9 Weitreichende Wechselwirkungen zwischen zwei Molekülen

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1 9 Weitreichende Wechselwirkungen zwischen zwei Molekülen 9.1 Elektrostatische Wechselwirkungen als Beiträge erster Ordnung Die elektrostatische Wechselwirkung zwischen zwei Molekülen A und B kann durch die folgende Abbildung symbolisiert werden: R+b-a a R b A B Abb Zur elektrostatischen Wechselwirkung zwischen zwei Molekülen A und B. Man setzt den Vektor zwischen den Molekülzentren (Summenkonvention!) R = B A = R α e α (1) und gewinnt für die Beiträge zum Potential am Ort des Moleküls B von den Teilen des Moleküls A : Entsprechend ist V A ( B) = a e a 4πɛ R a (2) V B ( A) = b e b 4πɛ R b Die Potentialfunktion Gl. (2) ist wieder ein Operator, der um R entwickelt werden kann: ˆV A ( B) = 1 [ ( ( ) 1 1 q ˆµ α α + 4πɛ R) 1 R 3 ˆΘ ( ) ] 1 αβ α β +... R Man kann das auch so schreiben (3) (4) ˆV A ( B) = Tq T αˆµ α T αβ ˆΘ αβ +... (5) mit T = 1 4πɛ R (6) T α = 1 ( ) 1 α = R α 4πɛ R 4πɛ R 3 (7) 1

2 T αβ = 1 ( ) 1 α β = 3R αr β R 2 δ αβ (8) 4πɛ R 4πɛ R 5 usw. Entsprechend folgt für das elektrostatische Feld bei B F α ( B) = α ˆV A ( B) = T α q T αβˆµ β T αβγ ˆΘ βγ +... (9) und ein entsprechender Ausdruck für F β ( A). Die elektrostatische Wechselwirkung zwischen den Molekülen ist dann Ĥ = q B V A + ˆµ B α V A α ˆΘ B αβ V A αβ +... (1) Ĥ = q B [Tq A T αˆµ A α T αβ ˆΘ A αβ +...] + ˆµB α [T αq A T αβˆµ A β +...] ˆΘ B αβ [T αβq A +...] +... (11) Ĥ = Tq A q B + T α (q Aˆµ B α q Bˆµ A α) + T αβ ( 1 3 qa ˆΘB αβ ˆµ A α ˆµ B β qb ˆΘA αβ ) +... (12) Für neutrale Moleküle wird das zu Ĥ = T αβˆµ A α ˆµ B β 1 3 T αβγ(ˆµ A α ˆΘ B βγ ˆΘ A αβγˆµ B γ ) +... (13) Der Erwartungswert dieses Operators im Grundzustand gibt die elektrostatische Wechselwirkungsenergie zwischen beiden Molekülen: U el =< Ĥ >= T αβ µ A αµ B β 1 3 T αβγ(µ A αθ B βγ Θ A αβγµ B γ ) +... (14) Der erste Term ist die Dipol- Dipol - Wechselwirkung U µµ. Ein expliziter Ausdruck dafür ist bereits früher angegeben worden. In Tensorschreibweise ( mit Summenkonvention ) lautet er 9.2 Allgemeine Ansätze U µµ = T αβ µ A α µb β = µa α µb β 3R α R β R 2 δ αβ 4πɛ R 5 (15) Wenn die Moleküle hinreichend weit voneinander entfernt sind, kann man als Bezugszustand einen antisymmetrischen Produktzustand aus den Wellenfunktionen beider Einzelmoleküle wählen: Ψ AB = AΨ A Ψ B ; Ψ A = Ψ A (1, 2,..., n A ) ; Ψ B = Ψ B (1, 2,...,n B ) (16) (1) charakterisiert die Koordinaten des Elektrons 1 im Molekül A, und A charakterisiert ein antisymmetrisches Produkt, das Terme wie Ψ A (1, 2,...,n A ) Ψ B (1, 2,...,n B ) enthält. Der Überlapp zwischen diesen Termen und den ursprünglichen Beiträgen wird durch Integrale vom Typ Ψ A (1, 2,..., n A ) Ψ B (1, 2,..., n B ) ΨA (1, 2,..., n A ) Ψ B (1, 2,..., n B )dv (17) geliefert, die verschwinden, wenn Ψ A und Ψ B ungleich in verschiedenen Raumbereichen sind. Der Überlapp wird also wichtig für kleinere Abstände zwischen den Molekülzentren. Ein Ansatz ist 2

