SERPENTINIZATION, FLUIDS AND LIFE: COMPARING CARBON AND SULFUR CYCLES IN MODERN AND ANCIENT ENVIRONMENTS

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1 Diss. ETH No SERPENTINIZATION, FLUIDS AND LIFE: COMPARING CARBON AND SULFUR CYCLES IN MODERN AND ANCIENT ENVIRONMENTS A dissertation submitted to the ETH ZURICH for the degree of Doctor of Sciences presented by Esther Schwarzenbach Dipl. Natw. ETH Zürich born from Zürich and Thalwil ZH accepted on the recommendation of: Prof. Dr. Gretchen Bernasconi, examiner Prof. Dr. Alan Thompson, co-examiner Prof. Dr. Stefano Bernasconi, co-examiner Prof. Dr. Jeffrey Alt, co-examiner 2011

2 Summary This thesis presents a comparative study of serpentinization processes in ancient and modern oceanic peridotites and in weathering-type systems in mantle rocks exposed on continents. Serpentinization occurs along mid-ocean ridges where tectonic activity leads to the exposure of mantle rocks on the ocean floor. Reaction with seawater results in conversion of the primary mineral phases predominantly into serpentine, and is accompanied by an exchange of various elements between seawater and the interacting rock, and by the formation of H 2 and CH 4. The Lost City Hydrothermal Field (LCHF), located along the Mid-Atlantic Ridge, is the only known peridotite-hosted hydrothermal field in which active serpentinization produces low-temperature (40 to 90 C), highly alkaline fluids (ph = 9 to 11), and where these fluids precipitate distinct and morphologically diverse carbonate structures. On continents, both present-day serpentinization and serpentine dissolution occur where meteoric water interacts with exposed peridotites or serpentinites, forming highly alkaline spring waters. Similar to the peridotite-hosted hydrothermal systems on the ocean floor, these spring waters are often characterized by elevated H 2 and CH 4 concentrations and result in formation of carbonate crusts and travertines upon contact with atmospheric CO 2. H 2 and CH 4 are a major energy source for microorganisms. Peridotite-hosted hydrothermal systems therefore have the potential to sustain microbial communities in the subsurface. These environments have thus previously been linked with the origin of the most primitive forms of live. In this study, I conducted an integrated field, petrological and geochemical investigation (focusing on carbon and sulfur) of serpentinites and ophicalcites of an ophiolitic sequence in the Northern Apennines (Italy). Furthermore, I analyzed calcite-veined serpentinites drilled during Ocean Drilling Program (ODP) Legs 149 and 173 (from the Iberian Margin, North Atlantic). These two ancient systems are compared to active peridotite-hosted hydrothermal systems such as the LCHF to constrain processes involved in mantle exposure and the paleo-environment in which the Northern Apennine ophiolites originally formed. I also investigated Ca-OH type alkaline spring waters from the Voltri Massif near Genoa (Italy), in an integrated study in collaboration with organic geochemists and microbiologists. Here, I studied the spring water and carbonate deposit chemistries, as well as the mineralogy, and carbon and sulfur isotope geochemistry of the basement rocks hosting the springs. Due to the close chemical affinity of the springs to the LCHF, I analyzed the processes involved in present-day continental serpentinization and compared them to oceanic, peridotite-hosted hydrothermal systems. The Northern Apennine serpentinites preserve mineral assemblages typical of formation by exposure of upper mantle rocks to seawater (i.e. serpentine + magnetite ± tremolite ± talc). Hydration of pyroxene occurred at high temperatures (> 700 C), probably during early stages of exhumation of the mantle. Subsequent exposure of the ultramafic rocks on the ocean floor initiated replacement of olivine and pyroxene by serpentine + magnetite at temperatures > 300 C. Increased fracturing and fluid circulation led to the formation of an extensive calcite and serpentine vein-network, and the incorporation of large amounts of inorganic carbon. Oxygen isotope thermometry reveals that this calcite formed at temperatures of up to 144 C. Sulfide mineralogy preserves a redox-gradient from strongly oxidizing conditions in the ophicalcites (representing extensive interaction with seawater), to fairly reducing conditions at greater depth. The redox-conditions found in the Northern Apennine thereby fit gradients typically observed in oceanic peridotite-hosted hydrothermal systems. xi

