Harnstoffsynthese in der Kaskade
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- Gudrun Straub
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1 Harnstoffsynthese in der Kaskade Bericht für das Praktikum Chemieingenieurwesen I WS06/07 Studenten: Francisco José Guerra Millán fguerram@student.ethz.ch Andrea Michel michela@student.ethz.ch Assistent: Nicola Forrer HCI F28 Zusammenfassung Die Kinetik einer Reaktion ist ausserordentlich wichtig in der Chemie. An Hand verschiedener Reaktoren kann man Geschwindigkeitskonstanten berechnen und die Ordnung einer Reaktion bestimmen. Ebenfalls können experimentelle Werte mit theoretischen verglichen werden. In diesem Versuch wurden an Hand einer Batchreaktion, die Geschwindigkeitskonstante und die Reaktionsordnung der Harnstoffsynthese bestimmt. Diese Werte wurden danach gebraucht um die Konzentration in einer Kesselkaskade im stationären Zustand zu bestimmen. Damit kann man nicht nur die Effizienz eines Reaktors beobachten, sondern auch die Ähnlichkeit oder Unterschied von den Modellen und der Praxis.
2 Inhaltsverzeichnis 1 Einleitung 3 2 Theoretische Einführung Die Reaktionsgeschwindigkeit Die Reaktionsordnung Reaktionen 0. Ordnung Reaktionen 1. Ordnung Reaktionen 2. Ordnung Bestimmung der Reaktionsgeschwindigkeitskoeffizient Reaktionen 0.Ordnung Reaktionen 1.Ordnung Reaktionen 2.Ordnung Kontinuierlicher ideal durchmischter Rührkessel Versuchsdurchführung Batch Rührkesselkaskade Titration nach Volhard Auswertung Batchreaktor Rührkesselkaskade Diskussion Batch Kaskade iteratur 14 1 M. Morbidelli, Homogene Reaktionstechnik: Skript zur Vorlesung, WS06/07, Kapitel 2, Seiten 7, F. Guerra, A.Michel 2
3 1 Einleitung Die grundlegende Grösse, mit der in der Kinetik gearbeitet wird, ist die Reaktionsgeschwindigkeit. Sie gibt an, wie viele Teilchen pro Zeit in einer chemischen Reaktion umgesetzt werden. Diese Geschwindigkeit hängt dabei von vielen Faktoren ab. Ein wichtiger Faktor, der zu berücksichtigen ist, ist die Konzentration der vorliegenden Stoffe. Je mehr Teilchen in einem Volumen vorliegen, desto mehr Kollisionen werden pro Zeiteinheit vorkommen. Da eine Reaktion aber nur stattfinden kann, wenn zwei Teilchen miteinander kollidieren, steigt die Reaktionsgeschwindigkeit mit der Konzentration der Reaktanden. In diesem Versuch wird an Hand der Reaktion der Harnstoffsynthese die eistung einer Kaskade berechnet. Damit müssen die experimentellen Werte mit den theoretischen verglichen werden. Das Modell ergibt sich mit den aus einem Batchreaktor ausgerechneten Reaktionsgeschwindigkeitskonstanten k und Reaktionsordnung n. Die Reaktion lautet: NH 4 NO 3 + KCNO (NH 2 ) 2 CO + KNO 3 (1.1) 2 Theoretische Einführung 2.1 Die Reaktionsgeschwindigkeit Wenn eine Reaktion folgenden Typs vorliegt so gilt für die Hinreaktion das Geschwindigkeitsgesetz A + B C + D (1.2) A B + C (2.1) r = dc A wobei: r = Reaktionsgeschwindigkeit [ ] min dc A = Abnahme der Konzentration des Stoffes A [ ] = verstrichene Zeit [min] (2.2) Diese Reaktionsgeschwindigkeit ist die Durchschnittsgeschwindigkeit der Reaktion, da einzelne Moleküle unterschiedlich lange Zeitintervalle benötigen, bevor sie in ein Reaktionsereignis eintreten. Da die Abnahme der Edukte der Zunahme der Produkte entsprechen muss, gilt ausserdem r = dc A = dc B = dc C (2.3) 2.2 Die Reaktionsordnung Für jede Reaktion lässt sich eine Reaktionsgleichung formulieren, die beschreibt, wie viele Reaktandenteilchen miteinander reagieren, um eine bestimmte Anzahl Produktteilchen zu bilden. äge zum Beispiel folgende Reaktionsgleichung vor 2A + B + C D (2.4) F. Guerra, A.Michel 3
