Mathematische Methoden der NMR-Spektrokopie
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- Detlef Braun
- vor 7 Jahren
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1 Darstellungstheorie in der Quantenmechanik Der Projektor und die Vollständigkeitsrelation Um mit den abstrakten Kets ψ aus dem Raum H und den auf sie wirkenden Operatoren  zu rechnen, kann man sie durch Vektoren und Matrizen eines n-dimensionalen Vektorraum darstellen. Dabei können die Elemente des Raumes ausschließlich reel sein, der Raum ist also R n (aus der Schule kennen wir den dreidimensionalen Vektorraum R 3 mit den Einheitsvektoren e x, e y, e z als Basis). In der Regel müssen wir aber über dem Körper der komplexen Zahlen rechnen, also im Raum C n. Wir stellen dann einen Ket ψ in einer orthonormierten Basis { u i } durch den Spaltenvektor: c 1 c 2 ψ =. = c 1 u 1 + c 2 u c n u n = i c i u i c n u i dar. Da unsere gewählte Basis orthonormiert ist, also: { 1 falls i = j u i u j = δ ij = 0 falls i j können wir recht schnell die Koeffizienten mit Hilfe des Skalarproduktes berechnen: u j ψ = i c i u j u i = c j Die Bedeutung dieser Rechnung können wir uns anhand einer Abbildung anschaulich erklären: der Ko- c i b i ψ c j b j Abb. 0.1: Projektion des Kets ψ auf u j. effizient c j gibt uns den relativen Anteil des Basisvektors an dem Superpositionszustand (Abbildung??). Wir können dann auch die Projektion des Kets ψ auf den Basisvektor u j mit Hilfe des Skalarproduktes bestimmen: u j u j ψ = u j i c i u j u i = c j u j Die Prokjektion von ψ auf u j gibt damit einen Vektor, der in die Richtung von u j zeigt, und eine Länge von c j hat. Nun kann man einen Projektionsoperator einführen, also einen Projektor ˆP, der die 1
2 Projektion eines Kets auf einen bestimmten Unterraum liefert (in unserem gezeigten Fall den 1-dim. Unterraum, der von u i aufgespannt wird): ˆP ψ = u j u j ψ = c j u j ˆP = u j u j Hier haben wir nun 2 Fliegen mit einer Klappe erledigt, wir haben einerseits den Projektor einfgeführt, andrerseits haben wir gesehen, dass ein Operator offensichtlich auch in Dirac-Notation, also in einer Ket-Bra Schreibweise, geschrieben werden kann. Wir werden später noch zeigen, dass sich diese Notation für andere Operatoren als sehr nützlich erweisen wird. Bleiben wir aber noch ein wenig bei dem Projektor, wir können beispielsweise auch die Projektion eines Zustandkets auf eine Ebene, die von u m und u n aufgespannt wird (Abbildung??). Unser Projektor lautet dann: ˆP = u m u m + u n u n ˆP ψ = ( u m u m + u n u n ) ψ = c m u m + c n u n Sei { u i }, u i H eine orthonormierte Basis. Dann gilt mit für ein ψ H. ψ c n c m u n u m Abb. 0.2: Projektion des Kets ψ auf die von den Kets u m und u n aufgespannte Ebene. ψ = i c i u i = i u i ψ u i = i u i u i ψ = ( u i u i ) ψ = 1 ψ i } {{ } 1 Durch diese Rechnung haben wir den Projector auf alle Basisvektoren angewendet. Wie zu erwarten muss dieser dem Identitätsoperator entsprechen, da man als Ergebnis eine Projektion des Ket auf sich selbst hat. Diesen mathematische Zusammenhang nennt man die Vollständigkeitsrelation: 1 = i u i u i Dieser Ausdruck bedeutet, dass man an beliebigen Stellen ein triviale Eins einfügen kann, die man nutzen kann um die Matrixdarstellung eines Operators in einer gegebenen Basis zu erhalten (s.u.). 2
