Spurenstoffe im Wasserkreislauf. - Übersicht zum Stand des Wissens

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1 Spurenstoffe im Wasserkreislauf - Übersicht zum Stand des Wissens Prof. Dr.-Ing. Martin Jekel 15. Berliner Wasserwerkstatt Technische Universität Berlin Sekr. KF 4 Strasse des 17. Juni Berlin

2 Was sind Spurenstoffe? Anorganische und organische Stoffe, die im Konzentrationsbereich unter 100 µg/l, oft unter 1 µg/l in Wässern aller Art beobachtet werden. Heute: Augenmerk auf die synthetisch erzeugten organischen Spurenstoffe (anthropogene Stoffe) Im Vergleich dazu: Die natürlichen organischen Stoffe in Wässern ( Humin- und Fulvinsäuren ) weisen i. d. R. Konzentrationen von mehr als 1000 µg/l als Kohlenstoff (DOC) auf. Aufgrund der relativ geringen Konzentrationen ist in der Regel nur von chronischen Wirkungen auszugehen, nicht von akuten Wirkungen auf aquatische Ökosysteme und auf den Menschen Einige Spurenstoffe sind sehr gut und länger bekannt und bewertet, d.h. es liegen Grenzwerte für Gewässer und Trinkwasser vor.

3 Spurenstoffe gestern und heute Seit ca. 80 Jahren sind Berichte dazu auffindbar, z.b. zu Phenolen in Gaswerksabwässern Heutzutage: Emerging organic pollutants neue organische Schadstoffe? Was ist da neu? Die Detektion der Stoffe mit modernen und empfindlichen Methoden (GC-MS, LC-MS), aber nicht das Auftreten als solches. Stoff des Monats das Problem In der neueren Zeit: Seit ca hat man sicherlich ca organische Spurenstoffe nachgewiesen. Regel: Mit einer Steigerung der Empfindlichkeit der Detektion um den Faktor 10 hat sich die Zahl der gefundenen Stoffe um den Faktor 10 erhöht.

4 Zwei Zitate zu Spurenstoffen, von Heinrich Sontheimer, Prof. für Wasserchemie an der Universität Karlsruhe ( ) Wenn ich wissen will, das im Rhein vorkommt, brauche ich kein GC-MS, sondern nur den Chemikalienkatalog Der Gaschromatograph als Toximeter?

5 Polare Spurenstoffe in der aquatischen Umwelt Flüsse Wasserwerk Trinkwasser Grundwasser Uferfiltration Haushalt Abwasser Flüsse Vorfluter Krankenhaus Kläranlage (CAS) Industrie indirekte Einleitung Für polare Stoffe: teilweise geschlossener Kreislauf Wenn zusätzlich biologisch schwer und nicht abbaubar > Gefahr ins Trinkwasser zu gelangen > Polar Persistent Pollutants (P3)

6 Fragen - eine Auswahl Warum sind diese organischen Spurenstoffe so interessant? Woher stammen sie? Welche Eigenschaften sind für ihr Auftreten im Wasserkreislauf verantwortlich? Welche Stoffe und Stoffgruppen sind besonders relevant? Wie werden sie bewertet? Wie können wir das Auftreten im Wasserkreislauf vermindern bzw. verhindern? An der Quelle, im Abwasser, im Gewässer oder bei der Trinkwasseraufbereitung? Die Nachweisempfindlichkeit liegt im ng/l-bereich, wollen wir das auf den pg/l-bereich ausweiten? Was würden wir dabei noch lernen, wenn wir noch empfindlicher werden?

7 Organische Spurenstoffe - Stoffklassen Aliphatische und aromatische Kohlenwasserstoffe Halogenierte Lösemittel Halogenierte Desinfektionsnebenprodukte Pflanzenbehandlungs- und Schädlingsbekämpfungsmittel, PBSM Wasch- und Reinigungsmittel Sulfonierte Aromaten Komplexbildner, wie EDTA Aromatische und aliphatische Amine, wie NDMA Stoffe des persönlichen Gebrauchs, personal care products, PCP Pharmakologische Wirkstoffe, PhaCs mit vielen Unterklassen Endokrine Disruptoren, wie Steroide Röntgenkontrastmittel, wie Iopromid Weichmacher, wie Bisphenol A Antiklopfmittel: MTBE, ETBE Korrosionsschutzmittel, wie Benzotriazole Flammschutzmittel, wie Alkylphosphate Oberflächenbehandlungsmittel, wie die Polyfluorierten Tenside, PFT, bzw. PFOS und PFOA Abbauprodukte alle aufgelisteten Stoffklassen