4 würde dies bedeuten, dass zwei Teilchen A mit einem Teilchen B und einem Teilchen C kollidieren müssten, um das Produkt D zu bilden. Jedoch ist die Wahrscheinlichkeit, dass vier Teilchen gleichzeitig und zudem mit ausreichender Energie kollidieren, äusserst gering. Viel wahrscheinlicher ist, dass zunächst zwei oder drei Teilchen zusammen treffen und ein Zwischenprodukt bilden. Dieses Zwischenprodukt kollidiert dann mit weiteren Teilchen um zuletzt das Produkt D zu bilden. 2A A 2 (2.5) A 2 + B + C D (2.6) Die Zerlegung der Gesamtreaktion in Elementarreaktionen, und deren Untersuchung zeigt, wie die Reaktion genau abläuft. Experimentell oder auf der Grundlage modellhafter Annahmen kann ermittelt werden, wie die Reaktionsgeschwindigkeiten der Elementarreaktionen von den jeweiligen Konzentrationen der Komponenten A, B und C abhängen. Die Gesamtordnung einer Reaktion ist die Summe der Reaktionsordnungen aller an ihr beteiligten Reaktanden. Die Reaktionsgeschwindigkeitskonstanten der einzelnen Elementarreaktionen ergeben miteinander multipliziert die Geschwindigkeitskonstante der Gesamtreaktion Reaktionen 0. Ordnung Diese Reaktionen sind unabhängig von der Konzentration der Reaktanden. Hier ist die Reaktionsgeschwindigkeit konstant. r A = dc A (t) wobei: r A = Reaktionsgeschwindigkeit des Stoffes A [ ] min c A (t) = Konzentration des Stoffes A zum Zeitpunkt t [ ] t = Zeit [min] k = Geschwindigkeitskoeffizient [ ] min Reaktionen 1. Ordnung = k (2.7) Hier handelt es sich um katalytische oder radioaktive Zerfallsprozesse. Die Reaktionsgeschwindigkeit ist abhängig von der Konzentration des zerfallenden Stoffes. r A = dc A (t) = kc A (2.8) Wenn man integriert, ergibt sich: mit: c A (t) = Konzentration von A zur Zeitpunkt t [ ] c 0 A = Anfangskonzentration von A [ ] k = Geschwindigkeitskoeffizient [ ] 1 min c A (t) = c A 0 e kt (2.9) F. Guerra, A.Michel 4
5 2.2.3 Reaktionen 2. Ordnung Bei diesen Reaktionen reagieren zwei Reaktanden zu einem oder mehreren Produkten. Die Reaktionsgeschwindigkeit ist abhängig von den Konzentrationen der Ausgangsstoffe. oder bei nur einem Stoff: r A = dc A (t) = dc B (t) r A = dc A (t) Wenn man das integriert, ergibt sich: = kc A (t) c B (t) (2.10) = kc A (t) 2 (2.11) c A (t) = 1 kt + 1 c A 0 (2.12) wobei: c A = Konzentration des Stoffes A [ ] c B = Konzentration des Stoffes B [ ] k = Geschwindigkeitskoeffizient [ ] min 2.3 Bestimmung der Reaktionsgeschwindigkeitskoeffizient Um die Reaktionsgeschwindigkeitkonstante einer Reaktion zu bestimmen, wird eine definierte Ausgangskonzentration c A 0 des Reaktanden A gewählt und dessen Konzentration c A (t) wird mehrmals oder kontinuierlich bei der Reaktion beobachtet. Die Reaktionsordnung bezüglich A muss bekannt sein. Zu verschiedenen Zeitpunkten erhält man unterschiedliche Konzentrationen. Diese Wertepaare und die Ausgangskonzentration kann man in das umgeformte Zeitgesetz der entsprechenden Reaktionsordnung einsetzen und graphisch auftragen Reaktionen 0.Ordnung Bei Reaktionen 0. Ordnung gibt es einen linearen Zusammenhang zwischen c A und der Zeit. c A 0 c A (t) = kt (2.13) Reaktionen 1.Ordnung Bei Reaktionen 1. Ordnung gibt es einen linearen Zusammenhang zwischen ln c A und der Zeit. ( ) 0 ca ln = kt (2.14) c A (t) F. Guerra, A.Michel 5
