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1 Verbesserungen/Ergänzungen zum letzten Mal: Bei allen qsub -Kommandos zusätzlich die Option -V angeben, also qsub -V -l nodes=pbs -q batch_queue <jobscript> Sonst werden ggf. nicht alle environment-variablen und Pfad-Setzungen in den batch-job übernommen innerhalb des batch-jobs scheinen genau die gewünschten Kommandos (wie g03_script, molpro_script usw.) unbekannt zu sein. Wenn ein laufender Quantenchemie-job mit qdel vor Beendigung abgebrochen wird, kann das script, das für die scratch-platten-zuweisung sorgt, die nun eigentlich wieder freie scratch-platte nicht mehr als frei kennzeichnen. Dies muß dann per Hand nachgeholt werden: Auf dem jeweiligen Knoten im Verzeichnis /scratch1 oder /scratch2 (je nachdem, wo der job lief), das file in_use löschen. Alternative: nicht den PBS-job mit qdel abschiessen, sondern den eigentlichen Quantenchemie-job mit kill <jobid>, auf dem Knoten, auf dem der job läuft (jobid mit top herausfinden). Dann läuft das script sauber zu Ende und löscht das richtige in_use selber.

2 Programmpaket Molpro Informationsquellen für Molpro homepage: Manual (html-format) online auf der homepage: for users Manual offline auf dirac: /home/software/molpro2002.8/doc/manual/index.html Beispiel-inputs im Manual und in /home/software/molpro2002.8/examples/ direkter -kontakt zu den beiden Entwicklergruppen via molpro-mailing-list: Molpro-online-Manual For Users User mailing list obligatorische Zitate: siehe Manual: 4: References

3 Verfügbare Methoden: siehe Manual 1: Introduction to Molpro, u.a.: alle grundlegenden Methoden: HF, DFT, MP2, CC, CI, MCSCF/CASSCF,... zahlreiche aufwendige Korrelationsmethoden: state-averaged MCSCF, CASPT2, CASPT3, MRCI, MR-ACPF, full CI open-shell CC-Methoden automatisierte Geometrieoptimierung, TS-Suche, Reaktionswegverfolgung, Normalkoordinatenanalyse, Thermodynamik analytische Gradienten für HF, DFT, MP2, CASSCF, QCISD analytische Berechnung nicht-adiabatischer Kopplungselemente im MCSCF Optimierung konischer Durchschneidungen automatische (quasi-)diabatisierung angeregter Zustände Spin-Bahn-Kopplung, skalar-relativistische Korrekturen approximative Anregungsenergien mit EOM-CCSD Solvatations-Modellierung mit COSMO für HF und DFT (inkl. Gradienten) mit Benutzer-Optionen wählbare integral-direkte Behandlung von HF, DFT, MP, CCSD (jedoch nicht CCSD(T)!), MRCI RI-Methoden (density fitting), z.b. für MP2; auch mit Poisson-Funktionen (weitere Effizienzerhöhung); auch für LMP2 LMP2: lokalisierte Orbitale / lokale Domänen mit weiteren Tricks (unterschiedliche Behandlung unterschiedlich weit entfernter Domänen, Multipol-Approximation) linear skalierend; mit analytischen Gradienten distributed(!)-memory-parallelisierung einiger wichtiger Methoden bzw. Programmteile Noch nicht in offiziellen releases bzw. in Entwicklung: lokale CC-Implementationen: LCCSD, LCCSD(T) lineare Skalierung RI-HF analytische Gradienten für (L)CCSD und CASPT2

4 Input-Vorbereitung File <input>.com per Editor schreiben (s.u.), kein GUI. (Natürlich möglich: Mißbrauch von Gaussview, um zumindest die Molekülgeometrie (inkl. Kraftfeld-Voroptimierung mit clean ) per Mausklick zu generieren dann Kopieren der kartesischen Koordinaten aus dem output eines trivialen single-point- Laufs mit Gaussian). Visualisierung von Resultaten: Kein eigenes Visualisierungsprogramm output zum Teil spezialisiert auf: Molden, GOpenMol (siehe auch Manual-Abschnitt Visualization of results using Molden : explizite Beispiele für Geometrien und Differenzdichten) Molden gibt es für Unix/Linux und Windows Achtung: der im Molpro-Manual angegebene link zu Molden ist nicht mehr aktuell; richtig ist: war urspünglich für Gaussian und Gamess gedacht kann auch Schwingungen, Reaktionswege, usw. Ausgabe von Orbital- und Dichtedaten mit cube (siehe Manual unter Properties and Expectation Values ); Format ist angegeben selbstgebastelte Visualisierung mit beliebigen Programmen möglich

