Skript zum Masterpraktikum Radiochemie. Modul: Radioaktivität - Messmethoden. Detektion von α-, β- und γ-strahlung

Transkript

1 Fakultät Mathematik/Naturwissenschaften Fachbereich Chemie/Lebensmittelchemie Professur für Radiochemie Skript zum Masterpraktikum Radiochemie Modul: Radioaktivität - Messmethoden Detektion von α-, β- und γ-strahlung Stand: Sommersemester

2 Gliederung: 1. Strahlungsarten 2. Strahlungsmessung - Spektrometrie 2.1. α-spektrometrie mit Halbleiterdetektor (PIPS) 2.2. α-,β-spektrometrie mittels Flüssigszintillation 2.3. γ-spektrometrie mit Reinst-Germaniumdetektor 1. Strahlungsarten α-strahlung Abgabe von 2 Protonen und 2 Neutronen. Beispiel: Po 82Pb He Die Nukleonenzahl verringert sich beim α- Zerfall um 4, die Ordnungszahl um 2. Die Reichweite beträgt in Luft wenige cm ( 210 Po: 4 cm), in Flüssigkeiten und Feststoffen wenige µm (abhängig von der Dichte). β-strahlung β - -Strahlung: Abgabe eines Elektrons und eines Antineutrinos Beispiel: Pb Bi e e β + -Strahlung: Abgabe eines Positrons und eines Neutrinos Beispiel: K Ar e Elektroneneinfang aus innerem Orbital (EC) unter Abgabe eines Neutrinos e Beispiel: Fe e 55 Mn 25 e Die Nukleonenzahl bleibt gleich, die Ordnungszahl erhöht sich um 1 (bei β - ) und verringert sich um 1 (bei β + Die Reichweite beträgt wenige cm bis 1 m (abhängig von der Energie). Abschirmung erfolgt mit Plexiglas (2 Größenordnungen). 2

3 γ-strahlung Durchdringendste elektromagnetische Strahlung, die beim Zerfall der Atomkerne vieler radioaktiver Nuklide entsteht. Die Reichweite beträgt in Feststoffen einige cm bis m (abhängig von Dichte und γ-energie) Abschirmung erfolgt mit Blei, Schwerbeton (hohe Dichte) 2. Strahlungsmessung - Spektrometrie Nicht nur die Bestimmung der gesamten Strahlungsmenge ist von Interesse, sondern auch die Art und Herkunft der Strahlung. Dazu ist Spektrometrie notwendig die Unterscheidung nach der Strahlungsenergie α-spektrometrie mit Halbleiterdetektor (PIPS) PIPS: Passivated Implanted Planar Silicon detector Bei diesen Detektoren handelt es sich um n-leitende Siliziumdetektoren, deren Eintrittsseite p-leitend ist durch wenige nm einer Bor-Implantationsschicht. Am pn-übergang bildet sich eine Ladungsfreie Zone, die durch Anlegen einer Spannung in Sperrichtung vergrößert wird. Die einfallende Strahlung (α-strahlen) in diese Zone erzeugt Paare von Elektronen und Löchern. In der pn- Übergangsschicht werden Elektronen und Löcher durch das Ladungsfeld getrennt (Löcher wandern ins p- und Elektronen ins n-gebiet). Die Anzahl der Elektronen-Loch-Paare hängt von der Energie des einfliegenden Teilchens ab. Der resultierende Stromstoß ist ein Maß für die Energie der Strahlung. Komponenten eines α-spektrometers Vakuum PIPS VV HV ADC VKA HSV VV HV HSV ADC VKA Vorverstärker Hauptverstärker Hochspannungsquelle Analog-Digital-Konverter Vielkanalanalysator Direkt am Detektor ist der Vorverstärker angeschlossen, um Ladungsverluste durch eine sehr kurze Wegstrecke zu vermeiden. Am Vorverstärker wird eine Hoch spannung (ca V) angelegt. Im Hauptverstärker wird das Signal weiter verstärkt. Zur Weiterverarbeitung wird das Signal im Analog-Digital-Konverter 3

4 geformt und die Impulshöhe ermittelt, im Vielkanalanalysator werden die Ereignisse entsprechend ihrer Energie gezählt, und danach wird das α-spektrum auf einem Bildschirm dargestellt. Es wird im Vakuum gemessen, um die Reichweite der α-partikel zu erhöhen. Der Nulleffekt ist extrem niedrig (2 Impulse/h). Die hohe Auflösung von 20 kev erlaubt, α-strahlende Nuklide, deren Energien nahe beieinander liegen, zu trennen. Typisches α-spektrum (mit 241 Am kontaminierter Bauschutt) 2.2. α-,β-spektrometrie mittels Flüssigszintillation Es wird ein homogenes Gemisch aus Probe und Szintillations-Cocktail hergestellt. Der Szintillations-Cocktail, bestehend aus Lösungsmittel, primärem Szintillator und sekundärem Szintillator, wird durch α- oder β- Teilchen zur Emission von Lichtquanten angeregt: Lösungsmittel: - z.b. Toluol, Benzol, Xylol, Diisopropylnaphtalin - kinetische Energie des Kernzerfalls regt π-elektronen an: nm primärer Szintillator: - z.b. Oxazole, Oxadiazole, Benzooxazole, Pyrazoline, 2,5- Diphenyloxazol PPO, ca M) Energieübertragung durch Molekülzusammenstöße, Strahlung, Dipol-Dipol-Wechselwirkung: nm sekundärer Szintillator: - ähnliche Struktur wie primärer, aber längerwelliges Fluoreszenzmaximum, z.b. p-bis-(o-methylsteryl)-benzol, ca M) - absorbiert das Licht vom primären Szintillator und gibt es als Fluoreszenzlicht weiter Wellenlängenschieber : nm 4