6 2.3.3 Reaktionen 2.Ordnung 1 Bei Reaktionen 2. Ordnung gibt es einen linearen Zusammenhang zwischen c A und der Zeit. 1 c A (t) 1 = kt (2.15) c 0 A In allen Fällen erhält man k aus der Steigung der entstehenden Graphen. Indem man experimentell bestimmt, welche Funktion linear mit der Zeit läuft, kann man die Ordnung (n) einer Reaktion ermitteln. 2.4 Kontinuierlicher ideal durchmischter Rührkessel 2 Ein CSTR ist ein ideal durchmischter Reaktor mit kontinuierlichem Zu- und Abfluss. Die Molbilanz über den Reaktor lautet in diesem Fall: dn i = F i in F i + r i V (2.16) mit: N i = Stoffmenge i im Reaktor [] t = Zeit [min] F in i = in der Reaktor eintretende are Flussrate [ ] min F i = aus dem Reaktor austretende are Flussrate [ ] min r i = Reaktionsgeschwindigkeit des Stoffes i [ ] min V = Volumen [] wobei wir annehmen, dass die Bedingungen im Abfluss gleich sind wie im Innern des Reaktors, da der Reaktorinhalt ja perfekt durchmischt ist. Die Molbilanz lässt sich auch in folgender form schreiben: d (V c i ) = Q in c i in Qc i + r i V (2.17) mit: Q = Volumetrische Flussrate [ ] min und den Anfangsbedingungen: c i = c 0 i zur Zeit t = 0. Im stationären Zustand sind die Prozessgrössen zeitlich invariant und nach Gleichung (2.16) gilt: dn i = 0 (2.18) Wegen konstanten Reaktorvolumen schreiben wir: und somit beziehungsweise wobei τ die Verweilzeit des Reaktors ist. Q = Q in V = konstant (2.19) Q ( c i in c i ) + ri V = 0 (2.20) c i in c i + r i τ = 0 (2.21) 2 M. Morbidelli, Homogene Reaktionstechnik: Skript zur Vorlesung, WS06/07, Kapitel 2, Seiten 7, F. Guerra, A.Michel 6
7 3 Versuchsdurchführung 3.1 Batch Um die Reaktionsgeschwindigkeitskonstante und die Reaktionsordnung zu bestimmen werden in einem 4-Halsrundkolben 250m 3, 0M NH 4 NO 3 bis 40 C vorgewärmt. Um die ösungen vorzubereiten benutzt man die in der Tabelle 3.1 angegebenen Mengen. In einem separaten Kolben wird dieselbe Konzentration 3, 0M KCNO auf die entsprechende Temperatur gebracht. Wenn die gewünschte Temperatur erreicht wird (in unserem Fall 40, 2 C) bringt man die zwei ösungen zusammen. Die Temperatur muss während des ganzen Versuchs konstant bleiben. Im Kolben wird ständig gerührt. Sobald man das macht, wird die erste Probe (2m) genommen. Es werden insgesamt 12 Proben genommen; zuerst jede drei, dann jede fünf und zum Schluss jede zehn Minuten. Diese Proben werden titriert (3.3 Titration nach Volhard) und daraus die Konzentration bei den entsprechenden Zeitpunkten bestimmt. 3.2 Rührkesselkaskade Für die Reaktion in einem Kontinuierlichen Reaktor, müssen je 2, 5 3, 0M KCNO und NH 4 NO 3 vorbereitet werden. Dazu benutzt man die in der Tabelle 3.1 angegebenen Mengen. Danach muss man die Pumpen auf die richtige Geschwindigkeit (25 m min ) einstellen und das Volumen der einzelnen Rührlessel im Betriebzustand bestimmen. Erst jetzt kann die Reaktion beginnen. Dafür setzt man die Pumpen in betrieb und man muss warten, bis die Anlage den stationären Zustand erreicht hat. Das heisst, beide Kessel müssen eine konstante Temperatur erreichen und die Konzentrationen müssen sich nicht mehr ändern. Nach etwa einer Stunde kann man die ersten Proben nehmen. Man nimmt drei Proben aus jedem Kessel und titriert sie (3.3 Titration nach Volhard) um die Konzentration zu berechnen. Die Reaktionsgeschwindigkeitskonstante und Reaktionsordnung sind dank dem Batchversuch bekannt. 