Zerlegung der Gesamtreaktion in eine Folge von elementaren Einzelreaktionen
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- Sabine Alke Schumacher
- vor 6 Jahren
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1 Mikrokinetik egriffe, Definitionen Reaktionsgeschwindigkeit Reaktionskinetik Differentialgleichungen Ordnung Mechanismus Parallele Reaktionen Sequentielle Reaktionen Stationärer Zwischenzustand Geschwindigkeitsbestimmender Schritt Theorie des Übergangszustandes ktivierungsenergie Definition ls Kinetik bezeichnet man die quantitative Erfassung und eschreibung der dynamischen Parameter chemischer Umsetzungen und ihrer bhängigkeit von Parametern wie Druck, Temperatur, usw. Ziel eschreibung der Geschwindigkeit der nnäherung einer chemischen Reaktion an das Gleichgewicht Verständnis des Mechanismus über das Studium von Reaktionsraten Zerlegung der Gesamtreaktion in eine Folge von elementaren Einzelreaktionen uslegung von Reaktionsapparaten
2 Reaktionsmechanismus Ein Reaktionsmechanismus ist eine Hypothese (Modell) über den blauf einer chemischen Reaktion. Er kann daher nie bewiesen, sondern immer nur getestet t t werden. Das Testen einer Hypothese und das Ermitteln eines Modells läuft in Stufen ab. ) estimmen der Kinetik der Gesamtreaktion und die ufgliederung dieser Reaktion in Teilschritte. ) estimmung der Reaktionszwischenprodukte und damit der Einzelreaktionen der Gesamtreaktion, sowie des Energieprofils der Reaktion. 3) estimmung der Reaktionsdynamik (der Geschwindigkeiten der Einzelschritte). Energieprofil einer chemischen Reaktion Was geschieht bei einer Reaktion? Ein Molekül ist eine stabile nordnung von tomen (Minimum der potentiellen Energie) relativ zueinander. ei einer Reaktion werden die tome umgruppiert. Sie gehen aus einer stabilen nordnung in eine andere über. Wie ändert sich die potentielle Energie im Verlauf der Reaktion? Zwischen den Energieminima der Reaktanten und der Produkte muss ein Maximum der potentiellen Energie liegen, das bei einer Reaktion überschritten werden muss. Diesen Zustand größter potentieller Energie bezeichnet man als Übergangszustand oder aktivierten Komplex.
3 Chemische Reaktion E pot ΔE λ Reaktionskoordinate Übergangszustand g Energiebarriere des Elementarschritts Man denkt sich in der Kurve die potentielle Energie dargestellt, d.h., die Energie, die bei K durchlaufen würde. ei allen anderen Temperaturen käme noch thermische Energie dazu. Endotherme Reaktion Zunahme der potentiellen Energie im Reaktionsschritt Exotherme Reaktion bnahme der potentiellen Energie im Reaktionsschritt Darstellung von Reaktionsabläufen Die bszisse bezeichnet man als Reaktionskoordinate, sie soll die jeweilige Lage aller in den Vorgang involvierten tomkerne darstellen. Für eine genauere Darstellung müsste man ein vieldimensionales Koordinatensystem verwenden. eschreibt man die Lage jedes tomkerns mit drei Koordinaten, so würden für n tome zur eschreibung ihrer Lage 3n Koordinaten gebraucht, also 3n + Koordinaten, um auch noch die potentielle Energie darzustellen. Man erhielte dann eine Potentialfläche im vieldimensionalen Raum, eine sogenannte Hyperfläche. Ein usschnitt durch diese Hyperfläche ist das dargestellte Energieprofil. 3
