Ganzheitliche stoffliche und energetische Modellierung des Biogasbildungsprozesses

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1 Ganzheitliche stoffliche und energetische Modellierung des Biogasbildungsprozesses Dissertation zur Erlangung des Grades Doktor-Ingenieurin der Fakultät für Maschinenbau der Ruhr-Universität Bochum von Mandy Gerber aus Schlema Bochum 2009

2 Dissertation eingereicht am: 24. August 2009 Tag der mündlichen Prüfung: 1. Oktober 2009 Erster Referent: Zweiter Referent: Prof. Dr.-Ing. Roland Span Prof. Dr.-Ing. Markus Grünewald

3 Danksagung Die vorliegende Arbeit begann unter der Leitung von Herrn Prof. Dr.-Ing. Roland Span am Lehrstuhl für Thermodynamik und Energietechnik der Universität Paderborn und wurde nach dessen Wechsel zum Lehrstuhl für Thermodynamik der Ruhr-Universität Bochum vollendet. Mein größter Dank gilt meinem Betreuer und Mentor Roland Span, der sich auf das Wagnis Biogas einließ, von dem ich unglaublich viel gelernt habe, der immer wieder durch seine fachliche Unterstützung meinen Blickwinkel erweiterte und stets an mich geglaubt hat. Vielen Dank auch an Herrn Grünewald für die Übernahme als Zweitgutachter und die Kollegen von E.ON Ruhrgas, vor allem an Herrn Claus Bonsen und an Herrn Jens Schiffers für die Zusammenarbeit und die Finanzierung dieses überaus interessanten Projektes. Mein besonderer Dank gilt auch Herrn Thorsten Blanke von RWE für die Bereitstellung von Messdaten der Biogasanlage Neurath und von typischen Substraten für experimentelle Untersuchungen, sowie Herrn Peter-Josef Köpp, der tausende Fragen ertragen und Besuche an der Biogasanlage jederzeit tatkräftig unterstützt hat. Für die wunderbare Unterstützung möchte ich auch meinem Biogas-Team am Lehrstuhl ganz herzlich danken, das immer mit höchstem Engagement und Interesse dabei war und so manche späte Arbeitsstunde oder Wochenenden geopfert hat, um zum Gelingen der Arbeit beizutragen, und Herrn Christian Grahmann und sein Werkstatt-Team für die kompetente und umfangreiche Unterstützung beim Aufbau des Biogaslabors. Frau Brigitte Weidner, Frau Sabine Kareth und Herrn Christian Vogt seien gedankt für die sehr wertvolle fachliche und persönliche Unterstützung. Ein großes Dankeschön geht an mein Korrekturteam, das viel Zeit geopfert hat und mich mit einigen Anmerkungen zum Verzweifeln, aber auch zum herzhaften Lachen gebracht hat. Mein besonderer Dank geht an die Mitarbeiter der Lehrstühle in Paderborn und in Bochum für die vielen hilfreichen Ratschläge und die angenehme und freundschaftliche Atmosphäre. Insbesondere seien die akademischen Oberräte erwähnt: Gerhard Herres in Paderborn, der zu jedem Problem umfangreiche Antworten geben konnte und Reiner Kleinrahm, der sich auch bei engstem Zeitplan immer als interessierter und hilfsbereiter Diskussionspartner erwies. Sehr herzlich bedanken möchte ich mich bei Herrn Frank Sander, mit dem ich fünf Jahre lang ein Büro geteilt habe, mit dem Leidensstrecken erträglicher wurden und Erfolge erfreulicher, der mir in der Zeit ein sehr guter Freund wurde, und bei Frau Judith Möller, die Herrn Sander zwar nicht ersetzen kann, ihn aber wunderbar vertritt. Abschließend möchte ich meiner Familie, Christian und meinen Freunden aus tiefstem Herzen danken, die in den letzten Jahren viele Entbehrungen hinnehmen mussten, mich dennoch moralisch immer sehr gestärkt haben.

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5 Inhaltsverzeichnis Danksagung...III Inhaltsverzeichnis... V Abkürzungsverzeichnis... VIII Formelzeichen und Symbole... X 1 Einleitung Grundlagen des Biogasbildungsprozesses Abbauprozess Wachstumskinetik Einflussparameter Einfluss von Nährstoffen Einfluss von Inhibitoren Einfluss von Dissoziationsgleichgewicht, Ionengleichgewicht, ph- Wert und Alkalinität Einfluss des Phasengleichgewichts Einfluss der Temperatur Bilanzierung eines Fermenters Stoffliche Modellierung des Prozesses Überblick über existierende Modelle Auswahl geeigneter Modelle Beschreibung der ausgewählten Modelle Modell von Boyle Modell von Baserga Modell von Keymer & Schilcher Modell von Andrews & Graef Modell von Hill & Barth Anaerobic Digestion Model ADM Vergleich der ausgewählten Modelle Energetische Modellierung des Prozesses Aufbau einer Biogasanlage Produktion von Strom und Wärme Strombedarf Rührwerk Pumpe Feststoffeinbringung Wärmebedarf...51

