Radiochemie - Radiochemische Methoden -

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1 Professur Radiochemie Sommersemester 2008 Vorlesung: Radiochemie - Radiochemische Methoden - Vorlesung 2008/01

2 Gliederung: 0 Einleitung 0.1 Literatur 0.2 Definitionen 1 Radioaktivität in der Natur 1.1 Entdeckung der Radioaktivität 1.2 Periodensystem, Nuklidkarte, Kernstabilität 1.3 Radioaktivität, Umwandlungsgesetz, Gleichgewichte 1.4 Strahlungsarten, Kernumwandlungen, Kernreaktionen 1.5 Umweltradioaktivität 2 Strahlenschutz und Dosimetrie 2.1 Strahlung und Risiko 2.2 Gesetzliche Grundlagen des Strahlenschutzes 2.3 Wechselwirkung Strahlung Materie 2.4 Dosimetrie, Strahlungsmessung, Spektrometrie

3 3 Analytik und Chemie radioaktiver Elemente und Isotope 3.1 Altersdatierung ( 14 C-Methode) 3.2 Neutronenaktivierungsanalyse 3.3 Isotopenverdünnungsanalyse 3.4 Tracertechnik und Markierung 3.5 Strahlenchemie 3.6 Actinidenchemie 4 Radiochemie und Kerntechnik 4.1 Reaktoren 4.2 Beschleuniger 4.3 Bombe 5 Radionuklidproduktion 5.1 Grundlagen 5.2 Herstellung von Molybdän-99/Technetium-99m 5.3 Anwendung von Radionukliden in Medizin, Technik und Forschung 5.4 Synthese künstlicher Elemente

4 6 Nukleare Entsorgung 6.1 Erzeugung von Kernenergie und Ausstieg 6.2 Radioaktiver Abfall und Abbau von Kernanlagen 6.3 Kernbrennstoffkreislauf Transport und Zwischenlagerung von Brennelementen Wiederaufarbeitung der Brennelemente Endlagerung hochradioaktiver und nuklearer Abfälle 7 Radioökologie eine interdisziplinäre Wissenschaft 7.1 Speziation und Löslichkeit von radioaktiven Elementen 7.2 Migration von radioaktiven Elementen in Geo- und Biosystemen

5 Literatur: 1 K. H. Lieser: Einführung in die Kernchemie, VCH Verlagsgesellschaft, Weinheim, G. Choppin, J. Rydberg, J. O. Liljenzin: Radiochemistry and Nuclear Chemistry, Butterworth-Heinemann Ltd., Oxford, L. Herforth, H. Koch: Praktikum der Radioaktivität und Radiochemie, J. A. Barth, Leipzig, C. Keller: Radiochemistry, Ellis Horwood Ltd., Chichester, 1988

6 Literatur: 5 A. Siehl: Umweltradioaktivität, Ernst & Sohn Verlag, Berlin, H. Kiefer, W. Koelzer: Strahlen und Strahlenschutz, Springer Verlag, Berlin, W. Stolz: Radioaktivität (Grundlagen-Messung-Anwendungen) B. G. Teubner Verlagsgesellschaft, Stuttgart, 1996

7 Kernwissenschaften Kernphysik Kernchemie Kerntechnik - Radiochemie - physikalische Eigenschaften - chemische Aspekte - Grundlage ist Kernphysik und -chemie - Eigenschaften der Atomkerne - Kernumwandlungen - technische Auswertung (Energie, Medizin, Technik) - Änderungen der chemischen Eigenschaften

8 Definitionen Kernchemie Nuclear Chemistry = Chemie der Kernreaktionen Radiochemie Radiochemistry = Chemie der Radionuklide Strahlenchemie Radiation Chemistry = Untersuchung chemischer Effekte unter Einfluss ionisierender Strahlung

9 Entdeckung des Urans 1789 Martin Heinrich Klaproth Analyse von Pechblende nach den Elementen Zn, Fe, W trennte dabei UO 2 ab, dachte, es ist reines Metall benannte es als Uran (nach dem Planeten Uranus)

10 Röntgenstrahlung (Aufnahme der Hand Geheimrat von Kölliker; Würzburg mittels X-Strahlen durch W. C. Röntgen) Wilhelm Conrad Röntgen entdeckte 1895 bei Untersuchungen der Elektrizitätsentladung von hoch evakuierten Röhren die später nach ihm benannte Röntgen-Strahlung. Innerhalb weniger Wochen hatte er das Verhalten und die Eigenschaften dieser X-Strahlen untersucht und beschrieben, sodass zum Jahreswechsel die Würzburger Physikalisch- Medizinische Gesellschaft bereits einen Sonderdruck mit Röntgens vorläufiger Mitteilung Über die neue Art von Strahlen versenden konnte. Auf den Wellencharakter dieser elektromagnetischen Strahlung wies 1912 Max Laue hin.

