Nichtlineare Prozesse in der Elektrochemie II

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1 Nichtlineare Prozesse in der Elektrochemie II 5. Stabilität und Instabilität Neue (dissipative) Strukturen entstehen, wenn der bisherige stationäre Zustand, der den thermodynamischen Zweig repräsentiert, instabil wird - und (mindestens) ein neuer stabiler Zustand auftritt, welcher die neue zeitliche, räumliche oder raumzeitliche Struktur darstellt. Der Stabilitätsbegriff nimmt also eine Schlüsselstellung ein! Veranschaulichung am mechanischen Analogon: 1. Asymptotische Stabilität: --> es gibt nur einen möglichen Zustand im Anziehungsbereich --> dieser wird nach jeder Auslenkung (Störung), welche innerhalb des Anziehungsbereiches bleibt, von selbst wieder erreicht: strukturstabil, robust Beispiele: Regelungssystem, Schwingungen einer Uhr 1

2 2. Einfache Stabilität = Neutrale Stabilität (= neutrale Instabilität): --> es gibt ein Kontinuum von möglichen Zuständen --> eine Störung führt zu einem benachbarten Zustand --> nicht robust, nicht strukturstabil Beispiel: harmonischer Oszillator: eine solche Uhr würde niemals genau gehen können! 3. (Asymptotische) Instabilität --> jede noch so kleine Störung führt dazu, daß die Triebkraft, welche vom Zustande wegtreibt, stärker wird: selbstbeschleunigtes Entfernen vom Zustand --> positive Rückkopplung Beispiele: Mikrofon-Lautsprecher-Rückkopplung, Lawine, Explosion, Autokatalyse 2

3 6. Skizze der mathematischen Stabilitätsanalyse Kinetische Prozesse werden durch Differentialgleichungen beschrieben: A + B --> 2C Differentialgleichungen beschreiben ein Richtungsfeld: --> Anfangsbedingungen sind nötig, um eine eindeutige Lösung zu erhalten. --> Qualitative Analyse, da analytisch nicht lösbar: 1) Suche nach den stationären Zuständen: Nullsetzen der Zeitableitung und Lösung der verbleibenden algebraischen Gleichung (bzw. des Gleichungssystems): Beispiele aus der Reaktionskinetik: (A) Reaktion erster Ordnung: A == B, A = const. stationäre Konzentration von B 3

4 (B) Autokatalyse 3. Ordnung (Schlögl-Reaktion): A + 2X == 3X, B + X == C, A, B, C - konstant Gleichung 3. Grades in X max. 3 reelle Lösungen bei einem gegebenen Parametersatz können bis zu drei stationäre Konzentrationen von X parallel existieren! 2) Analyse der Stabilität von stationären Zuständen Definition der Stabilität nach Lyapunov Eine stationäre Lösung x s einer DGL ist: wenn eine kleine Ab- einfach stabil, neutralstabil: weichung von x s klein bleibt asymptotisch stabil: wenn eine kleine Abweichung gegen Null geht (exponentiell) instabil: wenn eine kleine Abweichung selbstbeschleunigt immer weiter anwächst Untersuchung der lokalen Stabilität von stationären Zuständen: Nur das lokaleverhalten der DGL um den jeweiligen Zustand herum (z.b. x s1 ) ist von Interesse: 4

5 Einsetzen und Reihenentwicklung nach Taylor: bzw. Damit wird die Stabilitätsfrage auf ein lineares, analytisch lösbares, Problem zurückgeführt! a > 0: Tangente hat positiven Anstieg: exponentiell instabil, Punkt ist ein Repellor a = 0: Tangente ist waagerecht: neutral stabil/instabil a < 0: Tangente hat negativen Anstieg: asymptotisch stabil, Punkt ist ein Attraktor 5

6 Beispiel Schlögl-Modell: --> 3 stationäre Zustände: X 1 < X 2 < X 3 X 1 = 0 k = -k 2 B < 0 : asymptotisch stabil X 2 : instabil X 1 : asymptotisch stabil X1 X2 X3 a < 0 a > 0 a < 0 stabil instabil stabil 6

