Analyse der Ursachen für hohe NO 2 -Immissionen in badenwürttembergischen

Transkript

1 ifeu - Institut für Energieund Umweltforschung Heidelberg GmbH Analyse der Ursachen für hohe NO 2 -Immissionen in badenwürttembergischen Städten Im Auftrag des Umweltministeriums Baden-Württemberg Heidelberg, Juli 26

2 Impressum Die Verantwortung für den Inhalt dieser Studie liegt bei den Autoren. Die hier dargestellten Ansichten müssen nicht mit denjenigen der Auftraggeber übereinstimmen. Bearbeiter der Studie: Dipl. Phys. Udo Lambrecht Cand. Dipl.-Ing. Saskia Buchholz, Dipl.-Ing. Frank Dünnebeil ifeu Institut für Energie- und Umweltforschung Heidelberg ggmbh, Wilckensstr. 3, D-6912 Heidelberg; Tel ; Fax ; Internet:

3 Inhaltsverzeichnis Hintergrund und Ziel der Studie...5 Entwicklung der NO 2 -Konzentration in Baden-Württemberg Die NO 2 -Konzentrationen gingen in den letzten Jahren an den meisten Dauermessstationen in Baden-Württemberg zurück. An den Verkehrsstationen ist die Entwicklung uneinheitlich Die Konzentration von Stickoxiden (NO x ) ging an den Verkehrsstationen zurück. Die NO 2 -Konzentration zeigen dagegen eine uneinheitliche Entwicklung An den städtischen Hintergrundstationen gingen NO 2 und NO x in ähnlichem Umfang zurück und zeigen keine gegenläufige Entwicklung Die NO x -Zusatzbelastung ging an allen vier Verkehrsstationen zurück. Die NO 2 - Zusatzbelastung dagegen stieg an zwei Stationen an und nahm an zwei ab....1 Datenanalyse der NO x - und NO 2 -Zusatzbelastung an den Verkehrs- Dauermessstationen Die Verfügbarkeit von hat sich in den letzten Jahren kaum verändert, gleichzeitig nahm die Verfügbarkeit von NO ab. Eine erhöhte NO 2 -Bildung durch eine stärkere Umsetzung von NO mit zu NO 2 ist damit unwahrscheinlich Die ozonbedingte NO 2 -Bildung ist im Sommer infolge der höheren konzentrationen stets höher als im Winter. Eine Zunahme der umwandlung in den letzten Jahren ist jedoch in keiner Jahreszeit wahrscheinlich Über den Vergleich der Immissionsentwicklungen an Wochentagen (Mo-Fr) und Sonntagen sind keine sicheren Aussagen zu den Ursachen der NO 2 -Zusatzbelastung an den Verkehrsstationen möglich Die Änderungen im Verlauf des Tagesgangs der NO 2 -Zusatzbelastung deuten auf einen zunehmenden Einfluss der direkten NO 2 -Abgasemissionen hin Die statistische Auswertung der Konzentrationsdaten von Verkehrsmessstationen deutet darauf hin, dass der Beitrag der direkten NO 2 -Abgasemissionen an der verkehrsbedingten Zusatzbelastung deutlich zugenommen hat...18 Berechnungen zur Höhe des Anteils von chemie und direkten NO 2 - Emissionen an der NO 2 -Zusatzbelastung Die Beiträge von chemie und direkten NO 2 -Emissionen zur NO 2 -Zusatzbelastung wurden über die ozonbedingte NO 2 -Bildung und über eine Modellierung der direkten NO 2 -Emissionen abgeschätzt Messungen an einer Verkehrsstation in München zeigen einen Rückgang der abbaurate in den vergangenen Jahren. Die konzentrationen an der Verkehrsstation sind heute um 25% niedriger als im städtischen Hintergrund Selbst bei der Annahme des zu jedem Zeitpunkt maximal möglichen abbaus zeigt sich ein Anstieg des Beitrags der direkten NO 2 -Abgasemissionen zu der NO 2 - Zusatzbelastung Die Analyse nach Jahreszeiten zeigt, dass in der Anteil von NO 2 im Kfz-Abgas mindestens 18 2% betragen muss und vor allem im Sommer durch die - Maximalbetrachtung unterschätzt wird Ab dem Jahr 21 zeigen die für den Winter ermittelten Mindestanteile aus direkten NO 2 -Emissionen zur NO 2 -Zusatzbelastung einen stärkeren Anstieg als über die umsetzung ermittelt Trotz Rückgang der NO x -Emissionen nahmen die NO 2 -Emissionen des lokalen Verkehrs an den Messstationen in und Karlsruhe ab dem Jahr 2 zu....26