11 Entdeckung der Radioaktivität des Uran 1896 Henri Becquerel Untersuchungen zum Zusammenhang von X-Strahlung und Phosphoreszenz Schwärzung von Fotoplatten durch in schwarzem Papier verpackte Uransalze (Ausschluss des Sonnenlichtes) Schwärzungsintensität proportional der Uranmenge Becquerelstrahlung Entdeckung des Phänomens Radioaktivität

12 Entdeckung der Radioaktivität (Marie Curie , Pierre Curie ) 1898 Marie Curie (mit Pierre Curie, H. Becquerel) Th-Strahlung ähnlich Uran 1902 einige Uranerze waren radioaktiver als reines Uran (Polonium, Radium Entdeckung) Strahlung ist unabhängig vom chemischen und physikalischen Zustand

13 Entdeckung der Radioaktivität 1909 Geiger und Marsden Streuexperimente mit Alpha-Teilchen 1911 Interpretation durch Rutherford Atomkern 1919 Rutherford: 1. Kernumwandlung N + α O + ρ 1930 Cockcroft und Walton: 1. Beschleuniger Li + ρ α + α (1. Kernzertrümmerung) 1932 Entdeckung des Neutrons durch Chadwick Erklärung der Isotopie 1934 Irène Joliot-Curie und Frédéric Joliot Radioaktive Phosphor- und Silicium-Isotope durch Kernumwandlung 1938 Entdeckung der Kernspaltung durch Otto Hahn und Fritz Straßmann, Lise Meitner

14 Entdeckung der Radioaktivität 1938 Entdeckung der Kernspaltung durch Otto Hahn und Fritz Straßmann, Lise Meitner O. Hahn und F. Straßmann im Deutschen Museum München vor dem Arbeitstisch des Berliner Teams (1962) Teil des Arbeitstisches, auf dem O. Hahn und F. Straßmann Ende des Jahres 1938 die Kernspaltung experimentell nachwiesen Lise Meitner bei einem Vortrag in Bonn (1949)

15 Entdeckung der Radioaktivität 1939 Synthetisierung der Elemente Neptunium (Z=93), Plutonium (Z=94) Kernreaktor kritisch Enrico Fermi, Chicago Manhattan Projekt Atombomben auf Hiroshima und Nagasaki Kernreaktor zur Energiegewinnung Industrieelle Kernenergiegewinnung Kernbrennstoffkreislauf Radioaktive Nuklide und Bestrahlungsanlagen für Medizin und Wirtschaft Arbeiten zur Kernfusion Synthese schwerster Elemente

16 Definition der Radioaktivität - spontane Umwandlung instabiler Kerne unter Energieabgabe - Energieabgabe erfolgt in Form ionisierender Strahlung * direkt vom Atomkern aus * indirekt durch die Kernumwandlung in der Elektronenhülle erzeugt - spontaner exothermer Vorgang wird bezeichnet als: radioaktive Umwandlung radioaktiver Zerfall - Arten der Umwandlungen: Alphaumwandlung Betaumwandlung (β -, β +, Elektroneneinfang) Gammaübergänge (γ-strahlung, Kernisomerie, innere Konversion, Mößbauer Effekt) spontane Kernspaltung spontane Nukleonenemission spontane Emission schwerer Teilchen

17 Verteilung der Elemente im Weltall und auf der Erde (Atom-%)

18 Vom Big Bang zur heutigen Welt

19 Kernaufbau- und Kernzerfallsreaktionen in Sternen

20 Periodensystem Suche nach einem Ordnungssystem für die bekannten Elemente: J.W. Döbereiner Triadenregel Element Masse Calcium Ca 40,078 u Strontium Sr 87,62 u Mittelwert von Ca und Ba = 88,5 u Barium Ba 137,327 u Diese Erkenntnis wurde in seiner Arbeit Versuch zu einer Gruppierung der elementaren Stoffe nach ihrer Analogie veröffentlicht. Er ordnete dabei 30 von damals 53 bekannten Elemente in Dreiergruppen, den Triaden an L. Meyer, D. Mendelejew verwandtschaftliche Beziehungen in chemischen und physikalischen Eigenschaften, Grundregeln der Veränderungen bei schweren Elementen relativistischen Effekt beachten H.J.G. Moseley freie Felder im PSE, Voraussagen möglich (für genaue Einordnung Moseleysches Gesetz wichtig) - Kernladungszahl = Zahl der Protonen / Elektronen = Ordnungszahl