3.3 Titration nach Volhard Der Reaktionsverlauf wird an Hand der nicht umgesetzten KCNO verfolgt. Diesen KCNO wird mit einer überschüssigen Menge AgNO 3 als AgCNO gefällt. KCNO + AgNO 3 AgCNO +KNO 3 (3.1) Dafür werden in einem Erlenmeyer 30m 0, 1N eisgekühlte Silbernitrat-ösung vorbereitet. Dazu wird die 2m Probe gegeben und die entstandene ösung wird mit einer G4-Glasfilternutsche filtriert. Dafür kann man etwa 50m entionisiertes Wasser geben um die Fällung zu spülen. Die überschüssige Ag + wird mit KSCN zurücktitriert und fällt als AgSCN aus. AgNO 3 + KSCN AgSCN +KNO 3 (3.2) Bevor man titriert ist es nötig die ösung mit ein Paar Tropfen HNO 3 anzusäuern und den Indikator (Eisen-III-Sulfat) zu zugeben. Der Umschlagpunkt wird erreicht, wenn die braune Farbe in der ösung nicht mehr verschwindet. F. Guerra, A.Michel 7
8 Um die Konzentration von KCNO zu verschiedenen Zeitpunkten zu bestimmen, wird folgende Überlegung gemacht: Aus der Reaktion (3.2) folgt: N KCNO@t=0 = V KCNO c 0 KCNO (3.3) N = V AgNO3 c 0 AgNO 3 (3.4) N KSCN@t = V Titer@t c KSCN (3.5) 1 KSCN 1 AgNO3 (3.6) AgNO 3 = N N KSCN@t (3.7) Das übrig gebliebene AgNO 3 entspricht, dank der Reaktion (3.1), der Menge der nichtreagierenden KCNO. Um diese Konzentration zu berechnen, muss man folgendes machen: c KCNO@t = AgNO 3 V Muster (3.8) Tabelle 3.1: Gebrauchte Mengen für die ösungsvorbereitung Volumen Konzentration NH 4 NO 3 KCNO [] [M] [g] [g] Batch 0, ,00 60,75 Kontinuierlich 2, ,00 607,50 Die Konzentration der KSCN ösung wurde bestimmt, indem man 10m 0, 1M AgNO 3 mit KSCN titriert. Dafür wurden 10, 2m der ösung unbekannter Konzentration verbraucht. 4 Auswertung 4.1 Batchreaktor Die experimentellen Parameter werden in der Tabelle 4.1 dargestellt. Tabelle 4.1: Experimentelle Parameter für den Batchreaktor Volumen Konzentration [ Temperatur [] ] [K] NH 4 NO 3 0, ,15 KCNO 0, ,15 AgNO 3 0,03 0,1 KSCN 0,098 Die aus dem Versuch gemessenen Werte, werden in der Tabelle 4.2 dargestellt. F. Guerra, A.Michel 8
9 Tabelle 4.2: Experimentell gemessene Werte für den Batchreaktor Zeit Probe Titer (KSCN) [min] [] [] 0,25 0,002 0, ,002 0, ,002 0, ,002 0, ,002 0, ,002 0, ,5 0,002 0, ,002 0, ,002 0, ,002 0, ,002 0, ,002 0,0135 Tabelle 4.3: Resultierende Konzentration von KCNO KCNO ] [ 1,43 1,39 1,36 1,31 1,27 1,19 1,16 1,11 1,07 0,98 0,92 0,84 Aus den entsprechenden Messungen, und an Hand der oben behandelten Gleichungen ergeben sich die Resultate von der Tabelle 4.3. Um die Reaktionsordnung und die Reaktionsgeschwindigkeit zu bestimmen, werden die in der Theorie erwähnetn linearen Beziehungen bezüglich kt graphisch dargestellt. Diese werden in der Tabelle 4.4 angegeben. An Hand der Abbildung 4.1 ist es möglich zu entscheiden, welche der drei Darstellungen sich am Ehesten linear verhalten. Aus der Gleichung der Tendenzgeraden ist es auch möglich den Wert für k abzulesen. Die beiden Resultate werden in der Tabelle 4.5 dargestellt. F. Guerra, A.Michel 9
10 Tabelle 4.4: ineares Verhalten für Reaktionen 0., 1. und 2. Ordnung 0. Ordnung 1. Ordnung ( ) 2. Ordnung c 0 c (t) ln c 0 c(t) 1 c(t) 1 c 0 0,07 0,05 0,03 0,11 0,08 0,05 0,14 0,10 0,07 0,19 0,14 0,10 0,23 0,17 0,12 0,31 0,23 0,17 0,34 0,26 0,19 0,39 0,30 0,23 0,43 0,33 0,26 0,52 0,43 0,36 0,58 0,49 0,42 0,66 0,58 0,53 Abbildung 4.1: Graphische Darstellung der ineares Verhalten Reaktionen verschiedener Ordnungen Tabelle 4.5: Resultate aus dem Batchversuch Reaktionsgeschwindigkeitskonstante [ ] (k) min Reaktionsordnung (n) 0, F. Guerra, A.Michel 10