3 Darstellung von Operatoren Mathematische Methoden der NMR-Spektrokopie Ein linearer Operators Â, der auf einen Ket ψ wirkt, kann mit Hilfe der Vollständigkeitsrelation (s.o.) durch eine Matrix dargestellt werden: ψ = A ψ = 1  1 ψ = u i u i  i j u j u j ψ = i,j = i,j = i,j u i u i  u j u j ψ u i u i  u j u j ψ c ij u i u j ψ Wir können die Elemente u i  u j = c ij ersetzen und sie die Matrixelemente von  in Bezug auf die gewählten Basis { u i } nennen. Die Koeffizienten c ij sind einfache Zahlen (reel oder auch komplex). Somit können wir die Transformation des Kets ψ durch den Operator  im bekannten Vektor-Matrix Formalismus schreiben: ψ =  ψ n n u j ψ u j =  u i ψ u i j=1 i=1 u 1 ψ u 1  u 1 u 1  u i u 1  u n u 1 ψ u j ψ = u j  u 1 u j  u i u j  u. n u i ψ u n ψ u n  u 1 u n  u i u n  u n u n ψ Im letzten Schritt haben wir zusätzlich den Bra u j von links angewendet um so die Koeffizienten als Spaltenvektor, und den Operator als Matrix zu erhalten. Die Wirkung des Operators versteckt sich nun in der Matrix, daher kommt der von Heisenberg geprägte Begriff der Matrizenmechanik. Manchmal kann jedoch die Matrixdarstellung sehr unübersichtlich werden, gerade wenn wir es mit mehr als zwei Dimensionen zu tun haben. Dann bietet sich die Darstellung der Operatoren in der Dirac- Notation an: A = i,j c ij u i u j Für die Berechnung von NMR Pulssequenzen erweist sich die Darstellung als sehr hilfreich, wie wir noch später sehen werden. 3
4 Der Kommutator Der Kommutator zweier Operatoren Â, ˆB ist definiert als [Â, ˆB] = Â ˆB ˆBÂ Der Kommutator ist ein wichtiges Konzept in der Quantenmechanik, da er ein Maß dafür ist, wie gut zwei Observable gleichzeitig gemessen werden können. Falls er verschwindet (also [A, B] = 0), also Â, ˆB vertauschen (kommutieren) können beide Observablen gleichzeitig gemessen werden. In der mathematischen Formulierung der Quantenmechanik bedeutet das, dass sie gemeinsame Eigenvektoren a, b haben, Â a, b = a a, b ˆB a, b = b a, b die zudem genutzt werden können um als Basis den Hilbertraum des betrachteten System aufzuspannen. Weiterhin können wir über zwei kommutierende Operatoren sagen, dass die Reihenfolge ihrer Wirkung unerheblich ist: Â ˆB ψ = ˆBÂ ψ [Â, ˆB] ψ = 0 In Allgemeinen kommutieren Operatoren jedoch nicht, sie können also nicht zur gleichen Zeit gemessen werden, da sie über keine gemeinsame Eigenvektoren verfügen. Dieser Umstand ist eine fundamentale Eigenschaft quantenmechanischer Systeme, die in der Formulierung der Heisenberg schen Unschärferelation mündet. In der NMR-Spektroskopie haben wir es mit einer Fülle an Kommutatoren zu tun, daher sollten wir ein paar Eigenschaften kennen: [Â, Â] = 0 [Â, ˆB] = [ ˆB, Â] [λâ, ˆB] = [Â, λ ˆB] = λ[â, ˆB] 0 = [Â, [ ˆB, Ĉ]] + [ ˆB, [Ĉ, Â]] + [Ĉ, [Â, ˆB]] Die erste Relation bedeutet, dass ein Operator mit sich selbst vertauscht. Die zweite Relation