Inelastische Streuung an homogenen Partikeln und Partikeln mit Einschlüssen

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1 Inelastische Streuung an homogenen Partikeln und Partikeln mit Einschlüssen Dissertation zur Erlangung des Grades Doktor-Ingenieur der Fakultät für Maschinenbau der Ruhr-Universität Bochum von Thomas Weigel aus Edenkoben Bochum 2004

2 Dissertation eingereicht am: Tag der mündlichen Prüfung: Erster Referent: Prof. Dr. techn. Gustav Schweiger Zweiter Referent: Prof. Dr. Thomas Leisner

3 Für meine Eltern und meine Frau Christina

4 ii

5 Vorwort Diese Arbeit ist im Rahmen meiner Tätigkeit am Lehrstuhl für Laseranwendungstechnik entstanden. An dieser Stelle möchte ich mich bei all denjenigen bedanken, die zum Gelingen dieser Arbeit beigetragen haben. Dabei gilt mein besonderer Dank Herrn Prof. Dr. techn. Gustav Schweiger für die Betreuung meiner Arbeit und die stete Diskussionsbereitschaft. Herrn Prof. Dr. Thomas Leisner danke ich für die Übernahme meines Korreferats. Frau Dr. Nadja Velesco danke ich für die Einführung in die Tiefen der geometrischen Optik. Frau Dr. Chao Liu möchte ich für ihre Diskussionsbeiträge zur Lorenz-Mie- Theorie danken. Neben neuen Einblicken in die Wellenoptik danke ich Herrn Dr. Jörg Schulte insbesondere für seine unermüdliche Diskussionsbereitsschaft. Meinen Dank gilt zudem Herrn Christoph Benninghoven für seine Beiträge in seiner Tätigkeit als studentische Hilfskraft. Für Diskussionsbeiträgen zu den experimentellen Problemen, die man im Rahmen einer solchen Arbeit nicht aus den Augen verlieren sollte, bedanke ich mich bei Herrn Dr. Cemal Esen, Herrn Ralf Nett, und Herrn Dr. Vitaliy Sprynchak. Meiner Frau Christina will ich an dieser Stelle besonders für ihr Verständnis und ihre Geduld bedanken. iii

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7 Inhaltsverzeichnis 1 Einleitung 1 2 Inneres, elastisches Feld Lorenz-Mie-Theorie Grundlagen zur geometrischen Optik Die Eikonalgleichung Transmission und Reflexion - Die Fresnelschen Formeln Der Fokalbereich Behandlung der dreidimensionalen Strahlverfolgung Partikel mit einem sphärischen Einschluss Einfluss des Brechungsindex Einfluss der Position des Einschlusses Partikel mit mehreren sphärischen Einschlüssen Elliptische Partikel Inelastische Lichtstreuung Strahlrückverfolgung - Reversed Ray-Tracing Numerische Ergebnisse Einfluss der Polarisation Vergleich mit anderen Methoden v

8 Inhaltsverzeichnis Partikel mit einem sphärischen, inelastisch streuenden Einschluss Partikel mit mehreren inelastisch streuenden Einschlüssen Inelastische Streuung an elliptischen Partikeln Untersuchung von Partikeln mit mehreren Einschlüssen Zusammenfassung und Ausblick 73 A Implementierung 75 A.1 Strahlverfolgung A.1.1 Die Klasse Form A.1.2 Berechnung der Feldverteilung zur Darstellung in einer vorgegebenen Ebene A.1.3 Speicherverwaltung zur inelastischen Streuberechnung B Nützliches zur Geometrie 83 B.1 Schnittpunktberechnung B.1.1 Schnittpunkt mit einer Kugel B.1.2 Schnittpunkt mit einem Ellipsoid B.2 Betrachtung der Totalreflexion, evaneszente Welle C Wichtige Funktionen 87 C.1 Kugelflächenfunktionen C.2 Sphärische Besselfunktionen C.2.1 Asymptotisches Verhalten C.2.2 Sonstiges vi

