6. Diffusion in kondensierter Materie: Quasielastische Neutronenbeugung (QENS)
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- Frank Maurer
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1 6. Diffusion in kondensierter Materie: Quasielastische Neutronenbeugung () I. Krasnov under supervise of Prof. Dr. M. Müller IEAP, Uni-Kiel
2 Inhalt 1 Nachträgliche Bemerkungen zur Skriptstruktur
3 Inhalt 1 Nachträgliche Bemerkungen zur Skriptstruktur 2 6. Diffusion in kondensierter Materie: Quasielastische Neutronenbeugung
4 Inhalt 1 Nachträgliche Bemerkungen zur Skriptstruktur 2 6. Diffusion in kondensierter Materie: Quasielastische Neutronenbeugung 3
5 Inhalt 1 Nachträgliche Bemerkungen zur Skriptstruktur 2 6. Diffusion in kondensierter Materie: Quasielastische Neutronenbeugung 3 4 Quasielatic Neutron Scattering Intermediäre Streufunktion Der Grenzwert der langen Zeiten ( t ), EISF and EISF und
6 Inhalt 1 Nachträgliche Bemerkungen zur Skriptstruktur 2 6. Diffusion in kondensierter Materie: Quasielastische Neutronenbeugung 3 4 Quasielatic Neutron Scattering Intermediäre Streufunktion Der Grenzwert der langen Zeiten ( t ), EISF and EISF und 5 Brownian Bewegung Argon Sprung Model
7 Notiz zur Sektionennummerierung 4. Erzeugung von Röntgenstrahlung 5. Neutronenquellen ( dies kommt noch später!) Mit freundlichen Grüßen, Ihr Martin...
8 6. Diffusion in kondensierter Materie: Quasielastische Neutronenbeugung () = Quasielastic Neutron Scattering
9 Experimente an komplexen Systemen: Polymeren, Gläsern, Membranen, Bio-Molekülen (Gast) Moleküle in Flüssigkeiten, Festkörpern Kollektive und Individuelle Moden. Auf verschiedenen Zeitskalen sieht man die Dinge anders Example Ein Fluß: Atmosphäre: Mikroskopisch (Moleküle) Hydrodynamische Flußmuster Wetterphänomene Hydrodynamik Molekulare Bewegungen...
10 Neutronenstreuung Kohärente Streuung: Kollektive Bewegung, Interference, Dispersionrelation Inkohärente Streuung: (Wasserstoffmoleküle) Individuelle Bewegung, Zugang zur Zustandsdichte (Phononen) Elastisch-Inelastisch:... Quasielastiche Komponente (): (kommt noch, heute) Zugang zu (lang) weitreichenden Bewegungen, grobe Zeitskala Nährung des termischen Equilibrium.
11 Atomare/Molekulare Anregungen in Festkörpern/Flüssigkeiten/Kompositen Molekulare Vibrationen Schwingungen von Bindungen Interne Anregungen ( 100meV) Molekulare Rotationen Gitterschwingungen Phononen Externe Anregungen (einige mev) Zeiten: [ ] S. Energien: [ mev 100meV] = gut definierte, scharfe Anregungen in Spektren inelastische Neutronenstreuung
12 Grobere Zeitskala: Weitreichende Bewegungen, Transport (lang) weitreichende Diffusion (Gast) Partikel in (Host) Matrix Spontane Sprünge von Leerstelle zu Leerstelle in Kristallen Rotationen von Molekülen (bzw. Rotationssprünge) Bewegung von Molekülen in Flüssigkeiten Polymere: sprungartige Verformung, Verdrehung... Zeiten: [ ] S. Energien: [ µev 1 mev] = (breitere) Anregungen in Spektren, zentriert in E=0 mev fast elastische Neutronenstreuung
