Aufbau und Erprobung eines neuen Emissionsübenvachungssystems fur das Isotopenlabor des ZSR

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1 Aufbau und Erprobung eines neuen Emissionsübenvachungssystems fur das Isotopenlabor des ZSR Diplomarbeit arn Zentrum für Strahlenschutz und Radioökologie der Universität Hannover durchgeführt von Jürgen Holetzeck im Zeitraum bis

2 Inhalt 1 Einleitung Aufgabenstellung Ausbreitungsrechnung/Dosisbestimmung Grundlagen Ausbreitung radioaktiver Stoffe Ausbreitung radioaktiver Stoffe in der Atmosphäre Ausbreitungsfaktoren Ausbreitungsfaktoren fir y -Submersion Ablagerung radioaktiver Stoffe Trockene Ablagerung (Fallout) Ablagerung durch Niederschlag (Washout) Aufnahme radioaktiver Stoffe durch Pflanzen und Tiere Pflanzen Tiere Dosisberechnung Das Programm zur Ausbreitungsrechnung (AW45) Das Abluftüberwachungssystem des ZSR. Isotopenlabor Allgemeine Auslegungskriterien Aerosole Einlaßsystem Transportleitung Sammelvorrichtung Das Aerosolsammelsystem des ZSR Gasförmiges Jod Das Jodsammelsystem des ZSR Tritiumhaltiger Wasserdampf Das Tritiumsarnmelsystem des ZSR Kernstrahlungsmessung y -Spektrometrie mit Halbleiterdetektoren Kalibrierung Steuer- und Auswertesofiware alß-zahlende Messung mit Proportionalzahlern P-Spektrometrie mit Flüssig-Szintillator-Zählern Messungen Probenvorbereitung Kalibriermessungen HPGe Proportionalzahler LSC Ergebnisse Aerosole und gasförmiges Jod... 61

3 7.2 Tritium(HT0) Zusammenfassung Literatur

4 Einleitung Ionisierende Strahlung kann menschliche, tierische und pflanzliche Zellen schädigen. Daher ist eine unkontrollierte Freisetzung von radioaktiven Nukliden zu vermeiden. Nicht vermeidbare Emissionen sind zu überwachen und in ihrer Wirkung abzuschätzen. Um dieses zu regeln, hat der Gesetzgeber den 8 45 der Strahlenschutzverordnung (StrlSchV) erlassen. Der 5 45 StrlSchV besagt, daß radioaktive Stoffe aus Bereichen mit genehmigungspflichtigen Tätigkeiten nach Art und Umgang zu spezifizieren und durch technische Auslegung und Betrieb so zu planen sind, daß die durch Ableitung mit LuR und Wasser bedingte Strahlenexposition des Menschen folgende Grenzwerte im Kalenderjahr nicht überschreitet: 1. Effektive Dosis, Teilkörperdosis fir Keimdrüsen, Gebärmutter, rotes Knochenmark 0,3 msv 2. Teilkörperdosis fur alle Organe und Gewebe, soweit nicht unter 1. und 3. genannt 0,9 msv 3. Teilkörperdosis fur Knochenoberfläche und Haut 1,8 msv Radioaktive Stoffe treten z.b. in kerntechnischen Anlagen (Kernkraftwerken, Wiederauf- arbeitungsanlagen), irn medizinischen Bereich (Strahlentherapie, Radiopharmazeutika) und in Radionuklidlaboratorien auf und können von dort (über den Luft- oder Wasserpfad) in die Umwelt gelangen. In der Regel ist es aus meßtechnischen Grunden nicht möglich, die gesamte abgefuhrte Luft bzw. das gesamte abgefuhrte Wasser auf Kontaminationen hin zu übenvachen. Man muß daher auf repräsentative Proben der Ablufi bzw. des Abwassers zurückgreifen. Aus diesem Grunde kommt der Probenentnahrne eine wichtige Rolle zu. Die Messung der Proben kann je nach den Erfordernissen entweder kontinuierlich geschehen oder nach Anreicherung auf Filtern oder ähnlichem in festen Zeitintervallen. Dabei ist eine kontinuierliche Messung vorzuziehen, wenn mit einer plötzlichen Freisetzung einer größeren Aktivität gerechnet werden muß. Eine Anreicherung hat dagegen den Vorteil, da~ß eine ständige Freisetzung selbst kleinster Aktivitäten bei hinreichend großen Sarnrnelzeiträumen erkannt werden kann. Ein freigesetztes Radionuklid kann nun auf verschiedenen Wegen auf den Menschen einwirken. Als Beispiele seien hier die Exposition durch die y-strahlung aus der Abluftfahne oder durch Aufnahme beim Verzehr von Lebensmitteln genannt. Man muß also sowohl die meteorologischen Umgebungsbedingungen als auch chemisches und biologisches Verhalten des jeweiligen Radionuklids in der emittierten chemischen Form kennen. Dazu wurden viele Untersuchungen angestellt, z.b. [Bo 821, [Sch 861, und eine "Allgemeine Venvaltungsvorschrift zu 9 45 StrlSchV" (AVV) erlassen (in [SSK 92]), die unter vereinfachten Annahmen

5 die konservative Berechnung einer Dosis und damit Einhaltung der oben genannten Grenz- werte gestattet. Im Normalbetrieb wird man häufig keine radioaktiven Substanzen in der Abluft bzw. im Abwasser finden, da die Aktivitäten unterhalb der sogenannten Erkennungsgrenze des Meßverfahrens liegen. Erst bei deren Uberschreitung kann von einer erkannten Aktivität (sog. Probenbeitrag) ausgegangen werden. Da jedes Meßverfahren ein gewisses Untergrundsignal aufweist, das (idealeweise) um einen festen Mittelwert schwankt, ist es notwendig zu definieren, ab welchem Meßwert (=Erkennungsgrenze) mit einer vorher festgelegten hohen Wahrscheinlichkeit auf ein Vorhandensein eines echten Probenbeitrags zu schließen ist. Nun ist es aber unabhängig vom Auftreten eines konkreten Beitrags auch wichtig zu wissen, ob das Meßverfahren eine ausreichende Genauigkeit aufweist, um überhaupt Aktivitäten nachzuweisen, die Dosen im Bereich der Grenzwerte zur Folge hätten. Man benötigt deshalb neben der Erkennungsgrenze eine weitere Kenngröße, die Nachweisgrenze, die angibt, welcher kleinste Probenbeitrag mit dem Meßverfahren sicher (d. h. mit einer vorher festgelegten hohen Wahrscheinlichkeit) nachgewiesen werden kann. Die Nachweisgrenze ist also die Kenngröße, die ein Meßverfahren fur bestimmte Zwecke (hier: Nachweis von Aktivitäten kleiner gleich den Grenzwerten) qualifiziert. Liegt die Nachweisgrenze des Meßverfahrens oberhalb der geforderten Grenz- oder Richtwerte, so ist dieses Verfahren fbr die vorgesehene Meßaufgabe unbrauchbar.

6 2 Aufgabenstellung Im Rahmen dieser Arbeit sollte ein neues Ernissionsüberwachungssystern fur das Isotopenlabor des ZSR/Herrenhausen aufgebaut und erprobt werden. Die Neuordnung des Betriebs des Isotopenlabors, die auch eine Neubeantragung und Alctualisierung der Umgangsgenehmgung umfassen wird, erforderte neue Probenahme- und Meßsysteme fur die Ernissions- Überwachung. Diese sollten dem Stand von Wissenschaft und Technik entsprechen und einen Betrieb gemäß 45 StrlSchV gestatten. Im einzelnen handelt es sich dabei um die drei Probenahmesysteme am Fortluftkamin des Isotopenlabors: fiir die Sammlung von Aerosolen auf Filtern, fir die Sammlung von Radiojod auf Aerosolfiltern und Aktivkohle, fiir die Sammlung von HTO auf Silikagel. Diese Probenahmesysteme waren neu zu installieren. Dabei sollten die Systeme so gestaltet werden, daß sie gegebenenfalls auch außer Haus verwendet werden können. Die Auswertung der Samrnelmedien auf Radionuklide sollte mittels verschiedener Meß- Systeme erfolgen. So standen ein Low-Level-alß-Großflächenzählrohr, ein Reinstgermaniumy-Meßplatz und ein Flüssig-Szintillator-Zähler zur Vefigung. Dabei waren die Geräte zum Teil neu in Betrieb zu nehmen und fiir den Meßzweck zu kalibrieren. Ein Softwaresystem zur Aufiiahme, Weiterverarbeitung und Bilanzierung der Meßwerte sollte erstellt werden, in dem auch die Forderungen von DIN zur Bestimmung von Nachweis- und Erkennungsgrenzen zu berücksichtigen waren. Auf der Grundlage von angenommenen Maximalemissionsraten und tatsächlich gemessener Emission sollten Ausbreitungsrechnungen durchgefiihrt und die zu erwartenden Expositionen der Bevölkerung quantifiziert werden. Diese Ausbreitungsrechnungen sollten in das zu erstellende Softwaresystem integriert werden.

7 3.1 Grundlagen Werden radioaktive Substanzen mit der Abluft einer kerntechnischen Einrichtung an die Umwelt abgegeben, so ist mit einer Exposition des Menschen zu rechnen. Um diese zu quantifizieren, wurden Rechenmodelle entwickelt, die schließlich in einer AW (Allgemeine VerwaltungsvorschriR zu 45 StrlSchV, [AW 901) mündeten bm. in einer ausfbhrlich kommentierten Fassung [SSK 921. Dieses Kapitel gibt einen Einblick in die Grundlagen der Ausbreitungsrechnung und der Dosisbestimmung. Radioaktive Stoffe, die mit der Lufi aus einer kerntechnischen Einrichtung abgegeben werden, können auf verschiedenen Wegen auf den Menschen einwirken. Man unterscheidet zwischen außerer und innerer Strahienexposition. Bei der äußeren Exposition befindet sich die Aktivität außerhalb des Körpers, z. B. in der Luft oder am Boden, bei der inneren im Körper der Person, welche die Aktivität z. B. durch Inhalation oder Ingestion aufgenommen hat. Abbildung 1: Schema der Expositionspfade (aus [Vo 921) Erfahrungsgemäß sind folgende Expositionspfade zu berücksichtigen (s. auch Abb. 1) Außere Strahlenexposition: 1. Strahlenexposition durch P-Strahlung innerhalb der Abluftfahne (P-Submersion) 2. Strahlenexposition durch y- Strahlung aus der Abluftfahne (y -Submersion)

8 3. Strahlenexposition durch y- Strahiung der am Boden abgelagerten radioaktiven Stoffe (y -Bodenstrahlung). Innere Strahlenexposition: 4. Strahlenexposition durch Radionuklide, die mit der Luft inhaliert werden (Inhalation) 5. Strahlenexposition durch Verzehr von Lebensmitteln (Lngestion) Expositionen können natürlich auch noch auf andere Art zustande kommen (z. B. durch ß- Bodenstrahlung), aber die hier dargestellten liefern im Normalbetneb einer kerntechnischen Einrichtung nahezu den gesamten Beitrag. Für jeden der finf Pfade wurden Modelle entwickelt, die erlauben, von einer abgegebenen Aktivität auf eine Dosis zu schließen [Bo 82, Sch 86, ICRP 78, ICRP 87, ICRU 851. Dabei muß nach Radionuklid r und nach Körperteil T unterschieden werden. Um die gesamte Aquivalentdosis in einem Körperteil zu bestimmen, muß über die finf Pfade und alle Nuklide summiert werden. Um handhabbare Rechenvorschnfien zu erhalten, wird die Berechnung der Dosis H,, im Körperteil T durch das Radionuklid r in zwei Schritte gegliedert. Der erste Schritt ist die Berechnung der Aktivitätskonzentration bzw. der Aktivität, die bei Emission einer Aktivität 4,,, des Nuklids r beim Menschen tatsächlich ankommt. Dabei rnuß unter anderem auch der Weg durch die Nahrungskette (s. Abb. 1) berücksichtigt werden. Der nächste Schritt ist die Bestimmung der Dosis aus einer Aktivitätskonzentration der Umgebung (äußere Strahlenexposition, hier wird noch nach Volumenkonzentration (1., 2.) Ta belle 1 : Lebensgewohnheiten der Referenzperson (aus [SSK 921) Lebensmittel und Atemrate Jahresverbrauch der Referenzperson Erwachsener Kleinkind Fisch (Süßwasser) 20 kg Fleisch (einschl. Fleischwaren) 150 kg 20 kg Pflanzliche Produkte 500 kg 60 kg davon entfallen auf: - Getreide und Getreideprodukie - Obst und Obstsaft 100 kg 20 kg - Wurzelgemikse (einsclil. Kartoffeln) 170 kg 15 kg - Blattgernüse 40 kg 10 kg Atemrate 7300 m3/jahr 1900 m3/jahr

9 und Flächenkonzentration unterschieden (3.)) oder aus einer aufgenommenen Aktivitätsmenge (innere Strahlenexposition). Für die Bestimmung der aufgenommenen Aktivität werden durchschnittliche Lebensgewohnheiten zugrunde gelegt (s. Tab. 1). Das anfallende Abwasser des Isotopenlabors am ZSRJHerrenhausen wird zunächst komplett in Auffangbehältern gesammelt. Bevor dieses Abwasser in die öffentliche Kanalisation entlassen wird, muß es auf eventuelle Kontaminationen untersucht werden. Wird keine erhöhte Aktivität gemessen (dies ist regelmäßig der Fall), so wird das Abwasser abgelassen. Eine Ausbreitungsrechnung fiir den Wasserpfad ist daher nicht erforderlich, da keine (aufgrund des Laborbetriebs) Radioaktivität mit dem Wasser abgegeben wird. Für kerntechnische Anlagen wie z. B. Kernkraftwerke, die große Mengen Kühlwasser den Oberflächengewässern entnehmen und wieder einleiten, ist eine Messung der abgegeben Aktivitäten über den Wasserpfad sehr wohl angezeigt. Hier ist auch die Ausbreitung dieser Aktivitäten zu berechnen. Eine Berechnungsgrundlage bildet wieder die AW.

10 3.2 Ausbreitung radioaktiver Stoffe Ausbreitung radioaktiver Stoffe in der Atmosphäre Ausbreitungsfaktoren Die in die Atmosphäre freigesetzten Radionguklide verteilen sich durch turbulente Diffusion. Die Grundlage fur die Berechnung der Schadsto&onzentration in der Luft bildet ein Modell, welches auf einer ~sionsgleichung beruht. Man geht davon aus, daß sich eine Abluftwolke durch ihren Schwerpunkt, der sich mit der momentanen Windgeschwindigkeit (in X-Richtung) bewegt, und zwei Größen, die Ausbreitungsparameter o, und o die Funktionen des Abstands von der Ernissionsquelle und ein Maß fiir die mittlere Ausdehnung der Wolke in y- und z- Richtung sind, beschreiben laßt. Das Koordinatensystem wird dabei so gewahlt, daß die x- Koordinate den Abstand Aufpunkt-Quelipunkt angibt (s. Abb. 3). Unter folgenden Voraussetzungen: das Gelände ist eben die Emissionsrate ist konstant das Windfeld ist stationär und homogen die Turbulenz ist stationär und homogen die Difision in Transportrichtung ist vernachlässigbar gegenüber der Advektion die Schadstoffwolke wird einmal am Boden reflektiert läßt sich eine spezielle Losung der Diffisionsgleichung angeben, die sog. Gaußsche Ausbreitungsgleichung: mit: C: Aktivitätskonzentration arn AuQunkt r' [~q/m~] Aabgegeben. abgegebene Aktivitätsrate [Bqls] U: Windgeschwindigkeit in Kaminhöhe H: effektive Kaminhöhe a,,, U,: Ausbreitungsparameter [m]

11 C(x, Y, = 0) A! DIffusionsklasse A x-achse D ffusionsklasse B Diffusionsklasse C Diffusionsklasse D Diffusionsklasse E Dlffusionsklasse F Abbildung 2: Vergleich bodennaher SchadstoEkonzentrationen C(xy,z=O) (willkurliche Einheiten, jeweils gleiche Skalen) fiir unterschiedliche Diffusionsklassen bei einer Ernissionshöhe von H=10 m

12 i; obere - Grenze der Mischungsschicht Windgeschwindigkeitsfeld I / C=Konzentration am Aufpunkt (x,y,z) Ursprung /I Abbildung 3: Ausbreitung einer Schadstofiolke I + xac h se Hierbei ist anziimerken, daß Formel 1 wegen der komplexen meteorologischen Vorgänge nur fur kurze Zeiten (etwa eine Stunde) und fur Entfernungen bis zu max. 50 km gültig ist. Die zweite Bedingung stellt aber keine Einschränkung dar, weil der Ort der höchsten Schadstoffkonzentration in höchstens einigen 100 m Abstand zu finden ist. Um die Rechnungen möglichst einfach und übersichtlich zu gestalten, werden sechs Ausbreitungs- oder Diffusionskategorien (A bis F) eingefuhrt, welche die meteorologischen Gegebenheiten berücksichtigen. Welche Difisionsklasse vorliegt, wird anhand synoptischer Beobachtungen festgelegt, dabei nimmt die Turbulenzneigung von A (starke Turbulenz) nach F (keine Turbulenz, Zustand der Atmosphäre stabil) stetig ab. Die maximale Schadstoffkonzentration ist bei Kategorie D stets am größten (s. auch Abb. 2). In der Bundesrepublik herrschen die Klassen C und D vor [Vo 921. Die Ausbreitungsparameter a, und a, lassen sich als Potenzfunktion der Quelldistanz x darstellen: uy = Py~qy und az =pzx ". Die p, und q, nennt man Ausbreitungskoeffizienten. Sie sind Mittelwerte aus Experimenten an unterschiedlichen Orten, die fir verschiedene Diffusionskategorien und Kaminhöhen durchgefiihrt wurden (sie liegen in [SSK 921 tabelliert vor). In ihnen ist also die Information über die turbulente Struktur der Atmosphäre enthalten. Abb. 2 stellt die bodennahe SchadstofRonzentration in Abhängigkeit von der Difisionsklasse dar. Als Abkürzung fur die auf die abgegebene Aktivitätsrate bezogene bodennahe Konzentrationverteilung (z=0) fuhrt man unter der Annahme konstanter meteorologischer Bedingungen den sog. Kurzzeitausbreitungsfaktor ein:

13 Abbildung 4: Vergleich des Schwankungs- Abbildung 5: Bodennaher Langzeitausbereichs des maximalen bodennahen Lang- breitungsfaktor in Hauptausbreitungsrichzeitausbreitungsfaktors mit Werten fur ver- hing (Sektor 3) fur Hannover (aus [Bo 821) schiedene Standorte nach atornrechtlichen Genehmigungsverfahren und fir die KFA Jülich (aus [SSK 921) Nun ist es fiir bestimmungsgemäßen Betrieb aber vor allem von Interesse, wie sich Schadstoffe langfristig verteilen. Dazu fuhrt man den Langzeitausbreifungsfakior ein. Zunächst unterteilt man die Umgebung des Emissionsortes in Sektoren (die [SSK 921 empfiehlt 12 Sektoren von 30"). In diesen wird jeweils die Häufigkeit des Windes einer bestimmten Difiusionskiasse und einer bestimmten Windgeschwindigkeit bestimmt und die SchadstoBonzentration über diese Werte gemittelt. Dies geschieht fiir das Sommerhalbjahr und das gesamte Jahr getrennt. Man erhalt also fir jeden Sektor i einen Langzeitausbreitungsfaktor sowohl fiir das ganze Jahr (t=g) als auch fiir das Sommerhalbjahr (z=s):

14 Der Grund fur die Unterscheidung von Sommerhalbjahr und gesamtem Jahr liegt in der größeren radioökologischen Bedeutung von Kontaminationen während der Vegetations- periode fir die Strahlenexposition des Menschen, da sich die Aktivität direkt auf den Pflanzen niederschlagen kann und nicht erst den Umweg über den Boden nehmen muß. Für die vereinfachte Ermittlung des Langzeitausbreitungsfaktors liegen Diagramme, die am Standort Jülich von 1969 bis 1986 fur funf verschiedene Emissionshöhen ermittelt wurden, in [SSK 921 vor. Daß solche Messungen durchaus auch für andere Orte gute Abschätzungen liefern, erkennt man aus Abb. 4, welche den Schwankungsbereich des Langzeitausbreitungs- Mors in Abhangigkeit von der Emissionshöhe fur die Bundesrepublik darstellt. Abb. 5 zeigt die Werte wie sie sich fur den Standort Hannover ergeben. Aus der Darstellung erkennt man z. B., daß bei einer Ernissionshöhe von 10 m die mittlere Aktivitätskonzentration in Bq/m3 am ungunstigsten Punkt um den Faktor 104 kleiner ist als die jahrlich abgegebene Aktivität in Bq Ausbreitungsfaktoren fur y -Submersion y-strahlen haben in Luft eine große Reichweite. Deshalb reicht es nicht, bloß die Aktivitätskonzentration in der unmittelbaren Nahe des interessierenden Aufpunktes fur die Bestimmung der Strahlenexposition zu berücksichtigen, sondern man muß über alle Beiträge der Schadstofbvolke summieren. Dazu wird vereinfachend angenommen, daß es sich um eine homogene den oberen Haibraum ausfullende Wolke handelt. Nun kann man zu den oben eingefuhrten Ausbreitungsfaktoren analoge Größen definieren, die man Ausbreitungsfaktor fiir y-submersion fur die Energie E,, nennt. Kurzeitausbreitungsfaktor fur y-submersion: mit: R= I J-7'1 V,: Schwächungskoeffizient fur y-strahlen der Energie E,, in Luft B,: Dosisaufbaufaktor in Luft fur y -Strahlen der Energie E,, K,: Korrekturfaktor fiir den Einfluß des Bodens

15 Der erste Faktor unter dem Integral beschreibt die Schwächung der y-strahlen, wobei der Nenner rein geometrischer Natur ist und der Zähler die Absorption der y-quanten beim Durchgang durch Materie angibt. Da y-quanten sowohl in der Luft als auch am Boden gestreut werden, sind noch dimensionslose Korrekturterme B, und Y, einzufuhren, die berücksichtigen, daß auch y-quanten durch Streuung zum Aufpunkt gelangen. Näherungsformeln fir die eben beschriebenen Parameter findet man in [SSK 921, tabellierte Werte in [Vo 921. Zur weiteren Vereinfachung teilt man die Photonenenergien in den Bereich unterund oberhalb von 200 kev. In guter Näherung lassen sich die Ausbreitungsfaktoren fiir Energien kleiner als 200 kev durch den Ausbreitungsfaktor fur 100 kev und die fir höhere Energien durch den Ausbreitungsfaktor fur 1 MeV beschreiben. Dabei wird der Ausbreitungsfaktor fur 1 MeV mit X bezeichnet, der fur 100 kev mit &,. Der Langzeitausbreitungsfaktor fir y -Submersion wird wieder entsprechend der oben genannten Mittelung (s. Formel 3) gebildet. In [SSK 921 sind Diagramme zur vereinfachten Ermittlung von Lang- und Kurzzeitausbreitungsfaktoren fur y-submersion fur unterschiedliche Difksionskategorien und Kaminhöhen aufgefuhrt. Außerdem steht ein Programm zur Berechnung des Kurzzeitausbreitungsfaktors fir y-submersion zur Vefigung [KfK Ablagerung radioaktiver Stoffe Für die Bestimmung der Strahlenexposition des Menschen ist neben der direkten Einwirkung einer Schadstofioike auch die längerfristige Wirkung von abgelagerten radioaktiven Stoffen zu berücksichtigen. Sie können sich auf der Erdoberfläche oder auf Pflanzenteilen ansammeln, von der Oberfläche in tiefere Bodenschichten wandern und von dort wieder von Pflanzen aufgenommen werden. Daher ist eine Abschätzung der sich ablagernden Aktivitäten nötig. Es wird zwischen trockener Ablagemng (Fallout) und Ablagerung durch Niederschlag (Washout) unterschieden. Bei der trockenen Ablagerung werden hauptsächlich Partikel, die sich in der Nahe der Erdoberfläche befinden, durch turbulente Luftbewegungen mit der Oberfläche oder Bewuchs in Berührung gebracht und so aus der Schadstoflivolke entfernt. Bei der Ablagerung durch Niederschlag sammeln Regentropfen längs ihres Weges Partikel aus der Luft auf und befördern sie so zur Erdoberfläche. Man betrachtet immer nur den Weg Luft-Boden, eine eventuelle Resuspension der Teilchen in die Luft bleibt unberücksichtigt. Um langfristig eine konservative Dosisabschätmng zu gewährleisten, wird stets von einer finfzigjahrigen Betriebszeit einer kerntechnischen Einrichtung ausgegangen. Dabei wird immer der ungunstigste Fall einer kontinuierlichen Abgabe der maximal zu erwartenden Aktivitäten angenommen. Da die maxirnaie Abgabemenge aber nur in Ausnahmefällen erreicht wird, befindet man sich bei der Dosisberechnung auf der "sicheren Seite".

16 Trockene Ablagerung (Fallout) Die trockene Ablagerung radioaktiver Stoffe hängt von der Aktivitätskonzentration in Bodennahe ab. Sie Iäßt sich durch eine Ablagemngsgeschwindigkeit V, kennzeichnen, so daß sich die Aktivitätsflächenkonzentration a, [Bq/m2] aus ergibt, bzw. bei Langzeitemission: Die Ablagemngsgeschwindigkeit V, hängt stark von Zusammensetzung, Dichte und Durch- messer der betrachteten Partikel ab. Umfangreiche Untersuchungen wurden zur Bestimmung von V, fur Aerosole, organisch gebundenes und elementares Jod durchgefuhrt (siehe z. B. [Bo 821). Tab. 2 zeigt die von [SSK 921 empfohlenen Werte. Sie liefern in jedem Falle eine konservative Abschätzung fir a,. Tabelle 2: Empfohlene Werte fur V, Emittierte Substanz V, [mls] elementares Jod 1 org. gebundenes Jod 1 o -~ Aerosole 1,5 10" Der Kurz- bzw. Langzeitfalloutfaktor ist definiert als Er ist das Verhältnis aus der Aktivitäts-Oberflächenkornentration am Ort (xj) zur abge- gebenen Aktivität.

17 Ablagerung durch Niederschlag (Washout) Bei der Ablagerung durch Niederschlag ist im Gegensatz zur trockenen Ablagerung die gesamte Aktivitätmenge in einer Säule über einem Flächenelement maßgebend. Sie wird bei Niederschlag nach einer kurzen Zeit über den gesamten Querschnitt von Regentropfen durchlaufen. Ahnlich der Ablagerungsgeschwindigkeit V, läßt sich ein Proportionalitätsfaktor A, der sog. Washoutkoehent, definieren, so daß die pro Zeit abgelagerte Aktivitätsflächen- konzentration aw sich aus ergibt. Der Kurzzeit-Washoutfaktor wird analog zum Kurzzeit-Falloutfaktor gebildet: Beim Langzeit-Washoutfaktor muß die Schadstoffkonzentration C zusätzlich zur Diffisions- kategorie und der Windgeschwindigkeit noch über die Niederschlagsintensität gernittelt werden. Man erhält: Näherungsformeln fbr den Washoutkoeffizienten A in Abhängigkeit von der Niederschlagsintensitat sind in [SSK 921 zu finden. Werte fur den Langzeitwashoutfaktor w,~(x) &r verschiedene Orte der Bundesrepubiik und unterschiedliche Ernissionshöhen liegen tabelliert in [Bo 821 vor (fiir Hannover s. Tab. 3) Aufnahme radioaktiver Stoffe durch Pflanzen und Tiere Die Dosis, die ein Mensch durch Ingestion erhält, ist proportional zur aufgenommenen Aktivitätsmenge. Daher muß man die spezifische Aktivität des Radionuklids r in Pflanzen- und Tierprodukten bestimmen. Pflanzliche Produkte unterteilt man in Weidepfzanzen (n=wd),

18 Tabelle 3: Langzeitwashoutfaktor in Hauptausbreitungsrichtung (Sektor 3) fur Hannover. Die Werte müssen noch durch den Abstand x geteilt werden (aus [B0 821) Emissionshöhe [m] x W,,, [m-'1 für Hannover Blattgerniise (n=bl) und pfmzlliche Produkte ohne Blattgernüse (n=pj). Dies geschieht wegen unterschiedlicher Verwendungszwecke, Kontarninationsmechanismen und Bewuchsdichten. So gelangt die Aktivität in Weidepflanzen nur über den Umweg der Verfutterung an Schlachtvieh zum Menschen. Der eßbare Anteil von Blattgemüse dagegen liegt sämtlich oberhalb des Erdbodens und hat eine sehr viel größere Oberfläche als andere Gemüse oder Obst, er ist deshalb bei Ablagerung radioaktiver Stoffe entsprechend stärker belastet. Tierische Produkte werden in die Gruppe Fleisch und Fleischprodukte und die Gruppe Milch undmilchproa'ukte untertdt. Bei der Berechnung der Exposition des Menschen wird nur der Verzehr von Rindfleisch und Kuhmilch betrachtet. Rindfleisch hat im Vergleich zu Schweinefleisch stets die höhere spezifische Aktivtät, was auf die unterschiedlichen Mastbedingungen zurückzufuhren ist, wahrend Wildfleisch verhältnismäßig wenig verzehrt wird. Ebenso wird fast ausschließlich Kuhmilch konsumiert Pflanzen Um die Akkumulation der radioaktiven Stoffe im Boden zu berücksichtigen, geht man von einer fhdzigjahrigen Betriebszeit der kerntechnischen Anlage aus. Es wird angenommen, daß über diesen Zeitraum gleichmaßig die höchstzulässige Aktivtitätsmenge emittiert wird. Damit wird eine konservative Dosisabschätmng in jedem Fall gewahrleistet. Die Berechnung der spezifischen Aktivität von pflanzen setzt sich dann aus dem Transfer der Aktivität vom Boden in die Pflanze sowie der Kontamination von oberflächlichen Pflanzenteilen im 50. Betriebsjahr der Anlage zusammen. Bei Nutzpflanzen geht man stets davon aus, daß sie nur ein Sommerhalbjahr wachsen und dann abgeerntet werden.

19 Die spezifische Aktivität des Nuklids r im Boden im 50. Jahr läßt sich formal leicht angeben: mit: CBo,,: spez. Aktivität des Nuklids r im Boden [Bqlkg] effektive Verweilkonstante des Nuklids r im Boden (im Wurzelbereich der Pflanzen) P: Flächentrockenmasse des Bodens [kg/m2] Dabei bezeichnen die ersten drei Faktoren die spezifische Aktivität, die sich pro Zeiteinheit ansammelt. Der Proportionalitätsfaktor 11P dient zur Umrechnung von der Oberflächenkonzentration ßq/m2] in spezifische Konzentration [Bqlkg]. Der Bruch gibt an, wie sich die spez. Aktivität über die Zeit t (hier: 50 Jahre) aufbaut. Dies geschieht mit einer fir jedes Nuklid typischen Venveilkonstante die sich aus der physikalischen Zerfallskonstanten und einer Verwedkonstanten, die den Transport in tiefere Bodenschichten (aus dem Wurzelbereich der Pflanzen hinaus) beschreibt, zusammensetzt (Werte hierfur findet man in [SSK 921). Die spezifische Aktivität, die von der Pflanze durch oberflächliche Kontamination aufgenom- me wird, läßt sich ganz ähnlich beschreiben: exp( -hae$rle,n) 'n,ob,r -- Ar,obgegeben (F& +f Ws.,) Yn '~~efir mit: C r : spez. Aktivität des Nuklids r in der Pflanze der Gruppe n durch oberflächliche Kontamination [Bqlkg] t : Zeit, der die Pflanzen wahrend der Wachstumsphase der Abluftfahne ausgesetzt sind 3taa,: Y,,: fw: effektive Venveilkonstante des Nuklids r auf und in der Pflanze Bewuchsdichte oder Ertrag [kg/m2] Anteil der durch Washout abgelagerten Aktivität, die auf der Pflanze verbleibt Zu beachten ist hier, daß die Fallout- und Washoutfaktoren fir das Sornrnerhalbjahr (die Wachstumsperiode) einzusetzen sind. Zusätzlich wird der Washoutfaktor noch mit einem Faktor fw (ungefahr 0,3) multipliziert, da bei Niederschlag sicher nicht die gesamte ausgewaschene Aktivität auf den oberirdischen Pflanzenteilen verbleibt (Werte fir die einzelnen Parameter in [SSK 921).