3 The structures found in the Northern Apennine strongly resemble striated surfaces of detachment faults typically seen along mid-ocean ridges. Furthermore, the mineralogy along shear zones in the Northern Apennine ophiolite suggests that hot fluids interacted with gabbroic rocks at depth, resulting in Si-Al-Ca-Na-rich hydrothermal fluids that were transported along shear zones to the surface. Similar features have been found at the LCHF and at other oceanic core complexes. Consequently, based on the structural features and the mineralogy of the Northern Apennine ophiolite, and on carbon and serpentine isotopic signatures of the serpentinites and ophicalcites, I suggest that this sequence formed at a slowspreading mid-ocean ridge. In contrast, the calcite-veined serpentinites from the Iberian Margin, which formed in the late stages of rifting during the opening of the North Atlantic, preserve relatively low temperatures of calcite formation (< 36 C) and serpentinization temperatures of < 150 C. I interpret this as reflecting a low, near-surface temperature gradient within the newly formed oceanic lithosphere, and suggest that serpentinization associated with lithospheric rifting may be accompanied by a lower temperature regime than serpentinization in mid-oceanic ridge environments such as the modern Mid- Atlantic Ridge. Furthermore, gabbroic intrusions likely play an important role as a heat source for peridotite-hosted systems such as the Rainbow or Logatchev hydrothermal fields, as well as producing local Si-Al-Ca-Na-enrichments in the overlying serpentinites. Unlike the Northern Apennine and Iberian Margin serpentinites, rocks of the Voltri Massif experienced Alpine subduction and record eclogite-facies conditions. Despite this, the carbon and sulfur geochemistries of these serpentinites preserve typical oceanic isotopic signatures, suggesting that they were not strongly modified during subsequent metamorphism. Modern spring water interaction with the serpentinites forms clay minerals, while active serpentinization can be observed where springs emerge from a lherzolite host. The chemistry of the alkaline spring waters is similar to the fluids produced at the LCHF. Hydrogen concentrations are comparatively low in springs situated within the serpentinites, but are significantly higher in springs situated in the lherzolites. In contrast, comparatively high CH 4 concentrations were measured at several springs, regardless of the basement rock composition. The origin of methane is not fully understood. However, the reaction of CO 2 3 in the alkaline water with H 2 to form methane, similar to Fischer-Tropsch-Type reactions, likely contributes to methane formation. The presence of sulfides and oxides thereby serve as catalysts during this reaction. Additionally, methane could also be produced biologically, during thermogenic decomposition of organic matter, or be of mantle origin. The carbonates studied here are characterized by strongly depleted carbon isotope signatures typically found in carbonates that form in such high ph, low-dic (dissolved inorganic carbon) conditions. This study reveals some of the complex processes occurring in peridotite-hosted hydrothermal systems, and demonstrates how serpentinization can take place in different settings and under a variety of conditions. Furthermore, it shows how important peridotite-hosted hydrothermal systems are in the global cycling and long-duration storage of carbon and sulfur. Mantle exposure on the ocean floor may well be more wide spread than previously thought. The cycling of carbon and sulfur through these systems likely plays an important role in the global-scale transfer of carbon and sulfur between the atmosphere, hydrosphere and lithosphere. xii