9 Abbildungsverzeichnis 1.1 Elastische Streuung eines sphärischen Mikropartikels mit x = 2πr λ = 100, Brechungsindex n = 1.5, berechnet mit Hilfe der Lorenz-Mie-Theorie Strahlengang eines Strahls durch ein Partikel mit einem exzentrischen sphärischen Einschluss Definition der Felder zur Beschreibung der Streuung an einem sphärischen Mikropartikel Brechung und Reflexion eines Strahls an einer Grenzfläche zweier Medien Erläuterungen zur Herleitung des Fermatschen Prinzips Reflexionskoeffizienten r (links) und r als Funktion des Einfallswinkels α (durchgezogene Linie: Realteil, gestrichelt: Imaginärteil) Betrachtung eines Fokalbereichs Gaußstrahl Beispielhafter Strahlengang in einem Gaußstrahl aus Gln. 2.58a-2.58c Vergleich: Geometrische Optik(links) mit Mie-Theorie(rechts) Größenparameter: x = 100, Brechungsindex: n = Lage des Oberflächen-Koordinatensystems Energiedichteverteilung in einem Partikel n = mit einem Einschluss für verschiedene n E Brechungsindizes des Einschlusses Darstellung der unterschiedlichen Reflexionsordnungen eines Partikels mit Einschluss. Brechungsindizes: Host: n P = 1.333, Einschluss: n E = vii

10 Abbildungsverzeichnis 2.13 Darstellung der unterschiedlichen Reflexionsordnungen eines Partikels mit Einschluss. Brechungsindizes: Host: n P = 1.333, Einschluss: n E = Partikel (x P = 100, n P = 1.333) mit einem sphärischen Einschluss x E = 30, n E = 1.5, Abstand vom Partikelmittelpunkt: 0.6 r P Partikel (n P = 1.333, x = 500) mit sieben sphärischen Einschlüssen (r E = 0.1 r P, n E = 1.5), die entlang der z-achse (=Ausbreitungsrichtung des einfallenden Felds) angeordnet sind Wie Abb jedoch sind die Einschlüsse entlang der x-achse angeordnet Darstellung der Orientierung eines Partikels im Raum: (a) Drehung um x-achse (b) Drehung um y-achse (c) Drehung um die z-achse Energiedichte-Verteilung im Inneren eines Ellipsoids mit A = (900, 500, 500), n = 1.333, (a) 0 (b) um 90 gedreht Übergänge bei der inelastischen Streuung Strahlengang für ein Partikel mit Einschluss n P = 1.5, n E = Darstellung der Streucharakteristik eines Dipols Verdünnung durch Auslaufen der vom Dipol ausgehenden Strahlen Schematische Darstellung der Streuung an Mikropartikeln inelastische Streuung eines homogenen, kugelförmigen Partikels (x = 60, x inel = , n = Depolarisationsgrad δ für ein Partikel mit x = 60, n = 1.5, einfallende Welle in y-richtung polarisiert Vergleich eigener Ergebnisse mit zweidimensionalen Berechnungen und mit dem Dipolmodell, x elast = 30, x inel = 27, n = Inelastisches Streuverhalten eines Partikels mit einem Einschluss bei Rotation um die y-achse ( zur Betrachtungsebene) x P = 1000, x P,inel = , n P = 1.333, r E = 0.3 r P, Abstand Einschluss-Partikelmittelpunkt: 0.6 r P, n E = Inelastische Streuung eines Partikels mit einem Einschluss bei Variation der Einschlussposition entlang der z-achse, x P = 1000, x P,inel = , n P = 1.333, r E = 0.2 r P,n E = viii

11 Abbildungsverzeichnis 3.11 Wie Abb. 3.10, nun aber mit Variation der Einschlussposition entlang der x-achse Inelastische Streuung eines Partikels (n P = 1.333, x = 500, x inel = ) mit sieben Einschlüssen (r E = 0.1 r P, n E = 1.5), die entlang der Einstrahlachse angeordnet sind Inelastische Streuung eines Partikels (n P = 1.333, x = 500, x inel = ) mit sieben Einschlüssen (r E = 0.1 r P ) Tropfenkette inelastische Streuung in Abhängigkeit vom Halbachsenverhältnis, n P = 1.5, rote Linie: Kugelform a 3.16 Strahlverlauf in einem Partikel mit Halbachsenverhältnis y a x,z = 0.3, n P = 1.5, Schnitt durch die y-z-ebene Strahlverlauf wie in 3.16, jedoch mit einem Achsenverhältnis ay a x,z = Vergleich von Messungen an DEHS-Tropfen in einem akustischen Levitator mit eigenen Rechnungen (durchgezogene Linie) für verschiedene Achsenverhältnisse Inel. Streuung eines elliptischen Mikropartikels A = (500, 500, 900), A inel = ( , , ), n = 1.5, gestrichelt: volumengleiche Kugel Inel. Streuung eines Mikropartikels mit A = (500, 900, 500), Ainel = ( , , ), n = 1.5 in die x-z-ebene, gestrichelt: volumengleiche Kugel Inel. Streuung eines Mikropartikels mit A = (500, 900, 500), Ainel = ( , , ), n = 1.5 in die y-z-ebene, gestrichelt: volumengleiche Kugel Inel. Streuung eines Mikropartikels mit A = (500, 900, 500), Ainel = ( , , ), n = 1.5 in die x-y-ebene, gestrichelt: volumengleiche Kugel Relative Schwankung bei Variation der Orientierung in Abhängigkeit vom Halbachsenverhältnis a x /a y,z inelastische Streuung mit 2 zufällig positionierten Einschlüssen, x P = 500, x P,inel = , n P = 1.333, n E = 1.5, V E = 0.05 V ges ix