wird die Antikommutativität genannt, die dritte zeigt, dass man jeden Skalar λ aus dem Kommutator ausklammern kann. Die vierte ist die Jacobi-Identität. All diese Eigenschaften lassen sich mit der Definiton des Kommutators beweisen. Hier noch ein paar nützliche Rechenregeln: [Â, ˆB + Ĉ] = [Â, ˆB] + [Â, Ĉ] [Â + ˆB, Ĉ] = [Â, Ĉ] + [ ˆB, Ĉ] [Â, ˆBĈ] = [Â, ˆB]Ĉ + ˆB[Â, Ĉ] [Â ˆB, Ĉ] = Â[ ˆB, Ĉ] + [Â, Ĉ] ˆB Nun können wir auf Basis des Kommutators einen Superoperator Â() einführen, also ein Funktional, das auf einen Operator wirkt und einen neuen Operator erzeugt: Â() = [Â, ] Wir können nun auch einen Eigenoperator ˆB des Vertauschungssuperoperators finden: Â( ˆB) = [Â, ˆB] = b ˆB, 4
5 wobei b der zugehörige Eigenwert ist. Wie wirkt nun ˆB auf einen Eigenket a von Â?  ˆB a = ( ˆB + Â( ˆB)) a = ( ˆB + b ˆB) a = ˆB a + b ˆB a = a ˆB a + b ˆB a = (a + b) ˆB a In Worten: falls a ein Eigenzustand von  mit dem Eigenwert a ist, dann muss ˆB a ein Eigenzustand von  mit dem Eigenwert a + b sein. Aus diesem Grunde wirkt der Eigenoperator ˆB als Leiteroperator (Shiftoperator) zu Â, speziell als raising operator, falls b reel und positiv, und als lowering operator, falls b reel und negativ ist. Die Komponenten des Drehimpulsvektoroperators Î haben eine interessante Eigenschaft: 1 falls (x, y, z) eine gerade Permutation von (1, 2, 3) [I x, I y ] = iε x,y,z I z ε x,y,z = 1 falls (x, y, z) eine ungerade Permutation von (1, 2, 3) 0 falls 2 Indices gleich sind Sie vertauschen zyklisch, was wir durch den ε-tensor (Levi-Civita-Symbol) symbolisieren können. Unter einer Permutation versteht man die Veränderung der Anordnung einer Menge durch Vertauschen ihrer Elemente. Eine gerade Permutation benötigt eine gerade Anzahl an Transposition, z.b.: , worin wir die folgenden Transpositionen gemacht haben Da wir 4 Schritte brauchten um die Zahlen neu zu sortieren sprechen wir von einer geraden Permutation , ist dann natürlich eine ungerade Permutation. Lass uns sehen, wie wir das auf die Vertauchungsrelation der kartesischen Komponenten des Drehimpulses Î anwenden können [I z, I y ] = iε x,y,z I x [I z, I y ] = ii x, da wir nur I x und I z tauschen mussten: also haben wir einmal transponiert, also haben wir eine ungerade Anzahl, folglich wird ε x,y,z gleich 1. [I z, I x ] = iε x,y,z I x [I z, I x ] = +ii y, hier haben wir zuerst I x und I y, dann I y und I z transponiert, also wird ε x,y,z zu +1. Um die zyklische Vertauschungsrelation anzudeuten, können wir auch an Stelle des ε x,y,z -Tensors nutzen: [I x, I y ] = ii z 5
6 Beispiel 0.1. In dem Buch Protein NMR Spectroscopy, 2nd ed.(2007) auf Seite 356 (Kapitel 5, Gleichung [5.65]), nutzen Cavanagh et al die folgende Identität: [A q kp, [Aq kp, σt (t) σ 0 ]] [A q kp, [A q kp, σt (t) σ 0 ]] = [[A q kp, Aq kp ], σt (t) σ 0 ] Um den Beweis einfacher zu gestalten, vereinfachen wir: A = A q kp B = A q kp C = σ T (t) σ 0 und können zeigen, dass die Identität richtig ist: [A, [B, C]] [B, [A, C]] = [[A, B], C] [A, [B, C]] [B, [C, A]] = [[A, B], C] [A, [B, C]] + [B, [C, A]] = [C, [A, B]] [A, [B, C]] + [B, [C, A]] + [C, [A, B]] = 