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22 Moseleysches Gesetz (1913) - Wurzel aus der Frequenz v einer bestimmten Serie von Röntgenstrahlen proportional zur Ordnungszahl a, b Konstanten, b für Linien einer gegebenen Serie gleich (z. B. K α )

23 Nuklidkarte es hat sich als zweckmäßig erwiesen, alle Nuklide im Z (Ordinate), N (Abszisse) Diagramm aufzutragen

24 Anordnung der Isotope, Isotone, Isobare, Isodiaphere in der Nuklidkarte

25 Nuklidkarte -Isotope: gleiche Protonenzahl, ungleiche Nukleonenzahl Z = const., parallel zur N-Achse, chemisch gleich, Unterschiede in Nukleonenzahl, Kernvolumen, Kerndrehimpuls, mag. Dipolmoment Ne, 21 10Ne usw. -Isotone: gleich Neutronenzahl, unterschiedliche Protonenzahl N = const., parallel zur Z-Achse 3 1 H, 4 2 He, 5 3 Li - Isobare: Nuklide mit Atomkernen gleicher Nukleonenzahl N + Z = const., Diagonalreihen 17 7 N, 17 8 O, 17 9 F - Isodiaphere: Nuklide, deren Kerne den selben Neutronenüberschuss haben N Z = const., Diagonalreihen 7 3 Li, 9 4 Be, 15 7 N

26 Kennzeichnung der Atomarten - verschiedene Atomarten, die sich durch Massen- oder Ordnungszahl unterscheiden = Nuklide - IUPAC-Regel A Z E E = Elementsymbol A = Massezahl Z = Ordnungszahl - zur Charakterisierung von radioaktiven Nukliden noch wichtig: Halbwertzeit, Art und Energie der Strahlung Schema des PSE zum Eintrag aller Nuklide unzureichend: Übergang zur Nuklidkarte Status: ca. 270 stabile Nuklide und über 2000 instabile Nuklide bekannt

27 Umwandlungsgesetz (Zerfallsgesetz) - bei großer Anzahl von Kernen kann man angeben, wie viel Umwandlungen sich im Zeitintervall ereignen - zum Zeitpunkt t, in einheitlicher Substanz N Atome, dann wandeln sich im Zeitintervall dt im Mittel dn = -λ Ndt um. λ = Umwandlungskonstante - Die Integration ergibt: -In N(t) InN(0) = -λt, daraus folgt das exponentielle Umwandlungsgesetz N(t) = N(0)e -λt N(t) = Zahl der Atome zur Zeit t N(0) = Ausgangszahl zur Zeit t = 0 - Im gleichen Zeitintervall wandelt sich stets die gleiche Anzahl der Teilchen um: τ= 1/λ mittlere Lebensdauer [N(0) auf N(0)/e abgefallen]

28 Halbwertzeit T ½ - diejenige Zeit, in der die Anzahl der Atome jeweils auf die Hälfte abnimmt: T ½ = τ ln 2 = ln 2 / λ = 0,6931 / λ - Halbwertzeiten liegen in einem Größenbereich von a a - lässt man 10 Halbwertzeiten verstreichen (1/2) 10, d.h. 1

29 Radioaktive Umwandlung Gesetz des radioaktiven Zerfalls N N 0 Anzahl radioaktiver Kerne N = N 0. λt e = N. λ : Aktivität - Anzahl der Zerfälle pro Zeitintervall N 0 /2 ln 2 T 1/2 : Halbwertzeit ( T 1/2 = ) λ λ : Zerfallskonstante N 0 /4 N 0 /8 N 0 /16 0 T 1/2 2T 1/2 3T 1/2 4T 1/2 t

30 Umwandlungsgesetz (Zerfallsgesetz): eine wichtige Größe eines radioaktiven Präparates ist seine Aktivität: - Anzahl der Umwandlungen pro Sekunde- Statistik des Zerfalls: - es gibt stabile und instabile Kerne - instabiler Kern kann in den nächsten Bruchteilen von Sekunden zerfallen oder Milliarden Jahre existieren - Zerfälle sind unabhängig voneinander - wann der einzelne Kern zerfällt ist nicht voraussagbar - misst man die Zählrate eines Radionuklides (t 1/2 >Messzeit) mehrmals hintereinander so findet man, dass die Zählrate um einen Mittelwert schwankt: x = 1/n3 x i