3 Ĥ = Ĥ + Ĥ ; Ĥ = ĤA + ĤB ; Ĥ = e a e b (18) a A b B 4πɛ r ab Definiert man jetzt Ladungsdichten für beide Moleküle mittels der δ - Funktion ˆρ A ( r) = e a δ( r a) ; ˆρ B ( r ) = e b δ( r b) (19) a A b B so kann man den Störoperator in der folgenden Form schreiben: Ĥ = a A b B e a δ( r a)e b δ( r b) ˆρ d rd r A ( r)ˆρ B ( r ) = 4πɛ r r 4πɛ r r d rd r (2) Eine andere Darstellung gewinnt man, wenn man den Potentialoperator ˆV B nach einführt: ˆV B ( r) = ˆρ B ( r ) 4πɛ r r d r (21) Ĥ = ˆV B ( r)ˆρ A ( r)d r = ˆV A ( r )ˆρ B ( r )d r (22) Angeregte Zustände des Gesamtsystems ohne Wechselwirkung sind gegeben durch so daß Ψ A m ΨB n = mn > (23) Ĥ mn >= (ĤA + ĤB ) mn >= (W A m + W B n ) mn >= W mn mn > (24) Für Moleküle mit abgeschlossenen Schalen und Nicht - Resonanz - Wechselwirkungen kann man für den Grundzustand des wechselwirkenden Gesamtsystems die nichtentartete Störungstheorie aufbauen: mit dem Störterm 1. Ordnung und dem Störterm 2. Ordnung W = W + W + W +... (25) W = W A + W B (26) W =< Ĥ > (27) W = < mn Ĥ mn >< mn Ĥ > Wmn W (28) Man nennt diese für langreichweitige Wechselwirkungen gültige Entwicklung auch Polarisations - Approximation. Für den Störterm 1. Ordnung kann man auch mit den klassischen elektrostatischen Ladungsdichten schreiben: W = ρ A ( r)ρ B ( r ) 4πɛ r r d rd r (29) Diese Beiträge sind in den Kapiteln 2 und 8 weiter behandelt worden. 3

4 9.3 Beiträge 2. Ordnung Die durch Gl. (28 ) gegebenen Beiträge 2. Ordnung werden unterteilt in Induktions- und Dispersionsterme: Die Induktionsterme sind W = UA ind + UB ind + U disp (3) U A ind = m U B ind = n Die Dispersions-Wechselwirkung ist U disp = m n < Ĥ m >< m Ĥ > W A m W A < Ĥ n >< n Ĥ > W B n W B < Ĥ mn >< mn Ĥ > W A m + W B n W A W B (31) (32) (33) 9.4 Induktionsenergie Setzt man den Ausdruck (12) in Gl. (32) ein, so erhält man Uind B = n (< Tq A q B + T α (q Aˆµ B α qbˆµ A α ) +... n > (34) < n Tq A q B + T α (q Aˆµ B α qbˆµ A α ) +... >)[W B n W B ] 1 Man kann die inplizite Integration über die Koordinaten des Moleküls A ausführen, was gerade die Erwartungswerte der entsprechenden Multipoloperatoren dieses Moleküls liefert. Die Größen T, T α,... hängen vom Molekülabstand R ab, der als Parameter in die Rechnung eingeht. Sie können deshalb auch vor die Integrale gezogen werden. Weiter muß man bedenken, daß die Matrixelemente von q B verschwinden müssen, da die höheren Zustände orthogonal zum Grundzustand sind und q B eine Konstante ist. Es bleibt U B ind = (qa T α µ A β T αβ +...) n < ˆµ B α n >< n ˆµ B α > Wn B W (q A T B α µ A β T α β +...) (35) Die Terme in der vorderen und in der hinteren Klammer sind die Kraftkomponenten F A α auf das Molekül B. F A α = (qa T α µ A β T αβ +...) (36) Der Term in der Mitte ist die Dipol - Dipol - Polarisierbarkeit des Moleküls B: α B αα = 1 2 n < ˆµ B α n >< n ˆµB α > W B n W B Die Induktionsenergie Uind B des Moleküls B ist also bis auf höhere Glieder eine Bilinearform in den Kraftkomponenten Fα A( B) von Seiten des Moleküls A. (37) 4

5 U B ind = 1 2 F A α ( B)α B αα F A α ( B) +... (38) Tragen weitere Moleküle zur Induktionswechselwirkung mit B bei, so hat man zu beachten, daß diese Beiträge nicht paarweise additiv sind. 9.5 Dispersionsenergie Dieser Beitrag ist in seiner einfachsten Form bereits in Kapitel 3 behandelt worden. In der London schen Näherung wurde die Dispersionswechselwirkung zwischen zwei Atomen berechnet, wobei jedes Atom durch ein Drude - Modell repräsentiert wurde, einen eindimensionalen harmonischen Oszillator, in welchem das Elektron an den Kern durch ein harmonisches Potential gebunden wurde. Die quantenmechanische Formulierung im Rahmen der Störungstheorie startet vom Ausdruck Gl. (33), von dem nur der Dipol - Dipolterm mitgenommen wird: U disp = m n < A B ˆµ A α T αβˆµ B β m An B >< m A n B ˆµ A γ T γδˆµ B δ A B > W A m + W B n (39) Man kann den Ausdruck (39) umformen zu W A m = W A m W A (4) U disp = T αβ T γδ m n Wm A W n B Wm A + Wn B < A ˆµ A α m A >< m A ˆµ A γ A > < B ˆµ B β n B >< n B ˆµ B δ B > Wm A Wn B (41) Der Faktor mit den Anregungsenergien wird, einem Vorschlag von Unsöld folgend, als Approximation durch das Verhältnis der Ionisationsenergien ersetzt und vor die Summe gezogen W A mw B n IA I B (42) Wm A + Wn B I A + I B Dann kann man die statischen Dipol - Polarisierbarkeiten der Moleküle A und B einführen und gewinnt: IA I B Für Atome ist die Polarisierbarkeit ein Skalar: U disp = 4(I A + I B ) T αβt γδ ααγ A αb βδ (43) so daß und mit α αγ = αδ αγ (44) IA I B U disp = 4(I A + I B ) T αβt αβ α A α B (45) T αβ T αβ = (3R αr β R 2 δ αβ ) (3R α R β R 2 δ αβ ) (4πɛ ) 2 R 1 = resultiert die London sche Formel 6 (4πɛ ) 2 R 6 (46) 5

