18

19 Metropolis Monte Carlo Simulation P v (q q) P a (q q) = exp( β V ) P v ( q q) P a ( q q) 19

20 Metropolis Monte Carlo Simulation P v (q q) P a (q q) = exp( β V ) P v ( q q) P a ( q q) Metropolis: Konstruiere Vorschlag-Verfahren symmetrisch, d.h. Beispiel? P v (q q) = P v ( q q). 20

21 Metropolis Monte Carlo Simulation P a (q q) = exp( β V ) P a ( q q) 21

22 Metropolis Monte Carlo Simulation P a (q q) = exp( β V ) P a ( q q) z.b. P a (q q) = { exp( β V ), V (q) < V ( q) 1, sonst 22

23 Aufgaben Ist folgendes ein mögliches Vorschlag-Verfahren? Nimm Geometrie q mit geringerer potenzieller Energie V (q) > V ( q). Vorteil: Dann wird immer akzeptiert. Ist folgendes ein mögliches Vorschlag-Verfahren? Nimm (gleichverteilt) irgendeine beliebige Geometrie q unabhängig von q. Durch die Art des Akzeptanzschrittes nimmt die potenzielle Energie der Geometrien V (q i ) im Laufe des Samplings tendenziell immer weiter ab. Richtig? Wieviele Geometrien muss man samplen? 1mol = Teilchen? 23

24 Hybrid Monte Carlo Simulation in zwei Schritten: 1. Generiere mit einer gemäß π p (p) verteilten Wahrscheinlichkeit einen Startimpuls p. Erhalte die vorgeschlagene Molekülgeometrie q aus q durch eine kurze MD-Simulation mit Startzustand (p, q). 2. Akzeptiere den Vorschlag q mit einer Wahrscheinlichkeit P a. Akzeptiere die alte Geometrie q mit der Wahrscheinlichkeit 1 P a. P (q q) = P v (q q) P a (q q) 24

25 Exkurs: Moleküldynamik Simulation Moleküle befinden sich in Bewegung. Zeitliche Änderung von Geometrie und Impulsen ist durch eine Diffrenzialgleichung gegeben: q = Geschwindigkeit v v = Beschleunigung a In diese Gleichung physikalische Überlegungen einsetzen, nämlich: p = M v Ma = F = grad V (q) (Definition des Impulses) (Newtonsches Gesetz) 25

26 Exkurs: Moleküldynamik Simulation Moleküle befinden sich in Bewegung. Zeitliche Änderung von Geometrie und Impulsen ist durch eine Differenzialgleichung gegeben: q = M 1 p ṗ = grad V (q) 26

27 Exkurs: Moleküldynamik Simulation Moleküle befinden sich in Bewegung. Zeitliche Änderung von Geometrie und Impulsen ist durch eine Differenzialgleichung gegeben: Eigenschaften dieser Gleichung: q = M 1 p ṗ = grad V (q) reversibel (bei Impulsumkehr läuft die Bewegung rückwärts ), energieerhaltend H(p, q) = const, Gesamt- und Drehimpuls erhaltend... Das sind auch zufällig die Eigenschaften der Natur! 27

28 Exkurs: Moleküldynamik Simulation Die Lösung einer Differenzialgleichung nennt man Integration. Ein nummerisches Verfahren, das eine Näherungslösung bestimmt Integrator. Fehler kommen dadurch zustande, dass man die Zeit diskretisieren muss (also den Zeitfluss in kurze Zeitsprünge der Länge τ zerlegt). Beispiel: q(t + τ) q(t) τ p(t + τ) p(t) τ q = M 1 p(t) ṗ = grad V (q(t)) 28

29 Exkurs: Moleküldynamik Simulation Obige Diskretisierung führt zu dem Euler-Integrator q(t + τ) τm 1 p(t) + q(t) p(t + τ) τ grad V (q(t)) + p(t) So eine Diskretisierung macht einiges kaputt: Euler ist nicht reversibel, nicht energieerhaltend, nicht Gesamt- und Drehimpuls erhaltend. 29