0 Anticommutativität ausklammern ( ) Anticommutativität Jacobi-Identität q.e.d. Beispiel 0.2. Hier wollen wir exemplarisch mit Hilfe der Definition des Drehimpulses l = r p und des Korrespondensprinzips Î = ˆR ˆP aufbauend auf den fundamentalen Vertauschungsrelationen für den Ort und Impuls: zeigen, dass der Kommutator von [Îx, Îy] = iîz ist: [R i, P j ] = i δ i,j i, j {x, y, z} [Îx, Îy] = [Ŷ ˆP z Ẑ ˆP y, Ẑ ˆP x ˆX ˆP z ] = [Ŷ ˆP z Ẑ ˆP y, Ẑ ˆP x ] [Ŷ ˆP z Ẑ ˆP y, ˆX ˆP z ] = [Ŷ ˆP z, Ẑ ˆP x ] [Ẑ ˆP y, Ẑ ˆP x ] [Ŷ ˆP z, ˆX ˆP z ] + [Ẑ ˆP y, ˆX ˆP z ] = [Ŷ ˆP z, Ẑ ˆP x ] (Ẑ ˆP y Ẑ ˆP x Ẑ ˆP x Ẑ ˆP y ) [Ŷ } {{ } } {{, ˆX] ˆP z 2 + [Ẑ } ˆP y, ˆX ˆP z ] =0 =Ẑ2 [ ˆP y, ˆP x]=0 = [Ŷ ˆP z, Ẑ ˆP x ] + [Ẑ ˆP y, ˆX ˆP z ] = Ŷ [ ˆP z, Ẑ] ˆP x + ˆX[Ẑ, ˆP z ] ˆP y = i Ŷ ˆP x + i ˆX ˆP y = iîz q.e.d. 6
7 Drehungen und der Drehimpuls Mathematische Methoden der NMR-Spektrokopie Die Gruppe der räumlichen Drehungen in R 3 In dem uns wohl bekannten dreidimensionalen Vektorraum R 3 können wir einen beliebigen Vektor r = r(x, y, z) um eine beliebige Achse u mit dem Winkel φ drehen. R u (φ) r = R u (φ) r. Dabei bilden die Drehungen R u (φ) im mathematischen Sinne eine Gruppe, das heißt sie erfüllen folgende Axiome: 1. Es gibt ein 1-Element, das keine Drehung bewirkt: 1 = R u (φ = 0) 2. Es gibt ein inverses Element: R u ( φ)r u (φ) = 1 3. Die Hintereinanderausführung zweier Drehungen ist wieder eine Drehung: R u1 (φ 1 )R u2 (φ 2 ) = R u3 (φ 3 ) Jedoch ist die Gruppe im allgemeinen nicht abelsch (kommutativ), da zwei Drehungen um unterschiedliche Achsen nicht vertauschen: R u1 (φ 1 )R u2 (φ 2 ) R u2 (φ 2 )R u1 (φ 1 ) Jedoch gilt aber für zwei aufeinanderfolgende Drehungen um dieselbe Achse: R u (φ 1 )R u (φ 2 ) = R u (φ 1 + φ 2 ) Die Drehungen R u (φ) können durch die spezielle orthogonale Gruppe (SO(3)) dargestellt werden, also durch de Gruppe der orthogonale Matrizen, für die gilt: A 1 = A T det A = +1 Durch die erste Bedingung wird sicher gestellt, dass die Länge der Vektoren und die Winkel zwischen ihnen erhalten bleiben, da r T 1 A T A r 1 = r T 1 r 1 das Skalarprodukt unverändert bleibt. Die Determinanten-Bedinung stellt sicher, dass Spiegelungen ausgeschlossen werden. infinitesimale Drehungen in R 3 Wollen wir einen Vektor r = r(x, y, z) um die Achse u mit dem Winkel φ drehen, so können wir für infinitesimal kleine Winkel d φ schreiben: r = R u (d φ) r = r + d φ ( u r) Der Vektor u r steht dabei senkrecht sowohl auf der Drehachse als auch auf r und läuft tangential an dem Kreis, der durch den Umlauf der Spitze von r gezeichnet werden kann (Abbildung??). 7
8 φ y φ x x Abb. 0.3: Infinitesimale Drehung des Vektors r = r(x, y, z) um die senkrecht aus der Papierebene herauszeigende Drehachse u. infinitesimale Drehungen in Zustandsraum H In der NMR-Spektroskopie ist die Drehung eines Spinzustandes von zentraler Bedeutung. Daher wollen wir schauen, wie wir eine Rechenvorschrift finden können, die uns die Drehung der Zustandkets erlaubt. Hierzu überlegen wir uns, welche Konsequenz eine Drehung des Systems, also des Zustandkets ψ und des