31 Aktivität - Zahl der Atomkerne einer radioaktiven Substanz ist der Messung nicht direkt zugängig - Es kann nur die Umwandlungsrate oder Aktivität A ermittelt werden. Diese Größe ist der Umwandlungsrate proportional: A = -dn/dt λn - früher Maßeinheit Curie (1 g Radium-226, Ra im radioaktiven Gleichgewicht) - SI-Einheit 1/s = Bq (Becquerel) 1 Bq = 1 Zerfall / s - Pbq, TBq, GBq, MBq, kbq, mbq = 10-3 s -1 - spezifische Aktivität = A/m (Bq/kg) - Aktivitätskonzentration C a =A/V (Bq/m 3 )

32 Impulsrate Aktivität - Aktivität wird mit einem Detektor gemessen. - gemessene Impulsrate I ist über die Zählausbeute mit der Aktivität verknüpft I = η A (η < 1) - η ist abhängig von Art der Strahlung, der Energie, der geometrischen Anordnung des Präparates, der Selbstabsorption der Strahlung im Präparat, Rückstreuung der Strahlung - zur Bestimmung der Zählausbeute werden Standardpräparate benutzt - Impulsrate setzt sich zusammen aus Impulsrate des Präparates und dem Untergrund I = I o e -λt auf halblogarithmischem Papier Gerade (Zerfallskurve des Radionuklides)

33 Aktivität und Zählrate - Geometriefaktor (Raumwinkel < 4 π) - Absorption im Präparat, Luft, Fenster des Detektors ( α- und β- Teilchen) - Durchqueren des Detektors ohne Wechselwirkung (γ - Quanten) + Rückstreuung in Präparat und Träger

34 Umwandlungskurve eines radioaktiven Nuklids in linearer und halblogarithmischer Darstellung

35 Verunreinigungen durch ein kurzlebiges Radionuklid Beispiel: 133 I in 131 I

36 Masse trägerfreier radioaktiver Nuklide je 10MBq Aktivität Nuklid Halbwertzeit Masse in kg je 100 MBq Ag 2,41 min 3,74 x Mn 2,58 h 1,25 x I 8,02 d 2,18 x P 14,3 d 9,47 x S 87,5 d 6,34 x Co 5,272 a 2,39 x Sr 28,5 a 1,94 x C 5730 a 6,06 x 10-8 CI 3,0 x 10 5 a 8,16 x 10-6 U 4,468 x 10 9 a 8,04 x 10-1

37 Radioaktives Gleichgewicht 2 - Halbwertzeit des Mutternuklids ist sehr viel größer als die Halbwertzeit des Tochternuklids t 1/2 (1) >>> t 1/2 (2) Säkuläres Gleichgewicht (Dauergleichgewicht) - Halbwertzeit des Mutternuklids ist zwar größer als die Halbwertzeit des Tochternuklids (Halbwertzeit des Mutternuklids kann aber nicht unberücksichtigt bleiben) t 1/2 (1) > t 1/2 (2) Transientes Gleichgewicht (Laufendes Gleichgewicht) - Halbwertzeit des Mutternuklids ist kleiner als die Halbwertzeit des Tochternuklids t 1/2 (1) < t 1/2 (2) keine Einstellung des Gleichgewichtes - Halbwertzeit von Mutter- und Tochternuklid sind ähnlich t 1/2 (1) t 1/2 (2) siehe 2. bzw. 3. Anstrich

38 Säkulares Gleichgewicht t 1/2 (1) >>> t 1/2 (2) λ 1 <<< λ 2 zur Zeit t = 0 erfolgt quantitative Abtrennung: folgend aus: ergibt sich: - für die Einstellung des Gleichgewichtes ist nur die Halbwertzeit des Tochternuklides maßgebend - Zahl der Atome des Mutternuklides praktisch konstant N (0) 1 = N 1 - Tochternuklid bildet sich mit der gleichen Gesetzmäßigkeit nach, wie es zerfällt, wenn es vom Mutternuklid isoliert vorliegt - Nach ca. 10 Halbwertzeiten des Tochternuklides ist das radioaktive Gleichgewicht eingestellt N 2 /N 1 = λ 1 / λ 2 bzw. = t 1/2 (2)/t 1/2 (1) A 1 = A 2

39 Zerfall des abgetrennten Tochternuklides und Nachbildung des Tochternuklides aus dem Mutternuklid im Fall des säkularen Gleichgewichts