5 Detektion im Flüssigszintillationsgerät (LSC, Liquid Szintillation Counter) Komponenten eines LSC Hochspannung Photoverstärkerröhre Probe Photoverstärkerröhre Koinzidenzschaltung Verstärker Impulshöhenanalysator ADC Analyse des Spektrums Photoverstärkerröhre: - Lichtumwandlung in elektrische Impulse - Photoeffekt: Elektronenfreisetzung - Auf Dynoden (pos. Elektrode) gelenkt - Erzeugung von Sekundärelektronen - Weitere Dynoden Kaskade von Elektronen - Letzte Dynode Messung des elektrischen Impulses Koinzidenzschaltung: - Nur Messung von Spannungsimpulsen, die von beiden Photoverstärkern kommen - Unterdrückung thermischer Impulse Impulshöhenanalysator: - Die im Szintillationsprozess freigesetzte Photonenzahl ist der α-, β-energie proportional. - Lineare Umsetzung in Photoverstärker - Impulshöhe proportional der α-, β-energie 5

6 Impulse Impulse Reines β-spektrum Energie in kev Gemischtes α-, β-spektrum 3 H Spektrum 210 Po -Spektrum 210 Pb, 210 Bi Energie [Kanal] Zählausbeute und Quenching In der Praxis wird nicht jeder radioaktive Zerfall in der Probe vom Messgerät registriert. Deshalb unterscheidet man zwischen Counts, der Zahl der registrierten Impulse, und Disintegrations, der Zahl der tatsächlichen Zerfälle. Die Zählausbeute gibt an, welcher Anteil der radioaktiven Zerfälle tatsächlich vom Gerät registriert wird. Zählausbeu te cps Counts pro Sekunde cpm Counts pro Minute dps Disintegrations pro Sekunde dpm Disintegrations pro Minute 1 Becquerel (Bq) = 1 dps = 60 dpm cps dps cpm dpm Eine 100%ige Zählausbeute wird praktisch nie erreicht (z.b. 3 H: 60%, 14 C: 95%) 6

7 Impulse Ursachen: Verluste bei der Energieübertragung = Quenching Physikalisches Quenching: - Verluste treten vor der Anregung der Lösungsmittelmoleküle auf - Absorption bzw. Selbstabsorption durch Fremdkörper (z.b. Filterpapier) oder ungenügende Probendurchmischung (Emulsionsbildung) - Vermeidung durch entsprechende Probenpräparation Chemisches Quenching: - direkte Verluste bei der Energieübertragung auf Primär- und Sekundärszintillator - Übertragung der Energie auf Moleküle in der Probe: Löschsubstanzen (Quencher) Farbquenching: - Emittiertes Licht von Primär- und Sekundärszintillator ( nm) wird von gefärbten Probenbestandteilen absorbiert - z.b. Blut, Harn, Gewebeextrakte, Pflanzenextrakte) Beispiel: Chemischer Quench an 3 H Zugabe CH 3 NO 2 0 µl 5 µl 10 µl 15 µl 25 µl 40 µl 90 µl 220 µl 230 µl 450 µl Kanal 2.3. γ-spektrometrie mit Reinst-Germaniumdetektor Wechselwirkung zwischen γ-strahlung und Materie γ-strahlen sind keine geladenen Teilchen, sondern Photonen. Nach der Wechselwirkung mit Materie Messung möglich. Drei Wechselwirkungsprozesse: Photoeffekt: γ-quanten werden an stark gebundenen Elektronen (innere Schale) von Atomen inelastisch gestreut. Die Energie des Photons wird vollständig auf das Elektron übertragen. Das Elektron wird aus dem Atom geschlagen. Sekundäreffekt: Augereffekt 7

8 Comptoneffekt: Wechselwirkung der γ-quanten mit freien Elektronen Stoßprozess. Das Elektron gewinnt kinetische Energie, die Energie des Photons wird abgeschwächt (abhängig vom Streuwinkel). Paarbildung: Umwandlung eines Photons in ein Elektron-Positron-Paar erst oberhalb der Schwellenergie von 1.02 MeV möglich Aufbau eines Gamma-Spektrometers Die Messung der γ-strahlung erfolgt über einen Halbleiterdetektor. Üblicherweise werden Germainum-Detektoren verwendet (Reinst- Germanium-Detektor, HPGe, High Purity Germanium). Da die Lücke zwischen Valenz- und Leitungsband kleiner ist als bei Si und von den kristalleigenen Elektronen schon bei Raumtemperatur überwunden werden kann, muss der Ge-Detektor auf ca. 90 K gekühlt werden (mit flüssigem Stickstoff oder neuerdings auch elektrisch), um thermisches Rauschen zu unterdrücken und die Beweglichkeit der Elektronen und Löcher zu erhöhen. Die auftreffende Strahlung erzeugt Elektronen-Loch-Paare. Der resultierende Stromimpuls wird von einem sensitiven Vorverstärker abgenommen, an dem eine Hochspannung im Bereich von 2000 bis 4000 V anliegt und über einen Hauptverstärker weiter verstärkt. Über einen Anaolg-Digital-Konverter und einen Vielkanalanalysator werden die Signale weiterverarbeitet und computerunterstützt das resultierende γ-spektrum ausgewertet. Schematischer Aufbau Bleiabschirmung Probe Ge-Detektor Vorverstärker Hauptverstärker Vielkanalanalysator Spektrenauswertung Hochspannung Dewargefäß Flüssiger N 2 8

9 γ-spektrum von 137 Cs Photopeak Rückstreulinie Comptonkante Comptonkontinuum 9