Mögliche Maßnahmen zur Reduktion des Eintrages von Mikroverunreinigungen aus der Siedlungsentwässerung

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1 Mögliche Maßnahmen zur Reduktion des Eintrages von Mikroverunreinigungen aus der Siedlungsentwässerung Thomas Ternes, Adriano Joss, Hansruedi Siegrist

2 Kommunaler Wasserkreislauf Industrie KA Wasser/Sediment Verregnung Bodenpassage Run off Uferfiltrat Infiltration Grundwasser Wasserwerk Trinkwasser

3 Antibiotika, Carbamazepin und RKM in Trinkwässern 2003/2004 Mückter et al., Environ. Health Persp., in preparation 55 Wasserwerke: 3 Kategorien Kat 1: kleine WW mit Landwirtschaft Kat 2: WW mit Uferfiltration Kat 3: WW ohne erkennbare Pharmakaquelle In 11 von 55 WW war Sulfamethoxazol nachweisbar (7-66 ng/l): LOQ: 2 ng/l 10 WW von Kat 2, 1 WW von Kat 1 H 2 N S O 2 N H N O Kat 1: (22) 55 Wasserwerke Kat 2: (22) Kat 3: (11) Iodierte RKM nachgewiesen bis zu 218 ng/l (LOQ: 5 ng/l) Carbamazepin detektiert bis zu 150 ng/l

4 Maßnahmen an der Quelle Reduzierung des Eintrages in die Kläranlagen Bei Überschreiten der Umweltqualitätsnorm (UQN) (vermutlich für Diclofenac, Isoproturon, EE2, Bisphenol A, ) müssen weitergehende Maßnahmen ergriffen werden, um den guten ökologischen/chemischen Zustand bis zum Jahr 2015 zu erreichen.

5 Verschärfte Regulation: Instrumente zur Steuerung? Registration Evaluation and Authorisation of CHemicals Produktionsmenge > 1 t: technical dossier (K OW, Daph. Tox.) Produktionsmenge > 10 t: chemical safety report, ERA Produktionsmenge > 100 t: weitergehende Informationen Gilt für Neue und Alte Chemikalien, welche nicht bereits reguliert wurden. REACH beinhaltet nicht Substanzen mit < 1 t, Pharmaka, Biozide, Pestiziden, Lebensmitteladditive, Polymere Bewertung basiert auf ökotoxikologischen Endpunkten und nicht auf einer möglichen Grundwasser- bzw. Trinkwassergängigkeit

6 Verändertes Verbraucher- bzw. Produzentenverhalten Direkte Öffentlichkeitsarbeit (Verbraucher, Fachleute) Umweltzeichen für Produkte (PBT-Konzept, FOA-Konzept) Fachgerechte Entsorgung (z.b. Verbrennung, Wiederverwertung) Rücknahme unverbrauchter Produkte durch Chem. Industrie Selbstverpflichtung der Chem. Industrie: Austausch/Ersatz umwelt- und trinkwasserrelevanter Stoffe "Green Chemistry": Forderung nach leicht abbaubaren nicht trinkwassergängigen Stoffen

7 Umweltzeichen für Produkte Beispiel: Diclofenac PBT (Umweltrelevanz): 8 Punkte Bewertung (0, 1, 2, 3) Persistenz nicht biologisch abbaubar (>60% in 28d) 3 Bioakkumulierbar log D OW (ph7) = 1,7 2 ÖkoToxizität LOEC = 1 µg/l 3 FOA (Entfernbarkeit bei Behandlung): 3 Punkte Bewertung (0, 1, 2, 3) Flockung Entfernung < 10 % 3 Aktivkohle Entfernung > 90 % 0 Ozonung Oxidation > 90% 0

8 Weitere Maßnahmen an der Quelle Verstärkte Behandlung von Punktquellen (Krankenhausabwasser, Altenheime, Indirekteinleiter) Behandlung an der Quelle Alder et al., 2006

