Meteorologische versus Emissions-Einflüsse auf Luftbelastungen in urbanen Regionen

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1 Meteorologische versus Emissions-Einflüsse auf Luftbelastungen in urbanen Regionen Klaus Schäfer 1), Michael Elsasser 2), 5), Jose M. Arteaga-Salas 2), 6), Jianwei Gu 3), Mike Pitz 3), Jürgen Schnelle-Kreis 2), 6), Josef Cyrys 3), Stefan Emeis 1), Andre S.H. Prevot 4), Ralf Zimmermann2), 5), 6) 1) Karlsruhe Institute of Technology (KIT), Institute of Meteorology and Climate Research, Department of Atmospheric Environmental Research (IMK-IFU), Garmisch-Partenkirchen, Germany; 2) Helmholtz Zentrum München, German Research Centre for Environmental Health (HMGU), Joint Mass Spectrometry Centre, Cooperation group Comprehensive Molecular Analytics (CMA), Neuherberg, Germany 3) Helmholtz Zentrum München, German Research Center for Environmental Health (HMGU), Institutes of Epidemiology I and II (EPI), Neuherberg, Germany 4) Paul Scherrer Institute (PSI), Gasphase and Aerosol Chemistry Group, Villigen, Switzerland 5) University of Rostock, Institute of Chemistry, Chair of Analytical Chemistry, Joint Mass Spectrometry Center, Rostock, Germany 6) HICE Helmholtz Virtual Institute of Complex Molecular Systems in Environmental Health - Aerosols and Health, INSTITUTE OF METEOROLOGY AND CLIMATE RESEARCH, DEPARTMENT ATMOSPHERIC ENVIRONMENTAL RESEARCH (IMK-IFU) Motivation, Ziele Aufgaben, Methoden Ergebnisse (Source: KIT/IMK-IFU) Schlussfolgerungen KIT University of the State of Baden-Württemberg and National Large-scale Research Center of the Helmholtz Association

2 Ausgangssituation Umfangreiche Messkampagne in Augsburg 31. Januar 12. März 2010 Chemische Zusammensetzung der Partikel, Partikelgrößenverteilung Beiträge verschiedener Emissionsquellen zur Luftqualität, z.b. Beitrag der Holzfeuerung: Quellzuordnung aus PMF-Analyse Daten in Elsasser et al. (2012) und Gu et al. (2011) ELSASSER, M., CRIPPA, M., ORASCHE, J., DECARLO, P.F., OSTER, M., PITZ, M., CYRYS, J., GUSTAFSON, T.L., PETTERSSON, J.B.C., SCHNELLE- KREIS, J., PRÉVÔT, A.S.H., AND ZIMMERMANN, R., 2012: Organic molecular markers and signature from wood combustion particles in winter ambient aerosols: aerosol mass spectrometer (AMS) and high time-resolved GC-MS measurements in Augsburg, Germany. Atmos. Chem. Phys., 12, GU, J. W., PITZ, M., SCHNELLE-KREIS, J., DIEMER, J., RELLER, A., ZIMMERMANN, R., SOENTGEN, J., STOELZEL, M., WICHMANN, H. E., PETERS, A., AND CYRYS, J., 2011: Source apportionment of ambient particles: Comparison of positive matrix factorization analysis applied to particle size distribution and chemical composition data. Atmos. Environ., 45, Klaus Schäfer, Stefan Emeis METTOOLS IX, 2015

3 Motivation Lokale Emissionen allein erklären hohe Luftschadstoff- Konzentrationen in urbanen Regionen nicht, insbesondere in der kalten Jahreszeit Rolle von Emissionen, Transport und Chemie nicht vollständig verstanden notwendig für Entwicklung von Modellen und Emissions-Reduktionsmaßnahmen Mischungsschichthöhe (MLH) gehört zu meteorologischen Variablen, kontrolliert den Durchmischungsraum von Emissionen, beeinflusst durch Klimawandel SCHÄFER, K., EMEIS, S., HOFFMANN, H., JAHN, C., 2006: Influence of mixing layer height upon air pollution in urban and sub-urban area. Meteorol. Z. 15, Klaus Schäfer, Stefan Emeis METTOOLS IX, 2015

4 Messungen in Augsburg Zeitliche Auflösung 1 Stunde Zusammensetzung PM 1 mit Aerosol-Massenspektrometer: NO 3-, SO 4 2-, NH 4+, HOA (Kohlenwasserstoffhaltige organische A.), OOA (Sauerstoffhaltige organische A.), WCOA (organische Aerosole der Holzverbrennung); PM 2,5 mit Aethalometer: BC (Ruß) (HMGU/CMA) PM-Größenverteilung mit Twin Cylindrical Type Differential Mobility Particle Sizer (TDMPS): NC3-10, NC10-30, NC30-50, NC50-100, NC , Nukleations-, frisches Verkehrs-, gealtertes Verkehrs-, stationäres Verbrennungs- und sekundäres Aerosol (HMGU/EPI) 4 Klaus Schäfer, Stefan Emeis METTOOLS IX, 2015