4 cis - trans - Isomerisierung von -uten Übergangszustand E pot 9 π/ 8 π Reaktionskoordiante Die stabile Lage eines Olefins ist die planare, d.h. jene, bei der die Liganden der C - tome in einer Ebene liegen. Isomerisierung bedeutet hier die Drehung der Doppelbindung um 8. Dem Energiemaximum entspricht eine Drehung um 9. Hier ist der Drehwinkel die Reaktionskoordinate. Potentialhyperfläche Z + XY YZ + X H + H H + H In Energieprofilen wird über der roten Linie als bszisse die potentielle Energie als Ordinate aufgezeichnet. Durch den Schnitt durch die Potentialfläche erscheint als Maximum. 4
5 Was bedeutet dies für die Stabilität des Moleküls? Es bedeutet, dass das reagierende Molekül in der Konfiguration des aktivierten Komplexes nur in und gegen die Reaktionsrichtung instabil ist, d.h., nur in diesen Richtungen nimmt die Energie ab. In allen anderen Richtungen ist das Molekül stabil. ei einer Reaktion kann es mehr als nur ein Potentialmaximum geben. Zwischen Maxima müssen dann notwendigerweise Minima liegen, die wir als Zwischenzustände, Zwischenstufen oder Zwischenprodukte bezeichnen. Kollisionen zwischen tomen/molekülen H + H H + H 5
6 Kollisionen zwischen tomen/molekülen Cl + HJ HCl + J Successful collision Unsuccessful collision Die ktivierungsenergie Mechanisches nalogon Nur jene Moleküle reagieren, die ausreichende kinetische Energie besitzen. e ΔE RT In diesem Gefäß sollen sich Kugeln befinden, zunächst im usgangszustand (linke Seite des Gefäßes). Durch Schütteln des Gefäßes auf einem Vibrator (thermische ewegung) werden die Kugeln in den Endzustand (rechte Seite), gebracht. Die kinetische Energie einer Kugel, die übergehen soll, muss mindestens so groß sein, dass sie den Übergangszustand erreicht. Dabei wird ihre kinetische Energie zumindest teilweise in potentielle Energie umwandelt. 6
7 Sind alle Reaktionen, die gleiches ΔE haben, gleich schnell? Nein! Manche Übergangszustände sind komplexer als andere (Entropie). Gibt es viele mögliche equivalente nordnungsmöglichkeiten, so wirkt sich das für die Reaktion günstig aus (hohe Entropie des Übergangszustands). Dies wird im präexponentiellen Faktor zusammengefasst, sodass das rrhenius - Gesetz folgt. k e ΔE RT Die Reaktion erfolgt immer in beiden Richtungen (dynamisches Verhalten). uch im Endzustand befinden sich Moleküle auf beiden Seiten. Es stellt sich das thermodynamische Gleichgewicht ein. Hin- und Rückreaktion verlaufen entlang desselben Weges. Dies nennt man das Prinzip der mikroskopischen Reversibilität. ktivierungsenergie k * e E RT E d ln k R RT d(/ T) d ln k dt Definition der ktivierungsenergie 7
8 Definition der Reaktionsgeschwindigkeit ls Reaktionsgeschwindigkeit definiert man die nzahl der Teilchen, die in der Zeiteinheit einen Prozess durchmachen. Wie schnell dies im Einzelfall erfolgt, ist belanglos. r dn dn n nzahl der potentiellen Reaktionsteilnehmer dc dp dξ n kann durch Größen, die proportional Zur Teilchenzahl sind ersetzt werden. & dξ ξ r ν J dn J Reaktionsordnung Reaktionsordnung ist der Exponent, bzw. die Summe der Exponenten in der einfachsten Form (Exponentialform) der Geschwindigkeitsgleichung einer Reaktion x y z r k[ [ ] [ C]... meistens x,y,z,... für Einzelkomponenten x,y,z,... 4 für Gesamtordnung eispiele NO(g) + O (g) NO (g) N O 5 (g) 4 NO (g) + O (g) NO ] k[ NO( g)] [ O( g )] O ] k[ N )] O5 ( g 8