40 Transientes Gleichgewicht - Zerfall des Mutternuklides kann nicht mehr vernachlässigt werden - erfolgt zum Zeitpunkt t = 0 die quantitative Trennung gilt für die Einstellung des Gleichgewichtes: N 2 = λ 1 / λ 2 λ 1 x N o 1e -λ1t (1-e -(λ2-λ1)t ) Ausdruck vor Klammer beschreibt Zerfall des Mutternuklids, für Einstellung des Gleichgewichtes ist nun nicht mehr nur die HWZ der Tochter, sondern die Differenz der Zerfallskonstanten, wenn Ausdruck in Klammer 1 ist = Gleichgewicht - im Gleichgewicht zerfällt Gemisch mit der HWZ des Mutternuklides - im säkulärem Gleichgewicht ist Aktivität von Mutter und Tochter gleich - im transienten Gleichgewicht ist die Aktivität der Mutter kleiner als die der Tochter A 1 /A 2 = λ 1 N 1 /λ 2 N 2 = 1 - λ 1 /λ 2 = 1 t 1/2 (2) / t 1/2 (1)

41 Transientes Gleichgewicht - Gesamtaktivität und Einzelaktivitäten als Funktion der Zeit -

42 Kurzlebigeres Mutternuklid - Mutternuklid A 1 ist kurzlebiger als Tochternuklid A 2 es gilt: t 1/2 (1) < t 1/2 (2) bzw. λ 1 > λ 2 - keine Einstellung eines radioaktiven Gleichgewichtes - Mutternuklid aufgezehrt bevor Gleichgewichtseinstellung - unter Berücksichtigung von: folgt unter der Voraussetzung ( ) <<< 1, dass nur noch Zerfall des Tochternuklides beobachtet wird, ein Gleichgewicht wird nicht erreicht (auch nach Trennung ist N 2 proportional N(0) 1 ) Grenzfall: ähnlich HWZ von Mutter- und Tochternuklid 1. HWZ Mutternuklid > HWZ Tochternuklid allmähliche Einstellung eines transienten Gleichgewichtes 2. HWZ Mutternuklid < HWZ Tochternuklid kein Gleichgewichtseinstellung

43 Kurzlebigeres Mutternuklid - Mutternuklid A 1 ist kurzlebiger als Tochternuklid A 2 es gilt: t 1/2 (1) < t 1/2 (2) bzw. λ 1 > λ 2 - Gleichgewicht wird nicht erreicht; Mutternuklid aufgezehrt, bevor Tochternuklid zerfallen ist

44 Alpha - Umwandlung - dabei wird vom Atomkern ein Heliumkern 4 2 He α Teilchen mit hoher kinetischer Energie ausgestrahlt - Verringerung der Nukleonenzahl um vier, die Ordnungszahl um zwei Einheiten A Z X A-4 Z-2 Y + α / Ra Rn + α - aus energetischen Gründen ist die α - Umwandlung auf schwere Nuklide (A > 170, Z > 70) beschränkt - energetische Bedingungen: spontane Kernumwandlungen können nur stattfinden, wenn sie exotherm verlaufen - Bindungsenergie des Ausgangskerns muss geringer sein als die Summe der Bindungsenergien der entstehenden Kerne - wegen großer Bindungsenergie des α Teilchens E B = 28,3 MeV ist aber bei zahlreichen schweren Kernen spontane Umwandlung möglich - Reaktionsenergie: (ergibt sich aus der Massenbilanz e = m*c 2 ) Q = E B ( A-4 Z-2 Y) + E B (4 2 He) - E B (A Z X)

45 Modell zur Entstehung von Alphastrahlen

46 Modell für die Emission von α - Teilchen Energie Energie Abstand Abstand 226 Ra 222 Rn 4 He Mutter Tochter

47 α Spektrum - Bei der Umwandlung der ca. 450 bekannten α Strahler werden α Teilchen mit diskreten Energien im Bereich von 4 MeV bis 9 MeV emittiert Differenz der Energie der Ausgangs- und Restkerne, bei gg - Kernen oft alle α Teilchen eine Energie - Bei anderen Kernarten oft Übergänge in angeregte Energieniveaus Aussendung von mehreren Gruppen von α Teilchen, die sich in der Energie unterscheiden - Beispiel für Auftreten verschiedener Gruppen ist Bi größtmögliche Energie ist Übergang in den Grundzustand

48 Beta - Umwandlung - Arten der Umwandlung: β - - Umwandlung β + - Umwandlung Elektroneneinfang - beruht auf gegenseitigen Umwandlung der Nukleonensorten Proton Neutron, Neutron Proton dabei Emission von Elektron / Positron ( Ladungserhaltung) Elektronen Neutrino bzw. Elektronen Antineutrino - Ausgangskern und Folgekern stets isobar - β Umwandlung kommt bei fast allen Elementen vor, etwa 20 natürliche und 1700 künstliche β Strahler - HWZ von 5 ms bis a