6 VI Inhaltsverzeichnis Enthalpiebilanz Wärmeverlust Fermenterwand Wärmeverlust Fermenterdach Wärmeverlust Fermenterboden Dissipation Rührwerk Berechnung von Stoffdaten Molmasse Thermophysikalische Stoffdaten der Gasphase Thermophysikalische Zustandsgrößen der Flüssigphase Thermophysikalische Zustandsgrößen der Umgebungsluft Verdampfungsenthalpie von Wasser Dampfdruck Heizwert und Brennwert Datengrundlage zur Bewertung der Modelle Experimentelle Daten aus der Literatur Experimentelle Daten aus einem eigenen Biogaslabor Beschreibung der Batch-Versuche Beschreibung der kontinuierlichen Laborfermenter Beschreibung der kontinuierlichen Technikumsanlage Daten von großtechnischen Biogasanlagen Substratanalysen Verwendete Substrate Bewertung und Anwendung der Modelle Umsetzung der Modelle in Aspen Bewertung der stofflichen Bilanzierung Statische Modelle Kinetische Modelle Bewertung der energetischen Bilanzierung Vergleich mit einer großtechnischen Biogasanlage Einfluss von Stoffdaten auf die energetische Modellierung Durchführung von Parameterstudien Einfluss der Umgebungstemperatur Einfluss der Substrattemperatur Einfluss der Biogastemperatur Einfluss der Wandstärke der Wärmedämmung Einfluss der Beschickungsmenge Einfluss der Substratmischung Vergleich verschiedener Fermentertypen Zusammenfassung und Ausblick

7 Inhaltsverzeichnis VII Literaturverzeichnis Anhang...167

8 Abkürzungsverzeichnis AA AC ACM ADM1 ADP ATP BHKW BU BVS CCM CH CH 4 CO 2 COD Comp DGF DLG GC-MS GPS H 2 H 2 S HAC HBU HPR HS IAPWS IC IN IWA KTBL Amino Acids (Aminosäuren) Acetic Acid (Essigsäure) Aspen Custom Modeller Anaerobic Digestion Model No.1 Adenosindiphosphat Adenosintriphosphat Blockheizkraftwerk Butyric Acid (Buttersäure) Biological Volatile Solids (biologisch verfügbare Organik) Corn Cob Mix Carbohydrates (Kohlenhydrate) Methan Kohlendioxid Chemical Oxygen Demand (Chemischer Sauerstoffbedarf) Composite (Komposite) Deutsche Gesellschaft für Fettwissenschaft e.v. Deutsche Landwirtschafts-Gesellschaft Gaschromatograph kombiniert mit Massenspektrometer Ganzpflanzensilage Wasserstoff Schwefelwasserstoff Nicht-dissoziierte Essigsäure Nicht-dissoziierte Buttersäure Nicht-dissoziierte Propionsäure Nicht-dissoziiertes Substrat The International Association for the Properties of Water and Steam Inorganic Carbon (Anorganischer Kohlenstoff) Inorganic Nitrogen (Anorganischer Stickstoff) International Water Association Kuratorium für Technik und Bauwesen in der Landwirtschaft e.v.

9 Abkürzungsverzeichnis IX LCFA Lip MS MSR N 2 NADH Long Chain Fatty Acids (langkettige Fettsäuren) Lipide (Fette) Monosaccharide (Einfachzucker) Mess-, Steuerungs- und Regelungstechnik Stickstoff Nicotinsäureamid-Adenin-Dinukleotid NAWARO Nachwachsende Rohstoffe NfE NH 3 NH 4 -N O 2 ots PR Prot SO TOC TS UASB VA VDLUFA VFA VOA VS WLD Stickstofffreie Extraktstoffe Ammoniak Ammonium-Stickstoff Sauerstoff Organische Trockensubstanz Propionic Acid (Propionsäure) Protein Soluble Organics (lösliche Organik) Total Organic Carbon (gesamter organischer Kohlenstoff) Trockensubstanz Upflow Anaerobic Sludge Blanket Valeric Acid (Valeriansäure) Verband Deutscher landwirtschaftlicher Untersuchungs- und Forschungsanstalten Volatile Fatty Acids (flüchtige Fettsäuren) Volatile Organic Acids (flüchtige organische Säuren) Volatile Solids (organische Trockensubstanz) Wärmeleitfähigkeitsdetektor

