Magnetochemie. Eine Einführung in Theorie und Anwendung. Von Prof. Dr. rer. nat. Heiko Lueken Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen

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1 Magnetochemie Eine Einführung in Theorie und Anwendung Von Prof. Dr. rer. nat. Heiko Lueken Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen B. G.Teubner Stuttgart Leipzig 1999

2 Inhalt s Verzeichnis 1 Magnetische Kenngrößen Magnetisierung Suszeptibilität und Permeabilität Magnetisches Dipolmoment 19 2 Erscheinungsformen des Magnetismus Diamagnetismus Atome und Atomionen Moleküle und Molekülionen Supraleiter Paramagnetismus CURIE-Gesetz Paramagnetismus freier Ionen CURIE-WEISS-Gesetz Paramagnetische Festkörper Kollektiver Magnetismus (3D) Intramolekularer Antiferromagnetismus Ferromagnetismus Antiferromagnetismus Ferrimagnetismus Magnetismus der Leitungselektronen Messung magnetischer Kenngrößen FARADAY-Waage Vibrationsmagnetometer SQUID-Magnetometer Darstellung von Meßergebnissen Auswertung einer Suszeptibilitätsmessung 71 3 Theorie freier Ionen Quantenmechanische Grundlagen Zustand und Wellenfunktion Observable und Operator Ergänzungen zu den quantenmechanischen Begriffen Störungstheorie Einelektronensysteme Wellenfunktionen Bahndrehimpuls 97

3 8 Inhaltsverzeichnis i Spin Spin-Bahn-Wechselwirkung Mehrelektronensysteme Zentralfeldnäherung Interelektronische Wechselwirkung Spin-Bahn-Wechselwirkung Freie Ionen im Magnetfeld Das magnetische Moment freier Ionen ZEEMAN-Effekt Magnetische Suszeptibilität (Paramagnetismus), Die VAN VLECK-Gleichung Magnetische Sättigung Anwendung der Fundamentalgleichung Einfluß der Umgebung I: Ligandenfeld 163 B 4.1 Symmetrie Symmetrieelemente und Symmetrieoperationen Symmetriegruppen Darstellungen Drehung von Funktionen Gruppentheorie und Quantenmechanik Produktdarstellungen Doppelgruppen Ligandenfeldeffekt Ligandenfeldoperatoren d- und f-zentren im Ligandenfeld - ein Überblick Magnetismus von d-ionen (kubisch) d'-systeme d\ H LF d 1, H LF + HSB d 1, H LF + HSB + HM Simulationsrechnungen (nd 1, 3d 9 ) Näherungen für Sd 1 - und 3d 9 -Systeme d^-systeme d 2, H ee + H LF d N, H ee +H LF d N, H ee + H LF + HSB + H M Spinpaarungen Näherungen für Sd^-Systeme Regeln zum magnetischen Verhalten Magnetismus von f-ionen (kubisch) ^-Systeme f 1, H LF f 1, H LF + H SB Simulationsrechnungen (f 1, 4f 13 ) Ein primitives Modell für das 4f 1 -System 265

4 Inhaltsverzeichnis f^-systeme f JV -Ionen Ein primitives Modell für 4f JV -Ionen Ungewöhnliche Valenzzustände Magnetismus von nd N - und 4f "-Ionen (nichtkubisch) Anisotroper Paramagnetismus Einkristall-SQUID-Magnetometrie Ligandenfeldaufspaltung in nichtkubischen Systemen d 1 {D 4h ) d 1, H LF d 1, H LF + HSB + H M d 7 (AM) f x ( > 3h ) Einfluß der Umgebung II: Kooperative magnetische Effekte Parametrisierung der kooperativen Effekte HEISENBERG-Modell HEISENBERG-Operator Suszeptibilitätsgleichungen für einfache Systeme Doppelaustausch Molekularfeld-Näherung des HEISENBERG-Modells Paramagnetismus bei T > T C {T N ) s Spontane Magnetisierung eines Ferromagneten Molekularfeldtheorie für Antiferromagneten Molekularfeldmodell für Ferrimagneten STONER-Modell für den Band-Ferromagnetismus Mechanismus der kooperativen Effekte Isolatoren Metallische 4f-Systeme Band-Ferromagnetismus Untersuchungsmethoden Optische Spektroskopie Elektronenspinresonanz (ESR) Neutronenstreuung MÖSSBAUER-Spektroskopie Suszeptibilitätsmessung durch NMR Messung der Wärmekapazität Beispiele Gitter- und Spindimensionalität Dinukleare Verbindungen Ketten Schichten und Raumnetze Hochtemperatur-Entwicklung (HTE) Anwendungsbeispiele der HTE Fe304, nanostrukturiert EuX (X = 0, S, Se, Te) 416

5 10 Inhaltsverzeichnis Nichtkollineare Spinstrukturen Konzepte für permanentmagnetische Materialien 420 A Einheiten, Konstanten, Inkremente 421 A.l Einheiten 421 A.2 Konstanten 424 A.3 Diamagnetische Inkremente 426 B Kopplung von Drehimpulsen 428 B.l Bahndrehimpuls und infinitesimale Drehung 428 B.2 WlGNER-Rotationsmatrix 430 B.3 Kopplung von zwei Drehimpulsen 433 B.3.1 CLEBSCH-GORDAN-Koeffizienten 433 B j-Symbole 437 B.4 Drei und vier Drehimpulse 439 C Irreduzible Tensor-Operatoren 442 C.l Drehung von Operatoren 442 C.l.l Definition irreduzibler Tensoroperatoren 442 C.1.2 Alternative Definition irreduzibler Tensoroperatoren 447 C.2 WlGNER-ECKART-Theorem 448 C.3 Produkte von Tensoroperatoren und ihre Matrixelemente 452 C.3.1 Tensoroperator-Produkte 452 N C.3.2 Matrixelemente von Produkt-Tensoroperatoren 455 C.3.3 Matrixelemente von H ee 459 C.3.4 Matrixelemente von HSB 461 Literaturverzeichnis 465 Sachverzeichnis 493

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