4 Zusammenfassung Diese Doktorarbeit präsentiert eine Studie über Serpentinisierungsprozesse in modernen und alten ozeanischen, peridotit-basierten Hydrothermal-Systemen, sowie über Prozesse in Serpentiniten und Peridotiten, welche auf den Kontinenten aufgeschlossen sind und mit meteorischem Wasser reagieren. Serpentinisierung findet typischerweise entlang mittelozeanischer Rücken statt, wo tektonische Aktivität zur Freisetzung von Mantelgesteinen am Meeresboden führt. Deren Kontakt mit Meerwasser führt zur Umwandlung von Olivin und Pyroxen zu vorwiegend Serpentin und Magnetit. Gleichzeitig bilden sich Methan und Wasserstoff, während ein ausgedehnter Austausch von Elementen zwischen dem Meerwasser und der ozeanischen Lithosphäre stattfindet. Das Hydrothermal-Feld Lost City (LCHF) entlang des Mittelatlantischen Rückens ist das Einzige bisher entdeckte peridotit-basierte Hydrothermal- Feld, bei welchem aktive Serpentinisierung des Mantelgesteines zu Niedrig-Temperatur (40-90 C) und stark alkalischen Fluiden (ph = 9-11) führt, und wo sich durch die Reaktion der Fluide mit Meerwasser aussergewöhnliche Karbonatstrukturen gebildet haben. Auf Kontinenten findet man Serpentinisierung und Auflösung von Serpentin dort, wo meteorisches Wasser mit Peridotiten oder Serpentiniten reagiert und sich stark alkalische Quellwässer bilden. Ähnlich zu den peridotit-basierten Hydrothermal-Systemen sind diese Systeme durch erhöhte H 2 - und CH 4 - Konzentrationen charakterisiert und wo das Quellwasser mit der Atmosphäre in Kontakt kommt, bilden sich Karbonatkrusten und Travertinen. H 2 und CH 4 sind wichtige Energiequellen für Mikroorganismen. Peridotit-basierten Hydrothermal-Systemen wird deshalb eine grosse Bedeutung in der Forschung um die Entstehung der ersten, primitivsten Lebensformen zugeschrieben. Diese Arbeit umfasst eine integrierte Studie mit Feldarbeit, und petrologischen und geochemischen Untersuchungen (mit Fokus auf Schwefel und Kohlenstoff) von Serpentiniten und Ophicalciten, welche in einer Ophiolitsequenz in den nördlichen Apenninen (Italien) aufgeschlossen sind. Gleichzeitig analysierte ich calcit-führende Serpentinite, welche während zwei Ocean Drilling Programs (ODP) am Iberischen Kontinentalrand (Nordatlantik) gebohrt wurden. Um die Prozesse zu untersuchen, welche mit der Freisetzung von Mantelgestein am Meeresboden zusammenhängen, sowie um die ursprüngliche Umgebung zu erörtern, in welcher die Ophiolite des nördlichen Apennins entstanden sind, verglich ich die beiden alten Systeme (Nord-Apennin und Iberischer Kontinentalrand) mit aktiven peridotitbasierten Hydrothermal-Systemen, wie zum Beispiel dem LCHF. Gleichzeitig untersuchte ich alkalische (Ca-OH) Quellen im Voltri Massiv in der Nähe von Genua. Hier präsentiere ich die Chemie der Quellwässer, die Geochemie der Karbonatablagerungen, sowie die Mineralogie und Kohlenstoff- und Schwefelgeochemie der Grundgesteine der Quellen. Aufgrund der grossen chemischen Ähnlichkeit der Quellwässer zu den Fluiden in Lost City, konzentrierte ich mich hauptsächlich auf die Prozesse während der Gesteins-Wasser-Wechselwirkung und verglich diese mit ozeanischen, peridotit-basierten Hydrothermal-Systemen. Die Serpentinite vom nördlichen Apennin enthalten eine Mineralvergesellschaftung, welche typisch ist für Mantelgestein, welches durch Meerwasser hydratisiert wurde (Serpentin + Magnetit ± Tremolit ± Talk). Die beginnende Hydration von Pyroxen fand bei sehr hohen Temperaturen statt (> 700 C), wahrscheinlich während der ersten Phase der Mantelexhumation. Die anschliessende Freisetzung der ultramafischen Gesteine am Meeresboden führte zu beginnender Ersetzung von Olivin und Pyroxen durch Serpentin und Magnetit bei Temperaturen > 300 C. Zunehmende Bruchbildung im Gestein ermöglichte erhöhte Fluidzirkulation und im Gestein bildete sich ein Netzwerk aus Kalzit und Serpentinxiii