20 17 Nun Iäßt sich die gesamte spezifische Aktivität eines Nuklids r in der Pflanze bestimmen: (I3) 'n,r = ('n,ob,r + 'Bo,r) exp( ' r *V,,) mit: T : Transferfaktor des Nuklids r vom Boden in die Pflanze der Gruppe n Ar: physikalische Zerfallskonstante des Nuklids r t,,: Zeit zwischen Ernte und Verzehr bzw. Verfiitterung Zu bemerken bleibt, daß die komplexen chemischen, physikalischen und biologischen Vorgänge, die den Transport der Nuklide in den Boden und in die Pflanze beschreiben, nicht im einzelnen m erfassen sind. Sie werden durch Modellannahmen und Experimente vereinfachend in den effektiven Verweilkonstanten A,,&, und Aear und den Transferfaktoren zusamrnengefaßt. Für 3H und 14C erziehlt man mit einem nukiidspezifischen Aktivitätsmodell genauere Ergebnisse als mit den Formeln 1 1 bis 13. Aus kerntechnischen Anlagen wird 3H praktisch nur als Gas oder Wasserdampf und 14C nur gasförmig emittiert. Es findet also kein Fallout statt. Ebenso gibt es keine Akkumulation dieser Elemente im Boden. Mit der Aufnahme von Wasser und Kohlendioxid stellt sich in Pflanzen schneli das gleiche Verhältnis von radioaktiven zu stabilen Isotopen wie in der Umwelt ein. Aus diesen Grunden Iäßt sich die spezifische Aktivität sofort angeben. Es wird wieder angenommen, daß die Pflanze nur eine Vegetationsperiode (Sornrnerhalbjahr) wächst. Spezifische Aktivität von 3H in Pflanzen der Kategorie n: mit: fa,: mittlerer Massenanteil von Wasser in Pflanzen f,: Anteil des Wassers, der aus der Lufifeuchte von der Pflanze aufgenommen wird f,: Anteil des Wassers, der aus dem Niederschlag von der Pflanze aufgenommen wird qs : "ttlere absolute Lufifeuchte im Sommerhalbjahr [kglm3] J,: mittlere Niederschlagshöhe im Somrnerhalbjahr P,: Dichte von Wasser

21 Der erste Summand in der Klammer (ohnef,) multipliziert mit der Aktivitätsrate ergibt die Tritiurnkonzentration in der Luftfeuchte, der zweite (ohne f,) multipliziert mit der Aktivitätsrate die Tritiumkonzentration irn Niederschlag und dies jeweils im Somrnerhalbjahr. Kohlenstoff wird praktisch nur als Kohlendioxid aus der Luft von der Pflanze aufgenommen, daher ergibt die spezifische Aktivität von 14C in der Pflanze der Kategorie n zu: mit: fn,c: mittlerer Massenanteil von Kohlenstoff in Pflanzen der Kategorie n C,.,: Konzentration von Kohlenstoff in Luft [kg/m3] Tiere Die spezdische Aktivität in Milch und Fleisch ist proportional zur mit Futter aufgenommenen Aktivität. Die Proportionalitätskonstanten nennt man Transferfaktoren. Sie sind fiir jedes Nuklid r unterschiedlich und fassen sämtliche Vorgänge des Transports der Nuklide vom Futter in die Milch bzw. in das Fleisch zusammen. Mit Hilfe der Transferfaktoren lassen sich die spezifischen Aktivitäten einfach ausdrücken. Spezifische Aktivität des Nuklids r in Milch: mit: Cwqr: spezifische Aktivität des Nuklids r in Weidepflanzen I: tägliche Aufnahme von Futter [kg Feuchtmasseld] TM,,: Transferfaktor des Nuklids r vom Futter in die Milch [dlkg] Ar: physikalische Zerfallskonstante des Nuklids r I,,,-: Zeit zwischen Melken und Milchverzehr Spezifische Aktivität des Nuklids r in Fleisch: mit: TFI,,: Transferfaktor des Nuklids r vom Futter in das Fleisch [dlkg] t,,,: Zeit vom Schlachten bis zum Verzehr

22 Die empfohlen Werte fur die hier verwendeten Parameter sind in [SSK 921 zu finden. 3.3 Dosisberechnung Aus den emittierten Aktivitäten einer kerntechnischen Einrichtung muß zur Abschätzung eventueller Risiken und zur Einhaltung der Grenzwerte nach 5 45 StrlSchV die maximale Teilkörper- und Effektivdosis ermittelt werden, die eine Person unter den ungiinstigsten Bedingungen erhalten würde. Dabei setzt sich die gesamte Dosis, die ein Körperteil erhält, aus den Beiträgen der einzelnen Expositionspfade zusammen: mit: H,: gesamte Dosis im Organ T oder gesamte effektive Dosis (T=efJ) Hr,p,r: Dosis im Organ T durch P-Submersion durch das Nuklid r HT,,,r: Dosis im Organ T durch y-submersion durch das Nuklid r HT,,,,: Dosis im Organ T durch y-bodenstrahlung durch das Nuklid r Dosis im Organ T durch Inhalation des Nuklids r HT,g,,: Dosis im Organ T durch Ingestion des Nuklids r Es ist üblich die Jahresdosis anzugeben, d. h. die Dosis, die eine Person innerhalb eines Jahres erhalten würde. Dabei sind noch einige Besonderheiten zu beachten. Bei der Berechnung der Dosen durch Submersion geht man von einem ganzjahngen Aufenthalt in der Abluftwolke aus. Für die Berechnung der y-bodenstrahlung muß eine eventuelle Akkumulation der Nuklide auf und im Boden ebenso wie die Strahienwirkung sich bildender Tochternuklide berücksichtigt werden. Wie bei der Bestimmung der spezifischen Aktivitat des Bodens wird von einer funfzigjährigen Betriebszeit der kerntechnischen Anlage ausgegegangen. Man betrachtet also die Dosis die eine Person im 50. Betriebsjahr der Anlage erhalten würde. Damit wird die Konservativität der Dosisbestimrnung auch bei langfristigem Aufenthalt in der Umgebung einer kerntechnischen Einrichtung gewahrleistet. Im Gegensatz zur Situation bei äußerer Strahlenexposition kann die Wirkung von inkorporierten radioaktiven Stoffen nicht durch Verlassen der kontaminierten Umgebung gestoppt werden. Die radioaktiven Substanzen verbleiben entsprechend ihrer physiologischen Verwertbarkeit und der physikalischen Halbwertszeit in den verschiedenen Organen. Dabei ist es häufig sinnvoll, sog. effektive Halbwertszeiten zu definieren, die sich aus der physikalischen und biologischen Halbwertszeit zusammensetzen. Tabellierte Werte findet man z. B. in

23 L-J Jahresdos~s H, gleich Folgedosis t, i - E Q Abbildung 6: Nachweis, daß die Jahresdosis bei jährlich konstanter Aktivitätsaufnahme gleich der Folgedosis bei einjähriger Aufnahme ist (aus [B0 821) [Vo 921. Insbesondere fur knochensuchende Verbindungen ist es möglich, daß die einmal inkorporierten radioaktiven Nuklide im Laufe des Lebens nicht mehr ausgeschieden werden. Daher ist hier die Folgedosis von Interesse, die eine Person nach einmaliger Aufnahme einer Aktivität irn Laufe ihres Lebens erhalten würde. Man legt fur Kleinkinder einen Zeitraum von 70 Jahren und fur Erwachsene einen Zeitraum von 50 Jahren zugrunde. Interessant ist hierbei, daß die Folgedosis (2. B. nach 50 Jahren) nach einmaliger Aufnahme einer Aktivität A, genauso groß ist wie die Jahresdosis im 50. Jahr bei jährlicher Auhahrne der Aktivität Ain (s. Abb. 6). Da in 45 StrlSchV die Grenzwerte fur Jahresdosen vorgegeben sind, bedeutet dies, daß man wie bei der y-bodenstrahlung die Jahresdosis bei Inkorporation im 50. Betriebsjahr der Anlage betrachtet. Nun folgen die Formeln zur Berechnung der Dosen, die über die einzelnen Expositionspfade zustande kommen. Die Dosen sind proportional zur emittierten Aktivität. Alle Vorgänge, die nicht zur Ausbreitung der radioaktiven Stoffe gehören, werden in den sog. Dosisleistungsfaktoren bzw. Dosisfaktoren zusammengefaßt. Sie sind alters- und nukiidspezifisch und liegen sowohl ohne Benicksichtigung als auch mit Benicksichtigung der Folgenuklide tabelliert vor (siehe z. B. [ISH 851, [Vo 921, [SSK 921). Die Dosisfaktoren fiir Inkorporation lassen aus >

24 oben genannten Gmnden sowohl die Berechnung der Folgedosis bei einmaliger Aufnahme radioaktiver Stoffe als auch die Berechnung der Jahresdosis im 50. Betriebsjahr der kerntechnischen Anlage zu. Jahresdosis im Organ T durch das Nuklid r bei P-Submersion: (19) HT,p,r =ArX,gT,p,r mit: Ar: jährliche Ableitungsmenge des Nuklids r - xg : Langzeitausbreitungsfaktor fur das gesamte Jahr [s/m3] gr,p,r: Dosisleistungsfaktor fur P-Submersion des Radionuklids r [Sv m3 s-' Bq-'] Jahredosis im Organ T durch das lvuklid r bei y -Submersion: (20) HT,y,r =ArgT,y,r[friyl -fr)g2] mit: gt,,,: Dosisleistungsfaktor für y -Submersion des RadionuMids r [Sv m2 s-' Bq-'] - X,,, Xy2 : Langzeitausbreitungsfaktor tur y -Submersion fur Photonenenergien ober- f,: bnv. unterhalb von 200 kev [s/m2] gewichteter Anteil der y -Quanten mit Energien größer als 200 kev fur das Nuklid r (mit der jeweiligen Energie gewichtet) Jahresdosis im Organ T durch das Nuklid r bei y-bodenstrahlung (im 50. Betriebsjahr): - mit: Langzeitfallout- bnv. Washoutfaktor tur das Nuklid r [mj] g,: Dosisleistungsfaktor für y -Bodenstrahlung des Nuklids r [Sv m2 s-' Bq-'] Ar: physikalische Zerfallskonstante des Nuklids r b: Korrekturfaktor zur Berücksichtigung der Bodenrauhigkeit und des Eindringens in tiefere Bodenschichten (=0,5) Jahresdosis im Organ T durch das Nuklid r bei Inhalation:

25 mit: V: mittlere Atemrate [m3/s], s. Tab. 1 g,,,,r: Dosisfaktor fbr Inhalation des Nuklids r [SvIBq] Jahresdosis im Organ Tdurch das Nukiid r bei Ingestion (im 50. Betriebsjahr): H~g,r = gq,r C n U, C,,,. mit: n: Nahmngsmittelgruppe=(Pf, BI, Mi, FI) spezifische Aktivität des Nuklids r in der Gruppe n U,,: Jahresverbrauch an Lebensmitteln der Gruppe n [kg], s. Tab. 1 Das Programm zur Ausbreitungsrechnung (AW45) Die Berechnung einer Teilkörper- oder Effektivdosis ist wegen der komplexen Vorgänge von der Emission bis hin zum Menschen und der damit verbundenen großen Anzahl von empirischen Daten sehr aufwendig. Daher wurde zu diesem Zweck das Programm AW45 erstellt. Es benötigt die vier Dateien DFINERW.AW (Dosisleistungsfaktoren fir innere Strahlenexposition fur Erwachsene), fir innere Strahlenexposition fir Kleinkinder), DFASERW.AW (Dosisleistungsfaktoren fir äußere Strahlenexposition fiir Erwachsene und Kleinkinder) und TRSFKT.AW (Transferfaktoren fir die Ingestionsberechnung). Es erlaubt fir ein beliebiges Nuklid, die größtmögliche Effektivdosis fir die Bevölkerung zu berechnen und zwar fur Kurz- und Langzeitemission. Dabei bezieht sich die Langzeiternission auf eine kontinuierliche Abgabe der Aktivität über ein Jahr bei einer Betriebszeit von 50 Jahren. Eine Kurzzeitemission liegt dagegen dann vor, wenn eine Aktivitatsmenge praktisch auf einmal abgegeben wird, d. h. sich die meteorologischen Bedingungen wahrend der Emission nicht ändern. Unter diesen Bedingungen kann man auch spezielle Windstärken und Diffisionsklassen betrachten. Dies ist insbesondere fir eventuelle Vorkommnisse interessant, in denen eine größere Aktivität plötzlich abgegeben wird. Selbstverständlich muß eine kerntechnische Einrichtung so ausgelegt sein, daß auch in diesen Falien ein Uberschreiten der Grenzwerte vermieden wird. Abbildung 7 zeigt beispielsweise die jahrlichen Effektivdosen, die eine Person an der ungünstigsten Stelle erhalten würde, wenn 50 Jahre lang jahrlich 1 GBq 13"Cs aus dem Isotopenlabor am Standort Herrenhausen entweichen würden. Die größte Dosis resultiert bei langfristigen Emissionen stets aus der y-bodenstrahlung und der Ingestion von radioaktiven Stoffen.

26 Strahlenexposition bei Ableitung radioaktiver Stoffe mit Luft Berechnung nach A W zum S45 StrlSchV 1... Langzeitdosen gamma-bodendosis und Ingestionsdosis sind Folgedosen, die nach 50-jähriger Ablagerung entstehen. Nuklid: Cs-134 Halbwertszeit: Abgegebene Aktivität: s.100e+10 Bq Ausbreitungsfaktor: gamma-ausbr.-faktor: Transferfaktoren Boden-Pflanze: Boden-Weidepfl.: Futter-Milch: Futter-Fleisch: Dosisfaktoren -100E-03 s/ma3-500e-02 s/ma2.500e-01 Bq/kg.500E-01 Bq/kg -500E-02 d/kg -300E-01 d/kg Erwachsene Kleinkinder I gbeta-sub.74e-14 sv*ma3/bq/s.74e-14 Sv*mA3/Bq/s ggamma-sub.54e-15 Sv*mA2/Bq/s Sv*mA2/Bq/s ggammaboden.15e-14 Sv*mA2/Bq/s.22E-14 Sv*mA2/Bq/s g-f nh.13e-07 Sv/Bq.73E-08 Sv/Bq g-ing.20e-08 Sv/Bq.12E-07 Sv/Bq Lungenretentionsklasse: Erwachsene: D Kleinkinder: D Dosen Erwachsene Kleinkinder... Hbeta sub:.001 ~ S V -001 ~ S V ~_ga-sub:.003 psv.003 psv H-gamrnaboden: psv psv H-inh : -303 psv.044 psv Hing : psv psv... H-ges : ~ S V ~ S V... Abbildung 7: Beispielausdruck des Programms AW45

27 4 Das Abluftüberwachungssystem des ZSR, Isotopen- labor 4.1 Allgemeine Auslegungskriterien In der Praxis kann man nie den Aktivitätsgehalt der gesamten abgefiihrten Luft messen. Daher ist man darauf angewiesen, eine kleine Probemenge zu entnehmen und von deren Aktivität auf die Gesamternission zu schließen. Eine Probe kann in diesem Sinne ein kleines Lufivolurnen sein, das durch eine Zählkammer strömt (kontinuierliche Messung), oder eine Sammelvorrichtung, z. B. ein Filter, in der die Aktivität eines Meines Luftstroms, der der Fortluft entnommen wird, über einen Zeitraum angereichert wird (diskontinuierliche Messung). Durch Anreicherung laßt sich die Empfindlichkeit der Messung beträchtlich steigern, mit dem gleichzeitigen Nachteil, daß man die Resultate nur zeitverzögert erhält. Im Falle einer kerntechnischen Anlage ist eine kontinuierliche Uberwachung in der Regel angezeigt, da eine größere Emission durchaus denkbar ist und auf einen fehlerhaften Betrieb hinweist, der, bliebe er unbemerkt, zu großem Schaden fiihren könnte. So empfielt [KTA fiir kerntechmsche Einrichtungen fiir die Edelgas und Aerosolübenvachung ein integral kontinuierliches Meßverfahren, wobei integral hier nicht-nuklidspeifisch bedeutet. In einem Radionuklidlabor dagegen ist es in erster Linie wichtig, daß man keinen schleichenden Verlust an Aktivität hat. Eine plötzliche größere Aktivitätsabgabe ist äußerst unwahrscheinlich. Da diese Möglichkeit dennoch besteht, muß im Vorfeld die maximale Dosis abgeschätzt werden, die eine Person (Bevölkerung) im ungunstigsten Fall erhalten würde. Ein solcher Vorfall am ZSRIHerrenhausen wäre zur Zeit die komplette Abgabe einer gesamten Liefermenge 12?-Losung (24 1,6 MBq) mit der Abluft. Dieses würde zu einer maximalen effektiven Dosis von 0,39 psv bei Erwachsenen und 0,394 psv bei Kleinkindern fihren (s. Abb. 8). Diese Werte liegen weit unterhalb des zulässigen Grenzwerts von 300 psv pro Jahr. Selbst bei kompletter Freisetzung einer Aktivität von 2,5 GBq '251 (dies entspricht einer hypothetischen Umgangsgenehmigung von Freigrenzen) würden sich nur Dosen h Bereich 4,l psv ergeben. Aus diesen Grunden wurde das Abluftüberwachungssystem des ZSR am Standort Herrenhausen als Sammelsystem konzipiert, welches im Normalfall über einen Zeitraum von etwa vier Wochen die Aktivitat akkumuliert. Als Richtlinien fir den praktischen Aufbau dienten die Normen DIN Teil I, DIN Teile 1 bis 3 und die KTA-Regel Der Probennahmeort und das Entnahmeverfahren sind so zu wähien, daß die dort entnornmenen Proben repräsentativ fir die Zusammensetzung der Fortluft sind. Daher sollte im Bereich

28 Strahlenexposition bei Ableitung radioaktiver Stoffe mit Luft Berechnung nach A W zum 545 StrlSchV, Nuklid: Halbwertszeit: Abgegebene Aktivität: s.242e+09 Bq Diffusionsklasse: D Windgeschwindigkeit: m/s Ort max. Konzentration: m Ausbreitungsfaktor:.117E-02 s/ma3 1 gama-ausbr. -faktor:.140e-01 s/ma2 Dosisfaktoren Erwachsene Kleinkinder Lungenretentionsklasse: Erwachsene: D Kleinkinder: D I Dosen I Erwachsene Kleinkinder Hbeta-sub: psv psv H gamma-sub:.ooo psv.ooo psv ~Iinh : -390 psv.393 psv Hges :.390 psv.3 94 psv... Abbildung 8: Maximale ek Dosen, die bei plötzlicher Abgabe von 241,6 MBq '251 auftreten könnten der Entnahme eine homogene Durchmischung der Fortluft vorliegen. Theoretisch kann eine repräsentative Probe natürlich nur arn Ausgang eines Kamins gewonnen werden, aber häufig muß auf eine besser zugängliche Stelle ausgewichen werden. Lange Zuleitungen zum Samrnel- oder Meßgerät sind ebenso wie starke Krümmungen und Querschnittsänderungen zu vermeiden. Dies gilt insbesondere für die Sammlung lufigetragener Partikel (Aerosole). Je nach Art der zu messenden Radionuklide müssen andere Anforderungen an die Meß- und Sammelgeräte gestellt werden. Die KTA unterscheidet bei der fhenvachung der Fortluft von Leichtwasserreaktoren folgende Gruppen von Radionukiiden:

29 Edelgase Aerosole gasförmiges Jod Tritium (in Form von Wasserdampf) Strontium Alphastrahler Kohlenstoff 14 sonstige gasforrnige radioaktive Stoffe Wegen der am Isotopenlabor am Standort Herrenhausen benutzten oder gelagerten radioaktiven Stoffe wird die Uberwachung der Fortluft auf radioaktive Aerosole, gasförmiges Jod und Tritium in Form von Wasserdampf beschränkt. Dabei ist anzumerken, daß die Aerosole durch a/ß-zählende und y-spektrometrische Messung ausgewertet werden, so daß auch die Gruppe Alphastrahler, zumindest was die Aerosole betrifft, mitabgedeckt ist. 4.2 Aerosole Ein Aerosol ist eine Dispersion fester oder flüssiger Partikel in Luft (luftgetragen) oder anderen Gasen. Dabei ist ein Partikel eine feste oder flüssige Aggregation von Molekulen im Größenbereich von einigen Molekiildurchmessern bis zu einigen hundert Mikrometer [DIN Tabelle 4 gibt eine Ubersicht der natürlich vorhandenen organischen LuRpartikel und Abbildung 9 zeigt die Größenverteilung der atmosphärischen Aerosole. Dabei bezeichnet 'Background" die Aerosole, die in der Troposphäre in über 2 km Höhe gefunden werden. Diese Luft entspricht dem, was man typischerweise mit "sauberer LuR" bezeichnen würde. Ein Aerosolpartikel laßt sich durch die Angabe seines physikalischen Druchmessers dp Tabelle 4: Nahrlich vorhandene organische Luftpartikel (aus Ti-Ii 821) Partikel lin. Dimension [pm] Konzentration [AnzahVm3] Viren 0,015-0,45 Bakterien 0,3-15 0,5-100 Pilze Algen Sporen Pollen

30 1 OS 10' - 1m - I I I I / a4 10- F I Rl Fanicle diamrter (pm) Abbildung 9: Größenverteilung der atmosphärischen Aerosole (aus [Hi 821) charakterisieren. Neben dem physikalischen Durchmesser wird häufig auch der sogenannte AMAD-Wert (Activity Median Aerodynamic Diameter) benutzt, da ein Aerosolgernisch, das nicht speziell erzeugt wurde, aus Teilchen unterschiedlicher Durchmesser besteht. Der AMAD-Wert ist der Durchmesser einer Kugel mit Einheitsdichte (1 g/cm3), die mit derselben Endgeschwindigkeit in LuR nach unten sinkt wie ein Aerosolteilchen, dessen Aktivität dem Medianwert aller Teilchen entspricht. Die Strahlenschutzverordnung geht z. B. bei der Berechnung der Dosisfaktoren fix Inhalation von einem AMAD-Wert von 1 pm aus. Untersuchungen nach WasserstofFbombenexplosionen in großer Höhe haben außerdem gezeigt, daß die meiste Aktivität in Bodennahe in Partikeln der (physikalischen) Größe 0,3 bis 1 pm zu finden ist [Ch 911. Grundsätzlich stellen Aerosole andere Anfordeningen an das Probennahmesystem als Gase. Gase folgen den Stromlinien der sie umgebenden Luft, Aerosole tun dies aufgmnd ihrer größeren Masse im Vergleich zu LuRmolekulen nur unvollständig, d. h. dort, wo sich die Richtung des Luftstroms ändert, gewinnen Trägheitskrafte an Bedeutung. Dies muß sowohl bei der Entnahme aus dem Fortluftstrom als auch bei dem Transport der Probe berücksichtigt werden. Charakteristische Größen wie Partikelanzahl, Partikelmasse, Größen- und Aktivitätsverteilung müssen vom Ort der Entnahme bis zum Meß- oder Samrnelsystem unverfälscht bleiben. Nur dann kann von einer repräsentativen Probe gesprochen werden.

31 4.2.1 Einlaßsystem Ein Probennahmesystem fir Aerosole setzt sich aus einer Einlaßvorrichtung, einer Transportleitung und aus einem Sammelsystem zusammen (s. Abb. 10). Die Einlaßvorrjchtung besteht dabei in der Regel aus einem oder mehreren dünnwandigen konischen Rohren (Einlaßstutzen), die einen Teiluftstrom aus der Fortluft extrahieren. Je dünner und schlanker diese gefertigt sind, desto weniger wird die Strömung und damit die Aerosolzusammensetmng in der Umgebung der Entnahme gestört. Für praktische Zwecke kann man davon ausgehen, daß die Strömung ungestört ist, wenn das Verhältnis von äußerem zu innerem Durchmesser des Einlasses kleiner als 1,l ist [Br 931, man spricht dann von einem dünnwandigen Einlaß. Damit sich die Strömung im Einlaß nicht von den Wänden ablöst, muß der Winkel zwischen Rohrachse und Wand kleiner als 7" sein [Ba 931. Falls Querschnittsänderungen während des Aerosoltransports nötig sind, sollten sie immer so ausgefiihrt sein, daß diese Bedingung eingehalten wird. Die Einlaßstutzen sollten parallel zur Strömung (iso-axial) ausgerichtet sein, so daß Aerosolpartikel geradlinig eintreten können. Dabei werden Gas und Partikel aber nur dann ungestört ins Einlaßsystem gelangen, wenn sich die Strömungsverhältnisse bis ins Innere des Einlaß- Stutzens fortsetzen. Dazu muß die Strömungsgeschwindigkeit U im Inneren des Einlaß- I I Transportleitung Einlaßstutzen Kamin Filterhalter mit Aerosolfilter Pumpe 19 m /h Bypass für Jod- und Tritiummessung Kamin Abbildung 10: Aufbau am ZSR zur Aerosolmessung

32 --L- Stutzens gleich der Anströmgeschwindigkeit U, der ungestörten Fortluft sein. Unter diesen Voraussetzungen spricht man von isokinetischer Probennahme. Die Abbildungen 11 bis 13 verdeutlichen, was bei isokinetischer Probenentnahme, was bei kleinerer (UW, sub-isokinetische P.) und was bei größerer (U>U,-,, super-isokine- tische P.) Sammelgeschwindigkeit passiert. U= U, Dabei kennzeichnen die begrenzenden Stromlinien jeweils den Bereich des Gases, der in den Einlaß gelangt. Hierbei erkennt man, daß Gas und sehr kleine Partikel, die den Gasstromlinien folgen, immer repräsentativ gesammelt werden, da das gesammelte Gasvolumen bzw. die Partikelanzahl proprotional zur Samrnelgeschwindigkeit U C' U- uo- - t.' /yy f Begrenzende f Stromlinie EinlaB Abbildung 11: Isokinetische Probennahme, Anders ist die Situation bei Partikeln, die Abbildung 12: Sub-isokinetische Probenahaufgrund ihrer Größe und Masse nicht mehr me, U<Uo den Stromlinien folgen. So wird ihre Anzahl bei sub-isokinetischer Probennahme im Verhältnis zum gesammelten Gasvolumen überschätzt, da auch Partikel in den Einlaß gelangen, die sich außerhalb des Querschnitts befinden, aus dem Gas in den Einlaß tritt (Abb. 12). Wird hingegen mit größerer Geschwindigkeit als der Anströmgeschwindig- keit gesammelt (super-isokinetische Proben- Abbildung 13: Super-isokhetische Probenahme, U >U,, nahme), dann werden größere Partikel am Rand den Stromlinien des Gases ins Innere des Einlasses nicht folgen können (Abb. 13). Ihre Anzahl wird im Vergleich zum Gasvolumen also unterschätzt. Nur im Falle der isokinetischen Probennahme werden alle Partikel unabhängig von ihrer Größe gesammelt. Die Partikelanzahl in einem gesammelten LuRvolumen entspricht dann jener in der ungestörten Fortluft. Durch ein dünnwandiges Einlaßsystem, welches die Strömung nicht stört und sowohl iso-axial als auch isokinetisch betrieben wird, lassen sich Partikelverluste also weitestgehend auf das Transportsystem beschränken. u- - U0 -- "t. V/////////////// f Begrenzende Stromlinie Einlaß Aerosolpartikel V//////////////@ U- U V/////////////- f Einlaß d Begrenzende Stromlinie

33 4.2.2 Transportleitung Die Transportleitung besteht aus einfachen Rohrstücken und verbindet den Einlaß mit dem Sammel- oder Meßsystem. Die Verlustquellen fir Aerosolpartikel während des Transports sind vielfalltig und lassen sich nicht vollständig vermeiden. Die Hauptmechanismen, die zur Abscheidung von Partikeln in der Transportleitung fuhren, sind Ablagerungen durch [Br 931: Gravitation (Sedimentation) Diffusion Turbulenz Trägheitskräfie in Knimmungen Trägheitskräfte in Rohe rjüngungen elektrostatische Kräfte Temperaturgradienten (Thermophorese) Inhomogenitäten des umgebenen Gases (Difisiophorese) Um die Abscheidungen klein zu halten, sollte die Transportleitung so kurz wie möglich ausgelegt sein. Waagerechte Verbindungen sind wegen möglicher Sedimentation zu vermeiden. Faiis Knimmungen nötig sind, sollten große Krurnmungsradien und geringe Strömungsgeschwindigkeiten benutzt werden, um die Trägheitskräfte auf die Partikel klein zu halten. Die Rohre müssen innen glattwandig sein. Wegen eventueller elektrostatischer Aufladungen sind Edelstahlrohre hier von Vorteil. Außerdem sollten die Rohre die Temperatur der sie durchströmenden Luft haben. Die Partikelverluste, die sich nicht vermeiden lassen, müssen quantifiziert werden. Daher muß fur das Transportsystem die Partikelausbeute in Abhängigkeit vom Durchmesser abgeschätzt werden. Die Ausbeute bezeichnet dabei das Verhältnis der Partikelanzahl am Ende der Transportleitung zur Anzahl arn Einlaß (in Abhängigkeit des Partikeldurchmessers d,). Zu diesem Zweck wurden halbempirische Formeln entwickelt, die es gestatten, Partikelverluste in Abhängigkeit von typischen Partikelparametern (hier: Partikeldurchmesser) auszurechnen (s. P r 931, einige analoge Formeln sind auch im Beiblatt 1 zur DIN zu finden). Auch wenn damit sicher nicht alle Verlustmechanismen exakt erfaßt werden können, so gestatten die Rechnungen doch plausible Abschätzungen (zu den Rechnungen s. Kap ).

34 4.2.3 Sammelvorrichtung Als Sarnmelmedium bietet sich fur Aerosole die Verwendung von Filtern an. Sie sind preiswert und einfach in der Handhabung. Eine direkte Auswertung mittels alß-zählung und y - Spektrometrie ist möglich. Zu einem Filtersammelsystem gehören ein geeigneter Filter, ein Fiterhalter und eine Pumpe mit DurcMußmesser oder Quantometer. Der Filterhalter muß so ausgelegt sein, daß der Filter über den ganzen Querschnitt unterstützt wird. Der Filter darf durch die Luftströmung nicht beschädigt oder verformt werden. Die wichtigste Funktion des Filterhalters ist es aber, dafir zu Sorgen, daß die Luft ausschließlich durch den Filter strömen kann, d. h. die Leckluft gegenüber dem Hauptluftstrom vernachlässigt werden kann. Die Anströmung des Filters, z. B. durch das Transportsystem, sollte so gestaltet sein, daß der Filter gleichmäßig belegt wird. Es bieten sich unterschiedliche Filtermaterialien an (siehe z. B. Fe 931, DIN Teil 3), darunter die sog. Faserfilter, die sich durch hohe Abscheidegrade und geringe Kosten besonders fur die routinemaßige Luftüberwachung eignen. Faserfilter bestehen aus einem Gewebe von Fasern mit Durchmessern von 0,l bis 100 Fm. Ublich sind Zellulose-, Glas-, Quartz- und Polyrnerfaserfilter. Ihre Porosität reicht von 60 bis 90 % bei Dicken von 0,15 bis 0,5 mm (die Porosität ist I-Packungsdichte). Die Sammlung von Partikeln findet über die ganze Dicke statt. Faserlilter haben den kleinsten Strömungswiderstand von allen Filtern bei gleichzeitiger hoher Beladungskapazität. Für das Sammelsystem am ZSR/Herrenhausen hat man sich fur Glasfaserfilter entschieden, die im Gegensatz zu einfachen Papierfiltern (Zellulosef.) chemisch resistenter und temperaturbeständiger sind. Außerdem nehmen sie weniger Feuchtigkeit als diese auf Eine Zusammenstellung vom Abscheidegrad verschiedener (Glasfaser- und anderer) Filter von unterschiedlichen Herstellern ist in [Le 931 zu finden. So wurden die Abscheidegrade fur Partikeldurchmesser von 0,035; 0,l; 0,3 und 1 pm bei vier verschiedenen Druckgradienten im Strömungsgeschwindigkeitsbereich von 0,01 bis 1 d s gemessen. Dabei ergeben sich fir Glasfaserfilter Abscheidegrade im Bereich von 98,5 bis 99,99 %. Eine ähnliche Tabelle ist auch in DIN Teil 3 zu finden Das Aerosolsammelsystem des ZSR Als Standort fir das Aerosolsamrnelsystem am ZSRlHerrenhausen (s. Abb. 10) wurde das Dachgeschoß gewahlt, in dem sich auch die gesamte Pumpenanlage fur die Abzüge der Laboratorien befinden. Dort durchläuft die Abluft aus den einzelnen Radionuklidlaboratorien zunächst Schwebstoffilter und wird dann in einer Wirbelkamrner durchmischt und über den

35 Hauptkamin in die Umwelt entlassen. Der Volumenstrom der Fortluft beträgt maximal m3/h bei einer Strömungsgeschwindigkeit von 7,l rn/s in der Mitte des Kamins. Der Kamin hat einen quadratischen Querschnitt von (75 ~ m)~. Der Einlaßstutzen des Probennahmesystems befindet sich in der Mitte des Kamins wenige Meter unterhalb der KaminÖffnung, die sich in etwa 10 m Höhe befindet. Er ist aus Teflon gefertigt und hat einen angespitzten Einlaß von 3,l crn Durchmesser. Dies ergibt mit dem Fördervolumen von 19 m3/h der Probennahmepumpe eine Strömungsgeschwindigkeit von 7 m/s in der Einlaßöfbung, d. h. die Probennahrne ist isokinetisch. Das Fördervolumen ist dabei quasi unabhängig von der Filterbeladung (siehe hierzu [Be 951). Der Einlaßstutzen weitet sich über eine Länge von 8 cm zur Transportleitung auf, die einen Durchmesser von 4 cm hat. Sie ist aus Edelstahl gefertigt. An ihrem Anfang muß die Probenluft um 180" umgelenkt werden, dies geschieht mit einem Krummungsradius von 32 Cm. Danach folgt ein etwa 2 m langes senkrechtes Rohrstück, das sich arn Ende auf einen Querschnitt von 20 cm weitet (unter einem Winkel kleiner 7"). Dies ist die Größe des verwendeten Glasfaserfilters, der sich auf einem Filterhalter direkt vor der Probennahmepumpe befindet. Der Filter wird mit einer Geschwindigkeit von etwa 0,17 rnls durchstromt. Die Pumpe ist mit einem Quantometer bestückt. Aufgrund dieser Auslegung müssen bei der Partikelausbeutebestimmung nach Kapitel nur die Verlustquellen Ablagerung durch Diffusion (2.), Impaktion an Wänden wegen turbulenter Strömung (3.) und Ablagerungen in Rohrkrummungen (4.) berücksichtigt werden. Die Sedimentation von Partikeln (1.) spielt wegen des senkrechten Aufbaus keine Rolle. Rohrvejüngungen (5.) wurden nicht verwendet. Da die Transportleitung aus Edelstahl gefertigt ist, treten keine elektrostatischen Kräfte (6.) auf. Außerdem befindet sich das Probennahmesystem in einem geschiossenen und beheizten Raum. Sowohi die Fortluft, die aus den Laboren stammt, als auch Transportleitung haben daher immer Zimmertemperatur. Verluste aufgrund von Thermophorese (7.) können deshalb ausgeschlossen werden. Da die Fortlufi zunächst eine Wirbelkammer durchläuft, kann man davon ausgehen, daß keine Inhomogenitäten in der Partikelverteilung (8.) auftreten. Die Tabellen 5 und 6 enthalten die in den Berechnungen der Ausbeuten (nach [Br 931) benutzten Werte. Die Reynoldszahl, die ein Maß fiir die Turbulenz der Strömung ist, ergibt sich zu Rej= , d. h. die Strömung durch die Transportleitung befindet sich weit jenseits laminarer Verhältnisse. Eine nützliche Größe bei der Beschreibung des Verhaltens von Aerosolen in LuR oder Gas ist die sogenannte Beweglichkeit B. Die Beweglichkeit verknüpft die Partikelgröße (den Durchmesser d,) mit der Viskosität q der umgebenden Luft. Sie beschreibt das Verhältnis von erreichbarer Geschwindigkeit des Partikels zur angreifenden Kraft. Da die Durchmesser von Aerosolpartikeln in der Größenordung der mittleren freien Weglänge A von Luft liegen

36 Tabelle 5: Verwendete Konstanten Bedeutung Durchfluß d. Pumpe Schlauchdurchmesser def. Gleichung Q=S9 m3/h d=4 cm Tabelle 6: Parameter des Cunningham-Korrekturfaktors (nach [Ba 931) Name Wert Strömungsgeschwindigkeit im Rohr.=L=,,, P 0,558 (d/2)2 n Krümmungsradius d. Rohrs Dichte d. Lufi Viskosität d. Luft Dichte d. Partikel r-32 cm p,= 1,192 kg/m3 q=s,833 SO" Ns/m2 L= 1000 kdm3 Temperatur d. Luft mittl. freie Wedän~e in Luft T=293,15 K A m können, muß allerdings zur üblichen Definition berücksichtigt werden, daß Luft kein kontinuierliches Medium darstellt. Ein großer Körper (im Vergleich zu A) wird in jedem Zeitintervall von einer Vielzahl von Luflmolekiilen getroffen, während ein Partikel in der Größenordnung von A sich eine Zeit lang geradlinig bewegt, um dann wieder von einem Luftmolekul gestoßen zu werden. Partikel dieser Größe bewegen sich im sog. "Slip Flow Regime7' [Ba 931. Um dennoch annehmen zu können, daß es sich um eine kontinuierliche Umströmung der Partikel handelt, fuhrt man den sog. Cunningharn-Slip-Korrekturfaktor C, ein. Er nimmt Werte von einigen hundert fur Partikelgrößen d,-0,001 pm an und strebt fur Werte d >l pm schnell gegen eins. [Ba 931 gibt folgende Naherungsformel an (die Parameter a, ß und y sind Tab. 6 zu entnehmen und gelten fiir feste Partikel in Luft): Damit berechnet sich die Beweglichkeit eines Partikels zu:

37 Aus der Beweglichkeit lassen sich zwei weitere nützliche Größen ableiten: der Diffusions- koeffizient D: (26) D(dp) = k TB(dp) und die Relaxationszeit 7;: Der Dfisionskoeffizient erlaubt die Distanz zu berechnen, die ein Teilchen aufgrund Brown- scher Bewegung in der Zeit t im Mittel zunicklegt: xrmx = W. Die Relaxationszeit gibt an, wie schnell ein Partikel auf die Geschwindigkeit des ihn umströmenden Gases beschleunigt. Große Relaxationszeiten bedeuten, daß der Partikel den Stromlinien des Gases nur unvoll- ständig folgen k m Die dimensionslose Stokeszahl Stk(dp) = ~ () d bildet das Verheltnis aus P d der Relaxationszeit und der charakteristischen Zeit, die das Gas zum Durchströmen des Rohrquerschnitts benötigt. Je größer die Stokeszahl, desto eher wird ein Partikel dort, wo sich die Strömung ändert, wegen seiner Trägheit gegen eine Wand prallen. Mit den eben beschriebenen Größen lassen sich nun die einzelnen Partikelausbeuten nach [Br 931 berechnen: Ablagerung infolge Difision bei turbulenter Strömung (2.): Ablagerung durch Trägheitskrafte bei turbulenter Strömung (3.): n d~ 0,0006 +(dp)' (29) qrube,rurbhert(dp) = exp, mit T+ =0,0395~tk(d~)Re?