13 I(Q,t) t, EISF and EISF und Zurück zur intermediären Streufunktionen I ( Q, t) Drei Heiligkeiten der Neutronenstreuung: vobei S( Q, ω), I ( Q, t), G( R, t) I ( Q, t). = Fourier Raum [G( R, t), R, Q ] S( Q, ω). = Fourier Zeit [I ( R, t), t,ω] Definition I (Q, t) = 1 e iqrn(t) e iqrm(0) (1) N nm Kohärent: I coh (Q, t) = 1 N n m e iqr n(t) e iqrm(0) Inkohärent: I inc (Q, t) = 1 N j e iqr j (t) e iqr j (0)
14 Der Grenzwert: t I(Q,t) t, EISF and EISF und G inc (r, t) = 1 N P R j δ(r r + R j (0))δ(r R j (t)) dr lim t= G inc(r, t) G inc (r, ) = 1 N Die Raum Fourier Transformation ergibt: X Z δ(r r + R j (0))δ(r R j (0)) dr j I inc (Q, ) = 1 N P j e iqr 2 i Trennung Wir können jetzt die zeitunabhängige von der zeitabhängigen Komponente trennen: I inc (Q, t) = I inc (Q, ) + Iinc(Q, 1 t) Dies führt uns zur Streufunktion: S inc = I inc (Q, )δ(ω) + S q inc (Q, ω)
15 EISF and I(Q,t) t, EISF and EISF und Also unsere Streufunktion S inc = I inc (Q, )δ(ω) + S q inc (Q, ω) weist jetzt zwei Teile auf: Elastische Komponente S elast (Q)δ(ω) = I inc (Q, )δ(ω) ist die Fourier Transformation, Finalverteilung der Streuer, summiert über alle Anfangspositionen. Es hat eine gewisse Ähnlichkeit mit einem Strukturfaktor und heißt: elastic incoherent structure factor ( EISF) Quasielastische Komponente S q (Q, ω) inc Die Breite dieser Komponente gibt uns Information über charakteristische Zeiten der Bewegung. Und ist veranwortlich für den Namen: quasielastic neutron scattering Example (Typische time-of-flight Spektrometer) Analysiert Bewegungen im Zeitbereich [ ] S.
16 I(Q,t) t, EISF and EISF und Inelastische und quasielastische Streuung M. Bée, Chem. Phys. 292, 121 (2003)
17 I(Q,t) t, EISF and EISF und Energie- und Impulsüberträge von Neutronenspektrometern Flugzeitspektroskopie (time-of-flight) Rückstreuspektrometer (backscattering) Neutronen-Spin- Echo-Spektrometer M. Bée, Chem. Phys. 292, 121 (2003)
18 Eigenschaften I(Q,t) t, EISF and EISF und EISF: I inc (Q, )δ(ω) ist abhängig von der Bewegungsart und dem Volumen I inc (Q, )δ(ω) = 0 in dem Fall der unbegrenzten Translationsdiffussion ist nicht Null für Rotationen, begrenzte Räume S q inc (Q, ω): Zeigt sich (meist) als breitere Verteilung um die elastische Linie (ħω = 0) Besteht sehr oft aus einer Reihe der Lorenzfunktionen.
19 Brownian Bewegung Brownian Binar-Sprung
20 Brownsche Bewegung Brownian Binar-Sprung Partikel in einer Umgebung im Gleichgewicht Stochastische Komponente, Fluktuationen Kraft: F (t) = F 0 (t) + F stoch (t), so dass F (t1)f (t2) = φ(t1 t2) φ(t1 t2) = 0, für t1 t2 > τ
21 Etappen der Nährung Brownian Binar-Sprung 1 0 < t < τ mikroskopisch-mechanische Skala, wobei τ die Korrelationszeit für F ist. Mechanische Beschreibung... 2 t τ Erste grobere Zeitskala. Die Zeitauflösung ist t τ, wobei t t Mittelwerte über t 3 Noch grobere Zeitskala. Diffusiver Prozeß. Inertionslos, Maxwellverteilung der Impulse. Markovian Prozeß.