12 Abbildungsverzeichnis 3.25 Inelastische Streuung mit 15 zufällig positionierten Einschlüssen, x P = 500, x P,inel = , n P = 1.333, n E = 1.5, V E = 0.05 V ges Relative Schwankung in Abhängigkeit von der Anzahl n der Einschlüsse, n P = 1.333, n E = 1.5, V E = 0.05 V ges A.1 Flussdiagramm der Strahlverfolgung A.2 Skizze zur Berechnung der Schnittpunkte mit einer dicken Ebene A.3 Darstellung zur Speicherverwaltung x

13 Verwendete Variablennamen a Radius des Partikels A Halbachsenvektor c Lichtgeschwindigkeit C Konzentrationsmatrix D Drehmatrix e 1, e 2 Einheitsvektoren im Oberflächen-Koordinatensystem e k Einheitsvektor in Ausbreitungsrichtung des Strahls e x, e y, e z Einheitsvektoren des kartesischen Koordinatensystems E 0 Amplitude des elektrischen Felds E dip ( r i, σ) Beitrag des Dipols am Ort r i zum Streufeld in die Richtung σ E RRT (σ) RRT-Feld aus der Richtung σ H Matrix zur Transformation in das Einschluss-/ Partikelkoordinatensystem j elektrische Stromdichte k, k0 Wellenvektor, Wellenzahl im Vakuum k max, k min Höhe und Tiefe des effektiven Potentials n Oberflächennormale n Brechungsindex (allgemein) n a Brechungsindex im Außenraum n E Brechungsindex im Einschluss n P Brechungsindex im Partikel r ci, r ca Radius der inneren und äußeren Kaustik r, t Amplitudenreflexions- und transmissionskoeffizient p elektrisches Dipolmoment P Poyntingscher Vektor R Krümmungsradius der Wellenfronten beim Gaußstrahl R, T Reflexionsgrad, Durchlässigkeit S Streumatrix S Eikonal w ortsabhängiger Durchmesser des Gaußstrahls w 0 Taillendurchmesser des Gaußstrahls x inel Größenparameter bei der inelastischen Wellenlänge x E Größenparameter Einschluss Größenparameter Partikel x P xi

14 Abbildungsverzeichnis Z 0 Feldwellenwiderstand r, ϑ, ϕ Kugelkoordinaten I Imaginärteil R Realteil α Einfallswinkel, Polarisierbarkeit δ Depolarisationsgrad ε Dielektrizitätskonstante ε x, ε y,ε z Drehwinkel um die Achsen eines ortsfesten Koordinatensystems zur Beschreibung der Lage eines nichtsphärischen Partikels im Raum γ Dämpfungskonstante, Drehwinkel µ Permeabilität φ Phase σ Streuwinkel, elektrische Leitfähigkeit xii