38 Ablagerungen an Krummungen, wobei rl(d/2)>8 gelten muß (4.): (30) T ~ ~ ~ = ~ ex~(-2,823, ~ ~ Sik(dp) ~ ~ ( 80 (") ~ ~ ) Mit den Werten fur das Aerosolüberwachungssystem des ZSR ergeben sich die Partikelausbeuten fir die Transportleitung, die in Abb. 14 dargestellt sind. Abb. 14d zeigt das Produkt der einzelnen Ausbeuten. Man erkennt, daß fur den wichtigen Größenbereich um 1 pm Ausbeuten von weit über 90 % erreicht werden. Da der Abscheidegrad des Aerosolfilters bei über 98 % liegt (s. Kap ), schätzt man die Aktivitätskonzentration der Aerosole in der Fortluft konservativ und ausreichend genau ab, wenn man fur das gesamte Aerosolsarnmelsystem vom Einiaß bis zum Filter eine Partikelausbeute von 90 % annimmt.

39 - 03-0,6 - I E-I 0 1 E-9 1 E-8 1 E-7 1E-6 0, ,0001 d, [ml Abbildung 14: a)rl?, q C) qbn4 d) Produkt der einzelnen Ausbeuten (die gestrichelte Linie bezeichnet 90 % Ausbeute)

40 4.3 Gasförmiges Jod Da am ZSRIHerrenhausen Jodanalytik betrieben und mit radioaktivem Jod ('251, 1311) gearbeitet wird, ist eine Uberwachung der Fortlufl auf radioaktives gasförmiges Jod angezeigt. Gasförmige Stoffe liegen molekular vor und folgen daher den Stromlinien der sie umgebenden Luft. Eine isokinetische Probennahme ist deshalb nicht erforderlich. Zur Sammlung gasförmiger Stoffe wird ein geeignetes Adsorbens benötigt. Ein Adsorbens ist ein im allgemeinen fester Stoff, der eine Substanz durch Van-der-Waals-Kräfte an seiner Oberfläche bindet. Dabei halt ein Adsorbens jeweils nur bestimmte Gase zurück. Für elementares und auch organisch gebundenes Jod stellt Aktivkohie ein hervorragendes (und preiswertes) Adsorbens dar. In Kernkraftwerken wird sie z. B. zur quantitativen Jodrückhaltung benutzt [La 941. Dabei wird dieselbe Aktivkohle durchaus mehrere Jahre benutzt. Eine direkte y-spektrometrische Auswertung ist möglich. Aktivkohle ist eine mikroporöse Kohleform, die z. B. aus Torf, Holz und Kokosnußschalen gewonnen wird. Durch Heißdampf- oder Säurebehandlung entstehen Mikroporen in der Kohle. Die Gesamtoberfläche dieser Poren erreicht Werte von 1500 m2/g [Ro 941. Der Abscheidegrad von elementarem Jod liegt praktisch bei 100 %. Um auch ähnlich gute Rückhalteergebnisse fir organisch gebundenes Jod zu erzielen, wird die Aktivkohle häufig noch imprägniert. Hierfur bietet sich z. B. Kaliumjodid an. So liegt der Abscheidegrad von CH,I fur 1 % KI-imprägnierte Aktivkohle bei mehr als 99 % [DIN , Dt 781. Dieses gilt fir Verweilzeiten der durchströmenden Lufl in der Aktivkohle von mehr als 0,3 s und ist praktisch unabhängig von der Luftfeuchte. Neben gasförmigem Jod hält Aktivkohle zum Teil auch Edelgase zurück. Dies muß bei der Auswertung berücksichtigt werden Das Jodsammelsystem des ZSR Das Jodsammelsystem (s. Abb. 15) besteht aus einer Aktivkohlekartusche mit etwa 250 g lose geschütteter Aktivkohle. Die Schütthöhe beträgt ungefähr 10 cm. Bei einer Pumpleistung von 6,56 m3k und 10 cm Durchmesser der Kartusche entspricht das einer Verweilzeit der Luft von etwas mehr als 0,4 s in der Aktivkohle. Um die Aktivkohle vor Verunreinigungen zu schützen, muß ihr ein Schwebstof-filter vorgeschaltet sein. Dies ist bei gleichzeitiger Messung von Aerosolen leicht dadurch m bewerkstelligen, daß die bereits von Aerosolen befreite Abluft des Aerosolsarnrnelsystems dem Jodsammelsystem zugeführt wird. Dazu muß allerdings die Pumpleistung des Jodsarnmel- Systems entsprechend kleiner sein als die des Aerosolsystems (hier: 6,56 gegenüber 19 m3/h).

41 fur Tritiummessung Kamin 19 m9/h Abbildung 15: Das Jodsammelsystem des ZSR Die verwendete Pumpe hat ein Quantometer und ist in ihrer Leistung regelbar. Die Kartusche besteht aus eloxiertem Metall und läßt sich leicht befullen und entleeren. Die Aktivkohle wird durch ein doppeltes Drahtsieb zurückgehalten. 4.4 Tritiumhaltiger Wasserdampf Als geeignetes Sorbens fiir Wasserdampf erweist sich Silicagel (auch Kieselgel). Es ist preiswert und hat einen hohen Abscheidegrad fir Wasserdampf. Da 3H ein schwacher ß- Strahler ist, ist eine direkte Auswertung des beladenen Silicagels nicht möglich. Zunächst muß das gesammelte Wasser mittels eines heißen trockenen Luftstroms ausgetrieben und anschließend kondensiert werden. Das Wasser Iäßt sich dann mittels eines P-Flüssig-Szintillator- Zählers auswerten. In einem eigenen Vorversuch ist zunächst der Abscheidegrad von Wasserdampf auf Silicagel bestimmt worden. Dazu wurde 2 Wochen lang die Feuchtigkeit aus der Laborluft gesammelt. Dies geschah mit einem von [Ot 921 benutztem Durchfluß von 0,2 Vrnin (=0,012 m3/h). Wahrend des Sarnrnelzeitraums wurden stündlich Temperatur und rel. LuRfeuchte gemessen. Aus diesen Werten ließ sich dann die absolute Luftfeuchtigkeit in g/m3 bestimmen [Ko 861. In Abb. 16 sind die Ergebnisse graphisch dargestellt. Es wurden rund 400 ml(=280 g) Silicagel verwendet. Vor und nach dem Sammelzeitraum wurde das Silicagel gewogen. Die Differenz betrug 35,5 g. Die integrale Luftfeuchtigkeit ergibt sich aus der Integration der abs. Luftfeuchtigkeit über den Samrnelzeitraum von 344 h zu 2953 h-dm3 (s. Abb. 16b). Multipliziert mit der Durchflußrate von 0,2 Vmin errechnet sich eine maximale Wasserrnenge von 35,44 g. Im Rahmen der Meßgenauigkeit bedeutet dies, daß

42 19-12 F..--. b - a U t I: 8: P I I I I I I I 0 XI 1CO 19 m Sammelzeitraum t [h] a Jm8 'mi :mi? - lmq Abbildung 16: Umgebungsdaten zur Bestimmung des Abscheidegrades von Wasserdampf auf Silicagel unter den gegebenen Bedingungen praktisch eine Ausbeute von 100 % erreicht wird. Die gesamte durch das Silicagel strömende Feuchtigkeit wird also zurückgehalten Das Tritiurnsammelsystem des ZSR Das Tritiumsammelsystem (s. Abb. 17) bezieht ebenso wie das Jodsammelsystem die Abluft des Aerosolsammelsystems. Dadurch wird eine Verunreinigung des Silicagels durch Partikel verhindert. Da es sich bei der Substanz, die gesammelt werden soll, um Dampf handelt, braucht die Probennahme nicht isokinetisch zu erfolgen. Das Silicagel befindet sich in einer WascMasche, die sich an ihrem Ein- und Auslaß durch Hahne verschließen laßt. Es werden etwa 2 1 Silicagel verwendet, diese Menge reicht fir die Sammlung von knapp 200 g Wasser. Dieser Wert entspricht vier Wochen Samrnelzeit bei 25 "C und 100 % rel. Luftfeuchte. Für die Messung wird das Wasser direkt aus der Waschflasche ausgeheizt, ein Urnfillen ist nicht erforderlich. Die Pumpe ist regelbar und wird mit einen DurcMuß von 0,2 Vmin betrieben.

43 W aschflasche Aerosol- 19 m31h Abbildung 17: Aufbau zur Tritiumsarnmlung am ZSR

44 P Kernstrahlungsmessung Bei der Kernstrahlungsmessung handelt es sich um eine zählende Messung der von radioaktiven Nukliden emittierten Teilchen. Dabei macht man sich direkt oder indirekt die ionisierende Wirkung dieser Teilchen in Materie zunutze, die proportional zur Energie der Teilchen ist. Diese Energien nehmen fiir a- und y-quanten diskrete Werte ein und sind fir das jeweilige Radionuklid typisch. Die Energien von ß-Teilchen folgen einer Verteilung, die ebenfalls nuklidspezifisch ist. Die Messung der Teilchen kann nun entweder integral-zählend geschehen, d. h. alle Teilchen einer Teilchensorte (z. B. a, ß oder y) werden zusammenfassend gezählt, oder sie erfolgt energieaufgelöst (spektrometrisch). Dabei liegt der Vorteil der spektrometrischen Messung in der Möglichkeit, aus der Energieverteilung der gezählten Ereignisse (Spektrum) auf die emittierenden Radionuldide und deren Aktivität (nach geeigneter Kalibrierung) zu schließen. Eine solche Messung und deren Auswertung erfordert aber einen hohen technischen und rechnerischen Aufwand. Die Vorteile einer integral-zählenden Messung liegen daher im einfacheren Aufbau des Meßgeräts und des einfach zu interpretierenden Meßergebnisses (Anzahl der emittierten Teilchen), welches aber unter Umständen nicht aussagekräftig genug ist. So ist bei einem Radionuklidgemisch keine Aussage über die Aktivitäten der einzelnen Nuklide möglich. Nach der Fortluflprobennahme und Sammlung der Radionuklide muß der Aktivitätsgehalt der Sammelmedien erfaßt werden. Dabei ist das entsprechende Kernstrahlungsmeßverfahren so auszuwählen, daß es zum einen die geforderten Radionuklide mit ausreichender Genauigkeit nachweisen kann als auch eine einfache Probenvorbereitung und Messung erlaubt. Die Proben (Sarnrnelmedien) müssen in der Regel fir die Messung geeignet präpariert werden. Dabei kann entweder die zu messende Substanz ganz vom Samrnelmedium extrahiert werden (z. B. Ausheizen des Wassers vom Silicagel) oder das Sarnmelmedium selbst in eine fur das empfindliche Volumen des Detektors gunstige Form gebracht werden (z. B. durch Knicken des Filters oder Umfbllen der Aktivkohle). Sammelmedien, die praktisch ausschließlich ein Nuklid anreichern (z. B. Tritium auf Silicagel), brauchen nur durch eine integral-zahlende Messung ausgewertet zu werden. Hier genügt es, die gesamte a- bm. P-Aktivität zu kennen, die ja eindeutig einem Radionuklid zuzuordnen ist. Werden viele verschiedene Nuklide angereichert, wie dies beispielsweise bei einem Aerosolfilter geschieht, muß dagegen eine spektrometrische Auswertung erfolgen. Die einzeinen Radionuldide werden dann z. B. anhand der Energien der abgegebenen y-quanten identifiziert.

45 Es sind also unterschiedliche Anforderungen an das jeweilige Detektorsystem zu stellen. So werden arn ZSREIerrenhausen zur Auswertung des Glasfaserfilters auf radioaktive Aerosole ein alß-diskriminierender Proportionalzahler und ein Reinstgermanium-Halbleiter-Detektor (HPGe) eingesetzt. Die Bestimmung des radioaktiven Jodgehalts der Aktivkohle geschieht ebenfalis mit dem HPGe. Der Tritiumgehalt des vom Silicagel gesammelten und ausgeheizten Wassers wird dagegen durch einen P-zahlenden Flüssig-Szintillator-Detektor (LSC) gemessen. 5.1 y-spektrometrie mit Halbleiterdetektoren Halbleiterdetektoren bestehen aus Halbleitern wie z. B. Silizium oder Germanium. Halbleiter haben eine Energielücke zwischen Valenz- und Leitungsband von etwa 0,7 ev (Ge) bis 1,l ev (Si). Wechselwirkt z. B. ein y -Quant mit dem Halbleitermaterial, entstehen durch Compton- oder Photoeffekt freie Elektronen. Diese primären Elektronen können Elektronen- Loch-Paare erzeugen, deren Anzahl proportional zur Energie des einfallenden Photons ist. Mittels eines elektrischen Feldes ( Vlcrn) können die so erzeugten Ladungsträger von Elektroden am Rande des Halbleiters aufgesammelt werden. Dabei beträgt die Energie, die zur Bildung eines Elektron-Loch-Paares benötigt wird, in Germanium (bei 77 K) 2,96 ev und in Silizium 3,76 ev [De 881. Diese Werte liegen um einen Faktor 10 unterhalb der Ionisierungsenergie von Gasen und dementsprechend besser ist die Zahlstatistik (und damit auch die Energieauflösung) von Halbleiterdetektoren gegenüber gasgefbllten Detektoren. Um den Leerlaufstrom eines solchen Halbleiterdetektors möglichst klein zu halten, ist es erforderlich, daß das Halbleitermaterial eine geringe Eigenleitfahigkeit hat. Daher muß entweder das Halbleitermaterial besonders rein (Reinstgermanium) oder speziell dotiert sein (lithium-gedrifletes Germanium). Das Ausgangsmaterial von modernen lithium-gedrifteten Detektoren (Ge(Li)) enthält ungefahr 1012 Fremdatome/cm3, das von Reinstgermaniumdetektoren (HF'&) etwa 10' Fremdatome/cm3. Die Eigenleitung laßt sich weiter senken, indem die Detektoren gekuhlt werden, dazu wird in der Regel flüssiger Stickstoff verwendet (Siedetemperatur 77 K). Je nachdem ob es sich bei den freien Ladungsträgern im Reinstgermanium um positive Löcher oder negative Elektronen handelt, spricht man von p-typ bzw. n-typ HPGe-Detektoren. Das elektrische Feld im Halbleiterkristall wird durch eine äußere Spannung zwischen zwei leitenden Flächen, die durch das praktisch nicht leitende Halbleitermaterial getrennt sind, erzeugt. Die leitenden Flächen stelit man z. B. durch das Eindifindieren von Lithium oder Phosphor fur den einen Kontakt und Aufdampfen von Metall f3r den anderen her. Dabei wird der Kristali wie eine Diode in Sperrichtung betrieben.