Koordinatensystem auf den Wert r ψ = ψ( r) der zugehörigen Wellenfunktion am Ort r hat: ψ ( r ) = ψ( r) Selbstverständlich muss der Wert gleich bleiben, da wir ja das gesamte System drehen! Für die Drehung des Koordinatensystem (in Form des Ortsvektors r) haben wir weiter oben bereits die Drehung R gefunden. Das heißt wir können auch schreiben: ψ ( r ) = ψ(r 1 r ) ψ ( r) = ψ(r 1 r) Da durch die passive Transformation die Ortskoordinaten den gleichen Index haben, wir also dieselbe Koordinate r anschauen, können wir getrost auf den Index verzichten. Was sagt uns die letzte Gleichung? Sie sagt einfach nur, dass der Wert der gedrehten Wellenfunktion im gedrehten Koordinatensystem, also ψ ( r ), gleich dem Wert der alten Wellenfunktion am zurück gedrehten Ortsvektor ist. In Dirac-Notation lautet das dann: r ψ = R 1 r ψ Nehmen wir nun an, dass es einen Rotationsoperator ˆR gibt, der ψ dreht, finden wir als Bestimmungleichung für ˆR: r ˆR ψ = R 1 r ψ Durch die bekannten Eigenschaften von R (siehe oben) kann man nun leicht zeigen, dass 1. der Drehoperator ˆR linear ist 2. der Drehoperator ˆR ˆR = 1 unitär ist (unitär ist das komlexe Pendant zu einem(r) orthogonalen Operator/Matrix) Nun brauchen wir noch einen Ausdruck für ˆR mit dem wir rechnen können. Hierzu schauen wir uns einmal die Drehung um die z-achse als Spezialfall an, das heißt wir müssen den Ortsvektor r = r(x, y, z) 8
9 erst einmal drehen: R 1 e z (d φ) r = R ez (d φ) r = r d φ ( e z r) x + y d φ = y x d φ z Dabei haben wir ausgenutzt, dass R 1 e z = R ez, was sich aus den Regeln für das Kreuzprodukt ergibt. Dann gilt für die Wellenfunktion nach der Drehung: r ψ = R ez (d φ) r ψ ψ (x, y, z) = ψ(x + y d φ, y x d φ, z) Entwickeln wir nun die Wellenfunktion an der gedrehten Koordinate um den Entwicklungspunkt 1 ( d φ y, d φ x) in erster Ordnung, so bekommen wir: ( ψ (x, y, z) = ψ(x, y, z) d φ x y y ) ψ(x, y, z) x = ( 1 d φ ( x y y x )) ψ(x, y, z) Wir sehen, dass das Ergebnis eine Multiplikation der Wellenfunktion mit den Ortskoordinaten und den Abbleitungsoperatoren ist. Gehen wir nun aus der Ortsdarstellung zurück in die Zustandsraum, so müssen wir nach dem Korrespondenzprinzip folgende Ersetzungen machen (wieder in Planckeinheiten = 1): {x, y, z} { ˆX, Ŷ, Ẑ} { x, y, z } {i ˆP x, i ˆP y, i ˆP z } r ψ = r 1 i d φ ( ˆX ˆPy Ŷ ˆP x ) ψ = r 1 i d φ Îz ψ In der letzten Gleichung haben wir das Korresondenzprinzip für den Drehimpuls ausgenutzt: Ŷ ˆP z Ẑ ˆP y Î = ˆR ˆP = Ẑ ˆP x ˆX ˆP z ˆX ˆP y Ŷ ˆP x Der Rotationsoperator ˆR für infinitesimale Drehungen des Zustandkets um die z-achse lautet also: ˆR = 1 i d φ Îz Verallgemeinert man die Herleitung auf eine beliebige Drehachse u, so lautet der Rotationsoperator: ˆR = 1 i d φ Î u, worin Î = (Îx, Îy, Îz) T der Vektoroperator der Drehimpulses ist. So wie man sagt, dass der Impuls der Generator der Translation ist, kann man nun den Drehimpuls als Generator der Drehung bezeichnen. 1 Erinnere: Taylor Reihe einer Funktion f(x, y) f(a, b) + (x a)f x(a, b) + (y b)f y(a, b), wobei f i = f i 9
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