15 Kapitel 1 Einleitung Mikropartikel spielen in vielen Bereichen, wie etwa der Medizin, der Biologie aber auch in der Erforschung der Erdatmosphäre eine wichtige Rolle. Hierbei steht die Charakterisierung in Bezug auf Form und Zusammensetzung im Vordergrund. In vielen Fällen ist eine berührungslose und zerstörungsfreie Untersuchung notwendig; diese lässt sich gut durch eine optische Methode realisieren. Zunächst scheint sich eine Betrachtung des elastischen Streulichtes anzubieten, da hier im Vergleich zu Messungen der Raman- Streuung nur geringe Ansprüche an die Detektion gestellt werden. Um nun Rückschlüsse auf die Form des Partikels ziehen zu können, ist eine theoretische Betrachtung zwingend erforderlich. Bereits Ende des 19. bzw. Anfang des 20. Jahrhunderts entwickelten Ludvig Lorenz [33] und Gustav Mie [38] eine Theorie zur Beschreibung der elastischen Lichtstreuung an sphärischen Mikropartikeln. Diese Theorie basiert auf einer Lösung der Wellengleichung in Kugelkoordinaten. Sie bildet als exakte Theorie die Basis für eine Vielzahl von Berechnungen. Eine Anwendung auf geschichtete Partikel ist bei Kaiser [31, 55] nachzulesen. Der Nachteil dieser Methode besteht darin, dass bereits bei einem Partikel mit nur einem größeren Einschluss die Berechnung der elastischen Streuung sehr kompliziert und rechenaufwändig wird. Da sich die wellenoptische Theorie zudem nur auf eine eng begrenzte Anzahl kanonischer Geometrien übertragen lässt, ist es zwingend erforderlich nach Berechnungsmethoden zu suchen, die unabhängig von der Form des Streuers sind. Eine Idee ist, das Streumaterial durch Dipole zu nähern. Diese Diskrete Dipol-Approximation (DDA, vgl. etwa [1]) genannte Methode ist zwar sehr flexibel in Hinblick auf die Form des Partikels, stellt jedoch hohe Ansprüche an die Speicher- und Rechenkapazität und ist daher nur begrenzt einsetzbar, d.h. es lassen sich nur Partikel berechnen, deren Größe sich nur wenig von der verwendeten Wellenlänge unterscheidet. Eine weniger aufwändige Berechnung lässt sich mit der geometrischen Optik durchführen. Mishchenko und Macke [36] verwendeten etwa ein Hybrid-Verfahren aus Strahlenoptik und Monte-Carlo für die Berechnung der Streuung an Eiskristallen. Ein wesentlicher Nachteil dieses Verfahrens ist die fehlende Berücksichtigung der Phaseninformation. Aus diesem Grund können keine Interferenzeffekte betrachtet werden, die für Mikropartikel im optischen Bereich nicht zu vernachlässigen sind. 1

16 Kapitel 1. Einleitung P σ Abbildung 1.1: Elastische Streuung eines sphärischen Mikropartikels mit x = 2πr λ = 100, Brechungsindex n = 1.5, berechnet mit Hilfe der Lorenz-Mie- Theorie Ein prinzipielles Problem der elastischen Lichtstreuung in Hinblick auf die Charakterisierung des Partikels stellt die Struktur der Winkelabhängigkeit dar, die bereits bei einfachen Geometrien sehr kompliziert werden kann, wie dies aus Abbildung 1.1 ersichtlich wird. Hier ist der differentielle Streuquerschnitt für ein homogenes, sphärisches Partikel dargestellt, berechnet auf Basis der Lorenz-Mie-Theorie. Da es sich bei der inelastischen Streuung um einen inkohärenten Prozess handelt, ergibt sich keine komplizierte Interferenzstruktur. Die Abhängigkeit vom Streuwinkel wird somit weniger kompliziert als dies bei der elastischen Streuung der Fall ist. Das inelastische Streulicht zeigt zudem eine materialspezifische, spektrale Abhängigkeit; daher lässt sich daraus auf die chemische Zusammensetzung schließen. Viele atmosphärische, biologische oder auch technische Partikel weisen Einschlüsse auf. Durch eine geeignete Wahl der Detektionswellenlänge lassen sich die Beiträge der einzelnen Bestandteile trennen. Dies ist bei einer Beobachtung des elastischen Streulichtes nur sehr schwer möglich, da man dort nur eine integrale Information über das Gesamtsystem erhält. 2

