Inhaltsverzeichnis Grundbegriffe. 2. Einführung in die statistische Mechanik. 3. Normalmoden. 4. Molekulardynamik

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1 Inhaltsverzeichnis 1. Grundbegriffe 2. Einführung in die statistische Mechanik 3. ormalmoden 4. Molekulardynamik 5. Monte -Carlo Simulationen 6. Finite-Elemente Methode 1 Casino in Monte Carlo, Monaco 2 1

2 Ursprung des amens Simulation von stochastischen Prozessen mit Hilfe von (quasi) Zufallszahlen - Monte-Carlo Casino Roulette Zufall - Zuerst verwendet 1949 bei Metropolis und Ulam MC wird im Allgemeinen verwendet, um - Thermodynamische Eigenschaften: Ensemblemittelwerte zu berechnen (keine Zeitmittelwerte, keine Dynamik) - Simulieren von dynamischen Prozessen mit Zeitskalen, die über diejenigen der MD hinausreichen (kinetic MC) Warum kmc: Eine deterministische Beschreibung von komplexen Vielteilchensystemen über lange Zeiten ist nicht durchführbar - Typische MD Simulationszeitskalen < 10-6 sec - Relevante Zeitskalen bei vielen Werkstoffprozessen: 10-3 bis 10 5 sec Übergang zu einer probabilistischen Beschreibung - Berücksichtigung von nur wenigen relevanten Freiheitsgraden, z. B. von Leerstellen - Alle übrigen Freiheitsgrade thermisches Rauschen, z.b Gitterschwingungen 3 Typische Anwendungen von MC Strahlungstransport in Festkörpern - z. B. eutronentransport (, Absorption, Kernreaktionen) Wechselwirkung von geladenen Teilchen mit Festkörpern - Ionenimplantation Simulation von Wachstumsprozessen - Ballistische und diffusionskontrollierte Aggregationsprozesse Transportprozesse in Festkörpern - sprozesse Kritische Phänomene, Phasenübergänge - Perkolation - Ordnungs-Unordnungsübergänge - Magnetische Phasenübergänge (Verhalten am kritischen Punkt) 4 2

3 Crystal Growth by Molecular Beam Epitaxy 5 Zufallsbewegung (Random walk) auf dem Gitter Übergangswahrscheinlichkeiten sind von vorhergehenden Sprüngen unabhängig z. B. Leerstellediffusion im Festkörper Wenn der walker zum Zeitpunkt t=0 sich bei x=0 befand, welche wird seine Position zum Zeitpunkt t=t? FALSCHE FRAGE Was ist die Wahrscheinlichkeit, dass zum Zeitpunkt t=t der Wanderer sich im Abstand X vom Ursprung befindet? 6 3

4 Das 1D Random Walk Was ist der mittlere Abstand, dass der Wanderer nach Schritten zurückgelegt hat? Definiere l n =±l als die Verschiebung des Wanderers beim n-ten Schritt. Das Hüpfen nach rechts (links ) geschieht mit Wahrscheinlichkeit p (q), p+q=1 ach Schritten, der vom Wanderer zurückgelegte Abstand beträgt: x l n n1 x l ( pq) l ( pq) l n n1 n n n j ( 1)( ) n1 n j ( ) ~ x l l l l p q l x x x 7 Beispiele von Wahrscheinlichkeitsverteilungen Gauss sche ormalverteilung 1 ( x ) exp X 2, X 2 X 2 Poisson-Verteilung: Seltene Ereignisse (Telefonanrufe, die in einem Call Center ankommen, Zerfall radioaktiver Kernen, Blitzhäufigkeit ) k e, k! Binomialverteilung (random walk) n k p (1 p) k nk Stetige Gleichverteilung 1/( b a) 0 X if x [ a, b] otherwise X 2 X 2 8 4

5 Quasi-Zufallszahlen Als Zufallszahlengenerator bezeichnet man ein Verfahren, das eine Folge von Zufallszahlen erzeugt. Man unterscheidet grundsätzlich zwischen nicht-deterministischen und deterministischen Zufallszahlengeneratoren. icht-deterministische ZZG liefern bei gleichen Ausgangsbedingungen unterschiedliche Werte. Ein deterministischer Zufallszahlengenerator liefert bei gleichen Ausgangsbedingungen dagegen immer die gleiche Folge von Zahlen. Die Implementierung einer Software-Prozedur arbeitet immer deterministisch. 9 Quasi-Zufallszahlen quasi-random numbers generator = deterministischer Algorithmus, der Sequenzen von Zufallszahlen R i generiert. (erwünschte) Eigenschaften - Maximal verteilte (pseudo-)zufallszahlen - lange Periodizität - schnell - ubertragbar auf verschiedene Softwares - reproduzierbar Beispiel: linearer Kongruenzgenerator R i 1 ( ar i b) (modulo ) 0a 1,0b 1 R0 [0, 1]... Ganze Zahlen Ri ri [0,1) Ri a5, b1, 8, R 2 0 2, 3, 0, 1, 6, 7, 4, 5, 2, 3, 0, 1 schlechte Wahl! 10 5