5 Molpro-jobs auf dirac: Start-Skript molpro_script wie bei Gaussian, also: job-script schreiben, z.b. file script mit Inhalt: cd <working-dir> molpro_script <input.com> job ins queueing-system schicken mit: qsub -V -l nodes=pbs -q batch_queue script Achtung: dieselbe scratch-disk-verwaltung wie bei Gaussian, also: wiederum unbedingt kontrollieren, ob scratch-bereiche wirklich lokal sind, siehe Kopf des molpro-outputs und job_info-file! aber: im Ggs. zu Gaussian sind bei Molpro die scratch-files i.d.r. nicht sichtbar (programmintern als temporär deklariert); daher müssen sie auch bei Abbruch nicht von Hand entfernt werden aber: wie bei Gaussian bei qdel-jobabbruch die scratch-platten-markierung notfalls per Hand entfernen! Paralleljobs: distributed memory (global arrays, MPI) keine maschinen-technischen Beschränkungen wie bei SMP-Gaussian aber: schnelle Kommunikation nötig; nicht empfehlenswert über Standard-Ethernet (100 MBit) Parallelversion auf dirac z.z. noch nicht implementiert. am HLRN möglich (siehe dortige online-dokumentation)

6 input: Genereller Aufbau und Syntax Das input-file wird sequentiell gelesen input-reihenfolge entspricht Programmablauf. (Ausnahme: Kontrollstrukturen wie Schleifen, Verzweigungen, Sprünge) auch mehrere Rechnungen mit einem input-file möglich (i.ggs. zu Gaussian) Formatierung weitgehend frei; Groß-/Kleinschreibung wird nicht unterschieden. Jeder record (auch card genannt) enthält ein keyword (und ggf. Daten/Optionen dazu); einzelne records entsprechen einzelnen Zeilen; allerdings können auch mehrere records in einer Zeile stehen, wenn sie jeweils durch ein Semikolon voneinander getrennt werden. In jedem record werden einzelne input-felder ggf. durch Kommata getrennt. Kommentare: Nach einem Ausrufungszeichen! wird der Rest der input-zeile ignoriert.