22 Beschreibung Brownian Binar-Sprung Fokker-Plank Gleichung G t D div(ggrad(u)) D G = 0 kt Ficksche Gesetz G t = D G
23 Brownian Binar-Sprung Lösung für freie Brownsche Partikel Anfangsbedingungen G(r, t) = δ(r) G(r, t)dt = 1 r 2 = r 2 G(r, t)d 3 r = 6Dt Die Lösung ist dann G(t, r) = (4πDt) 3/2 exp( r 2 4Dt )
24 Sreufunktionen Brownian Binar-Sprung Die Intermedäre Streufunktion I inc (Q, t) = Forier[G(r, t), r, Q] = exp( DQ 2 t) Die Streufunktion S inc (Q, ω) = Forier[I inc (Q, t), t, ω] = 1 π DQ 2 ω 2 + (DQ 2 ) 2
25 Brownian Binar-Sprung Streufunktion bei Translationsdiffusion Bée 1988, Fig. 5.2
26 Brownian Binar-Sprung an flüssigem Argon Bée 1988
27 Brownian Binar-Sprung an flüssigem Argon Bée 1988, Fig. 5.5
28 Zweiseiten Sprungmodel Brownian Binar-Sprung 1 2
29 Brownian Binar-Sprung Die Wahrscheinlichkeitsfunktion wobei: 1 2 p( r, t) = p 1(t)δ( r r 1 ) + p 2(t)δ( r r 2 ) p( r, t) die Wahrscheinlichkeit ist den Partikel auf den Positionen r zur Zeit t zu finden. p 1(t) und p 2(t) sind die Wahrscheinlichkeiten den Partikel auf dem Platz 1 bzw. 2 zur Zeit t zu finden. 1 τ Erhaltungssätze: p 1(t) + p 2(t) = 1 die Wahrscheinlichkeit des Sprunges ist. d dt p1(t) + d dt p2(t) = 0
30 Brownian Binar-Sprung Gleichungsystem für die Sprungraten: [ d dt p 1 (t) = 1 τ p 1 (t) + 1 τ p 2 (t) ] oder mit [ 1 1 Λ 1 1 ] d dt p 2 (t) = 1 τ p 1 (t) 1 τ p 2 (t) d dt p(t) = 1 τ Λ p(t) und p(t) [ p1 (t) p 2 (t) ]
31 Brownian Binar-Sprung Die allgemeine Lösung ist p(t) = exp( t Λ) p(0) = Γ p(0) τ ( ) p1 (0) Hier: p(0) ist der Vektor der Wahrscheinlichkeiten bei t=0 p 2 (0) ( ) und Γ(t) exp( t τ Λ) = Γ1,1 Γ 1,2 - ist die Evolutionsmatrix, Γ 2,1 Γ 2,2 deren Elemente sind: 2 t/τ Γ 1,1 = Γ 2,2 = 1/2 + 1/2 e 2 t/τ Γ 1,2 = Γ 2,1 = 1/2 1/2 e
32 Brownian Binar-Sprung Die gesuchte intermediäre Streufunktion ist dann: I inc ( Q, t) = e i Q r (t) e i Q r (0) = n,m Γ n,m(t)e i Q ( r n r m) p m (0) Γ n,m (t) - beschreibt den Übergang von r m nach r n Gleichgewicht bei t = 0 p 1 (0) = p 2 (0) = 1 2 wobei: 2 t/τ I (Q, t) = A 0 (Q, t) + A 1 (Q)e A 0 (Q) = [1 + cos(q (r 2 r 1 ))] /2 A 1 (Q) = [1 cos(q (r 2 r 1 ))] /2 1 = A 0 (Q) + A 1 (Q)
33 Brownian Binar-Sprung Das Fourierbild gibt uns die Streufunktion: S(Q, ω) = A 0 (Q)δ(ω) + 1 π A 2 τ 1(Q) 4 + ω 2 τ 2
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