46 Eintrittsfenster 0,5 mm Be Abbildung 18: koaxialer p-typ HPGe-Kristall Um den Halbleiterkristall vor Verunreinigungen zu schützen, muß dieser im Vakuum betrieben werden. Daher müssen die zu messenden Photonen durch ein Eintrittsfenster zum Kristall gelangen. Je nach Material und Dicke werden hier bereits niederenergetische Photonen absorbiert. Als Material wird meist Beryllium oder Aluminium verwendet. Bei dem Halbleiterdetektor des ZSRfHerrenhausen zur Messung der Proben aus der FortluR handelt es sich um einen koaxialen p-typ HPGe-Detektor mit einem 0,5 rnm dicken Be- Eintrittsfenster (s. Abb. 18). Der Durchmesser des Kristalls beträgt 60 mm bei einer Dicke von 533 mrn und einem Abstand zum Eintrittsfenster von 4 mrn. Der äußere Kontakt bildet einen fur den Nachweis von Photonen unempfindlichen Bereich von 0,3 Fm Dicke. Das Be- Eintrittsfenster hat bei 10 kev y-strahlung eine Transmission von 94 % [De 881. Direkt hinter dem Halbleiterkristall befindet sich der Vorverstärker (s. Abb. 19), der meist auch noch gekuhlt wird und fiir den Benutzer nicht zugänglich ist. Seine Aufgabe besteht darin, einen Spannungsimpuls mit einer Amplitude proportional zur Anzahl der erzeugten Ladungsträger im Kristall zu erzeugen. Wird die gesamte Energie eines Photons im Kristall absorbiert, so muß diese Amplitude proportional zur deponierten Energie sein. 1 Detekto Vorverstärker, ~au~tverstärker halog-digital- A r) Wandler + I Computer etc.1 Abbildung 19: Schema eines Halbleiterdetektorsysterns

47 An den Vorverstärker schließt sich der Hauptverstärker an. Moderne Verstärker haben eine Ausgangsarnplitude von bis zu 10 V. Die wichtigsten Eigenschaften des Hauptverstärkers sind Linearität, eine definierte Pulsform, Stabilität und ein geringes Eigenrauschen. Die Pulsform und die Zeitkonstante des Pulses läßt sich vom Benutzer einstellen. Dabei muß zwischen hoher Auflösung und kleiner maximaler Impulsrate (große Zeitkonstante) und großen Impulsraten bei schlechterer Auflösung (Meine Zeitkonstante) je nach Anwendung ein Kompromiß gefiinden werden. Das Signal des Hauptverstärkers wird anschließend digitalisiert und läßt sich dann mittels sog. Vielkanalanaiysatoren oder einer entsprechenden Computersoftware weiterverarbeiten und auswerten. Die Pulshöhenverteilung bildet das sog. Spektrum. Dabei handelt es sich meist um ein Spektrum aus 212 oder 213 (4096 bzw ) Kanälen. Wahrend der Analog-Digtal-Wandler einen Impuls vom Hauptverstärker digitalisiert, können keine weiteren Puise verarbeitet werden. Daher ist der AD-Wandler mit einer Uhr ausgestattet, die diese Totzeiten mißt und die Gesamtmeßzeit ("Realtime") um diese Intervalle korrigiert ("Lifetirne"). Falls bei hohen Zählraten jedoch bereits im Detektor bzw. Vorverstärker sich überlappende Pulse entstehen ("Pile-up"), können diese vom A/D-Wandler keinem der ursprünglichen Impulse zugeordnet werden (dazu wäre eine Entfaltung der Impulse notwendig), d. h. sie enthalten fur das Spektrum keine sinnvolle Information und nur das Rauschen würde zunehmen. Daher verfugt der Vorverstärker über eine Schaltung ("Pile-up-Korrek- W), die den AfD-Wandler bei solchen gefalteten Impulsen sperrt, dies wird in der Regel am AID-Wandler auch optisch angezeigt. Diese Sperrzeiten können allerdings nicht vom AID- Wandler zur Korrektur der Realtime benutzt werden, man muß sich beim Ansprechen der Pile-up-Konektur also darüber im klaren sein, daß die angezeigte Impulsrate niedriger als die tatsächliche ist [De 881. In einem solchen Fall ist es daher häufig sinnvoll, die Probe einfach in einem größeren Abstand zu messen. Einen weiteren wichtigen Bestandteil eines Detektorsystems (insbesondere bei low-level- Messungen) bildet eine Abschirmung des Detektorknstalls gegen die Hintergrundstrahlung der Umgebung. Diese entsteht vor allem durch die Nuklide der natürlichen Zerfallsketten und %. Der verwendete Detektor des ZSRlHerrenhausen besitzt eine allseitige 10 cm dicke Bleiabschirmung, die innen noch mit 0,8 mrn Kupferblech ausgelegt ist. Das Kupferblech dient (wegen der kleineren Kernladungszahl als bei Blei) zur Verminderung der Röntgenresonanzfluoreszenz, die durch den Einfall von y-quanten ins Abschirmmaterial entsteht. Dennoch sieht man in Abb. 20, die die Hintergrundspektren mit und ohne Bleiabschirmung zeigt, daß mit Abschirmung mehr niederenergetische Röntgenlinien auftreten. Trotzdem vermindert die Abschirmung den Untergrund um ein bis zwei Größenordnungen und verbessert damit die Empfindlichkeit der Meßanordnung erheblich.

48 1 ohne Bleiabschirrnung - B q'j : C! e - F qm F mit Bleiabschir q- ; I I I m m 1m E Abbildung 20: Hintergrundspektrum nach mehrtagiger Meßzeit (ohne Absch.: s; mit Absch.: s) Bevor eine Probenmessung erfolgen kann, muß zunächst eine Energiekalibrierung des Detektorsystems mit geeigneten radioaktiven Standardpräparaten durchgefihrt werden. Man erhält dann eine lineare Kanal-Energie-Zuordnung. Das verwendete Detektorsystern des ZSRI Herrenhausen arbeitet im Bereich von etwa 10 bis 1920 kev bei 4096 Kaniden. Als weiteres muß die EfSiciency E (Nachweiswahrscheinlichkeit) bestimmt werden. Sie ist das Verhältnis aus der Zählrate in einem Peak bei der Energie E zur Rate der abgegebenen Photonen der Energie E einer Kalibrierquelle: mit: E: Efficiency [cps/bq] n(e): Zahlrate im Peak der Energie E [cps] A: Aktivität der Kalibrierquelle [Bq] p(q: Entkornmwahrscheinlichkeit eines y -Quants der Energie E

49 I.. V 0.9. I =....'.Y DG1 - - V - - _. -.V C a, U. 'Ba V g ~--- W Qoli -.-. a, -0 - % : a - A & 0 -AA-_ -ei <ß I I V woan -B.. %QQ. (U -5cm 'W 'Bs i rb *I 0 MlOan A Wl5an -6A....& *%%3 - lin Fit Qa"; ---- QW -4; i I I Energie [key Abbildung 21: Eficiencies fir Punktpräparate auf Detektorachse in verschiedenen Abständen vom Detektor Die Efficiency ist sowohl eine Funktion der Energie als auch der Geometrie von Detektor und Quelle. Ebenso ist sie abhängig vom Material und der Beschaffenheit der Quelle. Z. B. tritt in einer ausgedehnten Probe Selbstabsorption der y -Quanten auf Man ist daher häufig auf die Hersteiiung eigener Kalibrierpräparate angewiesen, die in Material und Beschaffenheit den zu messenden Proben gleichen. Um diese Präparate gezielt zu kontaminieren, verwendet man flüssige Aktivitätsstandards. Für jede verwendete Geometrie und jedes Probenmaterial rnuß die Efficiency also getrennt bestimmt werden (s. Abb. 21). Die Abhängigkeit der Meßwerte der Efficiency von der Energie bildet keinen einfkchen funktionalen Zusammenhang, daher ist man bei einer automatischen Auswertung auf eine Kurvenanpassung ('Fit") durch empirische Formeln angewiesen (s. hierzu pe 881). Das Programm GRAY (s. nächstes Kapitel) berechnet sowohl einen linearen Fit (in log-log-darstellung) als auch einen Fit nach Gray (s. [De 88]), der ein Polynom 7. Grades irn Logarithmus der Energie darstellt. Wie aus Abbildung 21 ersichtlich, liefern beide Funktionen nur fir Energien ab etwa 50 bis 100 kev befriedigende Ergebnisse (der Grayfit beginnt fir kleine Energien oder bei wenigen Meßwerten zu oszillieren). Wird die Efficiency auch fur Energienintervalle benötigt, in denen die Fits keine befriedigenden Ergebnisse erzielen, so muß zwischen den Meßwerten z. B. linear (in log-log-darstellung) interpoliert werden.

50 5.1.2 Steuer- und Auswertesoftware Das Auswerten eines Spektrums umfaßt das Auffinden von Peaks, deren Identifizierung anhand einer Nuklidbibliothek und die Berechnung der zugehörigen Aktivitäten des entsprechenden Nuklids. Kommerzielle Detektorsysteme fassen diese Funktionen meist mit der Ansteuersoftware des Detektors in einem Programm zusammen. Dadurch ist eine anwendungsspezifische Anpassung meist nicht mehr möglich, man ist also entweder auf weitere kommerzielle Programme angewiesen oder entwickelt selbst eine entsprechende Software. Aus diesem Grunde wurde im Laufe der Zeit ein umfangreiches Prograrnrnpaket am ZSR entwickelt, welches bereits in hheren Arbeiten ausfuhrlich beschrieben wurde [Bm 89, Lü 891 und zur Auswertung der Spektren dient. Dieses Paket wurde im Rahmen dieser Arbeit erweitert und fur die spezielle Problemstellung angepaßt. Die Programme im einzelnen: MESSUNG GAMMAENV EFFICM GRAY Dieses Programm wurde neu erstellt und erlaubt ein bequemeres Ansteuern des Detektors durch mehrere Benutzer mit unterschiedlichen Meßaufgaben. Jeder Nutzer kann sich eigene Verzeichnisse und Steuerdateien (*.cmd- Dateien) einrichten. Der Verlust einer Messung durch unsachgemäße Benutzung wird weitestgehend ausgeschlossen. Dieses Programm ist eine Weiterentwicklung des bereits langjahng genutzten GAMMA. Es enthält die Peaksuchroutinen und berechnet nun auch fir jeden Peak die Erkennungs- und Nachweisgrenzen ebenso wie den Vertrauensbereich nach DIN Teil 5. Die Dokumentation der Ergebnisse entspricht den Empfehlungen eben dieser DIN. Dieses Programm ist eine Weiterentwickiung von EFFIC. Es dient der Auswertung von Efficiencyrnessungen mit Standardpräparaten. Nun ist auch die Auswertung von mit PTB-Mischlösungen selbsterstellten Standards möglich. Dieses Programm wird im Anschluß an EFFICM aufgerufen und berechnet aus den Meßwerten ein Fit nach Gray und zwei unterschiedliche lineare Fits. Die linearen Fits unterscheiden sich dabei in den zur Berechnung einbezogenen Meßwerten.

51 ENV LDENT PLOTSPEK Dieses Programm wurde neu erstellt und erlaubt im Anschluß an GAMMA- ENV eine Berechnung von Erkennungs- und Nachweisgrenzen fir Energien, an denen keine Peaks gefunden wurden (nach DIN Teil 5). Die Ergebnisse werden (analog GAMMAENV) sowohl im ASCII-Format als auch als *.res-dateien zur späteren Bearbeitung durch IDENT gespeichert. Dieses Programm ist eine Weiterentwicklung der bisherigen Version. Es dient der Identifizierung der Peaks anhand einer Nuldidbibliothek. Außerdem berechnet es fir Geometrien, fhr die Efficiencymessungen durchgefuhrt wurden, die Aktivitäten der einzelnen Nuklide. Es wurden zusätzliche Plausibiitätstests fiir einzelne Peaks ebenso wie die Möglichkeit langer Nuklidnamen (fur Mutter-Tochter-Bezeichner) implementiert. Außerdem wird zu mehreren Linien eines Nuklids nun die gewichtetgemittelte Aktivität berechnet. Dieses Programm wurde neu erstellt und erlaubt auf jedem PC das Betrachten, Drucken und manuelle Auswerten von Spektren im *.chn und *. dat-format. [M out)- Abbildung 22: Schematischer Ablauf der Auswertung von y-spektren

52 Neben den hier genannten Programmen stehen noch eine Reihe von Konvertierungsroutinen der einzelnen Spektrenforrnate zur Verfugung. Diese ermöglichen es, alle Spektren unabhängig von der Software des zur Messung verwendeten Detektors mit den oben beschriebenen Programmen auszuwerten. Abbildung 22 zeigt den schematischen Ablauf der Spektrenauswertung. 5.2 alß-zählende Messung mit Proportionalzählern Proportionalzahler sind gasgefilite Zahlrohre, die aus einem dünnen Zähldraht im Inneren und einer äußeren Kathode bestehen. Zwischen diesen beiden Elektroden wird eine Hochspannung von einigen 1000 V gelegt. Einfallende Teilchen können die Gasmolekule ionisieren. Die primär erzeugten Elektronen werden durch die Spannung so stark beschleunigt, daß sie weitere fieie Ladungsträger erzeugen. Der Verstärkungsfaktor liegt dabei in der Größenordnung 106 [Vo 921. Die Anzahl der primär erzeugten Elektronen ist proportional zur abgegebenen Energie der einfallenden Teilchen. Da jedes primäre Elektron eine Sekundärkaskade erzeugt, gilt die Proportionalität auch fir die gemessene Impulshöhe. Uber die Impulshöhe können dann a- und P-Teilchen unterschieden werden. Die Hochspannung muß dabei so gewahlt werden, daß der Verstärkungsfaktor möglichst hoch ist bei gleichzeitig guter Diskriminierung von a- und P-Teilchen (s. Abb. 23). m- m- C 6J- 9 4: - C.a a- ; C :I Y 0 /O ' 0 l o o~d~o-o-o--o--o-o Der Felder der mraten in der pd-iten Enheit ist ldeiner als I I I I = m D-a-Kanal,o/O O l o b 1 0 &Kanal 2-0- E 6J- W,I B- 0-7-n m - /O /O A-beitspunkt 1380 V /:- /O O /O ml,o,?. m I - " I ' ' 110 1;OD 1m UM Abbildung 23: Zahlraten in den einzelnen Kanälen in Abhängigkeit der angelegten Spannung fir a) ein 241Am-244Cm-23?~-~ischpräparat (a-strahler); b) ein 137 CS- Präparat (reiner P-Strahler) a

53 Tabelle 7: Nachweiswahrscheinlichkeit des Proportionalzählers fiir verschiedene Nuklide Nuklid Nachweiswahrscheinlichkeit direkt unter Zählrohr in 1 cm Abstand ' mit Tochtmukliden Um tatsächlich auch a-teilchen nachzuweisen, muß das Eintrittsfenster des Zählrohres sehr dünn sein. Dadurch kann aber das Zahlgas aus dem Inneren ausdiffundieren. Aus diesem Grund wird der verwendete Proportionalzahler des ZSR mit GasdurcMuß betrieben. Das Zählgas besteht aus einer Argon-Methan-Mischung (Verhältnis 9: 1). Das Zahlrohr befindet sich in einer allseitigen 10 cm dicken Bleiabschirmung. Um einfallende y-quanten (aus der Probe) und hochenergetische Höhenstrahiung nicht fäischlichenveise dem a- oder P-Kanal zuzuordnen, verfugt der Detektor noch über ein zweites Zahirohr (sog. Schirmzähler), welches direkt hinter dem Meßzahler angebracht ist. Diese beiden Zählrohre arbeiten in Antikoinzidenz, d. h., wird ein Ereignis in beiden Zählern nachgewiesen, so wird es verworfen. Denn im Gegensatz zu a- und P-Teilchen, die ihre Energie komplett in einem Zählrohr abgeben, durchdringen y -Quanten in der Regel beide Zähler. Die Untergrundzahlrate im a-kanal beträgt (0,36+0,01) cpm und im P-Kanal (2,96*0,03) cpm. Der Schinnzahler registriert pro Minute etwa 650 Hintergrundereignisse, die hauptsächlich auf die Höhenstrahlung zurückzufuhren sind. Eine Kalibration der Nachweiswahrscheinlichkeit läßt sich nur nuklidspezifisch durchfuhren, fur unbekannte Nuklidgemische dagegen nicht. Dennoch laßt sich durch die Messung unterschiedlicher Standardpräparate eine untere Grenze hr die Nachweiswahrscheinlichkeit angeben (s. Tab. 7), die im a-kanal bei etwa 10 % und im P-Kanal bei etwa 20 % liegt. Diese Werte gelten selbstverständlich nur fur unabgeschirrnete bzw. "masselose" Präparate. Der verwendete Proportionalzahier des ZSR ist fiir eine Ausgabe der Meßergebnisse auf einem Standarddrucker vorgesehen. Da aber der Wunsch bestand, die Meßergebnisse autornatisiert weiterzuverarbeiten, wurde das Programm DEM ('Druckeremulator") erstellt. Statt eines Druckers laßt sich nun ein PC anschließen, der die gesendeten Meßwerte aufiiimrnt und speichert. Mit dem ebenfalls neu erstellten Programm PLATPLOT lassen sich dann z. B. die

54 aufgenommenen Plateaukurven (Zählraten-Spannungs-Diagramme) direkt am PC betrachten. Tm Anschluß kann dann ein geeigneter Arbeitspunkt gewählt werden. ß-Spektrometrie mit Flüssig-Szintillator-Zählern Bei Flüssig-Szintillator-Zahlern (LSC) wird die zu messende Aktivität einer Szintillatorfiüssigkeit zugegeben, die Aktivität muß daher in löslicher bzw. flüssiger Form vorliegen (fbr unlösliche Stoffe wie bestimmte Salze besteht die Möglichkeit, ein Gel zu erzeugen). Die Szintillatorfiüssigkeit besteht aus organischen Verbindungen, die bei Durchgang von ß- Teilchen angeregt werden und unter Emission von Lichtquanten in den Grundzustand zurückkehren. Die Anzahl der so erzeugten Lichtquanten ist proportional zur Energie der ß-Teilchen. Die Photonen werden dann von zwei Photomultipliern registriert, die in Koinzidenz arbeiten. Dadurch wird erreicht, daß nur Lichtquanten gezahlt werden, die ihren Ursprung in der Szintiüatorflüssigkeit haben, da ihre Ernrnission isotrop erfolgt. Extern einfallende Photonen oder elektrisches Rauschen in den Multipliern wird so wirksam unterdrückt. Die Diskriminiemng von a-strahlern erfolgt über die Pulsform, da a-teilchen (aufgnind ihrer größeren Masse) ihre Energie über einen längeren Zeitraum als P-Teilchen abgeben. Eine andere Möglichkeit besteht darin, das zu messende P-Nuklid durch eine geeignete Probenvorbereitung zu separieren. Liegen mehrere P-Nuklide in der Probe vor, so können sie in günstigen Fälten anhand des Spektrums identifiziert werden. Dies ist jedoch wesentlich aufwendiger als z. B. bei der y- Spektrometie, da die P-Teilchen keine diskreten Energien sondern charakteristische Energieverteilungen aufweisen. Daher muß das Spektrum entfaltet werden, indem die fbr jedes Nuklid bekannten Energieverteilungen an das gemessene Spektrum angepaßt ("angefittet") werden. Dieses Verfahren ist bei komplexen Spektren ein erheblicher Rechenaufwand und stößt bei mehr als vier Nukliden oder stark unterschiedlichen Aktivitäten an seine Grenzen (siehe z. B. [We 951). Effekte die eine Reduktion der Lichtausbeute zufolge haben, werden unter dem Begriff Quenching ("Auslöschung") zusammengefaßt. So können z. B. die Szintillatormolekule bei Vorliegen von elektronegativen Elementen durch chemische Wechselwirkung ihre Anregung abgeben (chemisches Quenching). Physikalisches- oder Farbquenching liegt vor, wenn die erzeugten Lichtquanten in der Probe gestreut oder absorbiert werden. Dies kann durch Partikel oder Ausfallen von Salzen geschehen. Daher ist es wichtig, die richtige Kombination von Szintillator und Probenlösung zu finden (sog. Cockiail). Allgemein hhrt Quenching zu einer Verschiebung des Spektrums zu kleineren Kanalzahlen (Energien) bei gleichzeitiger Verringerung der Anzahl aller registrierter Ereignisse.