10 Formelzeichen und Symbole Formelzeichen A [m²] Fläche A [-] Mischungskoeffizient b [m] Überströmlänge b R [m] Breite Rührerblatt c [kg/m³] Konzentration c m [kmol/m³] Molare Konzentration c p [kj/(kg K)] Spezifische Wärmekapazität C [divers] Koeffizient CF [divers] Conversion Factor (Umrechnungsfaktor) d [1/d] Durchmesser D [1/d] Verdünnungsrate E A [kj/kmol] Aktivierungsenergie f [-] Korrekturfaktor g [m/s²] Fallbeschleunigung Gr [-] Grashoff-Zahl h [m] Höhe h [kj/kg] Spezifische Enthalpie h geo [m] Geodätische Höhe h mo, [MJ/kmol] Molarer Brennwert h mu, [MJ/kmol] Molarer Heizwert h o [MJ/kg] Spezifischer Brennwert h R [m] Höhe Rührerblatt über Boden h u [MJ/kg] Spezifischer Heizwert h vu, [kwh/m³] Volumetrischer Heizwert H [J] Enthalpie H [W] Enthalpiestrom I [kg/m³] Inhibitorkonzentration k [W/(m² K)] Wärmedurchgangskoeffizienten k [1/d] Reaktionsrate

11 Formelzeichen und Symbole XI k b [kg/m³] Konzentrationsbeiwert k P [m] Rohrrauhigkeit K [Pa s] Konsistenzkoeffizient K [divers] Wachstumskonstante K a [-] Säurekonstante K D [1/d] Sterberate K H [mol/(l atm)] Henry-Konstante K I [1/d] Inhibitionskonstante K LA [1/d] Gastransferrate K S [kg/m³] Sättigungskonstante K P [kg/m³] Sättigungskonstante Produkt l ch [m] Charakteristische Länge L [m] Länge L [kg/m³] Kinetischer Parameter m [kg] Masse m [-] Kinetischer Parameter m [kg/s] Massenstrom M [kg/kmol] Molmasse n [1/s] Drehzahl n [-] Fließexponent n [-] Kinetischer Parameter n R [-] Anzahl Rührorgane Ne [-] Newton-Zahl NfE [Gew.-%] Anteil an N-freien Extraktstoffen Nu [-] Nusselt-Zahl ots [%TS] Organischer Trockensubstanzgehalt OLR [kg ots /(m³ d)] Organic Loading Rate (organische Faulraumbelastung) p [bar] Druck p char [kwh/t] Energetische Kenngröße ph [-] ph-wert pk a [-] pk a -Wert P [W] Leistung

12 XII Formelzeichen und Symbole P [kg/m³] Produktkonzentration * P [kg/m³] Kritische Produktkonzentration Pr [-] Prandtl-Zahl q [L/kg] Spezifische Gasausbeute Q [W] Wärmestrom Q Heat [W] Wärmebedarf r [m] Radius R [kj/(kmol K)] Individuelle Gaskonstante R [kmol/(m³ d)] Produktionsrate R m [kj/(kmol K)] Allgemeine Gaskonstante Re [-] Reynolds-Zahl S [kg/m³] Substratkonzentration * S [kg/m³] Kritische Substratkonzentration t [ C] Temperatur t [d] Zeit t L [d] Verzögerungszeit (Lag-Time) T [K] Temperatur T G [kmol/(m³ d)] Gasübergangsrate TS [%] Trockensubstanzgehalt u [m] Umfang v [m/s] Geschwindigkeit v m [m³/kmol] Molares Volumen V [m³] Volumen V [m³/h] Volumenstrom VQ [-] Abbaugrad x [-] Massenanteil X [kg/m³] Bakterienkonzentration Y [-] Umsatzrate y [-] Molanteil Z [-] Anzahl Rührblätter Δh V [kj/kg] Verdampfungsenthalpie Δ R h [kj/kg] Reaktionsenthalpie

13 Formelzeichen und Symbole XIII Symbole α [W/(m² K)] Wärmeübertragungskoeffizient α [rad] Winkel γ [rad] Anstellwinkel γ [1/s] Scherrate δ [m] Wandstärke η [-] Wirkungsgrad η [Pa s] Dynamische Viskosität η DEG [-] Abbaugrad η eff [Pa s] Effektive / Scheinbare dynamische Viskosität η el [-] Elektrischer Wirkungsgrad η th [-] Thermischer Wirkungsgrad θ [d] Verweilzeit λ [-] Druckverlustbeiwert λ [W/(m K)] Wärmeleitfähigkeit μ [1/d] Wachstumsrate ρ [kg/m³] Dichte σ [m] Kollisionsdurchmesser ψ [m³/m³] Volumenanteil Ω [-] Potentialparameter Indizes 0 Anfang / Eintritt 1 Ende / Austritt a A - Ac - AF b B BG c Umgebung Anionen Acetat-Ionen Acid-Former (Säurebildner) biologisch Bezugszustand Biogas Kohlenstoff