17 Die theoretische Beschreibung der inelastischen Streuung ist weitaus komplizierter als im elastischen Fall. An dieser Stelle sei angemerkt, dass in dieser Arbeit der Begriff inelastische Streuung als Synonym für Raman-Streuung verwendet wird, obwohl viele Aussagen auch auf die Fluoreszenz übertragbar sind. Die ersten theoretischen Untersuchungen haben Chew und Kerker [14, 15, 16] unter Verwendung eines wellenoptischen Ansatzes durchgeführt, wobei die Einschlüsse durch Dipole angenähert werden. 1 Zu diesem Zweck muss eine Multipolentwicklung für das Feld jedes einzelnen Dipols durchgeführt werden. Da sich nicht alle Dipole im Zentrum des Koordinatensystems befinden können, ist eine Koordinatentransformation notwendig, welche die Rechnung zusätzlich erschwert. Um nicht nur die Streuung an Einschlüssen oder Partikeln berechnen zu können, deren Größe klein gegen die Wellenlänge ist, muss der gesamte streuende Körper durch eine große Anzahl von Dipolen beschrieben werden. Aus diesem Grund ist die Theorie von Chew und Kerker zur Berechnung der inelastischen Streuung an Partikeln, die nicht klein gegen die eingestrahlte Wellenlänge sind, ungeeignet. Zhang und Alexander entwickelten deshalb für den Fall eines sphärischen, homogenen Mikropartikels ein Hybrid-Verfahren, bei dem das einfallende Feld über die Lorenz-Mie Theorie berechnet wird, während man das gestreute Feld über Strahlverfolgung erhält. Es werden dabei, ausgehend von den einzelnen Dipolen, Strahlen in alle Richtungen nach außen hin verfolgt. Diese Methode erlaubt es, die Streuung von großen sphärischen Partikeln zu berechnen. Aufgrund der Vielzahl zu verfolgender Strahlen ist auch dieses Verfahren recht zeitaufwändig. Die Einführung des Reversed-Raytracing (RRT) Verfahrens führt zu einer wesentlichen Einsparung an Rechenzeit (vgl. [40, 41, 63] und Abschnitt 3.1). Hier wird die Umkehrbarkeit des Strahlengangs ausgenutzt. Man kann den in eine bestimmte Richtung gestreuten Anteil dadurch erhalten, dass man die Strahlen, die in diese Richtung gestreut werden, zunächst nach Innen verfolgt. Gewichtet man das auf diese Weise erhaltene Feld der zurückverfolgten Strahlen, das sogenannte RRT -Feld, mit dem einfallenden Feld unter Berücksichtigung der Dipolcharakteristik und integriert dieses gewichtete Feld über das gesamte Partikelvolumen, so erhält man den Beitrag der inelastischen Streuung in die betrachtete Richtung. Im Fall einer homogenen Kugel genügt eine einmalige Berechnung des RRT-Feldes aus einer Richtung. Für alle anderen Winkelbereiche muss dieses Feld lediglich entsprechend der gewünschten Streurichtung gedreht werden, bevor es mit dem einfallenden Feld gewichtet wird. Dies stellt einen wesentlichen Vorteil gegenüber der Rechnung von Zhang und Alexander dar. Viele biologische und technische Partikel haben eine nichtsphärische Form oder enthalten Einschlüsse. Daher ist eine theoretische Beschreibung der inelastischen Streuung für solche Partikel von großem Interesse. Die bestehenden Arbeiten beschränken sich lediglich auf homogene oder geschichtete sphärische Partikel [25, 24, 40, 41, 63, 22, 23]. Ziel dieser Arbeit ist es, eine Methode zu entwickeln, welche die Berechnung der in- 1 Bei der Fluoreszenz ist zu beachten, dass die einzelnen Moleküle ihre Dipol-Orientierung während der, im Vergleich zur Raman-Streuung, langen Lebensdauer der Übergänge beliebig ändern und sich somit im zeitlichen Mittel eine isotrope Strahlung einstellt, d.h. hier geht die Dipolcharakteristik verloren. 3