6 Alternative Abschätzung einer deterministischen Grösse (Integral) durch den Mittelwert einer stochastischen Grösse Beispiel: Fläche eines Kreises (Berechnung von π) y Zufällige Verteilung von Punkten auf einem Quadrat mit der Seitenlänge 1. Aufzählung der Punkte, die innerhalb des Einheitskreises liegen. Dann gilt A (2 R) circle 2 oncircle total x Algorithmus für mehrdimensionale Integrale dx dx... dx f ( x, x,... x ) 1 2 d 1 2 1/ 2 Relativer Fehler MC method 1/, 2/ d Simpson rule 1/, A dr d pa( r, p ) f( r, p ) i d d 4, d - Dimension 3 3 i i i i i i i... Anzahl der Versuche... Gesamtzahl der Stützstellen i=1,,10 3-5!! 11 Erinnerung: Das makroskopische Verhalten von einem komplexen Vielteilchensystem kann im thermodynamischen Gleichgewicht durch Mittelwerte charakterisiert werden A( r i, pi ) Molekulardynamik Zeitmittelwerte max tmax 1 A lim A( ri( t), pi( t) ) dt t tmax t t min tmin Remember: Vorlesungen 3-4 A L AW j j1 j Monte Carlo Ensemblemittelwerte A dr dpa( r, p ) f( r, p ) i 3 3 i i i i i i i 12 6

7 MC-Methode im thermodynamischen Gleichgewicht Der Zustand des Systems sei durch einen Vektor X im Phasenraum beschrieben Beispiele: System von Punktmassen X Ortsvektoren und Impulse( rj, pj) Spinsysteme X Binäre Legierungen X AAABBABBBBBAA Die Gesamtenergie des Systems (Hamilton-Funktion) hängt von X ab Die Verteilungsfunktion (bei konstanter Temperatur, d.h. im kanonischen Ensemble), die angibt, mit welcher Wahrscheinlichkeit die Konfiguration X auftreten wird, ist gegeben durch: 1 H( X) H( X) Weq ( X) exp, Z exp Z kt allx kt Summe/Integration über alle Zustände Für grosse Systeme ( Teilchen) ist die Berechnung der Zustandssumme Z, selbst auf einem Supercomputer technisch unmöglich! Zustandssumme 13 MC-Methode im thermodynamischen Gleichgewicht "Simple Sampling" ( ) ( A W ) eq X A X allx Der Mittelwert (über das kanonische Ensemble) einer physikalischen Grösse is definiert als Um (*) zu berechnen kann man einen Zufallsweg (random walk) erzeugen, d.h. verschiedene Zustände werden mit gewissen Wahrscheinlichkeiten ausgewählt. Erzeuge eine Konfiguration X und akzeptiere sie mit Wahrscheinlichkeit W eq (X), z.b. Austausch zweier Atome auf einem Gitter (*) A( X ) SEHR IEFFIZIET Abschätzung der Summe in Gleichung. (*) durch Generierung von Zufallskonfigurationen, wobei i.a. viel kleiner als die Gesamtzahl von möglichen Konfigurationen ist A A W ( X ) A( X ) eq k k k

8 MC-Methode im thermodynamischen Gleichgewicht Problem: Bei einer rein zufälligen Auswahl der Zustände, werden sehr oft Konfigurationen mit hoher Energie gewählt ihre Wahrscheinlichkeit ist sehr gering infolge der exp-abhängigkeit der Zustandssumme H ( X ) Weq( X)~exp kt Beispiel: Abschätzung der Gesamtzahl der relevanten Konfiguration (Mikrozustände) im Ising- Model Mögliche Zustände eines einzelnen magnetischen Moments: +1/2, -1/2 (up, down) Quadratisches Gitter Gesamtzahl: 4x4 Gitter: 100x100 Gitter: Ergo: Wegen begrenzter Rechenpower kann in grossen Systemen nur einen sehr kleinen Anteil der relevanten Zustände erreicht werden. "Simple Sampling" kann daher am besten bei hohen Temperaturen effizient sein, wo man mit höherer Wahrscheinlichkeit Zustände mit hoher Energie antreffen kann. Alternative: "Importance Sampling" 15 Importance Sampling - 1 Beispiel: Berechne das Integral Die Funktion g(x) ist nur von ull verschieden in [0,1] Mögliche Auswahl: Uniform(0,1) and Uniform(0,5) Stetige Gleichverteilung Über die Intervalle [0,1] und [0,5] Uniform(0,5) zu nehmen wäre nicht sinnvoll Kluge Wahl der zugrundeliegenden Wahrscheinlichkeitsverteilung ist wichtig 16 8