5 Adern. Dabei wurden grosse Mengen an anorganischem Kohlenstoff ins Gestein integriert. Sauerstoff- Isotopen-Thermometrie ergab eine Temperatur von bis zu 144 C für die Kalzitbildung. Die Sulfidmineralogie reflektiert einen Redoxgradienten typisch für ozeanische, peridotit-basierte Hydrothermal- Systeme, von sehr oxidierenden Bedingungen in den Ophicalciten (repräsentativ für ausgedehnte Interaktion mit Meerwasser), zu eher reduzierenden Bedingungen in grösserer Tiefe. Die Struktur der Ophiolite im nördlichen Apennin gleicht den gestreiften Oberflächen, welche oft auf den Abscherungsflächen (detachment faults) entlang mittelozeanischer Rücken beobachtet werden können. Des Weitern deutet die Mineralogie entlang Scherzonen in den Ophioliten auf heisse, Si- Al-Ca-Na-reiche Fluide, welche durch Interaktion mit Gabbros in grösserer Tiefe entstanden sind und anschliessend entlang der Scherflächen transportiert wurden. Ähnliche Eigenschaften findet man auch beim LCHF und an anderen ozeanischen Kernkomplexen im Zusammenhang mit Abscherungsflächen (detachment faults). Aufgrund der geologischen Strukturen, der Mineralogie und Isotopensignaturen der Ophiolite im nördlichen Apennin, schliesse ich darauf, dass sich diese Sequenz entlang eines sich langsam ausdehnenden (slow-spreading) mittelozeanischen Rückens gebildet hat. Die kalzit-führenden Serpentinite des Iberischen Kontinentalrandes, welche in den späten Stadien eines Riftings während der Öffnung des Nordatlantiks gebildet wurden, werden durch relativ niedrige Temperaturen bei der Kalzitbildung (< 36 C) und bei der Serpentinisierung (< 150 C) charakterisiert. Ich folgere deshalb daraus, dass diese Temperaturen das Resultat eines niedrigeren Temperaturgradienten innerhalb des sich öffnenden Kontinenten sind. Das heisst, dass Serpentinisierung im Zusammenhang mit lithosphärischem Rifting generell mit tieferen Temperaturen assoziiert werden kann, als Serpentinisierung entlang mittelozeanischer Rücken, wie wir sie zum Beispiel heute am Mittelatlantischen Rücken finden. Zusätzlich spielen Gabbro-Intrusionen, welche zu Si-Al-Ca-Na- Anreicherungen in den darüberliegenden Serpentiniten führen, eine wichtige Rolle als mögliche Wärmequelle von peridotit-basierten Systemen. Im Gegensatz zu den Serpentiniten des nördlichen Apennins und des Iberischen Kontinentalrandes erfuhren die Gesteine im Voltri Massiv alpine Subduktion und wurden Eklogit-faziell überprägt. Trotz dieser Hochtemperatur-Hochdruck-Überprägung erhalten die Kohlenstoff- und Schwefelsignaturen der Serpentinite des Voltri Massivs eine typische, ozeanische Isotopensignatur und lassen darauf schliessen, dass die Signaturen kaum durch die Metamorphose verändert wurden. Die heutige Wechselwirkung zwischen den alkalischen Wässern und den Serpentiniten führt zur Bildung von Tonmineralien, während aktive Serpentinisierung nur in den Lherzoliten beobachtet werden kann. Die Chemie der alkalischen Wässer ist sehr ähnlich zu den Fluiden, welche sich am LCHF bilden. H 2 -Konzentrationen sind nur erhöht in den Quellen, welche Lherzolite als Grundgesteine haben. Im Gegensatz dazu sind erhöhte CH 4 -Konzentrationen in mehreren Quellen zu finden, der Ursprung von Methan konnte jedoch nicht vollständig erklärt werden. Es ist jedoch möglich, dass Methan teilweise durch abiogene Reaktion von H 2 mit CO 2 3 in den alkalischen Wässern gebildet wird, ähnlich zu Fischer-Tropsch-artigen Reaktionen. Dabei sind Sulfide wie zum Beispiel Awaruit und Heazlewoodit in den Serpentiniten wichtige Katalysatoren beim Ablauf dieser Reaktion. Die Karbonatablagerungen, welche sich an den Quellen bilden, sind durch extreme Kohlenstoff-Isotopen-Verarmungen charakterisiert. Der damit zusammenhängende Isotopeneffekt wird von kinetischer Isotopenfraktionierung dominiert und ist typisch für Karbonate, welche sich im Zusammenhang mit alkalischen Ca-OH-Fluiden bilden. Diese Arbeit zeigt die komplexen Prozesse auf, welche an peridotit-basierten Hydrothermalxiv

6 Systemen auftreten, und demonstriert, dass Serpentinisierung an sehr unterschiedlichen Orten und unter sehr verschiedenen Bedingungen auftreten kann. Des Weitern zeige ich auf, wie wichtig peridotitbasierte Hydrothermal-Systeme im globalen Kohlenstoff- und Schwefelkreislauf sind, und wie wichtig deren Rolle in der Speicherung von Kohlenstoff und Schwefel über lange geologische Zeiten hinweg ist. Mantelfreisetzung am Meeresboden ist wahrscheinlich weiter verbreitet als man bisher vermutet hat. Die Bedeutung dieser Systeme in den Kohlenstoff- und Schwefelkreisläufen spielt deshalb in globalen Budgets eine wahrscheinlich wichtigere Rolle als bisher angenommen. xv

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