49 Energetische Bedingungen für β - Umwandlung Emission eines Elektrons oder Positrons ist nur dann möglich, wenn die Massendifferenz zwischen Ausgangs- und Folgekern die Elektronenmasse übertrifft Beispiel:β - - Prozess m K ( A Z X) > m K (A Z+1 Y) + m e Freiwerdende Energie Q = [ m a ( A Z X) m a (A Z+1 Y) ] c 0 2 β + Prozess analog

50 - β - Umwandlung: (Elektron + Elektron-Antineutrino) - β + Umwandlung: (Positron + Elektron-Neutrino) - Elektroneneinfang Umwandlung eines Protons in ein Neutron dabei wird ein Hüllenelektron (meist aus K-Schale) vom Kern aufgenommen und ein Elektronen-Neutrino emittiert Konkurriert oft mit β + Umwandlung, führt zu gleichen Folgekern

51 Schematische Darstellung von β - Energiespektren

52 β -Spektrum - die freiwerdende Energie Q verteilt sich nach dem Wahrscheinlichkeitsgesetz auf die beiden emittierten Teilchen: Q = E β + E ve - Folgekern (große Masse) übernimmt zwar Impuls aber kaum Energie - je nach Verteilung der Umwandlungsenergie auf β Teilchen und Elektronen Neu/Antineutrino besitzen die von einem radioaktiven Nuklid abgegebenen Elektronen oder Positronen ein kontinuierliches Energiespektrum ( von E β = 0 bis E β = E β max ) E β max ~ Q, siehe Schema - bei niedrigen Energien ist zwischen dem Energiespektrum der Elektronen und Positronen ein Unterschied Grund positive Ladung des Kerns, Beschleunigung der Positronen durch Coulomb-Feld - bei β Umwandlung oft innere und äußere Bremsstrahlung

53 Gammaübergänge - auch Atomkern kann in energetisch angeregten Zuständen existieren (oft nach Kernumwandlungen) - Anregungszustände der Atomkerne liegen meist 10 4 bis 10 7 ev über dem Grundzustand angeregte Kerne: anderer Energieinhalt, anderer Kernspin, Größe des elektrischen und magnetischen Moments als Grundzustand - γ-übergang, Folgeerscheinung der Entstehung von angeregten Zuständen Abregung ohne Veränderung von Kernladungs- und Nukleonenzahl * Emission von Gammastrahlung * Kernisomerie * Innere Konversion * Mößbauer-Effekt

54 Emission von γ-strahlung - sehr oft Übergang in energetisch tiefer liegende Zustände durch Aussendung elektromagnetischer Strahlung (γ-quant, Photonen) - oft Erreichen des Grundzustandes über Zwischenzustände (siehe Schema Co) - Energie der γ-quanten ergeben sich aus den Energiedifferenzen der Niveaus zwischen denen die Übergänge stattfinden E γ = E 2 E 1 = hf (h = Planck-Konstante, f = Frequenz der emittierten Strahlung, ergibt Linienspektrum) Kernisomerie - in einigen Fällen kann angeregter Zustand über Sekunden, Stunden, Tage, Jahre gehen - angeregte Kerne mit messbarer Halbwertzeit = Isomere (Beispiel Umwandlung von Cs, siehe Schema)

55 Innere Konversion - angeregte Atomkerne können mit Hüllenelektronen in Wechselwirkung treten - γ-übergänge verlaufen dann strahlungslos, E γ geht direkt auf Hüllenelektronen über statt γ-quanten werden Hüllenelektronen emittiert dadurch Ionisation des Atoms Lücke in Elektronenhülle kann aufgefüllt werden durch Emission von Röntgenstrahlung (wie bei E-Einfang) oder Energieübertragung auf anderes Elektron in anderer Schale Aussendung Auger-Elektron - Konversionselektronen sind monoenergetisch E e = E γ E K,L,M...

56 Emission von γ - Strahlung Co 0,15% 99,85% β - γ β - 1,173 MeV γ 1,332 MeV Ni

57 Mößbauer-Effekt I Optischer Fall: Anregung zu Grundzustand: Abstrahlung von Lichtquanten Kernphysik: γ-emission angeregter Kerne Optischer Fall: Umkehrung des Emissionsprozesses = Resonanzabsorption Atome im Grundzustand vermögen die von gleichartigen Atomen emittierten Lichtquanten zu absorbieren, Anregungsenergie unter Fluoreszenzlicht abgegeben Kernphysik:? (Mößbauer-Effekt) angeregter Zustand besitzt mittlere Lebensdauer, nach Heisenbergscher Unschärferelation zwischen Energie und Zeit keine scharfe Energie, sondern Energieunschärfe bei Lebensdauer des angeregten Zustandes 10-8 s etwa 10-7 ev Beim Übergang angeregter Kerne in den Grundzustand erteilen die ausgesandten Quanten den emittierenden Kernen / Atomen einen Rückstoßimpuls Resonanzabsorption tritt dann auf, wenn sich beide Linien überlappen in Kernphysik treten dagegen Rückstoßenergien auf ev, sodass Überlappung der Linien und damit Resonanzabsorption verhindert wird

