Elektrochemische Thermodynamik. Wiederholung : Potentiale, Potentialbegriff

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1 Elektrochemische Thermodynamik Wiederholung : Potentiale, Potentialbegriff

2 Elektrische Potentiale in der EC Begriffe: Galvani-Potentialdifferenz, Galvani-Spannung: zwischen den inneren Potentialen zweier Phasen, z.b. Metall und Lösung Metall 1 ϕ m1 Vacuum ϕ m1 = V + χ Galvanipotential Φ = Oberflächenpotential χ + äusseres Potential ( Voltapotential) Analogie aus der Vacuumwissenschaft: Arbeit, welche aufgewendet werden muss, Um ein e- aus dem Phaseninneren in das Unendliche zu transportieren

3 Elektrische Potentiale in der EC Begriffe: Galvani-Potentialdifferenz, Galvani-Spannung: zwischen den inneren Potentialen zweier Phasen, z.b. Metall und Lösung Metall 1 Lösung ϕ 1 = ϕ m1 - ϕ Lsg nicht messbare Galvani-Spannung ϕ m1 Doppelschichten ϕ + χ = V m1 ϕ ϕ + χ m1 = Lsg ϕ Lsg χ - Potenzialdifferenz in der Doppelschicht Differenz zweier Galvanipotentiale = Galvanispannung

4 Elektrische Potentiale in der EC Elektrochemische Zelle: Besteht aus mindestens zwei Grenzflächen!! ϕ1 = ϕm1 - ϕlsg nicht messbare Galvani-Spannung ϕ 2 = ϕ m2 - ϕ Lsg nicht messbare Galvani-Spannung (φ m1 -φ lsg ) (φ m2 φ lsg ) = E oder auch U Klemmspannung / Zellspannung E oder auch U = φ m1 -φ m2

5 Wdhlg: Chemisches Potential Das chemische Potential ist das thermodynamische Maß für die Neigung eines Stoffes (Ions, Elektrons), sich: - mit anderen Stoffen umzusetzen - gleichmäßig zu verteilen - in eine andere Phase umzuwandeln i G = ni µ ( ) p,t dg G ni = dni T,p,n Jeder spontan ablaufende Prozess verläuft immer vom höheren chemischen Potential zum niedrigeren die Änderung der freien Enthalpie G (Gibbssche freie Energie) ist also immer negativ: T,p j Einheit: J/mol z.b.: H 2, O 2 : 0 H 2 O: -237 C 6 H 6 : 125 J.W.Gibbs ( ) ( G) = dn = G G 0 p, T µ i i 2 1 < spontan!

6 Wdhlg Chemisches Potential Das chemische Potential ist ein Maß für die chemische Arbeit (vorzeichenbehaftet!), die geleistet werden muss, um ein Mol eines Stoffes von Phase I (z.b. e - / oder Me + ) in Phase II (z. B Me) zu überführen: Fest µ I Lösung µ : Arbeit, um ein Mol des Stoffes aus der Lösung in die feste Phase zu transportieren µ II - bzw. die in umgekehrter Richtung vom System spontan geleistet wird µ = µ II - µ I ( x) 0 µ = µ + RT ln, x = Molenbruch c c gesamt

7 Elektrische Potentiale Bei Existenz einer Doppelschicht an der Grenzfläche gilt für einen Übergang eines Geladenen Teilchens ( z. B. e -, Me z+ ) : Es muss ein zusätzlicher elektrische Arbeitsteil betrachtet werden: Metall 1 Lösung ϕ m1 Doppelschichten ϕ Lsg zf ϕ : Arbeit, um ein Mol eines Ions aus der Lösung an die Elektrode in einem elektrischen Feld zu transportieren - bzw. die in umgekehrter Richtung vom System spontan geleistet wird

8 Elektrochemisches Potential Welche Arbeit muss geleistet, um ein Mol eines Stoffes von Phase I (z.b. Metall) in Phase II (Metallion in Lösung) zu überführen? Metall 1 ϕ m1 µ I Lösung Doppelschichten zf ϕ : Arbeit, um ein Mol eines Ions aus der Lösung an die Elektrode zu transportieren µ : Arbeit, um ein Mol des Stoffes aus der Lösung in die feste Phase zu transportieren ϕ Lsg µ II ~ µ = µ + zf ϕ Elektrochemisches Potential für eine Phase (Guggenheim 1929) ~ µ = µ + zfϕ

9 Elektrochemische Thermodynamik Gibbsche Fundamentalgleichung ( erweitert für den Term des Phasentransfers geladener Teilchen für eine Phase: ( dg) g g = ( ) T, p, nj dni + ( T, p, n dq n q j T, p ) i chemisches Potential Galvanipotential ( dg ) T, p = µ i dn i + φ dq

10 Elektrochemische Thermodynamik Gibbsche Fundamentalgleichung ( erweitert für den Term des Phasentransfers geladener Teilchen für eine Phase: ( dg ) T, p = µ i dn i + φ dq Ladungsänderungen sind stets mit Stoffmengen Änderungen verbunden! (dq) ( dg ) T, p ( µ i + zifφ ) dn = i Elektrische Arbeit = z i Fdn i Elektrochemisches Potential: ~ g µ = ( ) T, p = µ i + zifφ n i