7 Analoges gilt für Systeme von n DGL: Lösungsansatz mit Exponentialfunktionen führt zu einer Determinante, welche einer Gleichung n-ten Grades entspricht --> n mögliche (komplexe) Lösungen (Eigenwerte) wenn mindestens ein Realteil > 0 : Repellor wenn alle Realteile < 0: Attraktor Begriff der Trajektorie im Phasenraum: Bewegung des Systems im Raume der abhängigen Variablen, die Zeit ist nur noch implizit enthalten. Folge der Eindeutigkeit von Differentialgleichungen: Trajektorien können sich nicht kreuzen! Ausnahme: Stationäre Zustände (singuläre Punkte), in welche unendlich viele Trajektorien münden --> direkte Folgerungen: eindimensionaler Phasenraum (z.b nur eine Konzentration, welche sich ändert): Multistabilität ist möglich, aber keine Oszillationen (Beispiel: Schlögl-Modell) zweidimensionaler Phasenraum (z.b. zwei Intermediate): einfache Oszillationen sind möglich, aber kein Chaos Erst ab Dimension 3 sind Mehrfachoszillationen und dynamisches Chaos möglich! 7

8 7. Elektrochemische Nichtlinearitäten Ersatzschaltbild einer elektrochemischen Reaktion: U = DL + = const. (potentiostatisch) Gesamtstrom: I = / R elek Strombilanz: I = / R elek = i react ( DL ) + C DL d DL /dt bzw. C DL d DL /dt = - i react ( DL ) + (U - DL ) / R elek oder: C DL d DL /dt = - n F c k( DL ) + (U - DL ) / R elek (*) nach Einsetzen des Faradayprozesses: nichtlineare DGL für den Spannungsabfall in der Doppelschicht! 8

9 Je nach der Struktur der (meist nichtlinearen) Funktion k( DL ) hat die Gleichung mehrere stationäre Zustände. Die Stabilität bestimmt sich zu: d / d DL ( - n F c k( DL ) + (U - DL ) / R elek ) = - n F c d/d DL (k( DL )) - 1/R elek = a --> Instabilität bedeutet: a > 0 1) d/d DL (k( DL )) < 0 2) d/d DL (k( DL )) > 1/R elek d.h. im Bereich des stationären Zustandes muß die i-u-kennlinie einen negativen Anstieg haben (= negativer differentieller Widerstand!), und dieser muß dem Betrage nach den Ohmschen Vorschaltwiderstand übersteigen! In der graphischen Darstellung bedeutet dies z.b.: 3 Schnittpunkte = 3 stationäre Zustände, davon 2 stabil: Hochstromzustand (aktiv) und Niedrigstromzustand (passiv) möglich: Bistabilität 9

10 8. Ursachen negativer differentieller Widerstände Normale Kinetik (Butler-Volmer, eventuell Diffusionslimitierung): der Betrag des Stromes steigt monoton mit der Entfernung vom Gleichgewicht an --> der differentielle Widerstand ist niemals kleiner Null! Wie kann also die Stromdichte bei Erhöhung der Überspannung wieder absinken? --> durch potentialabhängige Adsorption einer inhibierenden Substanz --> durch Auskristallisation des gebildeten Metallsalzes --> durch den Frumkin-Effekt --> durch Bildung einer passivierenden Oxidschicht: Passivierung der Eisenauflösung (Fe/H 2 SO 4 1 molar): O 2 Widerstandsgerade Eisenvoltammogramm Flade-Potential NHE/V 10

11 Im Eisen-System ist Bistabilität ganz analog zum Schlögl- Modell möglich, aber nicht mehr, da es nur eine freie Variable gibt (das Doppelschichtpotential). Nach Einsetzen der Kurven in die Gleichung (*) ergibt sich folgendes Bild: Flade-Potential O 2 --> der Form nach völlig analog zum Schlögl-Modell: es können zwei unterschiedliche Zustände (Reaktionstypen) stabil sein: entweder oder links vom Flade-Potential (aktiv, Fe-Auflösung) rechts vom Flade-Potential (passiv, nur Sauerstoffentw.) 11

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