9 Importance Sampling Um thermodynamische Mittelwerte effizient zu berechnen, ist es wichtig, die Zustände nicht nach gleicher a priori Wahrscheinlichkeit auszuwählen, sondern mit geeigneten statistischen Gewichten Wenn wir die möglichen Zustände X aus der Verteilung W eq (X) auswählen, dann kann man die Mittelwerte folgendermaßen berechnen A A A( X ) 1 k 1 k D.h. die X-Zustände sind nicht mehr völlig zufällig ausgewählt, Kann man eine Prozedur angeben, nach der wir einen Satz von Zuständen erzeugen können, die den grössten Beitrag zum Mittelwert liefern? Ja Metropolis Algorithmus 17 Der Metropolisalgorithmus: Erzeuge die relevanten Zustände nach einer spezifischen Wahrscheinlichkeitsverteilung (Boltzmann-Verteilung) 1. Starte mit beliebiger Konfiguration (Zustand) X 0 2. Führe eine Zustandsänderung durch (bewege ein Atom, flip ein magnetisches Moment, usw.) icholas Metropolis 3. Berechne H H( X ) H( X ) i1 4. Berechne die Übergangswahrscheinlichkeit i H / kt B 1 min i i 1, e Wenn H 0 akzeptiere die neue Konfiguration mit Wahrscheinlichkeit 1 W Wenn H 0 akzeptiere die neue Konfiguration mit Wahrscheinlichkeit Wi i 1 Go to 2 Berechne die entsprechenden MIttelwerte M 1 A A A( Xn) M M Die ersten M 0 Schritte dienen der Equilibrierung des Systems 0 n M

10 Zusammenfassung Man vergleiche eine Trajektorie bei einer thermodynamischen MC-Simulation mit der Trajektorie der MD. Beide Methoden erzeugen diskrete Trajektorien (entweder eine diskrete Zustandskette oder eine in der Zeit diskretisierte MD Trajektorie) Allerdings ist die Zustandskette stochastisch und nicht deterministisch wie die MD-Trajektorie Die MC-Trajektorie ist keine dynamische Trajektorie sondern dient nur zum Abtasten des Phasenraums Geschwindigkeiten spielen keine Rolle bei einer Zustandskette, nur Konfigurationen des gesamten Systems. (Der Beitrag der kinetischen Energie zu der Zustandssumme kann immer analytisch berechnet werden, da er immer quadratisch in den Impulsen ist, und liefert nur einen Vorfaktor) 19 = Simulation kinetischer Prozesse im ichtgleichgewicht Herausforderung: Zeitentwicklung des Systems Beachte: a priori hat die MC-Zeit nichts zu tun mit der reallen physikalischen Zeit Auswahl der elementaren Prozesse (events) Plannung einer kmc Simulation: Charakteristische Zeitskalen E.g.: - Gitterschwingungen char sec Sie werden als thermisches Rauschen berücksichtigt - Leerstellendiffusion im Festkörpern wait 0 exp( E m / kt ) Wartezeiten stark temperaturabhängig sec, E m 1eV...Migrationsenergie wait sec bei 1000 C wait 0.3sec bei 100 C kmc nutzt die Tatsache aus, dass die Langzeitdynamik typischerweise aus diffusiven Hüpfen von Zustand zu Zustand besteht. Statt die Dynamik des Systems über Zeiten in der Grössenordnung einer typischen Schwingungsperiode zu verfolgen, werden nur Zustandsübergänge betrachtet 20 10

11 Hüpfen von Zustand zu Zustand Was ist Hüpfen (hopping)? Was ist ein Zustand? W AB E pot ({R n }) E A ({R A n},{p A n}) E B ({R B n},{p B n}) Einfachster Fall: thermischaktivierter Prozess W AB EB EA ~exp kt 21 Hüpfen findet auf einer hochdimensionalen Hyperfläche statt! Man muss die Gesamtheit der Übergangsraten W ij berechnen! Trennung der Zeitskalen t dwell >>t hop Kein Gedächtnis wenn t dwell >>t vibr Raten W ij hängen nur von i und j ab und nicht von i-1, i-2, usw. Markov-Kette! 22 11