30 Exkurs: Moleküldynamik Simulation Ein anderer Integrator heißt Velocity Verlet : q(t + τ) τm 1 p(t) + q(t) τ 2 2 M 1 grad V (t) p(t + τ) grad V (q(t)) + grad V (q(t + τ)) τ + p(t) 2 Velocity Verlet (VV) rettet einige Eigenschaften: VV ist reversibel, VV ist symplektisch, insbesondere im Mittel energieerhaltend, VV ist Gesamt- und Drehimpuls erhaltend. 30

31 Aufgaben Beim Aufstellen der Bewegungsgleichung geht gar nicht die Temperatur ein. Warum? Beim Velocity Verlet steht beim Impulsupdate auf der rechten Seite ein Ausdruck, der von q(t + τ) abhängt. In welcher Reihenfolge führt man die Berechnungen auf dem Computer durch? Suchen Sie in der Literatur nach einem nummerischen Integrator, der alle Eigenschaften der Differenzialgleichung erfüllt. Wurden Sie fündig? 31

32 Hybrid Monte Carlo Simulation in zwei Schritten: 1. Generiere mit einer gemäß π p (p) verteilten Wahrscheinlichkeit einen Startimpuls p. Erhalte die vorgeschlagene Molekülgeometrie q aus q durch eine kurze MD-Simulation mit Startzustand (p, q). 2. Akzeptiere den Vorschlag q mit einer Wahrscheinlichkeit P a. Akzeptiere die alte Geometrie q mit der Wahrscheinlichkeit 1 P a. P (q q) = P v (q q) P a (q q) 32

33 Hybrid Monte Carlo Simulation P (q q) = exp( β V ) P ( q q) 33

34 Hybrid Monte Carlo Simulation P v (q q) P a (q q) = exp( β V ) P v ( q q) P a ( q q) 34

35 Hybrid Monte Carlo Simulation P v (q q) P a (q q) = exp( β V ) P v ( q q) P a ( q q) Vorschlagswahrscheinlichkeit hängt von der Wahrscheinlichkeit ab, den richtigen Impuls zu wählen, da dieser eindeutig das dynamische Verhalten bestimmt: P v (q q) = P v (p) = π p (p). Dabei geht (p, q) in ( p, q) über. Für den umgekehrten Prozess, q q, müssen wir die Richtung des Impulses umkehren, denn ( p, q) geht über in ( p, q). Insgesamt: P v (q q) P v ( q q) = π p(p) π p ( p). 35

36 Hybrid Monte Carlo Simulation π p (p) P a (q q) = exp( β V ) π p ( p) P a ( q q) Metropolis Monte-Carlo: Vorschlagswahrscheinlichkeit symmetrisch. Hybrides Monte-Carlo: Vorschlagswahrscheinlichkeit reversibel. 36

37 Hybrid Monte Carlo Simulation P a (q q) πp( p) = exp( β V ) P a ( q q) π p (p) 37

38 Hybrid Monte Carlo Simulation P a (q q) = exp( β V ) P a ( q q) 1 Z p exp( β K( p)) 1 Z p exp( β K(p)) 38

39 Hybrid Monte Carlo Simulation P a (q q) = exp( β V ) P a ( q q) 1 Z p exp( β K( p)) 1 Z p exp( β K(p)) 39

40 Hybrid Monte Carlo Simulation P a (q q) = exp( β V ) P a ( q q) 1 Z p exp( β K( p)) 1 Z p exp( β K(p)) 40

41 Hybrid Monte Carlo Simulation P a (q q) exp( β K( p)) = exp( β V ) P a ( q q) exp( β K(p)) 41

42 Hybrid Monte Carlo Simulation P a (q q) = exp( β V ) exp( β K) P a ( q q) 42

43 Hybrid Monte Carlo Simulation P a (q q) = exp( β H) P a ( q q) 43

44 Hybrid Monte Carlo Simulation P a (q q) = exp( β H) P a ( q q) z.b. { exp( β H), H(p, q) < H( p, q) P a (q q) = 1, sonst 44

45 Aufgaben Warum wird im Hybrid Monte Carlo (HMC) mit symplektischem Inegrator fast jeder Vorschlag akzeptiert? Ist das Vorschlagverfahren trotz hoher Energiebarrieren zwischen den Konformationen eines Moleküles ergodisch? Bei Simulation auf niedriger Temperatur kann das HMC dem Metropolis Monte Carlo unterlegen sein. Warum? 45

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