Rydberg-Stark deceleration and trapping of atoms and molecules

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1 DISS. ETH NO Rydberg-Stark deceleration and trapping of atoms and molecules A dissertation submitted to ETH ZURICH for the degree of Doctor of Sciences presented by Christian Seiler MSc ETH Chemistry born 8 th of April 1983 citizen of Kirchberg/SG, Switzerland to be accepted on the recommendation of Prof. Dr. F. Merkt, examiner Prof. Dr. A. Wallraff, co-examiner 2013

2 Abstract This thesis describes contributions to the development of a new method to control the translational motion of atoms and molecules in supersonic beams. This method, Rydberg- Stark deceleration, is in principle applicable to all atoms and molecules in the gas phase. It relies on the Stark effect exhibited by Rydberg states and enables the production of samples of translationally and internally cold atoms and molecules which have possible applications in high-resolution spectroscopic experiments, in the studies of collisions at low temperatures and in quantum information science. This method has been developed and tested in deceleration and trapping experiments on hydrogen and deuterium atoms, and hydrogen molecules initially moving in supersonic beams. Its power originates from the large dipole moments, easily exceeding 1000 Debye, induced in Rydberg states by electric fields. Large forces are exerted on Rydberg atoms and molecules when they move through spatial regions of inhomogeneous electric fields. The accelerations resulting from these forces are large enough to achieve efficient control of the translational motion by the application of only moderate voltages on the electrodes of the deceleration and trapping devices, which offers the possibility to decelerate and subsequently trap Rydberg states in a single-stage decelerator. A new method, utilizing time-dependent voltages applied to a decelerator and trap made of 10 electrodes, has been developed with which a supersonic beam of Rydberg hydrogen and deuterium atoms, initially moving at velocities of 600 m/s has been adiabatically deflected by 90 from the original beam propagation axis, then decelerated to zero velocity and loaded into an electrostatic trap. The trap loading takes place in less than 25 µs and has allowed the suppression of collisions between the Rydberg particles with ground state atoms and molecules in the trailing part of the gas pulse. The deflection, deceleration and trapping processes have been fully characterized using a numerical particle-trajectory simulation program. The time evolution of the potential energy surfaces, over which the atoms undergoing deceleration travel during the trap loading process has been studied in the laboratory-fixed frame of reference and in the continuously-moving frame of reference defined by the instantaneous position of the electric-field minimum around which they are located and was shown to be analogous to that of a moving electrodynamic trap. The importance of the quadratic Stark effect in the deceleration of samples in Rydberg states with principal quantum numbers above 35 has also been investigated by comparison of experimental results with predictions resulting from the numerical calculation of particle trajectories. The data presented for deuterium atoms represented the first application of Rydberg-Stark deceleration and trapping for this atom. Comparison of the rate of loss of H and D atoms from the trap enabled one to conclude that it i

3 Abstract is not affected by the particle dynamics during deceleration and trap loading. Processes leading to trap losses, such as fluorescence to the ground state and transitions and ionization induced by blackbody radiation have then been monitored over several milliseconds and quantitatively analyzed using a Monte-Carlo simulation program in which the different radiative and nonradiative processes were included. Results from decay measurements of Rydberg hydrogen atoms at cryogenic temperatures obtained after deflection, deceleration and off-axis trapping revealed density-dependent trap loss processes. These processes originate from m l -changing processes induced by the quadrupole-quadrupole interaction between trapped Rydberg atoms or molecules. From these measurements in combination with numerical Monte-Carlo simulations including all radiative and collisional rate constants, an initial density of 10 6 cm 3 could be deduced. The technique of Rydberg-Stark deceleration has been extended to molecular hydrogen. Translationally cold H 2 molecules excited to non-penetrating Rydberg states of principal quantum number around 30 have been decelerated and trapped using time-dependent inhomogeneous electric fields. These non-penetrating Rydberg states have been prepared from the ground state of para H 2 using a resonant three-photon excitation sequence via the B 1 Σ + u and I 1 Π g intermediate states and circularly polarized laser radiation. The circular polarization of the vacuum-ultraviolet radiation used for the first transition from the electronic ground state was generated by resonance-enhanced four-wave mixing in xenon and the degree of circular polarization has been spectroscopically determined to be 96%. The characterization of the effects of avoided crossings, originating from the non-hydrogenic behavior of H 2, on the trapping efficiency necessitated an accurate calculation of H 2 Stark maps which were used as input to particle-trajectory simulations including Landau-Zener probabilities for diabatic traversal of the avoided crossings. These simulations provided a quantitatively satisfactory description of the experimental data and demonstrated that particle loss caused by adiabatic traversals of avoided crossings between adjacent M J = 3 Stark states of H 2 are small at principal quantum numbers beyond 25. A reduction of the blackbody-radiation field from room-temperature to cryogenic temperatures, combined with the off-axis deceleration and trapping techniques developed for Rydberg hydrogen atom experiments led to the first observation of trap loss processes in para H 2 in Rydberg-Stark states over periods of time larger than 1 ms. The trap decays of Rydberg- Stark states of H 2 were studied in the principal-quantum-number range and revealed a hydrogenic behavior, indicative of non-penetrating states. Predissociation did not play an important role in the decay of these non-penetrating Rydberg-Stark states of para H 2 on the observed timescale. Applying the off-axis trapping techniques led to measurements of lifetimes of 40 µs at n = 19 and 20 of Rydberg states of H 2 with a rotationally excited core (N + = 2). These measurements would not have been possible for molecules loaded into the on-axis trap, because both losses resulting from collisions with atoms and/or molecules in the trailing part of the gas pulse and fluorescence happen on a similar timescale. ii