14 XIV Formelzeichen und Symbole c C C + CH CH4 CO2 d DEG DIG Diss eq ex G Ground h hyd H + H2S HAc HCO3 HPr i in IC Inert KoS L L / Loss Lateral Level Lip m chemisch Conversion (Umwandlung) Cations (Kationen) Kohlenhydrate Methan Kohlendioxid Dissolved (gelöst) Degradation (Abbau) Digestate (Gärrest) Dissipation Äquivalent Exhaust Gas (Abgas) Gas Boden Wasserstoff hydraulisch Wasserstoff-Ionen Schwefelwasserstoff Nicht dissoziierte Essigsäure Hydrogencarbonat Nicht dissoziierte Propionsäure Komponente innen Inorganic Carbon (Anorganischer Kohlenstoff) Inertstoffe Kosubstrate Liquid (flüssig) Verlust Mantel / Seite Füllstand Lipide Mittelwert

15 Formelzeichen und Symbole XV max M MF Mix n N NH3 NH4 o opt out ots OH - P Pipe Prot R R Ref Roof s s S SO SUB Surface T TC TOC VM w Wall Maximum Maintenance (Lebenserhaltung) Methane-Former (Methanbildner) Mischung Stickstoff Normzustand Ammoniak Ammonium Sauerstoff Optimal Außen Organische Trockensubstanz Hydroxid-Ionen Production (Produktion) Rohr Proteine Rührer Reduction (Reduzierung) Referenz Dach Schwefel Saturation (Sättigung) Substrat Soluble Organics Ausgangssubstrat Oberfläche Total (gesamt) Total Carbon (Gesamtkohlenstoff) Total Organic Carbon (Gesamter organischer Kohlenstoff) Volatile Matter Wasser Wand

16 XVI Formelzeichen und Symbole Wind X Z Wind Zellmasse Netto-Kationen

17 1 Einleitung In den letzten Jahrzehnten war die Biogas-Branche einem großen Wandel ausgesetzt. Nicht nur die Anzahl der in Deutschland errichteten Biogasanlagen stieg sprunghaft an, auch die Anlagengröße und damit die installierte Leistung entwickelten sich deutlich (siehe Abbildung 1-1). Während zu Beginn meist Bastler und ökologisch Versierte Haus- und Hofanlagen errichteten, wurden in den letzten Jahren großtechnische Biogasanlagen in den Vordergrund gestellt, bei denen der Druck auf ökonomische Gewinnmaximierung stetig zugenommen hat. Damit stieg auch das Interesse an einem grundlegenden Verständnis des Prozesses, da es für die Optimierung der Biogasbildung unabdingbar ist. Anlagenzahl EEG Anlagenzahl inst. Leistung Novelle EEG Novelle EEG installierte elektrische Leistung in MW * 2009* 0 Abbildung 1-1: Entwicklung der Anlagenzahl und der installierten elektrischen Leistung von Biogasanlagen in Deutschland (Prognose für die Jahre 2008 und 2009) [FNR 08] Die Untersuchung des Biogasbildungsprozesses erfolgt meist in Laboren, da Betreiber von großtechnischen Biogasanlagen das Risiko einer Verschlechterung der Gasproduktion aufgrund durchgeführter Parameterstudien in der Regel nicht eingehen möchten. Doch auch im Labor kann die Prozessstabilität unter bestimmten Versuchsbedingungen leiden. Parametervariationen können sogar zum Umkippen des Prozesses führen. Die Regeneration des Prozesses ist sehr langwierig. Prinzipiell ist die Dauer eines Versuches zur Untersuchung von Biogasbildungsprozessen sehr lang. Batch-Versuche zur Ermittlung der spezifischen Biogasausbeute eines Substrates oder Substratgemisches dauern etwa einen Monat. Bei Versuchen mit kontinuierlichen Biogasfermentern wird ein stationärer Zustand je