4 16. Mit den vereinfachten Annahmen zu NO 2 -Emissionsanteilen kann die NO 2 - Zusatzbelastung bis zum Jahr 2 gut abgebildet werden. In den Folgejahren weicht die Modellierung zunehmend von der tatsächlichen Entwicklung ab Fazit und Ausblick...3 Literatur...31 Anhang 1 Spotmessungen in Baden-Württemberg Überschreitung aktueller und zukünftiger NO 2 -Jahresgrenzwerte bei den Spotmessungen in Baden-Württemberg Überschreitung aktueller und zukünftiger NO 2 -Kurzzeitgrenzwerte an einigen Spotmessstellen in Baden-Württemberg Zeitliche Verteilung der Überschreitungen des Kurzzeitgrenzwerts Modellierung der NO 2 -Zusatzbelastung an den Spotmessstellen...36 Anhang 2 Ergänzende Auswertungen und Grafiken Daten der Messstationen Vergleich der NO 2 /NO x -Verhältnisse bei bestimmten NO x -Halbstundenwerten im Jahr 24 an den Verkehrsstationen Veränderung der NO 2 /NO x -Verhältnisse bei bestimmten NO x -Halbstundenwerten 1995 bis 24 an den Verkehrsstationen und im städtischen Hintergrund Tagesgänge der NO 2 - und NO x -Zusatzbelastung an den Verkehrsstationen Datengrundlagen und Annahmen für die Orientierungsabschätzung der NO x - und NO 2 - Emissionen an den Verkehrsstationen in und Karlsruhe Vergleich der abgeschätzten Entwicklung der NO x -Emissionen mit der Entwicklung der NO x -Zusatzbelastung an den Messstationen in und Karlsruhe...52