9 Ausscheidung der Pharmaka: vor allem über Urin Ausscheidung in % Ternes und Joss, IWA Publishing, Urin Fäkalien Antiphlogistika Antibiotika Antidiabetika Antiepileptika Antigout Antihistaminika Antiphlogistika Betablocker Antiarrhythmikum Bronchospasmolytikum Diuretika Muscle relaxant Antidepressiva 10 0 Aspirin Paracetamol Propoxyphene Tramadol Amoxicillin Azithromycin Ciprofloxacin Clarithromycin Erythromycin Metronidazole Mupirocin Sulfamethoxazole Tetracycline Trimethoprim Metformin Troglitazone Gabapentin Phenytoin Valproate Allopurinol Cimetidine Ranitidine Ibuprofen Nabumetone Naproxen Metoprolol Verapamil Atenolol Pseudoephedrine Hydrochlorothiazide Triamterene Carisoprodol Nefazodone Setraline Bupropion

10 Weitere Maßnahmen: Abtrennung an der Quelle Urinseparierung und lokale Urinsammlung No-Mix Toilette Nährstoffe für die Landwirtschaft Urinsammlung Ozon, Membran? Vorfluter Existierende Mischwasserkanalisation Leckagen (10% - 20%) Abwasserüberlauf Kläranlage

11 Was leistet die kommunale Kläranlage?

12 1960 Entwicklung der biologischen KA-Behandlung Siegrist, 2006 Belebung Nachklärbecken Schlamm -alter (Tage) BSB Abbau Zulauf Ablauf Überschussschlamm Rücklauf Fe, Al Nitrifikation P-Fällung Nitrifikation Beckenvolumen (l EW -1 ) Fe, Al Denitrifikation Nitrifikation 1990 Denitrifikation anaerob anoxisch Nitrifikation 2000 Biologische P-Elimination

13 Entfernung in der kommunalen Kläranlage Braunschweig Konzentration in µg/l ( ): Entfernung in % 4 3,5 3 2,5 2 1,5 1 0,5 0 (24) (0) Sulfamethoxazol Carbamazepin (96) Zulauf (33) Diclofenac Ibuprofen Ablauf (84) (48) Atenolol Sotalol (83) (0) 18µg/L Iopromid Diatrizoat Ternes et al., Chemosphere, 2007

14 Durchschnittliche PSM-Einträge aus 106 hessischen kommunalen Kläranlagen (April/Mai 1999) Anzahl Kläranlagen <0,2 <0,4 <0,8 <1,6 <3,2 <6,4 <13 <26 <52 PSM-Konzentration (Summe aller Einzelstoffe ohne Diuron) in µg/l Von Peter Seel, HLUG, Wiesbaden

15 Prozesse, die Spurenstoffe in der Kläranlage eliminieren Ausstrippen mit der Prozessluft in der Biologie Sorption an partikuläre Stoffe Biologischer Abbau (Mineralisation, Transformation) Geringere Verdünnung = bessere Elimination? Verhindern des Oberflächenwassereintrages in die Kanalisation!!!!

16 Biologischer Abbau in Kläranlagen Transformation 100% SA minimum abbaubar bei 15 C und SA min 2-5 d Bezafibrat Ibuprofen 5-15 d Ethinylestradiol Iopromid Roxithromycin 0% Schlammalter (SA) nicht abbaubar bei SA < 20d Carbamazepin Diatrizoat

17 Weitergehende Maßnahmen in/vor der Kläranlage Chemisch-physikalisch Pulveraktivkohle Aktivkohlegranulat Chemisch-oxidativ Chlorung UV H 2 O 2 / UV Ozonung Weitergehende Elimination von Spurenstoffen Physikalisch Flockung Fällung Ionentauscher Membranfiltration Sandfiltration Biologische Nachbehandlung Sandfiltration Bodenpassage Teich- / Schilfanlage