18 Kapitel 1. Einleitung elastischen Streuung an nichtsphärischen Partikeln und Partikeln mit Einschlüssen ermöglicht. Da solche Partikel im Allgemeinen keine Rotationssymmetrie aufweisen, reicht eine rein zweidimensionale Beschreibung des Problems nicht mehr aus. Insbesondere muss zunächst ein Modell zur Berechnung der inneren Feldverteilungen in solchen Partikeln entworfen werden. Hierzu wird eine Methode verwendet, welche wir im Folgenden als geometrische Optik bezeichnen wollen, die auf der Strahlenoptik basiert, wobei zusätzlich die Phase mit berücksichtigt wird (vgl. Velesco et al. [42]). Die Integration der Phase in die strahlenoptischen Berechnungen führt zu einer wesentlichen Verbesserung der Ergebnisse der inneren Feldberechnung insbesondere für Partikel, deren Größe sich nur um wenige Größenordnungen von der eingestrahlten Wellenlänge unterscheidet. Die erste Hälfte dieser Arbeit beschäftigt sich deshalb mit der Berechnung der Feldverteilung im Inneren von elliptischen Partikeln als Beispiel für nichtsphärische Partikel und mit Partikeln mit mehreren Einschlüssen. Dabei wollen wir die Abhängigkeit der Feldverteilung von der Position der Einschlüsse, der Form des Partikels und seiner Orientierung im Raum näher betrachten. Diese Untersuchungen bilden die Grundlage zum Verständnis der inelastischen Streuung, welche im zweiten Teil der Arbeit beschrieben wird. Hier werden nun die Erkenntnisse aus der Feldberechnung auf das Verhalten der inelastischen Streuung übertragen. Für die Berechnung der inelastischen Streuung wird das oben skizzierte Reversed-Raytracing Verfahren angewendet, das ebenfalls an die Problemstellung angepasst werden muss. Insbesondere wird auf einen modularen Aufbau Wert gelegt, um neben elliptischen Partikeln, zu einem späteren Zeitpunkt auch andere Formen hinzufügen zu können (siehe Anhang A). Da sich die Partikel im realen Experiment in den meisten Fällen nicht in einer festen Orientierung fixieren lassen, wollen wir zudem untersuchen, inwieweit man durch eine Mittelung über viele unterschiedliche Orientierungen trotzdem Informationen über die Form eines Partikels bzw. die Anzahl und Größe der Einschlüsse erhalten kann. 4

19 Kapitel 2 Inneres, elastisches Feld Will man die inelastische Streuung eines Mikropartikels berechnen, so ist die Kenntnis der inneren Feldverteilung unerlässlich, da das innere Feld die Anregung der Streuer darstellt. Für einige wenige einfache Geometrien stehen geschlossene Lösungen zur Verfügung. L. Lorenz [33] und G. Mie [38] gaben eine Lösung für den Fall eines homogenen, sphärischen Partikels mit Hilfe eines wellenoptischen Ansatzes in der nach ihnen benannten Lorenz-Mie Theorie an. Auf Basis dieser Theorie wurden auch Berechnungen der Feldverteilungen in sphärischen, geschichteten Partikeln (Kaiser [31], Kaiser et.al. [55]) durchgeführt. Ngo et.al. [43] führten Berechnungen an sphärischen Partikeln mit einem exzentrischen, sphärischen Einschluss ebenfalls mit Hilfe der Mie- Theorie durch. Barton modifizierte diese Theorie für die Berechnung des inneren Felds in Sphäroiden [26, 2, 3]. Eine Berechnung von beliebig geformten Partikeln bzw. Einschlüssen ist über wellenoptische Ansätze nur sehr begrenzt möglich, da die zugehörigen Wellengleichungen nur für einige wenige Symmetrien geschlossen lösbar sind. Aus diesem Grund wurde nach alternativen Methoden gesucht, die eine räumliche Diskretisierung durchführen und damit unabhängig von der betrachteten Symmetrie sind. Mit der Entwicklung moderner Computersysteme gewann unter den disretisierenden Techniken das sogenannte Finite-Difference-Time-Domain (FDTD) Verfahren an Bedeutung. Diese Methode geht auf Arbeiten von Yee [64], Mur [39] und Umashankar [30] zurück. Es handelt sich dabei um ein Verfahren, bei dem die Maxwellschen Gleichungen sowohl im Orts- als auch im Zeitbereich über eine Finite-Differenzen-Methode gelöst werden (vgl. z.b. [60]). Da es sich hierbei um eine diskrete Lösung der Maxwell- Gleichungen handelt, können prinzipiell beliebige geometrische Strukturen behandelt werden. S.C. Hagness et al. [48] untersuchten etwa mit diesem Verfahren die Kopplung zwischen zwei Lichtleitfasern über einen Mikroring- bzw. einen Mikroscheibenresonator. Diese Technik benötigt eine sehr feine Diskretisierung im Ortsraum in der Größenordnung der verwendeten Wellenlänge. Dies führt bereits bei geringen räumlichen Ausdehnungen im Mikrometerbereich zu einem enormen Bedarf an Speicherplatz und Rechenzeit. Aus diesen Gründen setzte sich eine Alternative zur Wellenoptik durch, 5