5 Messungen in Augsburg Luftschadstoffe: CO, NO, NO 2, O 3, Benzol, Toluol, o-xylol (LfU), PM 10, PM 2,5 mit Tapered Element Oscillating Microbalance (TEOM) (HMGU/EPI) MLH mit Ceilometer, MATLAB-Software (Vaisala, IMK-IFU) Meteorologische Parameter (DWD) 5 Klaus Schäfer, Stefan Emeis METTOOLS IX, 2015

6 Messstellen: HSA: Aerosol- Massenspektrometer, Aethalometer, TDMPS, TEOM, Ceilometer Bourgesplatz, LfU: Luftschadstoffe DWD: meteorologische Parameter Abstand ca. 2 km HSA- LfU, HSA-Bourgespl. 6 Klaus Schäfer, Stefan Emeis METTOOLS IX, 2015

7 Einteilung in Phasen 10 zeitliche Phasen der PM-Zusammensetzung Typische Belastung: hoch 5, 6, 10; niedriger 3, 8, 9; niedrig 1, 2, 7 Besonderheit Phase 4: ein Tag mit Schneefall 7 Klaus Schäfer, Stefan Emeis METTOOLS IX, 2015

8 Vorteile der statistischen Auswertemethode Heatmap mit Pearson-Korrelationskoeffizienten - Korrelationen farbig dargestellt Verschiedene Cluster als zweidimensionales Dendrogramm in Zeilen und Spalten (Ward, 1963) WARD, J.H., 1963: Hierarchical grouping to optimize an objective function. J. Am. Stat. Assoc., 58, Klaus Schäfer, Stefan Emeis METTOOLS IX, 2015

9 Zwei wesentliche Cluster primäre PM- Komponenten, CO, Benzol und Akkumulations- Moden-Partikel Cluster 1) sekundäre PM- Komponenten und feine Partikel Cluster 2) Ergebnisse der Analysen Korrelationen (HMGU/CMA) jedes Luftschadstoffes und jeder PM-Komponente Cluster 5 Cluster 4 Cluster 3 Cluster 2 Cluster 1 1) CO, BC, Benzol, HOA und NC ) PM 2.5, PM 10, NO 3-, SO 4 2-, NH 4+, OOA, WCOA, sekundäres und stationäres Verbrennungs-Aerosol 3) NC10-30 und frisches Verkehrs-Aerosol 4) NC30-50, NC und gealtertes Verkehrs-Aerosol 5) NO, NO 2, O-Xylol und Toluol 9 Klaus Schäfer, Stefan Emeis METTOOLS IX, 2015

10 Zwei Cluster Ergebnisse der Analysen Korrelationen (HMGU/CMA) jedes Luftschadstoffes und jeder PM-Komponente mit Windgeschwindigkeit bei verschiedenen Belastungen 1) Nicht signifikant für Nukleierungs-Moden- Partikel und Nukleierungs-Aerosol 2) Negativ für andere Luftschadstoffe und PM-Komponenten Cluster 2 Cluster 1 Phase 4 durch lokale Emissionen beeinflusst 10 Klaus Schäfer, Stefan Emeis METTOOLS IX, 2015

11 Korrelationen (HMGU/CMA) jedes Luftschadstoffes und jeder PM-Komponente mit Temperatur bei verschiedenen Belastungen Zwei Cluster 1) Schwach negativ für sekundäre PM- Komponenten und feine Partikel 2) Nicht signifikant für primäre Luftschadstoffe und Nukleierungs-Moden- Partikel 3) Stark negativ für weitere sekundäre A. Phase 4 zu kurz (ein Tag) Ergebnisse der Analysen Cluster 3 Cluster 2 Cluster 1 11 Klaus Schäfer, Stefan Emeis METTOOLS IX, 2015

12 Korrelationen (HMGU/CMA) jedes Luftschadstoffes und jeder PM-Komponente mit absoluter Feuchte bei verschiedenen Belastungen Zwei Cluster Ergebnisse der Analysen 1) Negativ für sekundäre PM- Komponenten und feine Partikel Cluster 2 2) Nicht signifikant für primäre Cluster 1 Luftschadstoffe, PM- Komponenten und Nukleierungs-Moden- Partikel 12 Klaus Schäfer, Stefan Emeis METTOOLS IX, 2015