4 Zusammenfassung Im Rahmen dieser Doktorarbeit wurde eine neue Methode zur Kontrolle der Geschwindigkeit von Atomen und Molekülen in Überschallstrahlen entwickelt. Diese Methode - Rydberg- Stark-Abbremsen genannt - ist im Prinzip für alle Atome und Moleküle in der Gasphase anwendbar. Sie basiert auf dem Stark-Effekt in Rydberg-Zuständen und ermöglicht die Produktion von translatorisch und intern kalten Atomen und Molekülen mit möglichen Anwendungen in der hochauflösenden Spektroskopie, in Untersuchungen von Kollisionen bei tiefen Temperaturen und in Quanteninformationsexperimenten. Entwickelt und getestet wurde diese Methode in Experimenten, in denen Wasserstoffund Deuteriumatome sowie Wasserstoffmoleküle in Überschallstrahlen abgebremst und in eine elektrostatische Falle geladen wurden. Das Prinzip der Methode beruht auf den grossen Dipolmomenten (mehr als 1000 Debye), die in Rydberg-Zuständen durch ein elektrisches Feld induziert werden. Grosse Kräfte können auf die Rydberg-Atome und Moleküle ausgeübt werden, wenn sich diese durch eine inhomogene, elektrische Feldregion bewegen. Die Beschleunigungen, die durch diese Kräfte resultieren, sind gross genug, um eine effiziente Kontrolle der Geschwindigkeit zu erzielen. An den Elektroden der Bremsapparatur und elektrostatischen Falle können moderate Spannungen angelegt werden, so dass die Möglichkeit entsteht, Rydberg-Zustände in einer einzigen Stufe abzubremsen und in eine elektrostatische Falle zu laden. Im Rahmen dieser Doktorarbeit wurde eine Erweiterung dieser Methode entwickelt, in der zeitabhängige Potentiale an die 10 Elektroden der Abbremsapparatur angelegt werden. Diese ermöglicht es, einen Überschallstrahl von Wasserstoff- und Deuteriumatomen von einer Anfangsgeschwindigkeit von 600 m/s adiabatisch um 90 von der Bewegungsrichtung abzulenken, bis zum Stillstand zu bremsen und schliesslich in eine elektrostatische Falle zu laden, die sich 6 mm entfernt vom Überschallstrahl befindet. Die Abbremsprozedur findet in weniger als 25 µs statt und ermöglicht es, Kollisionen zwischen Rydberg-Partikeln und Atomen wie auch Molekülen im Grundzustand im hinteren Teil des Überschallstrahles zu unterdrücken. Die Ablenk-, Brems- und Ladeprozesse der Apparatur wurden mit numerischen Simulationen der Teilchentrajektorien charakterisiert. Die Zeitentwicklung der potentiellen Energieflächen, welche die abgebremsten Atome wahrnehmen, bevor sie in die elektrostatische Falle geladen werden, wurde im Laborbezugssystem und im kontinuierlich bewegten Bezugssystem (definiert durch die zeitabhängige Position des elektrischen Feldminimums, um das sich die Teilchen bewegen) studiert. Der Vergleich beider Bezugssystme zeigte eine Analogie der entwickelten Apparatur mit einer elektrodynamischen Falle. Die Wichtigkeit des quadratischen Stark- Effekts in Bremsexperimenten wurde im Bereich von Hauptquantenzahlen > 35 untersucht. iii