20 Kapitel 2. Inneres, elastisches Feld die auf einem strahlenoptischen Ansatz beruht. Hierbei ist ein wesentlicher Vorteil die relativ einfache Theorie und der damit verbundene geringere Rechenaufwand. Auf Basis der Strahlenoptik existieren viele Berechnungen der elastischen Streuung. Berechnungen der inneren Feldverteilung mittels geometrischer Optik, insbesondere unter Berücksichtigung der Phase, wurden für ein homogenes, sphärisches Partikel in den Arbeiten von Roll et.al. [12, 10, 47] und Velesco et.al. [42] bzw. für geschichtete Partikel von Velesco [63] durchgeführt. In beiden Fällen genügte aufgrund der Symmetrie eine zweidimensionale Betrachtung. Für komplexere Probleme reicht eine zweidimensionale Betrachtung nicht mehr aus. Befinden sich etwa im Inneren des Partikels zusätzlich ein oder mehrere Einschlüsse, so werden die Strahlen an der Einschlussoberfläche derart gebrochen bzw. reflektiert, dass einige Strahlen die Einfallsebene verlassen und sich räumlich ausbreiten, wie dies in der Abbildung 2.1 zu sehen ist. Lediglich für den einfa- Abbildung 2.1: Strahlengang eines Strahls durch ein Partikel mit einem exzentrischen sphärischen Einschluss chen Fall, dass sich ein sphärischer Einschluss im Zentrum des Partikels befindet, behält der Strahl seine Umlaufebene bei und es genügt eine zweidimensionale Betrachtung des Problems. Dies gilt ebenfalls für ein Partikel mit einem sphärischen Einschluss, dessen Mittelpunkt sich innerhalb der Beobachtungsebene befindet. In allen anderen Fällen muss zu einer dreidimensionalen Berechnung übergegangen werden. Bevor wir uns der Beschreibung des in dieser Arbeit verwendeten Modells zuwenden, gehen wir noch einmal kurz auf die Lorenz-Mie-Theorie ein, da diese Theorie eine geschlossene Lösung für ein kugelförmiges Partikel und somit eine gute Vergleichsmöglichkeit zu den eigenen Berechnungen bietet. 6

21 2.1. Lorenz-Mie-Theorie 2.1 Lorenz-Mie-Theorie Die Wechselwirkung elektromagnetischer Strahlung mit Materie wird vollständig durch die Maxwellschen Gleichungen E = B t H = D t + j D = ρ B = 0 (2.1a) (2.1b) (2.1c) (2.1d) beschrieben. Die dielektrische Verschiebung D und die elektrische Feldstärke E bzw. die magnetische Induktion B und die magnetische Feldstärke H sind über die Dielektrizitätskonstante ε bzw. über die Permeabilität µ durch die Materialgleichungen D = ε E B = µ H (2.2a) (2.2b) miteinander verbunden. Die Stromdichte j erhält man aus dem elektrischen Feld über die elektrische Leitfähigkeit σ j = σ E. (2.3) Betrachtet man einen ladungs- und stromfreien Raum, so lässt sich aus den Maxwell- Gleichungen durch Elimination der magnetischen Feldstärke die Helmholtzgleichung ( + k 2 ) E = 0. (2.4) ableiten. Die Wellenzahl k ist dabei mit der Kreisfrequenz ω bzw. mit der Wellenlänge λ über k = ω c = 2π λ, ω = ɛµ (2.5) verknüpft. Analog zu Gleichung 2.4 erhält man durch Ersetzen des elektrischen Felds die Wellengleichung für die magnetische Induktion ( + k 2 ) H = 0. (2.6) 7