5 IFEU Heidelberg Seite 5 Hintergrund und Ziel der Studie Der ab dem Jahr 21 nach der europäischen Richtlinie 1999/3/EG [EU 1999] gültige Grenzwert für Stickstoffdioxid (Jahresmittelwert) wird heute an mehreren straßennahen Messstellen in Baden-Württemberg überschritten. Spotmessungen an hoch belasteten Straßen zeigen auch eine Überschreitung des Kurzzeitwertes. Eine Tendenz zur Abnahme der Konzentrationen ist an vielen Stellen nicht erkennbar, an manchen Standorten wird sogar eine eindeutige Zunahme beobachtet. Diese Entwicklung kommt insofern überraschend, da die Stickoxidemissionen des Straßenverkehrs durch die technischen Verbesserungen an den Fahrzeugen in den letzten Jahren deutlich reduziert wurden. Dies wird auch durch Immissionsmessungen belegt, nach denen trotz einer Erhöhung des Anteils der Diesel-Pkw und zunehmendem Verkehrsaufkommen die Stickoxidkonzentrationen (NO x ) im Straßenraum abgenommen haben. Somit haben sich in den letzten Jahren zwar die Immissionen von Stickoxiden (NO x ) insgesamt, dabei insbesondere Stickstoffmonoxid (NO) verringert, diejenigen von Stickstoffdioxid (NO 2 ) hingegen nicht. Der NO 2 -Anteil 1 an den NO x -Konzentrationen ist somit angestiegen. Für diese Beobachtung zunehmender NO 2 /NO x -Verhältnisse und teilweise auch absoluter Konzentrationszunahmen von NO 2 an verkehrsreichen Straßen werden bisher hauptsächlich zwei Ursachen diskutiert: a) Höhere Anteile von NO 2 in den Abgasemissionen bestimmter Kfz-Gruppen: Der Einsatz von Oxidationskatalysatoren in Dieselfahrzeugen kann zu höheren NO 2 - Emissionen (vgl. [IFEU 24]) führen. Diese Katalysatoren werden ab der Abgasstufe Euro 2 nahe durchgängig bei Diesel-Pkw verwendet. Auch in mit Partikel-Filtern ausgestatteten Bussen kommen Oxidationskatalysatoren zum Einsatz (CRT -System). Dabei kann es trotz insgesamt abnehmender NO x -Emissionen zu einem Anstieg der NO 2 -Emissionen kommen. Diese direkten NO 2 -Emissionen aus dem Abgas der Kraftfahrzeuge können direkt zur Erhöhung der verkehrsbedingten NO 2 -Zusatzbelastung in unmittelbarer Nähe zu Straßen beitragen. So konnte das IFEU für eine autobahnnahe Messstelle nachweisen, dass neben dem Einfluss der chemie hinaus ein NO 2 -Eintrag direkt aus dem Kfz erfolgen muss, um den ab dem Jahr 1995 beobachteten hohen Anstieg der NO 2 -Immission erklären zu können [IFEU 25]. b) Verändertes Gleichgewichtsverhältnis von NO, NO 2 und : Die Substanzen NO, NO 2 und stehen in einem chemischen Gleichgewicht. Dieses gleichgewicht kann in vereinfachter Form anhand der Formel NO+O 3 O 2 +NO 2 beschrieben werden 2. Bei geringeren NO- und höheren konzentrationen kommt es dadurch zu einem höheren NO 2 /NO x -Verhältnis. Dementsprechend liegt dieses Verhältnis im ländlichen Raum, der von hohen werten und niedrigen NO-Emissionen geprägt ist, bei ca. 8%. Im städtischen Raum liegt es bei rund 5%. An verkehrsreichen Straßen ist dieses Verhältnis im letzten Jahrzehnt von rund 2% auf heute rund 4% angestiegen. 1 2 Alle Angaben von NO 2 /NO x -Verhältnissen sowohl bei Immissionskonzentrationen als auch bei Emissionsberechnungen in dieser Studie beziehen sich auf Stoffmengenanteile (mol). Angaben von NO x -Emissionen und -konzentrationen sind stets in NO 2 -Äquivalenten. Vgl. [IVU 25]: In dem für die Ausbreitung in dem Straßenraum relevanten Zeitskalen sind dies die entscheidenden Reaktionen, da sie unter den meisten Bedingungen um Größenordnungen schneller ablaufen als konkurrierende Reaktionen, an denen NO, NO 2 oder O 3 beteiligt sind.