18 2 1 Einleitung nach hydraulischer Verweilzeit der Substrate im Fermenter erst nach mehreren Monaten erreicht, sodass eine umfangreiche Parameterstudie auch für nur einen Parameter Jahre in Anspruch nehmen kann. Um diese enormen Wartezeiten durch besser planbare Parameterstudien zu verkürzen und um das Risiko von Anlagenbetreibern zu reduzieren, soll der Biogasprozess modelliert werden. So können am Rechner beispielsweise optimale Substratgemische ausgewählt oder Auswirkungen von Schwankungen der Betriebsparameter untersucht werden. Eine Vielfalt an Modellen für die Berechnung des Biogasbildungsprozesses ist in der Literatur bereits vorhanden. Aus diesem Grund werden im Rahmen dieser Arbeit vielversprechende Modelle ausgewählt, überprüft und miteinander verglichen. Ohne Versuche aus Laboren und ohne Daten aus großtechnischen Biogasanlagen ist eine Überprüfung und Anpassung der Modelle natürlich nicht möglich. Dennoch wird sich der Aufwand bei zukünftigen Parameterstudien und Aufgabenstellungen zur Optimierung gegenüber reinen Untersuchungen im Labor reduzieren. Die Modelle können außerdem der Überwachung und Steuerung des Prozesses in großtechnischen Biogasfermentern dienen. Zwar wird durch die Produktion von Biogas und dessen Verwertung Energie produziert (meist Produktion von Strom und Wärme in einem BHKW), allerdings ist zum Aufrechterhalten des Prozesses Energie in Form von Wärme und Strom notwendig. Auch hier wird ein energetisches, ökologisches und ökonomisches Optimum angestrebt. Aus diesem Grund wird die stoffliche Bilanzierung mit den ausgewählten Modellen zusätzlich um eine energetische Bilanzierung erweitert. Die Modellierung wichtiger Bestandteile einer Biogasanlage, wie Pumpen, Wärmeübertrager oder Feststoffeinbringung, ermöglicht Studien zum optimalen Aufbau eines Biogasprozesses. Da die notwendige Wärme für den Fermenter meist mit der Abwärme aus dem BHKW gedeckt wird, die im Überschuss vorhanden ist, gerät die Wärmebilanz des Fermenters oft in den Hintergrund. Interessant wird die Wärmebilanz allerdings, wenn eine Aufbereitung von Biogas auf Erdgasqualität mit anschließender Einspeisung in das Erdgasnetz angedacht ist. Dann stehen Wärme und Strom für den Gesamtprozess nicht mehr aus dem biogasbetriebenen BHKW zur Verfügung und müssen auf einem anderen Weg bereitgestellt werden, was zusätzliche Betriebs- und Investitionskosten verursacht. Aus diesem Grund wird in dieser Arbeit auch die Wärmebilanz des Fermenters ausführlich betrachtet.

19 2 Grundlagen des Biogasbildungsprozesses 2.1 Abbauprozess Der Biogasbildungsprozess ist ein anaerober mikrobiologischer Abbau von komplexer Organik zu einem Gas, welches hauptsächlich aus Methan (CH 4 ) und Kohlendioxid (CO 2 ) und geringen Anteilen an Spurenstoffen besteht (siehe Tabelle 2-1). Tabelle 2-1: Biogaszusammensetzung [IE 05] Gasbestandteil Schwankungsbreite Durchschnitt CH % 60% CO % 35% N 2 0,01-5 % 1% O 2 0,01-2 % 0,03% H 2 S mg/m³ 500 mg/m³ NH 3 0,01 2,5 mg/m³ 0,7 mg/m³ BTX < 0,1-5 mg/m³ < 0,1 mg/m³ Siloxane < 0,1-5 mg/m³ < 0,1 mg/m³ H 2 O 100 % relative Feuchte 100 % relative Feuchte Prinzipiell kann aus jeder organischen Substanz Biogas gebildet werden. In Biogasanlagen eingesetzt werden in erster Linie Wirtschaftsdünger (Gülle, Mist), nachwachsende Rohstoffe (NAWARO) und Abfälle aus der Lebensmittelindustrie, Landschaftspflege oder Agrarindustrie. Diese Ausgangssubstrate bestehen u. a. aus den komplexen organischen Bestandteilen Kohlenhydraten, Fetten und Eiweißen. Der Abbauprozess dieser Biopolymere kann in vier Stufen eingeteilt werden (siehe Abbildung 2-1): 1) Hydrolyse Da Mikroorganismen nicht fähig sind, komplexe Biopolymere zu spalten, müssen diese zunächst durch Enzyme in lösliche Polymere oder Monomere zersetzt werden [GuZe 83]. Die Geschwindigkeit, mit der dieser Abbau erfolgt (Hydrolyserate), ist abhängig von der Partikelgröße des Ausgangssubstrates und des Bio-