7 Einige wichtige generelle Aspekte im input: Speicherplatzgröße: keyword memory (am besten als erstes); Achtung: Maßeinheit words = 8 bytes (meistens; computersystemabhängig!); Kürzel k,m,g stehen für 10 3, 10 6, 10 9 (nicht für 2 10, 2 20, 2 30 ); z.b.: memory,100,k memory,200,m! 8 97 kbytes 781 kbytes! MBytes 1526 MBytes Fehlt das memory-keyword, wird der Implementationsdefault von 8 mwords 61 MBytes genommen. files permanent machen für restarts etc.: file,number,name[,status] Verwendet werden i.d.r. nur: file 1 = Integrale, file 2 = Wellenfunktion; der file-name wird automatisch in Kleinbuchstaben konvertiert; Pfade sind defaultmäßig vorgegeben als $HOME/molpro int für Integralfiles und $HOME/molpro wfu für Wellenfunktionsfiles (kann mit Startoptionen -I bzw. -W geändert werden); status = unknown (default): wenn das file noch nicht existiert, wird es angelegt; sonst wird sein Inhalt als restart-information verwendet; status = new: ein ggf. schon existierendes file mit selbem Namen wird überschrieben. z.b.: file,1,h2o.int,new file,2,h2o.wfu! neues Integralfile $HOME/molpro_int/h2o.int! lese Wellenfkt. von $HOME/molpro_wfu/h2o.wfu Empfehlung: Standard-extensions int,wfu explizit angeben, sonst gibt es evtl. Zuordnungsprobleme im Programm. einige globale Optionen beeinflussen das Verhalten mehrerer Programmteile, z.b.: Konvergenzkriterien: z.b. gthresh,energy=1.d-10 mehr output: z.b. gprint,basis,distance,angle=1,orbital,civector integral-direkt: gdirect bewirkt, daß alle nachfolgenden Rechnungen (bis auf full-ci und störungstheoretische triples (T)) integral-direkt durchgeführt werden; wird empfohlen für Moleküle ab Basisfunktionen in einer Symmetrie. Wellenfunktion: wf,nelec=nelec,sym=irrep,spin=spin[,charge=charge] oder kürzer: wf,nelec,irrep,spin dabei ist: nelec = Gesamtanzahl der Elektronen, irrep = Ordnungsnummer der irreduziblen Darstellung (siehe Tabellen 2 4 in Abschnitt 6.13 des Manuals), spin = 2 S der elektronischen Gesamtspinsquantenzahl S (Vorsicht: nicht 2 S+1 wie bei Gaussian; hier also: Singulett = 0, Dublett = 1, Triplett = 2, usw.) Eigentlich muß die Wellenfunktion in jeder Teilrechnung spezifiziert werden (z.b. im HF-SCF-Block, im MCSCF, im CI,... ); tatsächlich aber nur, wenn sie sich ändert; wegen der default-werte nelec = Summe der Kernladungen (neutrales Molekül), irrep = 1 und spin = 0 oder 1 kann die wf-direktive sogar oft ganz weggelassen werden. Orbitalbesetzung: occ,...;core,...;closed,... Die exakte Bedeutung dieser Spezifikationen ist je nach Programmmodul leicht unterschiedlich (siehe Manual-Abschnitt 6.15)

8 Geometrie Generelles Format: Prof. Dr. Bernd Hartke, Universität Kiel, geometry={ options atom specifications Beachte: Ohne weitere Angaben wird eine Z-Matrix erwartet. XYZ-Format-Wahl durch Variablensetzung geomtyp=xyz vor der Geometrieangabe. Variante: Optionen und Atomangaben/-koordinaten können auch in ein file geschrieben werden, das dann mit geometry=<filename> eingelesen wird. Wichtigste Optionen: nosym: Abschaltung der automatischen Symmetrie-Detektion und -Ausnutzung noorient: Abschaltung der automatischen Neuorientierung des Moleküls (höchste Symmetrieachse = z-achse; soviele Atome wie möglich in der yz-ebene); Abschaltung nützlich bei manchen Geometrieoptimierungen angstrom: Angabe der Atomabstände in Ångström statt Bohr (default: Bohr!) (Vorsicht: Gilt nur für Z-Matrix. Im XYZ-Format per Format-Definition immer Å.) Sowohl im xyz- als auch im Z-Matrix-Format kann an Atomsymbole eine ganzzahlige Numerierung angehängt werden, z.b. um verschiedenen C-Atomen unterschiedliche Basissätze zuzuweisen.

9 Basis Generelles Format: basis={ basis specifications graphisches Interface zur Übersicht über installierte Basen für jedes Element. Vorhanden sind u.a.: die meisten Pople-Basen (Gaussian) in Standardnotation, z.b. basis=6-31g* die Ahlrichs-Basen (Turbomole), z.b. basis=tzvpp Dunning s korrelationskonsistente Basissätze, entweder in ausgeschriebener Standardnotation oder mit Abkürzungen, z.b. basis=avtz ist dasselbe wie basis=aug-cc-pvtz Verschiede Atome können verschiedene Standard-Basissätze erhalten, z.b.: basis={ default=vtz o=avtz h=vdz! cc-pvtz für alle Atome außer den explizit folgenden! aug-cc-pvtz für Sauerstoff! cc-pvdz für Wasserstoff Einzelne Basisfunktionen aus Standard-Sätzen können zu vorhandenen Standardbasen an einzelnen Atomen hinzugefügt werden: basis={ default=avtz h=vdz d,h,vtz! füge die d-funktion aus VTZ zur VDZ-Basis am H hinzu In ähnlicher Weise können auch selbstdefinierte Nicht-Standard-Funktionen hinzugefügt und beliebige Kontraktionen definiert werden (siehe Manual-Abschnitte 14.5 primitive set definitions und 14.6 contracted set definitions ) Pseudopotentiale (Los Alamos oder Stuttgart) können auf ähnliche Weise definiert werden, z.b.: basis={ ecp,au,ecp60mwb;! Standard-ECP für Au-Atome spd,au,ecp60mwb;c;! kontrahierte s,p,d-funkt. der zugehörigen Basis f,au,1.41,0.47,0.15;! expliz.def. f-funkt. am Au-Atom g,au,1.2,0.4;! expliz.def. g-funkt. am Au-Atom spd,h,avtz;c;! kontrah. s,p,d-funkt. aus aug-cc-pvtz am H-Atom

