Molekülphysik. Theoretische Grundlagen und experimentelle Methoden Von Wolfgang Demtröder. Oldenbourg Verlag München Wien
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1 Molekülphysik Theoretische Grundlagen und experimentelle Methoden Von Wolfgang Demtröder Oldenbourg Verlag München Wien
2 Vorwort XI Einleitung 1 Kurzer historischer Überblick... 2 Molekülspektren... 4 Neuere Entwicklungen... 7 Übersicht über das Konzept dieses Buches Elektronische Zustände von Molekülen 15 Adiabatische Näherung und der Begriff des Molekülpotentials Quantenmechanische Beschreibung eines freien Moleküls Separation von Elektronen- und Kernwellenfunktionen Born-Oppenheimer-Näherung Adiabatische Näherung Abweichungen von der adiabatischen Näherung Potentiale, Kurven und Flächen, Molekül-Termdiagramme und Spektren Elektronische Zustände zweiatomiger Moleküle Exakte Behandlung des starren H+2 -Moleküls Klassifizierung elektronischer Molekülzustände Elektronenkonfigurationen und elektronische Zustände Molekülorbitale und Aufbauprinzip Korrelationsdiagramme Näherungsverfahren zur Berechnung elektronischer Wellenfunktionen Das Variationsverfahren Die LCAO-Näherung Anwendung der Näherungsverfahren auf Einelektronensysteme Eine einfache LCAO-Näherung für das H+2-Molekül Mängel des einfachen LCAO-Verfahrens Verbesserte LCAO-Näherungslösungen Mehrelektronen-Moleküle Molekülorbitale und Einteilchen-Näherung Das H2-Molekül... 68
3 VI Inhalt Die Heitler-London-Näherung Verbesserungen beider Verfahren Äquivalenz von Heitler-London- und MO-Näherung Allgemeiner Ansatz Moderne Ab-initio-Methoden Die Hartree-Fock-Näherung Konfigurations-Wechselwirkung Ab-initio-Rechnungen und Quantenchemie Rotation. Schwingung und Potentialkurven zweiatomiger Moleküle 81 Quantenmechanische Behandlung Rotation zweiatomiger Moleküle Der starre Rotator Zentrifugalaufweitung Der Einfluss der Elektronenrotation Molekülschwingungen Der harmonische Oszillator Der anharmonische Oszillator Schwingungs-Rotations-Wechselwirkung Termwerte des schwingenden Rotators, Dunham-Entwicklung Termwerte für das Morse-Potential Termwerte für ein allgemeines Potential Dunham-Entwicklung Isotopie-Verschiebung Bestimmung von Potentialkurven aus gemessenen Termwerten Die WKB-Näherung WKB-Näherung und Dunham-Potentialentwicklung Andere Potentialentwicklungen Das RKR-Verfahren Die IPA-Methode Potentialkurven bei großen Kernabständen Multipolentwicklung Induktionsbeiträge zum Wechselwirkungspotential Lennard-Jones-Potential Die Spektren zweiatomiger Moleküle 123 Übergangswahrscheinlichkeiten Einstein-Koeffizienten Übergangswahrscheinlichkeiten und Matrixelemente Matrixelemente in Born-Oppenheimer-Näherung
4 Inhalt VII Struktur der Spektren zweiatomiger Moleküle Schwingungs-Rotations-Spektren Reine Schwingungs-Übergänge im gleichen elektronischen Zustand Reine Rotations-Übergänge Schwingungs-Rotations-Übergänge Elektronische Ubergänge R-Zentroid-Näherung; das Franck-Condon-Prinzip Die Rotationsstruktur elektronischer Übergänge Kontinuierliche Spektren Linienprofile von Spektrallinien Natürliche Linienbreite Doppler-Verbreiterung Voigt-Profile Stoßverbreiterung von Spektrallinien Mehrphotonen-Übergänge Zwei-Photonen-Absorption Raman-Ubergänge Raman-Spektren Thermische Besetzung von Molekülniveaus Thermische Besetzung von Rotationsniveaus Besetzung von Schwingungs-Rotations-Niveaus Kernspin-Statistik Molekülsymmetrien und Gruppentheorie 175 Symmetrieoperationen und Symmetrieelemente Grundbegriffe der Gruppentheorie Molekulare Punktgruppen Klassifizierung der molekularen Punktgruppen Die Punktgruppen Cn, Cnv und Cnh Die Punktgruppen Dn. Dnd und Dn h Sn- Punktgruppen Die Punktgruppen T. Td, 0 und Oh Wie findet man die Punktgruppe eines Moleküls? Symmetrietypen und Darstellungen von Gruppen Die Darstellung der C2v- Gruppe Die Darstellung der C3v-Gruppe Charaktere und Charaktertafeln Summe. Produkt und Reduktion von Darstellungen