18 Ozonung des KA-Ablaufes Zugabe von Ozon 2 m 3 /h KA-Ablauf (DOC: 23 mg/l), Kontaktzeit: 9 min WEDECO

19 Ozonung eines kommunalen Kläranlagenablaufes Ablauf 5 mg/l Ozon Carbamazepin Iodierte RKM Konzentrat. in µg/l mg/l Ozon 15 mg/l Ozon Antibiotika Betablocker Lipidsenker, Antiphlogistika Moschus D. Die Identität 0.10 und Toxizität der gebildeten Oxidationsprodukte ist zu klären! 0.01 Trimethp. Sulfameth. Erythromy. Eryth-H2O Clarithr. Roxithrom. Atenolol Sotalol Metoprolol Propran. Carbamaz. Clofibr. Ibuprofen Naproxen Ketoprof. Diclofenac AHTN HHCB Iopamidol Iopromid Diatrizoat

20 Anzahl antibiotika-resistenter Enterokokken Probenahmestelle Anzahl Resistenzen pro Kolonie Urbaner Zulauf Ländlicher Zulauf Ablauf KA Ozon (8 g/m³) Ozon (15 g/m³) Br - BrO - 3 µg/l µg/l 850 < < Resistenzen 7,8: Amoxicillin, Clavulansäure, Ciprofloxacin, Erythromycin, Imipenem, Tertacyclin, Sulfamethoxazole/Trimetoprim, Gentamycin (8) Keine Resistenzen gefunden: Vancomycin, Linezolide, Synercide University Mainz, Kohnen

21 Prozentuale Entnahme von Röntgenkontrastmitteln gegenüber biologischer Behandlung [%] Aktivkohledosierung = 10 mg/l; n=7 Aktivkohledosierung = 20 mg/l; n= Amidotrizoesäure > 94 > 87 > Iomeprol Iopromid Iohexol Iopamidol Quelle: Prof. Kapp, Hochschule Biberach ZV Klärwerk Steinhäule, Ulm

22 Optionen für die weitergehende Abwasserreinigung Pilotierung Ozonung Energie kwh m Kosten m Nebenprodukte Toxikologie unbekannt Literatur oder Laborexper. Umkehrosmose 50 bar Nanofiltration 5 30 bar Aktivkohle << Akzeptable Kosten: < 75 /Person/Jahr (Abwasseranfall ca. 100 m 3 /Person/Jahr) 15% - 30% Konzentrat Konzentrat Menge? Keine

23 Zulassung Strengere Kriterien bei: Trinkwasser-, Grundwasserrelevanz Fachgerechte Entsorgung Sondermüll, Verbrennung, Wiederverwertung. Richt-, Zielwerte Vorsorgeprinzip Klare Vorgehensweise für "neu-entdeckte" Schadstoffe (z.b. GOW: 0,1 µg/l) Handlungsoptionen Behandlung von Teilströmen/Punktquellen Weitergehende Reinigung von KA Krankenhausabwasser, Indirekteinleiter Toxizität (Umwelt, Human) Belastung Trink-, Grundwasser Zusätzliche Aufbereitung von TW Ozonung, Aktivkohle, Nanofiltration, (Selbst)verpflichtung (Chem.) Industrie Ersatz umwelt- u. trinkwasser relevanter Stoffe, Rücknahme unverbrauchter Produkte Green Chemistry Forderung nach leicht abbaubaren, nicht trinkwassergängigen Stoffen Öffentlichkeitsarbeit Verbraucher, Fachleute (Ärzte) Produktdosiers, - kennzeichnung Umweltgefährdung/ Trinkwasserrelevant QSAR

24 Danke für ihre Aufmerksamkeit Ihre Meinung ist uns wichtig!

25 Erwartete Spurenstoffelimination fürnährstoffeliminationsanlagen 100% 10% MBR θ X 25-30d X SS 8g L -1 Sludge recycle 2 CAS θ X 10-15d X SS 3.5g L -1 Sludge recycle 2 Re 1% 1 CSTR CAS 3 CSTR CAS Plug flow CAS 1 CSTR MBR 3 CSTR MBR Plug flow MBR 0.1% Degradation constant k biol [L gss -1 d -1 ]