8 Die Haupteigenschaften der organischen Stoffe Quelle: Giger 2007 (Micropol, Frankfurt)

9 Beispiele Quelle: Giger 2007 (Micropol, Frankfurt)

10 Chromatographische Trennmethoden Quelle: Giger 2007 (Micropol, Frankfurt)

11 Pharmaka und ihre Bewertung

12 Arneimittel eine Bilanz 2750 Wirkstoffe sind zugelassen in ca Produkten auf dem Markt Davon werden in Deutschland 66 Wirkstoffe mit mehr als 10 to/a verbraucht. Befunde: In Oberflächenwässern: 56 Human-, 11 Veterinärwirkstoffe In Grundwässer: In Trinkwässern: 25 Human-, 3 Veterinärwirkstoffe 15 Human-, 0 Veterinärwirkstoffe aus A. Bergmann, IWW Mülheim, 2007 und Landesamt f. Natur, Umwelt und Verbraucherschutz, NRW

13 Bewertung von Humanarzneistoffen (Landesamt f. Natur, Umwelt und Verbraucherschutz, NRW

14 Bewertung von Veterinärarzneimitteln Quelle: Landesamt f. Natur, Umwelt und Verbraucherschutz NRW

15 Heute im Fokus aus eigenen Arbeiten: Polare persistente organische Spurenstoffe: Konzentration in Abwässern und Vergleich der konventionellen Abwasserreinigung mit Membranbioreaktoren Pharmaka: Ozonung und Biofiltration Iodierte Röntgenkontrastmittel und Antibiotika: Behandlung mit Fe-Metall im Patientenurin

16 Monitoring für polare organische Stoffe Reemtsma et al. (2006) Environ. Sci. Technol. 40, 5451 Klarwässer Oberflächenw. P-THREE

17 Polare Kontaminanten in Abläufen der Klärwerke Acht Anlagen in EU-Ländern n = Reemtsma et al. (2006) Environ. Sci. Technol. 40, 5451

18 Befunde in geklärten Abwässern Quelle: Giger 2007 (Micropol, Frankfurt)

19 Entfernung in Kläranlagen * * * * * * * * * * * * * * > 70% 30 70% < 30% n = Reemtsma et al. (2006) Environ. Sci. Technol. 40, 5451

20 Water Cycle Spreading Index von 29 polaren Stoffen Reemtsma et al. (2006) Environ. Sci. Technol. 40, 5451

21 Vorkommen von Medikamentenrückständen im Klarlauf - Pilotox-Projekt KWB/TUB Mittelwerte, KW Ruhleben (12 Stichproben, Nov Jun ) 1 ng L -1 EDC: Estron, 17β-Estradiol 17α-Ethinylestradiol 10 ng L -1 0,1 µg L -1 1 µg L µg L µg L -1 Pharmaka: Bezafibrate, Clofibrinsäure, Naproxen, Phenazone, Propyphenazone, Ketoprofen, etc. Metabolite: AMDOPH, AMPH RKM: Iopamidol, etc. Pharmaka: Carbamazepin, Diclofenac Metabolites: FAA, AAA AOI DOC (~11 mg/l)

22 Vergleich von konventioneller Abwasserreinigung (CAS) mit Membranbioreaktor MBR elimination (%) P-THREE Zuehlke et al., 2003 Kloepfer et al., CAS elimination (% )

23 Ozonung: Saure Pharmaka (Pilotox-Projekt KWB/TUB) 1,0 c 0 = 0,07 ± 0,04 µg/l DOC 0 = mg/l c 0 = 0,37 ± 0,18 µg/l c 0 = 4,6 ± 1,4 µg/l c 0 = 0,13 ± 0,08 µg/l c/c 0 0,8 0,6 0,4 NWG 0,2 0,0 Clofibrinsäure Bezafibrat Diclofenac Naproxen spez. O 3 - Zehrung: 0,0 0,2 0,3 0,5 0,6 0,8 1,0 1,2 mgo 3 / mgdoc 0