11 4.2 Rührkesselkaskade Die experimentellen Parameter werden in den Tabellen 4.6 und 4.7 dargestellt. Tabelle 4.6: Experimentelle Parameter für die Rührkesselkaskade Volumen Konzentration [ Temperatur [] ] [K] NH4NO3 2, ,15 KCNO 2, ,15 AgNO3 0,03 0,1 KSCN 0,098 Tabelle 4.7: Experimentelle Parameter für die Rührkesselkaskade Substanz Pumpe [ Kessel ] min [] 1 NH4NO2 0,026 0,97 2 KCNO 0,025 0,97 Die aus dem Versuch gemessenen Werte werden in der Tabelle 4.8 dargestellt. Tabelle 4.8: Experimentell gemessene Werte für die Rührkesselkaskade Kessel Zeit Probe Titer (KSCN) [min] [] [] 1 0 0,002 0, ,002 0, ,002 0,0057 Durchschnitt 0,002 0, ,5 0,002 0, ,5 0,002 0, ,5 0,002 0,0091 Durchschnitt 0,002 0,0089 Da sich die Anlage in einem stationären Zustand befinden sollte, sollten die gemessenen Konzentrationen konstant sein. Da es aber in der Praxis leichte Schwankungen geben kann, wird der Durchschnittswert genommen. An der Tabelle 4.8 kann man aber sehen, dass der Wert vom Titer bei beide Kessel ständig steigt. Das könnte einen Nachweis sein, dass die Anlage den stationärenn Zustand noch nicht erreicht hatte. Aus der Gleichung (2.21) kann die erwartete Konzentration am Ausgang der beiden Kessel berechnet werden. Bei dem zweiten Kessel ist die Anfangskonzentration c i in, die Ausgangskonzentration vom ersten Kessel. Mit den im Batch erhaltenden Resultaten kann man die Reakti- F. Guerra, A.Michel 11
12 onsgeschwindigkeit für die Harnstoffsynthese herleiten. n r i = kc i oder in unserem Fall, 2 r B = 0, 0082 c B Wenn man (4.2) in (2.21) einsetzt, (4.1) (4.2) c B in c B + ( 0, 0082 c B 2 ) τ = 0 (4.3) 0, 0082τc B 2 c B + c B in = 0 (4.4) Die quadratische Gleichung wird folgendermassen für c B gelöst: c B = 1 ± ( 1) 2 4 ( 0, 0082 τ) c in B 2 ( 0, 0082 τ) (4.5) Da die Konzentration nur positiv sein kann, wird das negative Resultat vernachlässigt. Die Gleichung lautet damit: c B = 1 + ( 1) 2 4 ( 0, 0082 τ) c in B (4.6) 2 (0, 0082 τ) Mit den oben genannten Berechnungen bekommt man die Resultate von der Tabelle 4.9. Tabelle 4.9: Resultate aus dem Kaskadenversuch Kessel KCNO experimentell [ KCNO theoretisch Fehler ] [ ] [%] 1 1,23 1,25-1,91 2 1,07 1,07-0,58 In der Tabelle 4.9 wird auch der Fehler in Prozent dargestellt. Das bekommt man, in dem man die folgende Formel benutzt: F % = experimentell-theoretisch theoretisch 100 (4.7) Das Minuszeichen bedeutet, dass die experimentellen Werte tiefer als die theoretischen sind. Das heisst in unserem Fall, dass die Konzentration von KCNO in einem realen Reaktor, kleiner ist als in einem Idealen. 5 Diskussion 5.1 Batch Das Ziel des ersten Teils des Versuchs, war die Reaktionsgeschwindigkeit und Reaktionsordnung zu bestimmen. Dafür wurde die Konzentration als Funktion der Zeit gemessen und die entsprechenden Werte wurden graphisch dargestellt. F. Guerra, A.Michel 12