55 Der Vorteil der Verwendung eines LSC besteht in der giinstigen Geometrie der Meßanordnung, da die kurzreichweitigen P-Teilchen sofort in das empfindliche Meßvolumen eintreten. So findet nahezu keine Selbstabsorption oder Absorption zwischen Probe und Detektor statt. Außerdem liegt eine perfekte 4x-Geometrie vor. Der Nachteil liegt in der unter Umständen aufivendigen Probenvorbereitung (keine zerstörungsfieie Meßmethode) und der schwierigen Interpretation der Meßwerte. Die Kalibrierung eines LSC besteht aus der Bestimmung der Quenchkorrektur. Dazu werden Standardcocktails fur jede Kombination Probenlösung-Szintillator mit unterschiedlichem Quenching erstellt und die Ausbeute bestimmt. Bei einer Messung einer unbekannten Probe muß dann zunächst der Grad des Quenching bestimmt werden. Dies kann auf zwei Arten erfolgen. Zum einen ist es möglich, falls die Probe nur ein Nuklid enthält, aus der Verschiebung des Spektrums zu kleineren Energien das Quenching zu bestimmen. Praktisch wird dabei so vorgegangen, daß man das Verhdtnis der gezahlten Ereignisse aus zwei festen Energieintervallen ("Fenster"), die das Spektrum überdecken, bildet und diesen Wert mit einem Standardspektrum vergleicht (sog. Kanalverhältnismethode oder sample channel ratio, SCR). Das "Spektrum" braucht hierfur also nur aus zwei Kanälen (Fenstern) zu bestehen. Eine andere Möglichkeit ist das Messen eines, verglichen mit der Probe, starken externen Standards durch den Cocktail hindurch (exted standard channel ratio, ESR). Hier dient die Verschiebung des Comptonspektrums als Maß fur das Quenching [Mä 951. Der verwendete LSC des ZSR ermöglicht sowohl SCR als auch ESR. Als externes Standardpräparat enthält der Detektor eine 226Ra-Kapsel. Um Reihenmessungen durchfuhren, verfugt das Meßgerät über einen Probenwechsler. Für die Messung von Tritium in Form von HTO wird eine Mischung von 10 mi Szintillator (Aqua Save 300, Zinsser) und 1 mi Wasser verwendet.

56 6 Messungen Im Rahmen dieser Arbeit wurden Aerosole, gasförmiges Jod und die Luftfeuchte der Fortluft auf Glasfaserfiltern, Aktivkohle und Silicagel gesammelt. An diesen Sammelmedien wurden dann Kernstrahlenmessungen durchgefuhrt. Dabei wurden die Glasfaserfilter sowohl mit einem alß-diskriminierenden Proportionalzähler als auch mit einem y-reinstgermaniumdetektor (HPGe) gemessen. Ebenso wurde die Aktivkohle mit dem HPGe ausgewertet. Das Wasser aus der Luftfeuchte wurde mit einem Flüssig-Szintillator-Zähler auf HTO untersucht. Als weiteres wurden noch Abwasserproben eingedampft und mit dem Proportionalzähler auf feste radioaktive Partikel gemessen. Neben den erforderlichen Kalibriermessungen wurden noch einige Efficiencymessungen an Bodenproben in unterschiedlichen Geometrien durchgefuhrt. 6.1 Probenvorbereitung Die Glasfaserfilter lassen sich unbehandelt direkt mit dem Proportionalzähler messen. Dazu werden sie in einer Probenschale (0 20 cm) mit dem Handprobenwechsler in den Detektor geschoben. Die wesentlich kleinere Größe des HP&-Detektorkristalls (0 6 cm) erfordert eine entsprechende Probengröße. Daher wird der Glasfaserfilter, wie in Abbildung 24 zu sehen ist, noch in der Probenschale geknickt (er verhält sich praktisch wie ein Blatt Papier) und danach in eine dünne Folie eingeschweißt. Anschließend kann der so behandelte Filter direkt auf den Abbildung 24: Knicken des Glasfaserfilters zur Messung auf dem HPGe

57 Marinelli-Becher mit Aktivkohle Detektor Detektor Abbildung 25: Verwendete Geometnen am HPGe-Detektor HPGe gelegt und gemessen werden (s. Abb. 25). In dieser Geometrie wurden auch die Standards zur Efficiencymessung erstellt. Die Aktivkohle (~750 rnl) wird zur Messung mit dem HPGe in einen Marinelli-Becher umgefullt, der sich genau über das empfindliche Meßvolumen des Detektors stellen läßt (s. Abb. 25). Auch fur diese Geometrie wurde ein Standard zur Efficiencyrnessung erstellt. Die mit dem Silicagel gesammelte Feuchtigkeit muß zunächst extrahiert werden. Dies geschieht, indem das Silicagel auf etwa 105 "C aufgeheizt wird. Das Silicagel wird dabei in einem geschlossenen Kreislauf mit LuR durchströmt, während die austretende Feuchtigkeit mit einer Kühlfalle (-20 bis -5 "C) auskondensiert wird. Abbildung 26 zeigt die von [Ot 921 gemessenen Verhältnisse von ausgeheiztem zu gesammeltem Wasser. Eigene Versuche zeigten, daß der Feuchtigkeitsindikator des Silicagels (Farbstoff) nach etwa 100 Ausbeute [%I t I I ao- I I 1 01 O Z I I B D W U U ~ ~ Ausheizz~it [h] Abbildung 26: Ausheizausbeute nach [Ot 921

58 - 6- bis 8-stündigem Ausheizen wieder die ursprüngliche Farbe erreicht. Dies kann als einfaches und schnelles Maß für den Erfolg der Austreibung dienen. Anschließend wird 1 ml Wasser mit 10 rnl Szintillator (Aqua Save 300, Zinsser) in einem 20- rnl-glasvial vermischt und verschlossen. Dieses Glasvial kann dann in den Probenwechsler des LSC gestellt und gemessen werden. Das Abwasser (100 ml) wird in eine Probenschale (0 20 cm) pipettiert und anschließend unter einer Infiarotlampe eingedampft. Danach erfolgt die Messsung im Proportionalzähler. 6.2 Kalibriermessungen HPGe Für die Bestimmung der Aktivitäten auf den Glasfaserfiltern und der Aktivkohie müssen die energie- und geometrieabhängigen Efficiencyfunktionen bekannt sein. Dazu wurden zwei Filter und eine Charge Aktivkohle mit einer Nuklidmischlösung der PTB präpariert. Da die niedrigste y-kalibnerenergie der Mischlösung bei 81 kev (133Ba) liegt, wurde dem Aktivkoh- S c a, uj Cu I. II.'F 91 -.' 901 : -5,..\..X.-..,..X.. +'+E -f...:.s >.:.* I **....\ Filt f2(rvl&wt) -.-> ---- Riter2(lin Fit).i Fiiter3(rvl&wt) fiiter3(lin Fit) - -i5, I 100 lax, E Fevl I Abbildung 27: Efficiency fiir PTB-Mischlösung auf geknickten Glasfaserfiltem (Messung vom (FIL2) und (FIL3))

59 Tabelle 8: Zur Kalibriemng der Efficiency benutzte Linien (Referenzzeitpunkt: '251: , alle übrigen: ) Nuküd Energie [kev] Aktivität [Bq] FIL2 FlL3 Aktivkohle '"Ba 276,40 7,7 15,3 55,9 lestandard zusätzlich eine 1251-~osung (35,5 kev) beigemengt, um später auch 1251-Aktivitäten sicher zu bestimmen. Da das Erstellen eigener Standards mit zusätzlichen Fehlerquellen behaftet ist (2. B. Unsicherheiten bei der Pipettierung), schwanken die gemessenen Efficiencywerte stärker als bei Standardpunktpräparaten. Dies fiihrt dazu, daß ein Grayfit der Werte stärkere Oszillationen zeigt. Daher wurde fbr Energien größer als 100 kev ein linearer Fit gewählt. Ansonsten müssen fir die interessierenden Energien die Meßwerte interpoliert werden. Die beiden Filter ("FL2" und "FE3") wurden unterschiedlich stark kontaminiert bei gleichzeitig unterschiedlicher Geometrie. So befindet sich die Aktivität bei FIL2 im wesentlichen auf einer äußeren Kreisscheibe, während bei FIL3 nur ein Halbkreis mit Aktivität belegt worden ist. Tabelle 8 zeigt die verwendeten Aktivitäten, die aber noch auf den Meßzeitpunkt zu beziehen sind (dies wird vom Programm EFFICM automatisch berücksichtigt). Abbildung 27 zeigt, daß die Efficiency fbr die Filter in erster Näherung unabhängig von der Belegung ist. Hierbei ist anzumerken, daß die Belegung von echten Meßfiltern wesentlich

60 Q07 QE - QC6 - =., V C a, 'U 'E saß - V, J3 <rl Qa - I.X. -..'-.'-T \ \ \, \ \ \ \ \ I \5 i M M e \ \ \ ---- lin Fit \...=-. wim \\I I I \ Abbildung 28: Efficiency fir 12'1- und PTB-Mischiösung auf Aktivkohie im Marinelli-Becher (Messung: ) homogener als die der Standards ist. Daher wird auch die Schwankungsbreite der Efficiency kleiner sein als in Abb. 27 dargestellt. Abbildung 28 zeigt die Efficiency fir die kontaminierte Aktivkohle. Da die Kohie nur auf '251, 126~ und "'1 (eventuell auch auf 12' I und 130 I) untersucht werden soll, ist die Verstärkung ("Coarse Gain") des HPGe so eingestellt worden, daß die Hauptlinien dieser Nuklide (zwischen 35 und 740 kev) besonders deutlich zu sehen sind. Daher ist auch die Efficiency nur in diesem Energieintervall bestimmt worden. Für die Messung von Bodenproben stellte sich die Frage, ob der Boden in einer 1-Liter- Flasche, die auf den Detektor gestellt wird, oder in einem Marinelli-Becher gemessen werden sollte, d. h. in welcher Geometrie eine höhere Efficiency zu erwarten ist. Daher wurde fir typische Füllhöhen der 1-L-Flasche der Boden sowohl in dieser als auch in einem Marinelli- Becher gemessen. Da nur das Verhältnis der Efficiencies von Interesse war, ist kein Vergleich der ZAhiraten mit einer StandardaktiMt& nötig. Deshalb wurden nur die Zahlraten im natürlich vorhandenen %-Peak ausgewertet. Die Ergebnisse sind Tabelle 9 zu entnehmen. Es zeigt sich also, daß der Marinelli-Becher immer die günstigere Geometrie darstellt. Anzumerken ist, daß bei einer Bodenmenge, die 5 cm Füllhöhe (der I-L-Flasche) entspricht, der mittlere Steg

61 Tabelle 9: Vergleich der Efficiencies im 4?K-Peak von Marinelli-Becher- zu 1-L-Flaschen- Geometrie Füllhöhe der 1-G Gewicht d. Bo- Zählrate [I118 b] Verhältnis d. Flasche [cm] dens [gl Zählraten Flasche Marinelli-Becher des Marineili-Bechers bereits fiei liegt. D. h., die zu messende Substanz befindet sich in einem Kreisring um den Detektor. Hier zeigt sich, daß das empfindliche Volumen des Detektors keineswegs nur auf das flache Ende beschränkt ist Proportionalzähler Neben den bereits in Tabelle 7 (S. 50) dargestellten nuklidspezifischen Nachweiswahrscheinlichkeiten wurde noch untersucht, ob der Detektor über die gesamte Meßfläche (0 20 cm) dasselbe Ansprechvermögen zeigt. Dazu wurden Punktpräparate an den Positionen, die in Abbildung 29 dargestellt sind, gemessen. In Abbildung 30 sind die Ergebnisse dargestellt. Man sieht, daß die Nachweiswahrscheinlichkeit je nach Position bis zu 25 % schwanken kann. Kleine Präparate sollten sich also nicht weiter als 5 cm entfernt vom Zentrum des Detektors befinden. Abbildung 29: Positionen der Punktpräparate in der Probenschale

62 Q40 2 al 7.- L L C Q30- =5 5 (ß z -0-hxicm 1anlwaKl -0-Lertild I anptstaicl = D Q15 I I I Abstand mm Zentmrri [cm] Abbildung 30: Abhängigkeit der Nachweiswahrscheinlichkeit für ein 14C-Punktpräparat von der Position Daß die Nachweiswahrscheinlichkeit an Position 8 am größten ist, läßt darauf schließen, daß sich das Zählrohr nicht exakt über der Probenschale befindet, sondern ein wenig nach unten verschoben LSC Für den LSC wurde eine bereits hher gemessene Quenchkurve benutzt. Dabei wurde ein Standard mit 11 ml Szintillator (Aqua Save 300) und 1 ml HTO-hakigem Wasser erzeugt. Dann wurden neun Messungen durchgefuhrt, wobei jeweils 2 p1 CH212 zugegeben wurde, welches ein Quenching im Cocktail hervorruft. Der Detektor bestimmte in jedem Schritt selbsttätig mit dem externen 226~a-Standard das Kanalverhältnis (ESR-Methode, das Kanalverhaltnis ist ein Maß f%r das Quenching). Aus den registrierten Ereignissen und der Kenntnis der Tritiumaktivität wurden dann die Nachweiswahrscheinlichkeiten aus Abbildung 31 bestimmt.

63 938 W-.g 934- Y 5 Q,-. C - g 4" : 3-2 W- S,B' = W-,.#' RJ z...m' qz2-,.arn I I I 1 I I 1,3 1,4 I5 1,6 1,7 13 I9 20 Kanalwrhältnis (Maß für das Quenching) =:.,F".W.,,*M Abbildung 31: Nachweiswahrscheinlichkeit des LSC fiir Tritium bei unterschiedlichem Quenching (abnehmende Kanalverhältnisse bedeuten stärkeres Quenching)

64 Ergebnisse 7.1 Aerosole und gasförmiges Jod Die Auswertung von drei Glasfaserfiltern ("ABL1" bis "ABL3"), die je etwa vier Wochen Aerosole aus der Abluft sammelten, mit dem Proportionalzähler ergab, daß immer eine erhöhte a- und P-Aktivitat vorhanden war. Es stellte sich jedoch heraus, daß der Hauptteil der Aktivität von kurzlebigen Nukliden verursacht wurde (s. Abb. 32). Die berechneten Halbwertszeiten geben leider kein ganz einheitliches Bild. Möglicherweise handelt es sich aber um das Nuklid 212Pb (TK=10,6 h), welches ein Tochternuklid der 232Th-Reihe ist. Die beiden Vorläufernuklide (2'6Po, TK=O, 15 s und 22%, T,=55,6 s) sind im Vergleich kurzlebig. 22% ist gasförmig und wird deshalb nicht vom Filter gesammelt, eine einmal deponierte "'Pb- Aktivität zerfällt daher ohne erneute Anreicherung. '12Pb selbst ist ein reiner P-Strahler, aber seine Töchter sind sämtlich a-strahler mit kurzeren Halbwertszeiten (max. 60,6 min). Die Vermutung, daß es sich um 212Pb handelt, wird auch vom Vorhandensein der 239 kev Linie irn nachfolgend gemessenen y -Spektrum unterstützt. Etwa drei Tage nach Entnahme der Filter ist die Aktivität des kurzlebigen Nuklids auf weniger als ein hundertstel zurückgegangen, und es ergeben sich die Zahlraten aus Tabelle 10 (nach einshindiger Meßzeit). Aus diesen Werten soll und kann keine exakte Interpretation der Abbildung 32: Messung belegter Glasfaserfilter direkt nach der Entnahme