58 Mößbauer-Effekt II entdeckte R. Mößbauer die Möglichkeit, die Resonanzbedingung nicht durch Kompensation der Rückstoßenergieverluste, sondern durch dessen Vermeidung zu erfüllen - Atome des γ-strahlers und des Absorbers in das Kristallgitter eines Festkörpers einbauen das Kristallgitter übernimmt den gesamten Rückstoßimpuls M >> m Rückstoßenergie vernachlässigbar, Rückstoßenergie kann aber Kristall zu Schwingungen anregen, um dies zu verhindern, wird sich bei Kernresonanzexperimenten auf kleinen Quantenenergien E γ < 150 kev beschränkt, Messung bei tiefen Temperaturen - Experiment * Strahlungsquellen: Osm (129 kev) * Absorber: nat. Ir mit Ir (38,5 %) nat. Fe mit 57 26Fe (2,1 %) Strahlungsdetektor Absorber (Kryostat) - Strahlungsquelle

59 Mößbauer-Effekt

60 Umwandlungsschema von 19176Osm

61 Lage der Emissions- und Absorptionslinien bei Berücksichtigung des Rückstoßes

62 Was sind Kernreaktionen?

63 Bildungs- und Umwandlungsmöglichkeiten des Zwischenkerns 18 9 F*

64 Der Wirkungsquerschnitt

65 Künstliche Kernumwandlungen ein ruhender Targetkern wird durch das Eindringen eines Geschosspartikels x in einen anderen Kern Y umgewandelt, wobei ein Teilchen y entsteht: X + x Y + y X (x,y) Y - Elastische Streuung - Unelastische Streuung - Austauschreaktion - Einfangreaktion - Kernphotoeffekt - Kernspaltung - Spallation

66 Kernreaktionstypen III - Einfangreaktion, (x, α)-prozess Das Geschossteilchen x wird vom Targetkern absorbiert und die dabei freiwerdende Energie in Form eines Photons emittiert. Einfangreaktionen werden häufig von langsamen Neutronen ausgelöst. (siehe auch Kernreaktionen mit Neutronen) Co (n, γ) 60 27Co HWZ: 5272 a - Kernphotoeffekt (γ, y)-prozess Ein Photon wird vom Targetkern vollständig absorbiert und ein Nukleon y, meist ein Neutron, emittiert. Seltener Fall, dass die γ-energie die Bindungsenergie des Nukleons übertrifft, 9 4 Be (γ, n) 8 4Be, Reaktion zur Erzeugung monoenergetischer Neutronen

67 Energetik von Kernreaktionen

68 Spaltausbeute für die Spaltung von U, U und Pu mit thermischen Neutronen

69 Modell zur Spaltung eines Kerns Uran-235

70 Änderung von Nukleonenzahl und Ordnungszahl bei den wichtigsten Kernreaktionen ( Reaktionsspinne )

71 Aufteilung der Reaktionsenergie bei der Kernspaltung - Freigesetzte Reaktionsenergie von 200 MeV teilt sich wie folgt auf: kinetische Energie der Spaltprodukte kinetische Energie der Spaltneutronen Energie der prompten γ-strahlung Energie der β und γ-strahlung der Spaltprodukte Energie der Antineutrino-Strahlung der Spaltprodukte Summe 167 MeV 15 MeV 18 MeV 11 MeV 10 MeV 201 MeV

72 Einheiten im Strahlenschutz Aktivität einer radioaktiven Substanz: Bequerel [Bq] = 1 s -1 - ein Bequerel ist gleich einem Kernzerfall pro Sekunde 1 Ci (Curie) = 3,7 x Bq Energiedosis: Gray 1 Gy = 1 J/kg - ist gesamte absorbierte Strahlungsenergie pro Masseneinheit Äquivalentdosis: Sievert 1 Sv - ist das Produkt aus Energiedosis und Bewertungsfaktor [Bewertungsfaktor ist das Produkt aus Qualitätsfaktor (linearem Energieübertragungsvermögen der jeweiligen Strahlenart abhängig) und anderen modifizierenden Faktoren (z.b. äußere oder innere Bestrahlung)] Qualitätsfaktor für Röntgen-, Gamma- und Betastrahlung 1, bei Alphastrahlung bis 20, Einheit nur im Strahlenschutz gültig