22 Kapitel 2. Inneres, elastisches Feld Die Lösungen dieser Gleichungen lassen sich auf skalare Funktionen Ψ zurückführen, die der Gleichung Ψ + k 2 Ψ = 0 (2.7) genügen. Aufgrund der sphärischen Symmetrie des Problems betrachtet man nun die skalare Helmholtzgleichung 2.7 in Kugelkoordinaten ( 1 r 2 Ψ( r) ) + 1 ( 1 r 2 r r r 2 sin ϑ ϑ ( sin ϑ ) + 1 ϑ 2 sin 2 ϑ ϕ 2 ) Ψ( r)+k 2 Ψ( r) = 0. (2.8) Diese Gleichung lässt sich in einen r abhängigen und in einen winkelabhängigen Anteil trennen. Die sphärischen Zylinderfunktionen, d.h. die sphärischen Bessel- und Neumannfunktionen bzw. die sphärischen Hankelfunktionen stellen die Lösungen der radialen Gleichung dar. Die winkelabhängige Gleichung liefert die Kugelflächenfunktionen Y lm (ϑ, ϕ). Die Funktion Ψ( r) ist also von der Form Ψ( r) = l (A lm f l (kr) + B lm g l (kr)) Y lm (ϑ, ϕ). (2.9) m Die Funktionen g l (r) bzw. f l (r) stellen Kombinationen der sphärischen Zylinderfunktionen dar. Die Koeffizienten A lm und B lm ergeben sich dabei aus den entsprechenden Randbedingungen des Problems. Man kann zeigen, dass r E und r H ebenfalls Lösungen der skalaren Helmholtzgleichung sind. Bei der Betrachtung der elektromagnetischen Felder wird zwischen dem Fall unterschieden, bei dem das elektrische Feld senkrecht auf dem Radiusvektor steht (magnetischer bzw. transversal-elektrischer Fall, TE) und dem Fall, bei dem der magnetische Feldvektor senkrecht auf e r (elektrischer bzw. transversal magnetischer Fall, TM) steht. Für die Lösungen der Helmholtzgleichung 2.4 und 2.6 ergibt sich für diese beiden Fälle: TE: r r H (M) lm E (M) lm = 0 l(l + 1) = f l (kr)y lm (ϑ, ϕ) (2.10) k E (M) lm = Z 0f l (kr) 1 i LY lm(ϑ, ϕ) H (M) lm = i Z 0 k E (M) lm 8

23 2.1. Lorenz-Mie-Theorie TM: r r E (E) lm = Z 0 H (E) lm = 0 l(l + 1) f l (kr)y lm (ϑ, ϕ) (2.11) k H (E) lm = f l(kr) LY lm (ϑ, ϕ) E (E) lm = iz 0 k H (E) lm mit dem Feldwellenwiderstand Z 0 = µ0 ε 0 man die Vektorkugelflächenfunktionen und dem Operator L = 1 ( r ). Führt i X lm (ϑ, ϕ) = 1 l(l + 1) LY lm (ϑ, ϕ) (2.12) ein, so erhält man die folgende Multipolentwicklung des magnetischen und des elektrischen Feldes H = E = Z 0 + +l l= m= l + +l l= m= l { a (E) lm f l(kr) X lm (kr) i k a(m) lm (g l (kr) X lm (ϑ, ϕ)) } (2.13) { i k a(e) lm (f l (kr) X ) } lm (ϑ, ϕ) + a (M) lm g l(kr) X lm (ϑ, ϕ). Bei der Betrachtung der Felder im Inneren des Partikels treten nur sphärische Besselfunktionen auf, da die Feldverteilung auch im Ursprung, d.h. im Partikelmittelpunkt endlich bleiben muss. Die Koeffizienten a (E) lm und a(m) lm ergeben sich aus den Randbedingungen der magnetischen und elektrischen Felder auf der Oberfläche des Mikropartikels: E a, r=a = E t, r=a, Ha, r=a = H t, r=a. (2.14) wobei E a = E e + E s das Feld im Außenraum ist, welches sich aus dem eingestrahlten Anteil E e und dem gestreuten Teil E s zusammensetzt. Das transmittierte Feld wird durch E t beschrieben. Gemäß Abbildung 2.2 erhält man also folgende Multipolentwicklungen für die entsprechenden Feldanteile: 9

24 Kapitel 2. Inneres, elastisches Feld E s, H s E t, H t n P n a E e, H e a Abbildung 2.2: Definition der Felder zur Beschreibung der Streuung an einem sphärischen Mikropartikel Einfallendes Feld: H e = E e = Z 0 l l= m= l α (E) lm l l= m= l j l(kr) X lm (ϑ, ϕ) i k α(m) lm (j l (kr) X ) lm (ϑ, ϕ) (2.15a) i k α(e) lm (j l (kr) X ) lm (ϑ, ϕ) + α (M) lm j l(kr) X lm (ϑ, ϕ) (2.15b) Inneres Feld: H i = E i = Z 0 l l= m= l β (E) lm l l= m= l j l(k i r) X lm (ϑ, ϕ) i k β(m) lm (j l (k i r) X ) lm (ϑ, ϕ) (2.16a) i k β(e) lm (j l (k i r) X ) lm (ϑ, ϕ) + β (M) lm j l(k i r) X lm (ϑ, ϕ) (2.16b) Für das einfallende Feld (ebene Welle) und das innere Feld muss die Endlichkeit im Ursprung gewährleistet sein; daher kommen unter den Zylinderfunktionen nur die sphärischen Besselfunktionen in Frage. Für das gestreute Feld ergeben sich hingegen 10

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