13 Das lineare Modell, das sich besser anpasst, ist der für eine Reaktion 2. Ordnung, was auch in unserem Fall, schon erwartet, war, da die Reaktion, keine Zerfallsreaktion ist. In der Theorie, sollten die gemessenen Werte eine Gerade darstellen, aber kleine Schwankungen können in der Praxis auftreten. Die R 2 der Tendenzlinie beträgt 0,9967 und ist ein sehr vertrauensvoller Wert um die vorige Annahme zu machen. Die kleinen Schwankungen können von den geringen Temperaturänderungen verursacht werden. Obwohl die Veränderungen während der ganzen Zeit sehr gering waren, wissen wir, dass die Temperatur, ein wichtiger Faktor für die Reaktionsgeschwindigkeit ist. Diese Abweichungen sind auch erwartet, da wir einen realen Reaktor mit einem idealen Modell vergleichen. Eine ideale Mischung wird in der Praxis nie erreicht werden können. Andere Fehlerquellen liegen bei der Titration. Da wir visuell entscheiden, ob die ösung sich gefärbt hat oder nicht, können wir nicht sicher sein, dass unsere Beobachtungen ganz objektiv sind. 5.2 Kaskade In diesem Teil, wurden die im ersten Teil erhaltenen Werte angewendet. Mit der Ordnung der Reaktion und die entsprechende Reaktionsgeschwindigkeit ist uns möglich die theoretische Konzentration in einem idealen Reaktor zu berechnen. Im stationären Zustand, sollten die Prozessgrössen konstant sein. Da es in der Praxis kleine Schwankungen gibt, wurden drei Proben genommen, um den stationären Zustand zu überprüfen, und daraus der Durchschnitt gebildet. Diese Werte wurden mit den erwarteten verglichen und als Fehlerprozent angegeben. In diesem Versuch erhalten wir grosse Abweichungen. Im ersten und zweiten Kessel ist die Konzentration von KCNO etwa 2% respektiv 1% geringer. Das heisst, die KCNO reagierte schneller als erwartet. Im Prinzip, macht diese Aussage keinen Sinn. Die Reaktionsgeschwindigkeit im idealen Fall sollte die schnellste sein. Dennoch, nach einer strengen Analyse unsere Rechnungen, müssen wir das akzeptieren. Es ist noch zu berücksichtigen, dass die Reaktion mit einem kleinen Überschuss an NH 4 NO 3 gelaufen ist (Tabelle 4.7) und dass die Temperatur an der Kaskade ein bisschen höher als die vom Batch war. Die Geschwindigkeitskonstante hängt von der Temperatur ab und muss entsprechend benutzt werden. Die Temperatur im Kessel war während des Versuchs etwa 2 C höher als die gewünschte und man weiss, dass je höher die Temperatur ist, desto schneller geht auch die Reaktion. Wie es schon gesagt wurde, sind die Werte an der Tabelle 4.9 nicht wirklich konstant. Es wäre auch zu berücksichtigen, dass mit grosser Wahrscheinlichkeit, hatte die Anlage den stationären Zustand noch nicht erreicht. Wenn man den Wert vom Titer entsprechend der Tendenz von der Tabelle 4.8 erhöht, wird der betrag der Fehlerprozente auch höher. Mit grosser Wahrscheinlichkeit kann der Fehler an der angegebene Menge von Titer liegen. Da es mit den visuell entschieden wurde, ob die ösung gefärbt war, kann man diese Werte nicht voll vertrauen. Alle diese Erklärungen begründen trotzdem die Abweichungen nicht. Und es ist auch nicht möglich, dass die iteraturwerte mit den experimentellen genau übereinstimmen. Die Konzentration am Ausgang des ersten Kessels ist jedoch grösser als die vom zweiten Kessel. Das entspricht einer ogik in unseren Resultaten, da die Reaktion auch im zweiten Kessel weiter geht. F. Guerra, A.Michel 13
14 6 iteratur N. Forrer, Harnstoffsynthese in der Kaskade, WS 06/07 M. Morbidelli, Homogene Reaktionstechnik: Skript zur Vorlesung, WS 06/07 W. Forker, Elektrochemische Kinetik, Akademie-Verlag GmbH, Berlin DDR 1989 P. W. Atkins, Physikalische Chemie, Wiley-VCH, Weinheim, 2001 F. Guerra, A.Michel 14
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