73 Radioaktivität - Umwelteintrag

74 Strahlungsquellen in der Umwelt * Natürliche Strahlung - Strahlung aus dem Weltall kosmische Strahlung, Höhenstrahlung (überwiegend aus energiereichen Protonen, Heliumkernen, Kernreaktionen mit Atomen der äußeren Schicht unserer Atmosphäre) - Terrestrische Strahlung Strahlung resultierend aus Radionukliden der Zerfallsreihen, primordiale Radionuklide * Künstliche (Zivilisationsbedingte) Strahlung Industrieprodukte, Röntgendiagnostik/Nuklearmedizin, Kernwaffentests, Kernenergiegewinnung

75 Komponenten der kosmischen Sekundärstrahlung

76 Kosmogene Radionuklide Nuklid Halbwertszeit Nuklid Halbwertszeit H-3 12,3 a P-32 14,3 d Be-7 53,3 a S-35 87,5 d Be-10 1,6 x 10 6 a S-38 2,8 h C a Cl-34m 32 min Na-22 2,6 a Cl-36 3 x 10 5 a Na h Cl-38 37,2 min Mg-28 20,9 h Cl min Si-31 2,6 h Ar a Si a Kr-85 10,7 a

77 Terrestrische Strahlung natürliche Strahlungsquelle - Radionukliden der Zerfallsreihen - primordiale Radionuklide

78 Natürliche Umwandlungsreihen - Uraniumreihe Nukleonenzahlen gehorchen der Beziehung A = 4n + 2 (n = ) - Actiniumreihe (eigentliches Mutternuklid 235 U) Nukleonenzahlen gehorchen der Beziehung A = 4n + 3 (n = ) - Thoriumreihe Nukleonenzahlen gehorchen der Beziehung A = 4n (n = ) - Neptuniumreihe (Ausgangspunkt dieser Reihe ist das künstlich hergestellte Np mit einer Halbwertzeit von 2,14 x 106a, im Vergleich zum Erdalter ist diese HWZ kurz, kein natürliches Vorkommen mehr) Nukleonenzahlen gehorchen der Beziehung A = 4n + 1

79 Natürliche radioaktive Umwandlungsreihen

80 Natürliche primordiale Radionuklide (außerhalb von Zerfallsreihen) Nuklid Halbwertzeit Nuklid Halbwertzeit (Jahre) (Jahre) K-40 1,3 x 10 9 Sm-148 7,0 x Rb-87 4,8 x Cd-152 1,1 x In-115 4,0 x Lu-176 3,6 x Te-123 1,2 x Hf-174 2,0 x Te-128 1,5 x Ta-180 1,0 x Te-130 1,0 x Re-187 5,0 x La-138 1,4 x Os-186 2,0 x Nb-144 2,1 x Pt-190 6,1 x Sm-147 1,1 x Pb-204 1,4 x 10 17

81 Typische spezifische Aktivitäten in Gesteinen spezifische Aktivität in Bq / kg Gesteinsart K-40 Th-232 U-238 Granit Tonschiefer Diorit Sandstein Basalt Kalkstein

82 Natürliche Radioaktivität im Menschen und in Nahrungsmitteln

83 Künstliche (Zivilisationsbedingte) Strahlung - Industrieprodukte * Düngemittel (Uran, Thorium, K-40) * Rauchmelder (Am-241, Ra-226) * Leuchtfarben (Pm-147, H-3) - Nuklearewaffentests - Röntgendiagnostik / nuklearmedizinische Untersuchungen - Umgang mit Radionukliden in Forschung - Betrieb von Kernanlagen

84 Strahlenexposition der Bevölkerung in Deutschland Personell sehr unterschiedlich

85 Biologische Halbwertszeit einiger Nuklide Radionuklid biologische Halbwertszeit H-3 12 d Sr a K d Cs d (Ganzkörper) / 140 d (Muskulatur) Ra ,9 a U-nat 20 d Th ,8 a (Ganzkörper) / 200 a (Knochen) I bis 140 d

86 Beiträge ausgewählter Strahlenexpositionen Vergleich 3,2 msv / Jahr Summe natürlicher und künstlicher Strahlung) 1000 μsv = 1 msv - Flug in den Urlaub: 20 μsv / Jahr - tritiumhaltige Leuchtziffern einer Uhr: 0,3 μsv / Jahr - Daueraufenthalt am Kernkraftwerkszaun: 10 μsv / Jahr - Röntgen der Lunge: μsv / Jahr - Eigenstrahlung des Menschen auf den anderen: 75 kg Mensch hat ca. 150 g Kalium, dies entspricht Bq (50 cm Abstand, Stunden pro Jahr) 0,1 μsv pro Jahr (K-40)