12 R j t R i t D* 1 2d t 1 i1 R i t 2 25 Wähle ein Atom (zufällig) Wähle eine Hüpfrichtung (zufällig) 26 12

13 Wähle ein Atom (zufällig) Wähle eine Hüpfrichtung (zufällig) Berechneexp E b k B T 27 Wähle ein Atom (zufällig) Wähle eine Hüpfrichtung (zufällig) Berechne expe b k B T Min (1, expe b k B T ) Metropolis 28 13

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18 Für jeden Übergang (Hüpfen) Berechne die Übergangsrate W i * exp E i k B T 37 Für jeden Übergang (Hüpfen) Berechne die Übergangsrate W i * exp E i k B T Wähle zufällig einen Übergang k mit Wahrscheinlichkeit W k 38 18

19 Für jeden Übergang (Hüpfen) Berechne die Übergangsrate W i * exp E i k B T Wähle zufällig einen Übergang k mit Wahrscheinlichkeit W k 1 = Zufallszahl 39 Für jeden Übergang (Hüpfen) Berechne die Übergangsrate W i * exp E i k B T Wähle zufällig einen Übergang k mit Wahrscheinlichkeit W k 1 = Zufallszahl hops k1 k W i 1 W W i W W i i1 i 0 i

20 .wähle zufällig einen Übergang k, mit Wahrscheinlichkeit W k 1 = Zufallszahl S k 1 k k 1 Wi W Wi S W 1 k W i i1 i0 i1 S 1 S 6 S 2 S 3 S 4 S 5 1 W 41 Zeit achdem Übergang k ausgewählt wurde, muss die Zeit aktualisiert werden 2 = Zufallszahl 1 t log 2 W Bemerkung: Zeitschritt hängt nur von der gesamten Übergangsrate W ab 42 20

21 Ziehen eines Zufallszahls t draw aus einer Exponentialverteilung (Poisson) tot pt () e W t Ziehe eine Zufallszahl r aus dem Intervall (0,1), und berechne ln r t W r Diese Zahl ist representativ einer Übergangszeit (escape time) mit Übergangsrate gegeben durch W tot 43 Kinetisches Monte-Carlo oder wo ist die physikalische Zeit? Typischer kmc Ablauf 1. Beginn bei t = 0 2. Berechne die Übergangsraten W ij 3. Ordne sie in einer linearen Reihe, wobei die Länge von jedem Segment proportional zu der entsprechenden Übergangsrate sein soll 4. Ziehe eine Zufallszahl aus ϵ [0, 1] und berechne 1 W 5. Wähle den Übergang wo fällt 1 W 6. Aktualisiere die Übergangsraten W ij 7. Ziehe eine Zufallszahl aus ϵ [0, 1] 8. ln2 Aktualisiere den Zeitschritt t = t + t,,mit t W 9. Gehe zu 2 1 W 44 21

22 Clusterbildung und Ostwaldreifung substrate fast deposition of atoms on a substrate Migrations of atoms at surfaces Cluster formation Cluster dissociation Cluster growth 45 sbegrenztes Wachstum (diffusion-limited aggregation DLA) Lichtenberg Figuren Lichtenberg-Figuren sind baum-, farn- oder sternförmige Muster, die als Resultat elektrischer Hochspannungsentladungen auf oder in isolierenden Materialien (Dielektrikum) entstehen. Kupfersulfat Cluster 46 22

23 sbegrenztes Wachstum: Atomare auf einer Oberfläche. eue Teilchen lagern sich mit größerer Wahrscheinlichkeit an den schon bestehenden Spitzen des Clusters an. Die dabei entstehenden stark verästelten Strukturen ( brownsche Bäume ) sind im Grenzfall unendlich kleiner Teilchen Fraktale. 47 Sintering in Amorphous Systems 48 23

24 Layer-by-Layer Thin Film deposition 49 Selbstassemblierung von Stäben (organische Ketten) in einem Lösungsmittel, das geladene Gruppen (Phosphate) enthält Einfaches Modell: ur Stick-Wahrscheinlichkeiten für die verschiedenen Komponenten definiert. Diese Simulationen sind wichtig um Bildungsmuster (pattern formation) beschreiben in Biosystemen zu 50 24

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