20 4 2 Grundlagen des Biogasbildungsprozesses polymers selbst. Lignin 1 wird beispielsweise sehr langsam bis gar nicht abgebaut, Glukose hingegen sehr schnell. Komplexe Organik 100% Bioverfügbare Organik Eiweiße Kohlenhydrate Fette 21% 40% 5% 34% Hydrolyse (Hydrolytische Enzyme) Aminosäuren, Zucker Fettsäuren 46% 20% 34% Propionat, Butyrat, etc 35% 12% 23% 11% 8% 11% Acidogenese (Säurebildende Bakterien) Acetogenese (Acetogene Bakterien) Acetat H 2, CO 2 70% 30% Methanogenese (Methanogene Bakterien) CH 4, CO 2 Abbildung 2-1: Abbaustufen des Biogasbildungsprozess mit prozentualem Substratstrom basierend auf COD 2 oder CH 4 -Equivalent; nur Netto Substratstrom (Differenz aus gesamtem Substratabbau und Bakterienmasse) [GuZe 83] 2) Acidogenese Die Acidogenese ist die Fermentation von Aminosäuren und Einfachzuckern sowie die anaerobe Oxidation der langkettigen Fettsäuren (LCFA) und Alkohole durch Versäuerungsbakterien (Säurebildner). Versäuerungsbakterien sind schnell 1 Lignin zählt zu den makromolekularen Kohlenhydraten. Es lagert sich als Feststoff in die pflanzliche Zellwand ein, was zur Stabilisierung und Verholzung führt. Insbesondere die Stengel einer Pflanze bzw. die Stämme bei Bäumen verfügen über einen hohen Anteil an Lignin. 2 COD: Chemical Oxygen Demand (Chemischer Sauerstoff Bedarf)

21 2 Grundlagen des Biogasbildungsprozesses 5 wachsende Bakterien mit einer minimalen Generationszeit 1 von ca. 30 min [Mos 83]. Die Generationszeit der Bakterien ist abhängig vom verwerteten Substrat, wie Abbildung 2-2 für die verschiedene Bakteriengruppen und deren Nährstoffe zeigt Minimum Maximum 120 Generationszeit in h Kohlenhydrate Proteine Lipide Buttersäure Propionsäure H2- Mischkultur 6 20 Acetat- Mischkultur Säurebildner Acetogene Bakterien Methanbildner Abbildung 2-2: Generationszeiten von Säurebildnern, Acetogenen Bakterien und Methanbildnern bei verschiedenen Substraten [Saa 88], [Zoe 82], [oro 68], [ZIM 82], [Kas 77], [CNM 83] Neben Kohlendioxid, Wasser und Wasserstoff werden in erster Linie Essigsäure, Propionsäure und Buttersäure gebildet. Buttersäure und Valeriansäure sind besonders bei proteinreichen Substraten von Bedeutung, da eine Reihe von Aminosäuren zu diesen Fettsäuren abgebaut wird [BPA 03]. Da die Bakterien durch den Abbau zu Essigsäure den größten Energiegewinn erzielen, ist dies auch die von den Mikroorganismen bevorzugte Reaktion [Mos 83]. 3) Acetogenese Während der Acetogenese erfolgt die anaerobe Oxidation der Zwischenprodukte aus der Acidogenese, in erster Linie der Abbau von Propionsäure und Buttersäure (außer Essigsäure). Buttersäure wird wahrscheinlich wie andere LCFA abgebaut. Propionsäure wird zu Essigsäure, Kohlendioxid und Wasserstoff abgebaut. Acetogene Bakterien vermehren sich relativ langsam mit einer minimalen Generationszeit von 1,5 bis 4,0 Tagen [Mos 83]. 1 Die Generationszeit von Bakterien ist die Zeit, in der sich die Bakterien durch Zellteilung verdoppeln. Bei einer geringen Generationszeit wachsen die Bakterien schneller und können so beispielsweise auf erhöhte oder wechselnde Nährstoffzufuhr schneller reagieren.