10 Einige Beispiel-inputs: single-point-hf-rechnung: für H 2, Bindungsabstand 0.75 Å basis=vdz geometry={ angstrom h1 h2,h1,0.75 hf Einschub: einige wichtige Punkte im output erste Ausgabe: primary/secondary working directories überprüfen: lokale scratch-platten? (nicht /home/...) komplettes input-echo vor eigentlichem Programm-output Programm-Versions-Angabe memory-setzung den Atomen zugeordnete Basisfunktionen output des Integralprogramms (SEWARD); ggf. überprüfen: Symmetrie, Atomkoordinaten, Anzahl Basisfunktionen; am Ende der Sektion: CPU- und real-time, Gesamtgröße der Integralfiles (DISK USED) output des RHF-Programms; ggf. überprüfen: Anzahl Elektronen, Orbitalbesetzung, SCF-Konvergenzverhalten, CPU/real-time, disk used wünschenswert, aber oft nicht vorhanden: Hinweise über memory-bedarf.

11 Fortsetzung: Beispiel-inputs: DFT-Geometrieoptimierung: für H 2 O, mit B3LYP (Achtung: opt in Gaussian entspricht optg in Molpro! opt gibt es in Molpro ebenfalls, entspricht aber eigentlich nur einem einzigen Optimierungsschritt und braucht für einen automatischen Geometrieoptimierungszyklus mehr input) basis=avtz geomtyp=xyz geometry={ nosym,noorient 3 H2O-Geometrie im XYZ-Format o h h rks,b3lyp optg single-point-lmp2-rechnung: mit Multipolnäherung (Achtung: nicht black-box!) memory,100,m geomtyp=xyz geometry=si25.xyz! Geometrie aus XYZ-file basis=vdz rhf lmp2,domonly=1! vor eigentlicher Rechnung Domänen prüfen!lmp2,multp,chgmin=0.20! erst dann rechnen CCSD-Geometrieoptimierung: mit einem gemischten Basissatz memory,100,m gprint,basis geomtyp=xyz geometry=geo_nosym2.xyz basis sp,c,avtz;c df,c,vtz;c h=vdz end rhf ccsd optg,grad=5,step=5,energy=7 put,xyz,geo_final_ccsd_mixed11.xyz,new

12 1D-Potentialflächenscan: Si 2 auf MCSCF- und MRCI-Niveau memory,40,m print,civector basis=v6z r=[3.4,3.8,4.2,4.6,5.0,5.4,5.8,6.2,6.6,7.0,7.4,7.8,8.5,9.5,11.0,13.0,20.0] geometry={ si si si r(i) do i=1,#r rhf mcscf wf,28,1,0! Singulett state,2! state-averaged über 2 Zustände lquant,0! Sigma-Zustände e1s1(i)=energy(1) e1s2(i)=energy(2) ci wf,28,1,0 state,3 e1s1_ci(i)=energy(1) e1s2_ci(i)=energy(2) e1s3_ci(i)=energy(3) e1s1_ci_dav(i)=energd(1) e1s2_ci_dav(i)=energd(2) e1s3_ci_dav(i)=energd(3) mcscf wf,28,1,0! Singulett lquant,2! Delta-Zustand e1d(i)=energy mcscf wf,28,4,2! Triplett-Sigma e3s(i)=energy ci wf,28,4,2 e3s_ci(i)=energy e3s_ci_dav(i)=energd mcscf wf,28,3,2! Triplett-Pi e3p(i)=energy ci wf,28,3,2 e3p_ci(i)=energy e3p_ci_dav(i)=energd end do table,r,e1s1,e1s2,e1d,e3s,e3p title, CASSCF calculation table,r,e1s1_ci,e1s2_ci,e1s3_ci,e3s_ci,e3p_ci title, (MR)CI calculation table,r,e1s1_ci_dav,e1s2_ci_dav,e1s3_ci_dav,e3s_ci_dav,e3p_ci_dav title, (MR)CI calculation with Davidson correction