13 Korrelationen (HMGU/CMA) jedes Luftschadstoffes und jeder PM-Komponente mit relativer Feuchte bei verschiedenen Belastungen Zwei Cluster 1) Schwach positiv für Luftschadstoffe, PM- Komponenten und feine Partikel Ergebnisse der Analysen Cluster 2 2) Schwach negativ für Nukleierungs-Moden- Partikel und Cluster 1 Nukleierungs-Aerosol Sekundäre Aerosolbildungs-Prozesse von meteorologischen Parametern einschließlich absoluter Feuchte beeinflusst 13 Klaus Schäfer, Stefan Emeis METTOOLS IX, 2015

14 Schlussfolgerungen Hohe Abhängigkeit von meteorologischen Parametern - NO 2, CO, Benzol, o-xylol, PM 2.5, PM 10 - NC50-100, NC Partikel-Komponenten NO 3-, SO 4 2-, NH 4+, BC - HOA, OOA und WCOA ; gealtertes Verkehrs-, stationäres Verbrennungs- und sekundäres Aerosol Nicht signifikante Abhängigkeit von meteorologischen Parametern - NO, Toluol - NC3-10, NC10-30, NC30-50 (Nukleierungs- und Aitken-Mode) - Nukleierungs- und frisches Verkehrs-Aerosol 14 Klaus Schäfer, Stefan Emeis METTOOLS IX, 2015

15 Schlussfolgerungen Anwendung komplexer statistischer Methoden vorteilhaft im Vergleich zum alternativen Einsatz troposphärischer chemischer Modelle diese erfordern ein Emissionskataster in Echtzeit, das normalerweise nicht verfügbar ist Prozesse beschrieben, aber Vorhersagen erfordern Modelle Skalenproblem umgangen, da Modelle nur Aussagen auf Katasterebene ermöglichen - verwendete Messdaten an einem Punkt erfasst 15 Klaus Schäfer, Stefan Emeis METTOOLS IX, 2015

16 Vielen Dank für Ihre Aufmerksamkeit 16 Klaus Schäfer, Stefan Emeis METTOOLS IX, 2015 (Source: KIT/IMK-IFU)

17 SCHÄFER, K., EMEIS, S., HOFFMANN, H., JAHN, C., 2006: Influence of mixing layer height upon air pollution in urban and sub-urban area. Meteorol. Z., 15, ELSASSER, M., CRIPPA, M., ORASCHE, J., DECARLO, P.F., OSTER, M., PITZ, M., CYRYS, J., GUSTAFSON, T.L., PETTERSSON, J.B.C., SCHNELLE-KREIS, J., PRÉVÔT, A.S.H., AND ZIMMERMANN, R., 2012: Organic molecular markers and signature from wood combustion particles in winter ambient aerosols: aerosol mass spectrometer (AMS) and high time-resolved GC-MS measurements in Augsburg, Germany. Atmos. Chem. Phys., 12, GU, J. W., PITZ, M., SCHNELLE-KREIS, J., DIEMER, J., RELLER, A., ZIMMERMANN, R., SOENTGEN, J., STOELZEL, M., WICHMANN, H. E., PETERS, A., AND CYRYS, J., 2011: Source apportionment of ambient particles: Comparison of positive matrix factorization analysis applied to particle size distribution and chemical composition data. Atmos. Environ., 45, WARD, J.H., 1963: Hierarchical grouping to optimize an objective function. J. Am. Stat. Assoc., 58, Klaus Schäfer, Stefan Emeis METTOOLS IX, 2015

18 Methodology CL 31 and 51 Ceilometer (Vaisala) Typical range resolution for boundary layer Backscatter profile range Range for boundary layer profiling Laser wavelength 10 m Up to m Up to 4000 m 910 nm One-lens design complete overlapping Continuous monitoring by uninterrupted remote sensing, limited by fog and rain Gradient method for MLH determination (Source: Vaisala GmbH) Emeis, S., Schäfer, K.: Remote sensing method to investigate boundary-layer structures relevant to air pollution. Bound-Lay. Meteorol. 121, 377 (2006). 18 Klaus Schäfer, Stefan Emeis METTOOLS IX, 2015

19 Eigenschaften der Daten Hohe zeitliche Auflösung: Unterscheidung relevanter Prozesse wie Emissionen, Transport, Mischung und solare Erwärmung unterschiedliche zeitliche Variationen während des Tages Quellzuordnungen auf Basis organischer PM Bestandteile und PSD stimmen überein Hauptquellen der PM Belastung: Straßenverkehr sowie stationäre und Holz-Verbrennung Sekundärer Aerosol-Faktor sehr oft am größten 19 Klaus Schäfer, Stefan Emeis METTOOLS IX, 2015