9 Reaktion erster Ordnung ( + C +...) Typische Reaktionen Radioaktiver Zerfall Olefin cis-trans-isomerisierung dc dn k c k n dp k p Reaktionsrate Da n, p und c proportional sind Reaktionen erster Ordnung zeigen lineare bhängigkeit zwischen der Reaktionsgeschwindigkeit und der Konzentration. dn k n Reaktionsrate bezogen auf dn n k Separation der Variablen ln n, k + const Randbedingungen für t ; n n, n ln n, k t n n, e kt 9
10 c o n kt n, e ln n ln n, kt c c o / τ ½ c o /4 τ ¼ τ ½ t log c Δ log c Δ log c k,33 Δt Halbwertszeit Zeit nach der die Menge (Konzentration, etc.) auf die Hälfte des usgangswerts abgefallen ist n n e kt / ln k t / Δ t t t / ln k Die Halbwertszeit einer Reaktion erster Ordnung ist unabhängig von der nfangskonzentration. Reaktion zweiter Ordnung eispiel C H 4 C 4 H 8 Die Reaktionen sind auch bimolekular. Die Molekularität gibt an wie viele Moleküle (Teilchen) für einen erfolgreiche Reaktion zusammenstoßen müssen. k [ c c o [ [] für k k. Ordnung. Ordnung t
11 Wie verändert sich mit der Zeit? r [ k [ k k t + const [ Für t und const / k t [ [ [ [ + kt[ [ [ k t [ [ Halbwertszeit einer Reaktion. Ordnung [ [ für t t / [ [ kt / t / k[ Die Halbwertszeit ist umso größer, je kleiner die Konzentration ist.
12 Vergleich der Reaktionsgeschwindigkeiten Identische Konzentrationen von und, sowie gleiche nfangsgeschwindigkeiten Konzentration [ []. Ordnung c k k k k k. Ordnung. Ordnung Zeit Die Reaktion.Ordnung ist langsamer als die Reaktion.Ordnung. Vergleich der Reaktionsgeschwindigkeiten lle Reaktionen haben gleiche nfangskonzentrationen und erste Halbwertszeiten Konzentration. Ordnung k k ln k k ln k k ln ln. Ordnung. Ordnung Zeit
13 Reaktion zweiter Ordnung + C eispiel C H 4 + H O C H 5 -OH ] r k [ [ ] [ [ Wenn [ [] dann gilt: ([ ] [ ]) [ [ [ ] + kt[ Eine der beiden Konzentrationen muss als Funktion der anderen ausgedrückt werden. Dimension der Geschwindigkeitskonstante k. Ordnung - dc/ k k o [mol. l -. s - ]. Ordnung - dc/ k - c k [s ]. Ordnung - dc/ k c k [l. mol -. s - ] n. Ordnung - dc/ k n c n k n [l n-. (mol n-. s) - ] Halbwertszeit. Ordnung t /(k / ln. ). Ordnung t / /(k. ) 3. Ordnung t / /(k. ) n te Ordnung t / /(k. n- ) 3
14 Methoden zur estimmung der Reaktionsordnung Linearisierung der erwarteten Reaktionsgleichungen Überprüfung der Halbwertszeiten Isolationsmethoden Methode der nfangsgeschwindigkeiten Überschussmethode estimmung der Reaktionsordnung Einsetzen von erwarteten integrierten Geschwindigkeitsgleichungen. Ordnung. Ordnung k [ [ t [ e kt k [ k t [ [ 4
15 estimmung der Reaktionsordnung Linearisierung für Reaktionen höherer Ordnung Überprüfen der Halbwertszeiten. Ordnung. Ordnung t / ln k t / k [ estimmung der Reaktionsordnung Methode der nfangsgeschwindigkeiten Methode des Überschusses eines Reaktanten r ] ln ln a b k [ ] [ ] Durch den geringen g Umsatz oder den Überschuss eines r ln k + aln[ + bln[ ] Reaktanten bleibt dessen Konzentration in erster Näherung konstant r ln k' + aln[ Pseudo-Ordnung Natürlich bleibt bei der Durchführung der Methode des Reaktantüberschusses, die Reaktionsgeschwindigkeit auch abhängig von der Konzentration der Komponente im Überschuss. 5
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