Modellkomplexe für das PhotosystemII. Robert Brüninghoff

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1 Modellkomplexe für das PhotosystemII Robert Brüninghoff

2 Überblick Photosynthese Photosystem-II Inhalt Sauerstoffentwickelnder Komplex (OEC) & Modelle 20/05/2014 FH Münster, Bioanorganische Chemie 2

3 Überblick Photosynthese Reduktion von Kohlenstoffdioxid mit Hilfe von Sonnenlicht + + Pflanzen & Cyanobakterien (Blaualgen) t Kohlenstoff /Jahr Gespeicherte Energie kj 20/05/2014 FH Münster, Bioanorganische Chemie 3

4 Photosynthese Zweistufiger Vorgang: Lichtreaktion und Dunkelreaktion 1) 2 +4[. ] 2) Lichtabhängige Reaktion: Bildung NADPH und ATP, Sauerstoffbildung(Nebenprodukt) Lichtunabhängige Reaktion: CO 2 Reduktionmit Hilfe on NADPH und ATP Chloroplasten 20/05/2014 FH Münster, Bioanorganische Chemie 4

5 Chloroplast und Chlorophyll Photosynthese 2 Absorptionsbanden: rot: 1. Anregungszustand blau: 2. Anregungszustand Source: Thylakoidmembran Chlorophyll a 20/05/2014 FH Münster, Bioanorganische Chemie 5

6 Photosynthese 2 Zentren-Photosynthese: Photosystem(PS) I & II Reduktionskraft der lichtgetriebenen H 2 O Oxidation genutzt um NADPH zu bilden PS II: 2 H 2 O 4 H + + O e - PS I: 2 NADP H e - 2 NADPH Elektronentransport über 3 Proteinkomplexe entlang Thylakoidmembran: PS II Komplex (Plastochinonreduktion zu Plastochinol) Cytochromb 6 f-komplex (Plastocyanin) PS I Komplex Protonengradient entlang Thylakoidmembran 20/05/2014 FH Münster, Bioanorganische Chemie 6

7 Thylakoidmembran Lichtreaktion: PS II Komplex: 2 H 2 O 4 H + + O e - Cytochromb 6 f Komplex PS I Komplex: 2 NADP H e - 2 NADPH [aus: Lehrbuch der Biochemie, Quelle: D.R. Ort, N.E. Good, Trends Biochem. Sci. 13, 469 (1988)] ATP Synthese Dunkelreaktion: 4 [H. ] + CO 2 (CH 2 O) + H 2 O Calvin-Zyklus NADPH: Reaktionsäquivalent / ATP: Energiespeicher 20/05/2014 FH Münster, Bioanorganische Chemie 7

8 Z-Schema der Photosynthese [aus Lehrbuch der Biochemie] 20/05/2014 FH Münster, Bioanorganische Chemie 8

9 PS II -Komplex PS II: Protomer - Ca. 25 Untereinheiten kda(da = u) Vereinfachte Darstellung der Röntgenstruktur des PSII aus T. elongatus [aus Lehrbuch der Biochemie, Quelle: J.Barber, S.Iwata, Imperial College London. PDBid 1S5L] Superkomplex: - Lichtsammelpigmente (Chlorophyll-Moleküle) - Zentrum: special pair P680 - OEC 20/05/2014 FH Münster, Bioanorganische Chemie 9

10 Oxygen envolving complex Bestandteil PS II Systems vierkerniger Mangankomplex: Mn 4 Ca-Cluster wasserspaltendes Enzym : 2 H 2 O O 2 + 4H + + 4e - Elektronen: Reduktion von photooxidiertem Chlorophyll - 50 O 2 Moleküle/s ( 200 e - /s) 20/05/2014 FH Münster, Bioanorganische Chemie 10

11 Oxygen envolving complex Vermutl. Reaktionszyklus mit 5 Zuständen (S 0 S 4 ) S 0 S 4 : Freisetzung 4 e - S 4 S 0 : Freisetzung O 2, Bindung 2 neuer H 2 O Moleküle Oxidationsstufen Mn(II), Mn(III), Mn(IV) und Mn(V) Triebkraft: Angeregte PS II Reaktionszentrum (P680*) Struktur und Mechanismus nicht vollständig bekannt! Röntgenstrukturanalysen PS II: schwach aufgelöst Zerstörung OEC durch Röntgenstrahlen! 20/05/2014 FH Münster, Bioanorganische Chemie 11

12 OEC Modelle Funktionale Modelle für O 2 Entwicklung: a) - [H 2 O(terpy)Mn(µ-O) 2 Mn(terpy)H 2 O](NO 3 ) 3 -Komplex - Phenylen-verbrücktes Mn(III)-Porphyrin-Dimer a) Riedel, Moderne Anorganische Chemie 20/05/2014 FH Münster, Bioanorganische Chemie 12