5 VIII Inhalt Rotation und Schwingungen mehratomiger Moleküle 205 Transformation vom Laborsystem in das molekülfeste Koordinatensystem Molekülrotation Der starre Rotator Der symmetrische Kreisel Quantenmechanische Behandlung der Rotation Zentrifugalaufweitung des symmetrischen Kreisels Der asymmetrische Kreisel Schwingungen mehratomiger Moleküle Normalschwingungen Beispiel: Berechnung der Streckschwingungen eines linearen Moleküls AB Entartete Schwingungen Quantenmechanische Behandlung Nichtharmonische Schwingungen Kopplungen zwischen Schwingung und Rotation Elektronische Zustände mehratomiger Moleküle 239 Molekülorbitale Hybridisierung Dreiatomige Moleküle Das BeH2-Molekül Das H20-Molekül Das COz-Molekül AB2-Moleküle und Walsh-Diagramme Moleküle mit mehr als drei Atomen Das NH3-Molekül Formaldehyd n-elektronen-systeme Butadien Benzol Die Spektren mehratomiger Moleküle 263 Reine Rotationsspektren Lineare Moleküle Symmetrische Kreisel-Moleküle Asymmetrische Kreisel-Moleküle Intensitäten der Rotationsübergänge S ymmetrieeigenschaften der Rotationsniveaus Statistische Gewichte und Kernspin-Statistik Linienprofile der Absorptionslinien
6 Inhalt IX Schwingungs-Rotationsübergänge Auswahlregeln und Intensitäten von Schwingungsübergängen 275 Fundamental-Übergänge Oberton- und Kombinationsbanden Rotationsstruktur der Schwingungsbanden Elektronische Übergänge Fluoreszenz- und Raman-Spektren Zusammenbruch der Born-Oppenheimer-Näherung. Störungen in Molekülspektren 293 Was ist eine Störung? Quantitative Behandlung von Störungen Adiabatische und diabatische Basis Störungen zwischen zwei Niveaus Die Hund schen Kopplungsfälle Diskussion der verschiedenen Störungen Elektrostatische Wechselwirkung Spin-Bahn-Kopplung Rotationsstörungen Vibronische Kopplung Renner-Teller-Kopplung Jahn-Teller-Effekt Prädissoziation Autoionisation Strahlungslose Übergänge Moleküle in äußeren Feldern 325 Diamagnetische und paramagnetische Moleküle Zeeman-Effekt in linearen Molekülen Beeinflussung der Spin-Bahn-Kopplung durch ein äußeres Magnetfeld. 335 Moleküle in elektrischen Feldern. Stark-Effekt Van-der- Waals-Moleküle und Cluster 343 Van-der-Waals-Moleküle Cluster Alkali-Cluster Edelgas-Cluster Wasser-Cluster Cluster mit kovalenter Bindung Herstellung von Clustern
7 X Inhalt 12 Experimentelle Techniken in der Molekülphysik Mikrowellen-Spektroskopie Infrarot- und Fourier-Spektroskopie Klassische Spektroskopie im sichtbaren und ultravioletten Bereich Laserspektroskopie Laser-Absorptionsspektroskopie Spektroskopie im Laserresonator Absorptionsmessungen mit Hilfe der Abklingzeit eines Resonators Photo-akustische Spektroskopie Lasermagnetische Resonanz-Spektroskopie Laser-induzierte Fluoreszenz Laserspektroskopie in Molekularstrahlen Doppler-freie nichtlineare Laserspektroskopie Mehrphotonenspektroskopie Doppelresonanz-Techniken Kohärente Anti-Stokes-Raman-Spektroskopie Zeitaufgelöste Laserspektroskopie Femto-Chemie Kohärente Kontrolle Photoelektronen-Spektroskopie Experimentelle Anordnungen Photoionisationsprozesse ZEKE-Spektroskopie Winkelverteilung der Photoelektronen Röntgen-Photoelektronen-Spektroskopie XPS Massenspektroskopie Magnetische Massenspektrometer Quadrupol-Massenspektrometer Flugzeit-Massenspektrometer Radiofrequenz-Spektroskopie Magnetische Kernresonanz-Spektroskopie Elektronenspin-Resonanz Schlussbemerkung Literatur 435 Index 453
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