24 Ozonung: Neutrale Pharmaka, EDC und RKM (Pilotox-Projekt KWB/TUB) DOC 0 = mg/l c/c 0 1,0 0,8 0,6 0,4 c 0 = 1,8 ± 0,4 µg/l c 0 = 0,4 ± 0,1 µg/l c 0 = 0,7-20 ng/l c 0 = 1,8-16 µg/l 0,2 Nur geringe AOI-Entfernung! NWG 0,0 Carbamazepin AMDOPH (Metabolit) Estron Iopamidol spez. O 3 - Zehrung: 0,0 0,2 0,3 0,5 0,6 0,8 1,0 1,2 mgo 3 / mgdoc 0

25 Aufbau Filtrationsanlage (Barrieren-Projekt BWB/TUB) Zweischichtfilter: Zulauf: Klarwasser KA Ruhleben Filtergeschwindigkeit: 6 10 m/h Dosierung Eisenschlamm: 12 g TS/m 3 (ab 24. August) Filtermaterial: 1 m Anthrazit (1,4-2,5 mm) 0,8 m Sand (0,7-1,25 mm) Filterspülung: Alle 2-3 Tage selten Luftspülung

26 Aufbau Filtrationsanlage Vorrat Fe-Schlamm Anthrazit Probenahme Zulauf Zulauf ~ 500 L/h Sand Ablauf ( L/h)

27 Bisphenol A (Weichmacher) und Phenazon (Analgetikum) im biologischen Filter Bisphenol A (µg/l) 0,6 0,5 0,4 0,3 0,2 Phenazon (µg/l) 0,4 0,3 0,2 BG = 0,05 µg/l Zulauf Ablauf 0,1 0,1 0,0 6 m/h ohne Dos. 6 m/h mit Dos. 10 m/h ohne Dos. 10 m/h mit Dos. 0,0 6 m/h ohne Dos. 6 m/h mit Dos. 10 m/h ohne Dos. 10 m/h mit Dos.

28 AAA (C 0 = 3,97 µg/l) Restkonzentration Restkonzentration (C/C 0) (C/C0) ,2 10 Filtergeschwindigkeit (m/h) ohne Dosierung mit Dosierung Diclofenac (C 0 = 3,28 µg/l) 6 8,2 10 Filtergeschwindigkeit (m/h) AAA = Acetylaminoantipyrin ohne Dosierung mit Dosierung

29 Relative Restgehalte von 3 Stoffen nach biologischer Filtration Restkonzentration C/C0 1 0,8 0,6 0,4 0,2 C 0 = 0,52 µg/l C 0 = 33,7 µg/l C 0 = 12,6 ng/l 0 p-tsa n = 25 EDTA n = 16 Estron n = 19

30 Iodfreisetzung aus Urin, behandelt mit Fe-Granulat, Pharmatreat-Projekt, KWB/TUB, Anfangs-pH = 2, Anfangs-AOI = 16 g/l released iodide (%) time (d) 10 g/l 50 g/l 100 g/l Fe

31 Antibiotika in der Behandlung mit Fe 0 Vancomycin e (mg/l) Erythromycine (mg/l) Sulfamethoxazol (mg/l) Blank, 1d Blank, 4 d 4.07 n.a g/l Fe, 1d g/l Fe, 4d n.d.

32 Schlussfolgerungen Pharmaka sind nur eine von vielen Stoffklassen aus den organischen Spurenstoffe. Es zeichnet sich ab, dass einige Vertreter eine hohe Umweltrelevanz aufweisen. Industriechemikalien sind in den letzten Jahren wieder mehr in den Fokus geraten. Die Vermeidung und/oder Behandlung an den Quellen ist sicherlich der erste Lösungsweg, dürfte aber nur bei einigen Stoffarten (z.b. RKM) umsetzbar sein. Brauchen wir eine weitergehende Abwasserreinigung? Wahrscheinlich ja, bei besonders starker Beeinflussung der Vorfluter und kurzen Wasserkreisläufen.

33 Vielen Dank für die Aufmerksamkeit

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