65 Tabelle 10: Zählraten fiir belegte Filter im Vergleich Zählraten [cpm] Hintergrund neuer Filter ABLl ABU Aktivitäten erfolgen. Sie dienen nur als Maß fur die Aktivitätsbelegung und sollen einen Anhaltspunkt geben, ob eine nukhdspezifische, d. h. y-spektrometrische Auswertung notwen- dig ist. Außerdem kann so eine ungewöhnlich hohe Kontamination sofort erkannt werden. Bei der y -spektrometrischen Auswertung der Filter wurden neben den Nukliden der natürli- chen Zerfallsreihen nur die in Tabelle 11 aufgefbhrten NuMide nachgewiesen. Die Fehler- angaben geben nicht wie üblich die Standardabweichung an, sondern den nach DIN Teil 5 berechneten Vertrauensbereich. Die Aktivitätskonzentrationen wurden fur den An- fangszeitpunkt des Sammeizeitraums berechnet, sie sind also konservativ bestimmt. Außer- dem wurde davon ausgegangen, daß nur 90 % (s. Kapitel 4.2.4) der Aerosolaktivität ge- sammelt wurden. In Tabelle 11 ist ebenfalls das Ergebnis aus der Aktivkohlemessung ("KOHL1") zu sehen, die ungefahr im gleichen Zeitraum durchgefihrt wurde wie ABL2. Hierbei wird von 100 % Sammelausbeute ausgegangen, dabei ist zu bemerken, daß die Aktivkohle in der Regel ausschließlich auf Jod untersucht wird (andere Nuldide wurden auch nicht nachgewiesen). Der wesentlich größere Wert fir 125~ bei KOHLl gegenüber den Filterrnessungen liegt daran, daß die Aktivkohle das gasförmige Jod sammelt (als das 1251 offensichtlich häufiger vorliegt), während auf den Filtern nur das aerosolgebundene Jod verbleibt. Tabelle 11: Nachgewiesene Aktivitäten aus den Filter- und Aktivkohlemessungen (je 18 h Meßzeit) Nukiid Energie Aktivitätskonzentration bbq/m3] max. abgeleitete [kevl Jahresaktivität ABLl ABU ABL3 KOHL1 'Be 477,6 183*76,6 126*43,6 1 17*37,7 24,0-+10,1 I4'Ba ('40La) 1596,2 < Erkg. < Erkg. 26,5*15,8 3,5q 1 237u 593 (Erkg. <Erkg. 279~198 36,7*26,0

66 In der letzten Spalte von Tabelle 11 sind die maximal abgeleiteten Jahresaktivitäten des entsprechenden Nuklids aufgefihrt, die sich bei einjähriger Emission aus den Meßwerten ergeben würden. Bei den nachgewiesen Nukliden dürften nur 4% und12' I signifikante Beiträge aus dem Umgang mit radioaktiven Stoffen im Isotopenlabor sein. Die anderen Aktivitätskonzentrationen liegen in den Größenordnungen, wie sie auch in bodennaher Umgebungslufi von [Ko 921 gemessen wurden. Der 'Be-Wert des Isotopenlabors liegt sogar um etwa einen Faktor 15 niedriger als der von [Ko 921 angegebene. Dies liegt wahrscheinlich daran, daß die Laborluft zunächst Schwebstoffilter durchläuft. Diese Uberlegung wird auch durch den von [Be 951 in der Umgebungslufi des Instituts gemessenen Wert von 2400 CIBq/m3 an7 Be gestutzt. Da im Isotopenlabor viel mit 1251 gearbeitet wird, war eine erhöhte Konzentration dieses Nuklids, welches in der Umgebungsluft normalerweise nicht nachgewiesen werden kann, zu erwarten. % dagegen ist auch in der Urngebungsluft zu finden, allerdings mit einer Konzentration, die um einen Faktor 20 kleiner ist, als hier gemessen wurde. Die maximalen Effektivdosen, die sich fir die Bevölkerung aus den Werten fir die abgeleitete Jahresaktivität ergeben könnten, liegen fur lz5i mit etwa 0,2 psv bei weitem am höchsten. Diese Dosis ist um drei Größenordnungen Meiner als der zulässige Grenzwert von 300 psv. Aus den gemessenen Spektren lassen sich neben den ermittelten Aktivitäten auch die Erkennungs- und Nachweisgrenzen nach DIN Teil 5 bestimmen, die nur Funktionen der Untergrundzahiraten und der Meßzeit sind. Abbildung 33 zeigt die Erkennungs- und Nachweisgrenzen in Einheiten der Nettopeakfläche als Funktion der Energie fiir bestimmte Nuklide berechnet aus dem Spektrum ABL2. Die Auswahl der Nuklide (s. Tab. 12) erfolgte zum einen aus den nachgewiesenen Nukliden nach [Ko 921 in der Umgebungsluft und zum anderen aus den Nukliden, mit denen im Isotopenlabor des ZSR gearbeitet wird. Die Werte aus Abbildung 33 gelten allerdings nur in Energieintervallen, in denen keine anderen Peaks den interessierenden Bereich überlappen. In solchen Fällen lassen sich dann keine allgemeingültigen Werte fir die Erkennungs- und Nachweisgrenze mehr angeben. Für Tabelle 12 sind die Erkennungs- und Nachweisgrenzen in Aktivitätskonzentrationen umgerechnet worden. Die letzte Spalte gibt die Nachweisgrenze fur die in einem Jahr abgeleiteten Aktivithten an. Dabei wird von einer kontinuierlichen Abgabe des betreffenden Nuklids ausgegangen. Tabelle 13 stellt die entsprechenden Daten fiir gasförmiges Jod dar. Das hier die Nachweisgrenzen um einen Faktor 3 höher als fiir aerosolgebundenes Jod liegen, liegt fast ausschließlich an der kleineren Efficiency der Messung mit dem Marinelli-Becher gegenüber der Filtergeometrie.

67 Tabelle 12: Erkennungs- und Nachweisgrenzen h r aerosolgebundene Nuklide bei 1 8 h Meßzeit nach vierwöchiger Sammlung (berechnet aus ABL2) Nuklid E [kev] Erkennungsgrenze Nachweisgrenze Nwg. abgeleitete bbq/m31 [~Bqlm'] Jahresaktivität [kbq] 'Be 477,6 4 1,357 85,050 11,176 "Cr 320,l 57, ,402 15,558 54Mn 834,8 3,369 6,987 0,9 18

68 400- ": r 330- CO 6 ZjDm C $?--- - g 1%- s ;=-, I 0 - Elemrgsgrme 0 wsgreree '.. 0 OS D--- o" Da - - _ b- - - Q,''.. Co z O' '% U p.o --u%i!@,i!@,--..- SI I I m E Fevl Abbildung 33: Erkennungs- und Nachweisgrenze als Nettofläche nach 18 h Meßzeit fur Aerosolmessungen (berechnet aus ABL2) I - Aus den Nachweisgrenzen fiir die abgeleitete Jahresaktivität lassen sich die Effektivdosen berechnen, die sich bei Abgabe dieser kleinsten sicher nachweisbaren Aktivität eines Nuklids ergeben würden. Diese hypothetische Dosis liegt fiir die betrachteten Nuklide fbr '291 mit 0,25 SV am höchsten. Das bedeutet, daß dies die größte Effektivdosis ist, die eine Person (Bevölkerung) durch ein Nuklid erhalten könnte, ohne daß die Emission des betrachteten Nuklids bemerkt würde. Dieser Dosiswert liegt um drei Größenordnungen unterhalb des zulässigen Grenzwertes. Tabelle 13: Erkennungs- und Nachweisgrenzen fur gasförmiges Jod bei 18 h Meßzeit nach vierwöchiger Sammlung (berechnet aus KOHL 1) Nuklid E [kev] Erkennungsgrenze Nachweisgrenze Nwg. abgeleitete bbq/m31 [tcbq/m31 Jahresaktivität [kbq] , , ,142

69 P- - Tritium (HTO) Nach knapp vier Wochen Samrnelzeit konnten 59,l g Wasser ausgeheizt werden. Die Ergebnisse der Messung mit dem LSC sind in Tabelle 14 zu sehen. Gegenüber destilliertem Wasser ist eine signifikante Erhohung der 3H-Konzentration in der Luftfeuchte festzustellen. Diese ist aber sowohl in der Abluft als auch der Umgebungsluft zu finden. Tabelle 14: Tritiurnkonzentrationen im Wasser bzw. in der Luftfeuchte Aktivitätskonzentation [mbqlml] Aktivitäts- max. abgeleitete konzentration Jahresaktivität dest. Wasser aus Umgebungsluft aus Abluft [Bqlm3 Luft] [MBq] Nimmt man die Impulszahlen von destilliertem Wasser als Hintergrund an, so kann man nach DIN Teil 1 die Erkennungs- und Nachweisgrenze des Meßverfahrens berechnen. Die Ergebnisse sind in Tabelle 15 msarnrnengefaßt. Hierbei wurde von 100 % Sammelausbeute (s. Kap. 4.4) und 80 % Ausheizausbeute ausgegangen (s. Kap. 6.1). Tabelle 15: Erkennungs- und Nachweisgrenze fur HTO in der Luflfeuchte bei 1 h Meßzeit und vier Wochen Sammelzeit In Wasser Ln Luftfeuchte Nwg. abgeleitete [mbqiml Wasser] [mbq/m3 Luft] Jahresaktivität [MBq] Erkg. Nwg. Erkg. Nwg. 'H Die abgeleitete Jahresaktivität aus der letzten Spalte von Tabelle 14 würde zu einer Effektivdosis durch Tritium bei einer Person (Bevölkerung) von etwa 0,01 SV fiihren. Dieser Wert liegt um vier Größenordnungen unterhalb des Grenzwertes. Nachgewiesen aber werden kann noch eine Emission, die um den Faktor 12 kleiner ist. Dabei ist allerdings anzumerken, daß die gemessene Tritiumaktivität sicher nicht ihren Ursprung im Isotopenlabor hat, was die Meßwerte fir die Umgebungsluft auch belegen.

70 8 Zusammenfassung Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein neues Fortluftüberwachungssystem fiir das Isotopenlabor des ZSR aufgebaut, erprobt und in seinen typischen Eigenschaften beschrieben. Das Ubenvachungssystem erlaubt die Sammlung von Aerosolen, gasförmigem Jod und HTO. Die zur Auswertung der Sammelmedien eingesetzten Meßsysteme wurden fur den Meßzweck zum Teil neu in Betrieb genommen und kalibriert, ebenso wurde die erforderliche Software zur Auhahrne der Meßwerte und zur Bilanzierung der emittierten Radionuklide erstellt. Als weiteres wurde ein Programm zur Ausbreitungsrechnung und Dosisbestirnmung der Bevölkerung bei Emission radioaktiver Nukiide geschrieben. Dieses wurde benutzt, um die Effektivdosen abzuschätzen, die die Abgabe von Aktivitäten in der Größenordnung der Nachweisgrenze der Sarnrnel- und Meßverfahren zur Folge hätten. Dabei zeigte sich, daß die Sammel- und Meßverfahren hervorragend k r den Meßzweck geeignet sind, narniich die Einhaltung der Dosisgrenzwerte nach $ 45 StrlSchV sicherzustellen. So können bereits Aktivitäten erkannt werden, die eine um mehrere Größenordnung kleinere Dosis nach sich ziehen würden als die Grenzwerte. Außerdem konnten tatsächliche geringe Emissionen einiger Radionuklide gemessen werden, deren maximal resultierende Effektivdosen aber ebenso um über drei Größenordnungen kleiner als die Grenzwerte waren.

71 Literatur [Ba 931 Baron, P., Willeke, K.: Gas und Particle Motion, in: Willeke, K., Baron, P. (Editors): Aerosol Measurement, Princples, Techniques, and Applications, Van Nostrand Reinhold, New York 1993 [Be 951 Bellach, M.: Auflau und Erprobung eines MeJsystems zur Erfassung lufgetragener radioaktiver StofSe, Staatsexamensarbeit, ZSR Uni Hannover, Juli 1995 [Bm 891 Bodemann, R.: Messung von Wirkungsquerschnitten protonen-induzierter Reaktionen und Modellrechnungen zur Produktion kosmogener Nuklide durch solare kosmische Strahlung, Diplomarbeit, ZfS Uni Hannover, Mai 1989 [B0 821 Bonka, H.: Strahlenexposition durch radioaktive Emission aus kerntechnischen Anlagen im Normalbetrieb, Verlag T W Rheinland GmbH, Köln 1982 [Br 931 Brockrnann, J. E.: Sampling and Transport of Aerosols, in: Willeke, K., Baron, P. (Editors): Aerosol Measurement, Principles, Techniques, and Applications, Van Nostrand Reinhold, New York 1993 [Ch 91.1 Charnberlain, A. C. : Radioactive aerosols, Cambridge University Press 1991 [De 881 Debertin K., Helmer, R.: Gamma- and X-ray spectrometry with semicondacfor dktectors, North-Holland 1988 [Dt 781 Deitz, V., Jonas, L.: CataIytic trapping of Methylradioiodide by Be& of impregnated Charcoal, Nuclear Technology, Vol. 37, P. 59, Jan [Hi 821 Hinds, William: Aerosol Technology, Properties, Behaviour, And Maesurement Of Airbome Particles, Wiley, New York 1982 [ICRP 781 ICRP: Ermittlung der Körperdosis bei beruji'ich strahlenexponierten Personen nach Inkorporation radioaktiver Stofle, HeRe 10 und IOa, G. Fischer Verlag, Stuttgart 1978

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73 P P P - P P rernent of tritium as HTO andht, Fusion Technology, Vol. 21, P. 550, Mar [Ro 941 Rook, R.: Using activated corbon for gas/air purzfication, Chernical Processing, Nov. 1994, S. 53 [Sch 861 [SSK 921 [Vo 921 [We 951 Schulz, H.: Grundzuge der Schadstoffausbreitung in der Atmoqhäre, Verlag TUV Rheinland GmbH, 1986 Veröffentlichungen der Strahlenschutzkomrnission: Modelle, Annahmen und Daten mit Erläuterungen zur Berechnung der Strahlenexposition bei der Ableitung radioaktiver Stofle mit der Luft oder Wasser zum Nachweis der Einhaltung der Dosisgrenzwerte nach $45 StrlSch V, Band 1 7, Gustav Fischer Verlag, Stuttgart 1992 Vogt, H.-G., Schultz, H.: Grundzüge despraktischen Strahlenschutzes, Carl Hanser Verlag, München 1992 Weise, H.-J., Filss, P. : Identzfikation von Beta-Nukliden und Analyse von Mehrfach-Beta-Spektren bei Messungen mit dem Flüssig-Scintillationsspektromter W), Institut fir Sicherheitsforschung und Reaktortechnik Jül-3066, Jülich 1995

74 Regeln, Vorschriften und Normen DIN DlN DIN Probenahme bei der Radioaktivitätsüberwachung der Luft Teil 1 : Allgemeine Anforderungen Teil 2: Spezielle Anforderungen bei der Probenahme aus Kanälen und Schornsteinen Teil 3 : Probenahmeverfahren Beiblatt 1 : Hinweise zur Berechmrng von Partikelverlusten in Probenahmelietungen und Hinweise zur Fehlererrnittlung anisokrnetischer Probenahme Radionuklidlaboratorien Teil 1 : Regeln für die Auslegung Nachweisgrenze und Erkennungsgrenze bei Kernstrahlenmesmngen Teil 1 : Zahlende Messungen ohne Berücksichtigung des Probenbehandlungseinflz~sses Beiblatt zu Teil 1 : Erläuterungen und Beispiele Teil 5: Zahlende hochauflösende gammaspektrometrische Messungen ohne Berücksichtigung des Probenbehandlungseinflusses Beiblatt zu Teil 5: Erläuterungen und Beispiele KTA Überwachung der Ableitung gasförmiger und aerosolgebundener radioaktiver StoSfe Teil 1 : Ubenvachng der Ableitung radioaktiver StofSe mit der Kaminfortlufi bei bestimmzrngsgemajem Betrieb [AW 901 Allgemeine Verwaltungsvorschnfi zu $45 Strahlenschtzverordnung: Ermittlung der Stiahlenexposition durch Ableitung radioaktiver Stoffe aus kerntechnischen Anlagen oder Einrichtungen. Vom 21. Feb Bundesanzeiger, Nr. 64a, 3 1. März 1 990, 23 S.

75 Danksagung Danksagung Diese Arbeit wurde vom bis unter Leitung von Prof Rolf Michel arn Zentrum fur Strahlenschutz und Radioökologie der Universität Hannover erstellt. Folgenden Personen bin ich zu großem Dank verpflichtet: Herrn Prof Rolf Michel fir die Aufgabenstellung und die gute Betreuung. Durch seine ständige Diskussionsbereitschaft trug er wesentlich zum Gelingen dieser Arbeit bei. Herrn Manfied Bellach, mit dem ich einige neue Systeme gemeinsam testete und in Betrieb nahm, fur die vielen hchtbaren Diskussionen rund ums Thema Aerosolsarnmlung und Kernstrahlenmessung. Herrn Dip1.-Ing. Michael Below, der mir in der Anfangszeit viele wertvolle Tips zum Thema Aerosole gegeben hat. Meinen Zimrnerkollegen Frau Dip1.-Chem. Annette Schrnidt und Herrn Dip1.-Chem. Martin Filß fur ihr Interesse und ihre Unterstützung und die vielen Diskussionen über Radioökologie und Gott und die Welt. Besonderer Dank gebührt den Mitarbeitern der Werkstatt des ZSRMerrenhausen, die mir bei vielen knifnigen Problemen unermüdlich halfen und ohne die das Probenahmesystem nicht zustande gekommen wäre. AUen anderen Mitarbeiterinnen und Mitarbeitern des ZSR, die mich sehr herzlich in ihrer Mitte aufgenommen haben und die stets ein offenes Ohr fur meine Fragen hatten.

76 Versicherune der Selbständigkeit Hiermit versichere ich, die vorliegende Arbeit selbständig und ohne fremde Hilfe angefertigt und keine anderen als die angegebenen Hilfsmittel verwendet zu haben. Hannover, den Jürgen Holetzeck

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