6 U disp = 3IA I B α A α B (47) 2(I A + I B ) (4πɛ ) 2 R 6 Das Problem dieser Approximation ist die Näherung (42), deren Charakter für komplexere Moleküle unübersichtlich wird. Ein alternativer Ansatz von Casimir und Polder (1948) ergab eine exakte Formel, die sich als viel nützlicher für praktische Rechnungen erwies. Man geht dazu aus von der Identität 1 A + B = 2 AB dx (48) π (A 2 + x 2 )(B 2 + x 2 ) und wendet diese Formel auf den Energienenner in Gl. (39) an, den man in der Form schreibt. Dann hat man für die Dispersionsenergie U disp = 2 h π T αβt γδ ( n W A m + W B n = h(ω A m + ω B n ) (49) ( m < A ˆµ A α m A >< m A ˆµ A γ A > ωm A ) (5) h((ω m A)2 + ν 2 ) < B ˆµ B β n B >< n B ˆµ B δ B > ω B n h((ω B n )2 + ν 2 ) Berücksichtigt man den Ausdruck für die frequenzabhängige Polarisierbarkeit eines Moleküls in einem oszillierenden Feld aus Kapitel 8, α αβ (ω) = n ω n [< ˆµ α n >< n ˆµ β > + < ˆµ β n >< n ˆµ α >] h(ω 2 n ω 2 ) so sieht man, daß die Dispersionsenergie in Termen dieser frequenzabhängigen Polarisierbarkeit, aber mit imaginärer Frequenz, ausgedrückt werden kann: ) dν (51) U disp = 2 h π T αβt γδ ααγ(iν)α A βδ(iν)dν B (52) Für Atome mit skalarer frequenzabhängiger Polarisierbarkeit reduziert sich das auf einen Ausdruck der Form 3 h U disp = π(4πɛ ) 2 R 6 α A (iν)α B (iν)dν (53) Die Ausdrücke (52) und (52) sind besser zur Bestimmung der Dispersionswechselwirkung geeignet, da die Frequenzabhängigkeit der Polarisierbarkeit entweder auf einfachem Wege aus ab initio - Rechnungen oder aus experimentellen Daten gewonnen werden kann. Eine einfache funktionale Form dieses Zusammenhangs ist für Atome (Tang 1969) α(iν) = α() 1 + ν2 η 2 (54) α() ist dabei die statische Polarisierbarkeit des Atoms, η ein Parameter. Bezieht man sich bei dessen Bestimmung auf die experimentell bestimmten Koeffizienten C exp 6 der Dispersionswechselwirkung, so muß gelten η = 4Cexp 6 (55) α() 2 6

7 Die folgende Tabelle experimentell bestimmter C 6 - Werte für die Wechselwirkungen von Atomen und kleinen Molekülen stammt von Stone. Tab. 9.1 Experimentell bestimmte C 6 - Werte ( in a.u.) [1] WW C exp 6 /a.u. WW C exp 6 /a.u. He He 1.46 CS 2 CS Ne Ne 6.6 C 2 H 2 C 2 H Ar Ar 64.3 C 6 H 6 C 6 H Kr Kr 133 He CO 1.7 Xe Xe 286 Ar Xe Co Co 81.4 He C 2 H SO 2 SO C 2 H 2 C 6 H Die atomare Einheit (a.u.) für den C 6 - Koeffizienten ist E h a 6 = e2 a 5 4πɛ (56) Die London sche Formel (47) zeigt, daß für Wechselwirkungen ungleicher Moleküle eine Kombinationsregel der Form C6 AB C6 AA C6 BB (57) näherungsweise gelten sollte. Eine genauere Regel, die aus den Gln. (54) und (55) sowie aus (53) folgt, lautet C AB 6 = 2α A ()α B ()C6 AA C6 BB (α A ()) 2 C6 BB + (α B ()) 2 C6 AA Statische Polarisierbarkeiten für Atome und Moleküle sind bei Gray und Gubbins [2] angegeben. Literatur [1] A.J. Stone The Theory of Intermolecular Forces, Clarendon Press, Oxford (1996). [2] C.G. Gray and K.E.Gubbins Theory of molecular fluids Clarendon Press, Oxford (1984). (58) ww9 7

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