11 Nernstsche Gleichung ( dg ) T, p ( µ i + zifφ ) dn = i GGW Kriterien: dg < 0 : freiwilliger Prozess, z.b. Batterie dg > 0 : erzwungener Prozess, z.b. Metallabscheidung

12 Nernstsche Gleichung Wenn zwei Phasen sich berühren ( Metall/Elektrolyt) gilt: dg I II ) T, p ( dg ) T, p ( dg ) T, ( = + ~ I µ i + Phase I Phase II ~ = II dn µ dni p RG = νiµ i In Analogie zur chemischen TD

13 µ I ~ = ~ µ Nernstsche Gleichung Im elektrochemischen Gleichgewicht gilt: II bzw: R G = ν i µ i = 0 Dies bedeutet für zwei aneinandergrenzende Phasen im GGW: I I + = i II ν i( µ i ) zfφ νi ( µ ) + zfφ II und ν zf i µ i = R zf G = ( φ I φ II )

14 Nernstsche Gleichung ν zf i µ i = R zf G = ( φ I φ II ) z ist positiv für Red Ox Per Konvention φ Gleichgewichtsgalvanispannung νiµ i zf + RT zf ln a a ox red = R zf G = ( φ I φ II ) Nernstsche Gleichung für eine Halbzelle bzw. Elektrode/Elektrolyt

15 Nernstsche Gleichung Anwendungen: 1) Elektroden erster Art: Ag Ag + RT a + Bsp: Ag Ag + + e - I II Ag φ φ = φ + ln zf aag Das Potential wird von der Konzentration Ag+ bestimmt Bsp: Ag Ag + + e - Folgereaktion: Ag + + Cl - = AgCl Löslichkeitsprodukt: K l = a Ag x a Cl - 2) Elektroden zweiter Art: φ I φ II φ I = φ φ II + = φ a + RT Ag ln zf a ' Ag RT ln zf Das Potential wird von der Konzentration Cl - bestimmt ( Referenzelektrode) a Cl

16 Nernstsche Gleichung 3) Galvanispannung für Redoxreaktionen Pt Fe 2+ Fe 3+ + e Fe 2+ Fe 3+ φ I φ II = φ + RT zf ln a a Fe Fe Das Vorzeichen der Galvanispannung hängt von der Konvention ab. Der absolute Betrag ist für jede Reaktion streng thermodynamisch definiert

17 Nernstsche Gleichung Weitere Anwendungen der Nernstschen Gleichung ph abhängige Reaktionen Pt H3O + H 2 H 2 (g) + 2 H 2 O H 3 O + (aq) + 2e - φ = φ Θ RT a( H 3O ) ln 2F p( H2) 2 ph Pt Mn 2+ MnO H 3 O + Mn 2+ (aq) + 12H 2 O Θ RT a( MnO ) 8 ( ln 4 a φ = φ + 5F 2+ a( Mn ) MnO H 3 O e - H 3 O + )

18 Nernstsche Gleichung Galvanispannungen können nicht gemessen werden Man braucht ein Bezugssystem!! Die Wasserstoffelektrode ist per Definition als 0 V festgelegt!

19 Nernstsche Gleichung ϕ1 = ϕm1 - ϕlsg und ϕ2 = ϕm2 - ϕlsg nicht messbare Galvani-Spannungen messbar: E 0 = ϕm1 - ϕm2 Klemmspannung, Ruhespannung, Leerlaufspannung oder EMK ( Elektromotorische Kraft)

20 Elektromotorische Kraft EMK Dies bedeutet, wenn r G < 0, dann ist E 0 > 0!! (Früher: Begriff Zellspannung U = - EMK), dies löst öfter Verwirrung aus!!

21 Elektromotorische Kraft EMK Merksatz: Formulierung: EMK = K A Positiv für freiwillige Reaktionen Batterie Korrosion Stromlose Prozesse zfe = - r G

22 Thermodynamische Beziehungen rg* = - RT ln K = -zf E* = r H* - T r S* * Standardbedingungen

23 Elektromotorische Kraft Redoxpotentiale : Die Standardelektrodenpotentiale sind als Reduktionen formuliert: Die Wasserstoffreaktion ist als OV festgelegt: 2H + + 2e - H 2 E: 0V 1) : Ag + + e - Ag E: V edel 2) Zn e - Zn E: - 0,76 V unedel

24 Die Spannungsreihe

25 Die Spannungsreihe Pourbaix Atlas

26 Thermodynamische Beziehungen Elektrochemisches Gleichgewicht: ν i µ i = 0 z. B. : E = EMK = K A = V Chemisches Gleichgewicht Zn e - Zn 2H + + 2e - H 2 ν i µ i = 0 E = 0 r G = 0

27 Thermodynamische Beziehungen Was kann man mit der Nernstschen Gleichung nicht vorhersagen? Katalytische Effekte Folgereaktionen Substrat -Wechselwirkungen

28 Elektrochemische Thermodynamik Fragen, Kommentare, Bemerkungen?

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