13 2D-Potentialflächenscan: Phenylacetylen-Argon, HF und MP2, Gebrauch von Variablen und Arrays memory,100,m geomtyp=xyz basis=avdz! Vereinbarung zweier Arrays für die gewünschten Geometriewerte xvalue=[-3.0,-2.5,-2.0,-1.5,-1.0,-0.5,0.0,0.5,1.0,1.5,2.0,2.5,3.0] ang yvalue=[-2.5,-2.0,-1.5,-1.0,-0.5,0.0,0.5,1.0,1.5,2.0,2.5] ang zar=3.7,ang i=0 do i2=1,#yvalue! Schleife bis Anzahl Werte in yvalue do i1=1,#xvalue! Schleife bis Anzahl Werte in xvalue i=i+1! gemeinsamer Laufindex, für die Tabellenausgabe xar(i)=xvalue(i1) yar(i)=yvalue(i2) geometry={nosym,noorient 15 ccsd(t)/cbs-extrapolated geo C C C C C C C C H H H H H H Ar xar(i) yar(i) zar! beachte Gebrauch von Variablen in der Geometriedefinition rhf escf(i)=energy mp2 emp2(i)=energy myfilename= geo_$i1_$i2.xyz! eindeutiger file-name put,xyz,$myfilename,new! Geometrie-file schreiben enddo enddo table,xar,yar,escf! automatische Tabellierung von Arrays title,table for RHF, basis $basis sort,2,1! Sortierung der Tabelle nach 2. und 1. Spalte save,rhf.table! Abspeicherung der Tabelle in ein file table,xar,yar,emp2 title,table for MP2, basis $basis sort,2,1 save,mp2.table

14 Praxistips: Prof. Dr. Bernd Hartke, Universität Kiel, Molpro überschreibt bei Wiederholung eines (ggf. modifizierten) Laufs das alte outputfile <inputname>.out nicht, sondern benennt es in <inputname>.out_1 um. Wird der Lauf mehrfach wiederholt, steht der jeweils aktuelle output in <inputname>.out, alle(!) älteren nacheinander in <inputname>.out_1 Vorsicht: Molpro speichert Lauf-Informationen ggf. im aktuellen Verzeichnis, ggf. aber auch an einigen anderen default-stellen (s.o.: int- und wfu-files!). Bei Lauf- Wiederholungen schaut es automatisch an allen diesen Stellen nach verwertbaren Informationen, z.b. alte Wellenfunktionen, die dann als initial guess verwendet werden. Das kann genau das gewünschte Verhalten sein, in anderen Fällen aber auch unerwünscht sein (dann muß man diese Informationen an allen default-stellen (siehe Manual) vorher löschen oder diese files mit der new-option vereinbaren!) auch 32bit-Molpro kann größere files als 2GB (sofern das Betriebssystem nicht antik ist) file-space-limit = Plattengröße bzw. Partitionsgröße wird die Platte zu klein, integral-direkt rechnen! (wenn möglich; globale gdirect- Option versuchen) bei Geometrieoptimierung mit optg wird ins normale output-file <inputname>.out nur eine sehr reduzierte Information zu den einzelnen Optimierungsschritten geschrieben; die volle Information findet sich im zusätzlich angelegten file <inputname>.log mit put kann man an beliebigen Stellen die momentane Geometrie herausschreiben, in verschiedenen Standard-Formaten (Manual-Abschnitt 13.4)

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