22 6 2 Grundlagen des Biogasbildungsprozesses 4) Methanogenese Erst während der Methanogenese wird Methan durch Methanbildner (Archaea) produziert, entweder durch die Umwandlung von Essigsäure oder durch die Umwandlung von Wasserstoff und Kohlendioxid. Obwohl die meisten Methanbildner Wasserstoff verwerten, spielt Essigsäure eine entscheidende Rolle, da ca. 70% der Methanproduktion über die Methylgruppe von Acetat produziert wird [McC 64]. Den Nachweis hierfür erbrachten beispielsweise Smith & Mah [SmMa 66] durch ihre Studie mit C 14 -dotierter Essigsäure. In ihren Versuchen stammten 73% des Methans aus Essigsäure. Methanbildner, die sich auf die Verwertung von Wasserstoff und Kohlendioxid spezialisiert haben, besitzen eine minimale Generationszeit von 6 Stunden. Da Methanbildner durch die Umwandlung von Essigsäure zu Methan deutlich weniger Energie gewinnen, liegt die minimale Generationszeit für essigsäureverzehrende Methanbildner bei 2 bis 3 Tagen. [Mos 83] Wie eng die Mikroorganismen der einzelnen Abbaustufen zusammenarbeiten und wie stark die Prozessschritte untereinander verzahnt sind, zeigt sich sehr deutlich am Beispiel der Wasserstoffbildung während der Acetogenese. Wasserstoff hat nach Kaspar eine sehr geringe durchschnittliche Verweilzeit im Fermenter von 0,4 s. Mit Hilfe des Diffusionskoeffzienten lässt sich damit der durchschnittlich zurückgelegte Weg des Wasserstoffs berechnen (bei 33 C: 76 µm). Der Wasserstoffverbrauch muss also in unmittelbarer Nachbarschaft der acetogenen Bakterien erfolgen. Unterschiedliche Bakterienarten bilden demnach im Fermenter Agglomerate. [Kas 77] Der schnelle Verbrauch von Wasserstoff ist wichtig, da dieser den Abbau von Fettsäuren zu Essigsäure und Wasserstoff während der Acetogenese hemmt. Die Anreicherung von Fettsäuren hemmt wiederum den gesamten Abbauprozess. Aus diesem Grund werden wasserstoffverbrauchende Methanbildner auch als der Autopilot der anaeroben Vergärung bezeichnet, da sie den gesamten Prozess regulieren können [Mos 83]. Für die Analyse des Abbauprozesses ist der langsamste Schritt besonders interessant, da er die Geschwindigkeit des gesamten Abbauprozesses bestimmt. Welche Abbaustufe der geschwindigkeitsbestimmende Schritt ist, hängt von der Konzentration der Ausgangssubstrate jeder einzelnen Stufe ab. Bei Ausgangssubstraten mit einem hohen Anteil an komplexen Biopolymeren stellt die Hydrolyse den geschwindigkeitsbestimmenden Schritt dar, da die komplexen Verbindungen zunächst enzymatisch aufgespalten werden müssen [VeHa 99]. Leicht abbaubare Ausgangssubstrate werden schnell zu Essigsäure und Wasserstoff abgebaut, was zu einer Versäuerung und vor allem zur Hemmung der Methanbildner führt. Der geschwindigkeitsbestimmende Schritt ist in diesem Fall die Methanogenese.

23 2 Grundlagen des Biogasbildungsprozesses Wachstumskinetik Für die Modellierung von zeitabhängigen Gasproduktionsraten ist die Betrachtung der Wachstumskinetik von Mikroorganismen notwendig. Die Kinetik des Bakterienwachstums ist stark abhängig von den Wachstumsbedingungen und dem Medium, in dem sich die Mikroorganismen befinden. Nach der Art der Substratbereitstellung kann in diskontinuierliche und kontinuierliche Verfahren unterschieden werden. Bei einem diskontinuierlichen Verfahren (Batch-Verfahren) wird ein Behälter einmal befüllt. Der Substratabbau und die Gasproduktion ändern sich über die Laufzeit, wodurch sich die Wachstumsbedingungen der Mikroorganismen ständig ändern. Bei kontinuierlich arbeitenden Anlagen strömt permanent ein Substratstrom in ein offenes System ein und aus. Bei stationären Prozessen stellt sich ein Fließgleichgewicht ein, sodass der Substratstrom sowie die Gasproduktion konstant sind. Für die Mikroorganismen herrschen dann immer die gleichen Wachstumsbedingungen. Phasen des Bakterienwachstums Wie bei jedem lebenden Wesen ist auch der Lebenszyklus von Bakterienzellen durch verschiedene Wachstumsphasen gekennzeichnet, wie Abbildung 2-3 zeigt. Insbesondere bei diskontinuierlichen Batch-Verfahren oder bei dynamischer Fahrweise kontinuierlicher Verfahren können ein deutlich aktives Zellwachstum oder ein Absterben von Zellen beobachtet werden. Da die Organismen ständig variierenden Konzentrationen an Nährstoffen und Inhibitoren 1 ausgesetzt sind, kommt es zu einer fortlaufenden Adaption der Bakterienkulturen und häufig zu kleinen Verzögerungen, wodurch sich messbare Abweichungen bei den kinetischen Parametern ergeben [Wol 91]. Die kinetischen Parameter zur Beschreibung des Bakterienwachstums eines diskontinuierlichen Prozesses sind aus diesem Grund nicht ohne weiteres auf stationäre Verfahren übertragbar. Der exakte Kurvenverlauf der Bakterienkonzentration und des Wachstums in Abbildung 2-3 ist abhängig von einer Reihe von Faktoren, wie Umgebungsbedingungen, Substratart und -konzentration, Bakterienart, Anfangskonzentration der Bakterien, den physiologischen Bedingungen des Inoculums 2 oder eine eventuelle Beschädigung der Zelle durch Hitze, Strahlung oder toxische Chemikalien. Wird eine Bakterienkultur mit einem frischen Medium in Kontakt gebracht, tritt je nach Lebensgeschichte der Kultur und den Wachstumsbedingungen eine längere oder kürzere Verzögerung des Wachstums ein. Sind die Zellen trotz einer Beschädigung noch lebensfähig, benötigen sie Zeit für die 1 Inhibitoren sind Hemmstoffe, die in gewissen Konzentrationen den Abbauprozess einschränken oder unterbinden. 2 Inoculum ist ein Material, welches Bakterien enthält und zum Animpfen von Ausgangssubstraten verwendet wird.