5 Zusammenfassung Es zeigte sich durch Gegenüberstellung der experimentellen Resultate mit Vorhersagen, die aus numerischen Simulationen der Teilchentrajektorien resultierten, dass dieser Effekt nicht vernachlässigbar ist. Die Resultate für Deuteriumatome belegen die erste Anwendung der Rydberg-Abbremsung für dieses Atom. Ein Vergleich von Messungen des Zerfalls aus der elektrostatischen Falle in Experimenten mit Wasserstoff- und Deuteriumatomen zeigte, dass der Ladeprozess keinen Einfluss auf die Dynamik der Atome in der Falle hat. Prozesse, die zu Verlusten von Rydberg-Atomen in der Falle führen, wie z.b. Fluoreszenz zum Grundzustand wie auch Übergänge und Ionisation induziert durch die Schwarzkörperstrahlung, wurden über einen Zeitraum von mehreren Millisekunden beobachtet und mit einem Monte-Carlo Simulationsprogramm, in dem die verschiedenen radiativen und nicht-radiativen Zerfallsprozesse berücksichtigt wurden, quantitativ analysiert. Eine Dichteabhängigkeit zeigen Resultate von Zerfallsmessungen an Wasserstoffatomen in Rydberg-Zuständen, die bei kryogenen Bedingungen abgelenkt, gebremst und in eine elektrostatische Falle geladen wurden, die sich 6 mm entfernt vom Überschallstrahl befindet. Diese beruht auf Prozessen, welche die Quantenzahl m l wechseln, induziert durch die Quadrupol- Quadupol-Wechselwirkung zwischen Rydberg-Atomen und Molekülen in der Falle. Von diesen Messungen in Kombination mit numerischen Monte-Carlo-Rechnungen, die alle radiativen Zerfallskonstanten und bimolekularen Reaktionskonstanten enthalten, konnte eine Anfangsdichte von 10 6 cm 3 ermittelt werden. Die Technik des Rydberg-Stark-Abbremsens wurde von atomarem auf molekularen Wasserstoff erweitert. Translatorisch kalte H 2 Moleküle wurden in nicht-penetrierende Rydberg- Zustände mit Hauptquantenzahlen 30 angeregt, anschliessend abgebremst und in inhomogenen elektrischen Feldern gefangen. Diese nicht-penetrierenden Rydberg-Zustände wurden vom Grundzustand von para H 2 über die Zwischenzustände B 1 Σ + u und I 1 Π g in einer resonanten Dreiphotonen-Anregungssequenz mit zirkularer Laserstrahlung erzeugt. Die zirkulare Polarisation der Vakuum-Ultraviolet-Strahlung für den ersten Übergang vom elektronischen Grundzustand zum Zwischenzustand B 1 Σ + u wurde durch resonante Vierwellenmischung in Xenon hergestellt und durch spektroskopische Messungen konnte die Reinheit der Strahlung bei 96% ermittelt werden. Die Charakterisierung der Effekte an vermiedenen Kreuzungen, die durch das nicht-wasserstoffähnliche Verhalten in H 2 entstehen, führten zu einer genauen Untersuchung der Starkkarten von H 2. Diese Karten wurden auch als Information in numerischen Simulationen der Teilchentrajektorien verwendet, in denen die Landau- Zener-Wahrscheinlichkeiten für diabatische Zustandsänderungen an vermiedenen Kreuzungen berücksichtigt wurden. Die Simulationen waren in quantitativ guter Übereinstimmung mit den experimentell ermittelten Werten und zeigten, dass Teilchenverluste durch adiabatische Zustandsänderungen an vermiedenen Kreuzungen zwischen nebeneinanderliegenden M J = 3 Stark-Zuständen in H 2 für Hauptquantenzahlen > 25 klein sind. Ein von Raumtemperatur zu kryogenen Temperaturen reduziertes Schwarzkörperstrahlungsfeld in Kombination mit der Ablenk-, Brems- und Ladetechnik, die für Wasserstoffatome iv

6 Zusammenfassung in Rydberg-Zuständen entwickelt wurde, führte zu ersten Beobachtungen von Zerfallsprozessen in H 2 in der elektrostatischen Falle auf einer Zeitskala von mehreren Millisekunden. Die Zerfälle von Rydberg-Stark-Zuständen in H 2 wurden in der Region von Hauptquantenzahlen von studiert und zeigten ein wasserstoffähnliches Verhalten, charakteristisch für nicht-penetrierende Zustände. Prädissoziation spielte dabei keine grosse Rolle für den Zerfall dieser nicht-penetrierenden Zustände in para H 2 auf der in den Experimenten beobachteten Zeitskala. Durch Anwenden dieser neuen Ablenk-, Brems- und Ladetechnik konnten Lebenszeiten von 40 µs für n = 19 und 20 Rydberg-Zustände in H 2 mit angeregter Rotation im Ionenkern (N + = 2) gemessen werden. Diese Messungen wären mit konventioneller Rydberg- Abbremsung nicht möglich gewesen, da sowohl Verluste durch Kollisionen mit Atomen und/oder Molekülen im hinteren Teil des Überschallstrahles als auch die Fluoreszenz dieser Zustände auf einer ähnlichen Zeitskala erfolgt wären. v

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