13 OEC Modelle Mn 4 Ca-Modell: C-Cluster ( Berkeley Modell ) a) - Mn: C-förmiger Cluster - Zahl verbrückter Carboxylatgruppen unbekannt -SpekroskopischeHinweise für Histidin sowie für die CofaktorenCa 2+ und Cl - relative Positionen zueinander unbekannt O 2 Entwicklung zwischen terminalen Mn-Ionen vermutet a) Riedel, Moderne Anorganische Chemie 20/05/2014 FH Münster, Bioanorganische Chemie 13

14 OEC Modelle Mn 4 Ca-Modell: C-Cluster ( Berkeley Modell ) a) Mechanistisches Modell: Sauerstoffentwicklung - 5 Zustände: S 0 S 4 -> Oxidationsstufen +II, + III, +IV - Tryosylradikal: h + -& e - -Akzeptor -> Cluster-Elektroneutralität - S 4 S 0 : O 2 ; Koordination 2 H 2 O an terminalen Mn-Ionen - S 4 : Mn-Peroxido-Bindung Kein Beweis für Existenz a) Riedel, Moderne Anorganische Chemie 20/05/2014 FH Münster, Bioanorganische Chemie 14

15 OEC Modelle Neue Strukturvorschläge: Gestreckte Mn 4 Ca-Grundstruktur a) Kombination: Röntgenabsorptionsspektroskopie (EXAFS) + kristallographische Daten - benachbarte Mn-Ionen durch 2 Sauerstoffatome oder Carboxylatbrücken verbunden kein mechanistisches O 2 -Entwicklungsmodell a) Riedel, Moderne Anorganische Chemie 20/05/2014 FH Münster, Bioanorganische Chemie 15

16 OEC Modelle Mn 4 CaO 5 -Komplex a) b) -Mn-Ionen: Magenta -Ca 2+ : Türkis -Sauerstoff: Rot -> graue Bindung: Unbestimmte Ca 2+ Position Vermutlich weitere Koordinationen durch Proteinseitenketten und H 2 O Moleküle a) J. Yano, J. Kern, K. Sauer, M. J. Latimer, Y. Pushkar, J. Biesiadka, B. Loll, W. Saenger, J. Messinger, A. Zouni, V. K. Yachandra Where Water is Oxidized to Dioxygen: Structure of the Photosynthetic Mn4Ca Cluster, Science, 3. November 2006 b) Lehrbuch der Biochemie: Modell von V. Yachandra, Lawrence Berkeley National Laboratory, Berkeley 20/05/2014 FH Münster, Bioanorganische Chemie 16

17 OEC Modelle Forschung: - Orientierung und Koordinierung des Mn-Komplexes im PS II -Oxidationsmechanismus des Wassers Ausblick: Potential zur Katalysatorentwicklung für die regenerative Wasserstofferzeugung (Energieträger) 20/05/2014 FH Münster, Bioanorganische Chemie 17

18 Referenzen Lehrbuch der Biochemie, D. Voet, J.G. Voet, Ch.W. Pratt, 2. Auflage, Wiley-VCH Riedel, Moderne Anorganische Chemie, Ch. Janiak, H.J. Meyer, D. Gudat, R. Alsfasser, 4. Auflage, De Gruyter earch_topic=mt-ch Chemgapedia.de Wikipedia.org 20/05/2014 FH Münster, Bioanorganische Chemie 18

19 Modellkomplexe für das PhotosystemII Robert Brüninghoff

20 Modellkomplexe für das PS II Mn: [Ar]3d 5 4s 2 7 Valenzelektronen Oxidationsstufen +II, + III, +IV, +V, +VI, +VII Ionenradius: 25 pm ( 7+ 4); 83 pm( 2+ 6) Recht unedel: Mn Mn e - (E 0 = -1,19 V) Mn 2+ (d 5 ): in saurer Lösung stabilste Oxidationsstufe, (kein Reduktionsmittel: Mn 2+ Mn 3+ + e - [E 0 = 1,5 V, ph = 0]) labile Komplexe; KZ = 6 (oktaedrisch); KFSE = 0 Dq Mn 4+ (d 3 ): in alkalischer Lösung stabilste Oxidationsstufe, MnO 2 *H 2 O ist in saurer Lsg. ein starkes Oxidationsmittel kinetisch stabile Komplexe; KFSE = -12 Dq, bevorzugte Koordination: O6 Nur mit sehr starken Liganden (CN; NO) bilden sich low-spin Komplexe (stark gefärbt) Prof. Dr. T. Jüstel, Skript Anorganische Chemie II, Koordinationschemie; Skript Bioanorg. Chemie 20/05/2014 FH Münster, Bioanorganische Chemie 20

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