24 8 2 Grundlagen des Biogasbildungsprozesses Reparatur des Schadens. Auch unbeschädigte Zellen können in fremden Medien das Zellwachstum nicht sofort wieder aufnehmen, wenn ihnen lebenswichtige Bestandteile fehlen, die sie erst synthetisieren müssen. Diese Ruhephase wird Lag-Phase genannt und ist in Abbildung 2-3 als Phase 1 eingezeichnet. Bei ähnlicher Zusammensetzung von Ausgangssubstrat und Inoculum und bei annähernd gleichen Wachstumsbedingungen kann diese Phase häufig vernachlässigt werden. Abbildung 2-3: Wachstumsphasen einer Bakterienkultur [Mon 49] Das Wachstum der Mikroorganismen findet hauptsächlich in der exponentiellen Phase statt (Phase 3 in Abbildung 2-3). Während der exponentiellen Phase ist die Geschwindigkeit des Bakterienwachstums konstant. Der Übergang zwischen Lag- Phase und exponentieller Phase wird Beschleunigungsphase genannt (Phase 2 in Abbildung 2-3). Hier steigt die Wachstumsgeschwindigkeit an. Auch die Beschleunigungsphase wird wie die Lag-Phase in Berechnungen häufig vernachlässigt. Das Wachstum der exponentiellen Phase nimmt erst wieder ab, wenn: 1) die Nährstoffe verbraucht sind, 2) sich toxische Produkte anreichern, 3) sich aufgrund des Substratabbaus das Ionengleichgewicht und dadurch der ph-wert ändert, oder 4) veränderte Umgebungsbedingungen dies verursachen. Durch diese Effekte wird die Verzögerungsphase eingeleitet (Phase 4 in Abbildung 2-3). Sie zieht sich solange hin, bis das Wachstum den Wert Null annimmt. Dann schließt sich die stationäre Phase an (Phase 5 in Abbildung 2-3). In der stationären Phase bleibt die Anzahl an Mikroorganismen konstant. Viele Zellfunktionen, wie der Energiemetabolismus oder biosynthetische Prozesse, finden aber weiterhin statt. Verzögerungsphase und stationäre Phase sind häufig nur sehr kurz und aus diesem Grund oft kaum spürbar.

25 2 Grundlagen des Biogasbildungsprozesses 9 Werden der Zustand des Mediums oder die Wachstumsbedingungen nach der stationären Phase nicht von außen geändert, sterben die Mikroorganismen ab (Phase 6 in Abbildung 2-3). Auch die Absterbephase besitzt einen exponentiellen Verlauf, wobei die Geschwindigkeit des Absterbens normalerweise bedeutend langsamer ist als die beim exponentiellen Wachstum. In Tabelle 2-2 sind die einzelnen Wachstumsphasen zusammengefasst. Tabelle 2-2: Phasen des Bakterienwachstums bei diskontinuierlichen Verfahren Phase Wachstum 1 Lag-Phase Null 2 Beschleunigungsphase Ansteigend 3 Exponentielle Phase Konstant 4 Verzögerungsphase Sinkend 5 Stationäre Phase Null 6 Absterbephase Negativ Wachstumsrate Die Konzentration an Mikroorganismen in einem bestimmten Volumen kann als Zellkonzentration oder als Bakteriendichte angegeben werden. Die Zellkonzentration ist die Anzahl an Bakterienzellen in einem bestimmten Volumen. Die Bakteriendichte kennzeichnet die Trockenmasse an Bakterien in einem bestimmten Volumen. Wird von einer konstanten durchschnittlichen Bakteriengröße ausgegangen, ist die Wachstumsrate der Zellkonzentration und der Bakteriendichte äquivalent. Je nach Wachstumsbedingungen können Zellen aber unterschiedliche Größen aufweisen. Bei sehr guten Wachstumsbedingungen steigen die Bakteriengröße und damit auch die Masse und die Bakteriendichte stärker an als die Zellkonzentration. Die Wachstumsrate ist dann für Bakteriendichte und Zellkonzentration nicht mehr gleich. Zur vereinfachten Nutzung von Umsatzraten, wo beispielsweise die aus einer bestimmten Substratmasse gebildete Bakterienmasse ermittelt werden kann, wird hier die Bakteriendichte X genutzt. Die Änderung der Bakteriendichte in einem Medium in Abhängigkeit von der Zeit dx/dt stellt die Wachstumsgeschwindigkeit dar. Die Wachstumsrate µ ist eine spezifische Wachstumsgeschwindigkeit, da sie auf die Ausgangskonzentration an Bakterien bezogen ist:

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