26 Exposition der Regenbogenforelle mit Diclofenac Histopathologische Veränderungen der Niere HOOC H N Cl MAV (Schwaiger et al., Aquatic Toxicol., 2004) *: p < 0,05 **: p < 0,01 ***: p< 0,001 *** *** Cl Kontrolle ** * Diclofenac Kontrolle Lgsm- Kontrolle 1 µg/l 5 µg/l 20 µg/l 100 µg/l 500 µg/l

27 COOH Ibuprofen k biol L gss -1 d -1 Anteil in % Verhalten in CAS/MBR/BioF Antiphlogistika Joss et al., Water Res., 2005 HOOC Diclofenac k biol <0.1 L gss -1 d -1 Anteil in % H N Cl Cl 100 Ablauf Sorption Abbau. 100 Ablauf Sorption Abbau Schlammalter [d] CAS1 MBR CAS2 Biofilter > 90% Abbau Sorption: vernachlässigbar 0 Schlammalter [d] CAS1 MBR CAS2 Biofilter % Abbau Sorption: vernachlässigbar

28 Ozonung: Oxidationsprodukte von EE2 O OH HO O OH HO EE2 MW=296? HO O O HO HO HO O MW=294 MW=278 OH HO O O HO HO HO O OH MW=314 MW=252 O O HO HO OH O HO MW=298 OH O MW=268 Huber et al., 2005, ES&T OH O

29 Regenwasserbehandlung mit Retentionsbodenfilter Geringere Verdünnung des Abwassers mit Regenwasser: Weniger Mischwasserüberlauf (unbehandelt) Besseren Abbau in der KA (Modellergebnis)

30 Sorption von Spurenstoffenan den Klärschlamm Negativ geladene Oberfläche F O O O H 2 N N N Bakterium Adsorption einer positiv geladenen Verbindung an die Oberfläche (z.b. Ciprofloxacin) oder Aufnahme in die Zelle Lipophile Zellmembran AHTN Absorption einer hydrophoben Verbindung (z.b. Tonalide) in die lipophile Membran Ternes et al., ES&T 15, 393A-399A, photo: Jürg Kappeler

31 Transformationskonst. k biol [LgSS -1 d -1 ] Antibiotika Transformationskonstante k biol - aerobe Batchexperimente - Carbamazepin Antiphlogistika Iodierte Kontrastmittel Joss et al., Wat. Res. 40, (2006) Östrogene Lipidsenker Musk Roxithromycin Azithromycin Clarithromycin (Anhydro -)Erythrom. N4 -Acetyl -Sulfam. Sulfamethoxazole Sulfamethazin Diazepam Carbamazepine Acetylsalicylic acid Diclofenac Ibuprofen Diclofenac Fenoprofen Ibuprofen > 90 % Abbau Paracetamol Indometacine Naproxen Paracetamol ATH Diatrizoat Diatrizoate Iohexol Iomeprol Iopamidol Iopromide Iothalamic acid Ioxithalamic acid Estradiol Estrone Ethinylestradiol < 10 % Abbau DAMI E1, E2 Bezafibrate Clofibric acid Fenofibric acid HHCB AHTN Gemfibrozil Piracetam AHTN HHCB

32 HYDROPHIL POLARITAET LIPOPHIL MTBE Neuartige Schadstoffe ( New emerging compounds ) Antikorrosionsm. wie Benzotriazole NDMA LEICHTFLÜCHTIG Tenside Polyfluorierte Tenside (PFOA) Moschusduftstoffe FLÜCHTIGKEIT Arzneistoffe Betablocker, Antibiotika, Röntgenkontrastmittel, Analgetika, Antiepileptika, Antiparasitika, Barbiturate, Opioide Phosphorester- Flammschutzm. Tetraalkylammonium- Verbindungen Iodierte Säuren UV-Filtersubstanzen Östrogene von Walter Giger SCHWERFLÜCHTIG

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