6 IFEU Heidelberg Seite 6 Im städtischen Raum ist der Abbau von die dominierende Reaktionsrichtung. Aus dem ländlichen Raum in die Stadt getragenes reagiert mit lokal emittiertem NO, dabei entsteht NO 2. Veränderungen der Konzentrationsverhältnisse im Straßenraum (ansteigende mengen im Straßenraum durch verringerten Abbau im städtischen Hintergrund, sinkende NO-Emissionen des Verkehrs und damit verringerte Verfügbarkeit von lokalem NO) bewirken eine Verschiebung des Reaktionsgleichgewicht und Veränderungen der ozonbedingten NO 2 -Bildung. Nach dieser Erklärung sind zunehmende NO 2 /NO x -Verhältnisse und teilweise NO 2 - Konzentrationsanstiege eine Folge der in den Städten verringerten NO-Emissionen bzw. der (aufgrund verringertem Abbau) höheren werte (vgl. [Rabl 25]). Je nach Einfluss dieser beiden Mechanismen, können völlig verschiedene Maßnahmenkonzepte notwendig sein, um eine Reduktion der Schadstoffkonzentrationen und die Einhaltung der ab 21 geltenden Grenzwerte zu erreichen. Ziel dieser Studie ist somit zu untersuchen, welchen Einfluss die direkten NO 2 -Emissionen aus Kraftfahrzeugen und die chemie auf die NO 2 -Immissionen im innerstädtischen Raum haben und eine Abschätzung zum Anteil beider Ursachen an der trotz zurückgehender NO x - Belastung beobachteten Konstanz bzw. Zunahme der NO 2 -Immissionen an Verkehrsstationen zu geben. Dazu wurden Messdaten zur NO x -,NO 2 - und konzentration von Messstationen in Baden-Württemberg, für die Immissionsmessdaten über einen längeren Zeitraum vorliegen, analysiert. Vorrangig wurde dabei die Entwicklung der verkehrsbedingten Zusatzbelastung an den Verkehrsstationen im Land untersucht, bei denen unter Fortschreibung des bisher festgestellten Trends eine Einhaltung der Grenzwerte 21 schwierig erscheint. Die Verkehrsstationen, die für die Überwachungsaufgaben des Landes eingerichtet wurden, messen nur die Konzentrationen der zu überwachenden Schadstoffe. Bei der Analyse der Messdaten konnte somit nicht auf verschiedene hilfreiche Daten wie kontinuierliche Messdaten zum Verkehrsaufkommen (DTV-Wert), Meteorologie (Windgeschwindigkeit) oder auch werte an den Stationen zurückgegriffen werden. In den ersten Kapiteln (Kap. 1 bis 4) wird die NO x - und NO 2 -Entwicklung an Messstationen in Baden-Württemberg dargestellt und auf die Entwicklung der durch den lokalen Verkehr verursachten Zusatzbelastung an ausgewählten Stationen eingegangen. In den nachfolgenden Analysen (Kap. 5 bis 9) wird zunächst untersucht, welche Unterschiede in der NO 2 -Zusatzbelastung an den Verkehrsstationen grundsätzlich in Abhängigkeit von der verfügbarkeit und dem lokalen Verkehrseinfluss bestehen und wie sich diese in den letzten Jahren verändert haben. Hierzu werden die NO x - und NO 2 - Zusatzbelastungen sowie das aus dem städtischen Hintergrund verfügbare in den Jahreszeiten, nach Wochentagen und nach Tagesstunden untersucht. Abschätzungen zur Höhe der Beiträge durch direkte NO 2 -Abgasemissionen sowie durch im Straßenraum durch umwandlung gebildetes NO 2 zur lokalen Zusatzbelastung werden für zwei Messstationen (-Mitte und Karlsruhe) vorgenommen (Kap. 1 bis 16). Im Anhang der Studie sind zudem noch zusätzliche Analysen und Hintergrunddaten dargestellt. So werden seit dem Jahr 24 in Baden-Württemberg zusätzliche Spotmessungen an besonders verkehrsbelasteten Standorten durchgeführt. Eine Übersicht über Messergebnisse dieser Spotmessungen wurde ergänzend im Anhang aufgeführt.

7 IFEU Heidelberg Seite 7 Entwicklung der NO 2 -Konzentration in Baden-Württemberg 1. Die NO 2 -Konzentrationen gingen in den letzten Jahren an den meisten Dauermessstationen in Baden-Württemberg zurück. An den Verkehrsstationen ist die Entwicklung uneinheitlich. Die Immissionsbelastung mit Stickstoffdioxid (NO 2 ) wird in Baden-Württemberg seit 199 an über 4 Dauermessstellen kontinuierlich überwacht. An den meisten Messstellen ist die NO 2 -Immission rückläufig. Der ab 1. Januar 21 gültige Grenzwert von 4 µg/m³ NO 2 im Jahresmittel wird bereits seit Ende der 9er Jahre an den meisten Stationen durchgehend unterschritten (Abb. 1, links, stellt alle Dauermessstationen in Baden-Württemberg mit einem NO 2 -Jahresmittelwert 25 zwischen 3 und 4 µg/m³ dar). Insbesondere an verkehrsnahen Messstationen werden jedoch weiterhin die Grenzwerte überschritten. Der ab 21 vorgeschriebene Jahresmittelwert wurde im Jahr 25 an den vier Verkehrsmessstationen überschritten, sowie an der ebenfalls verkehrsnah gelegenen Messstation -Zuffenhausen. An den Stationen in, Karlsruhe und Mannheim wurde 25 auch Grenzwert+Toleranzmarge (4+1 µg/m³) überschritten. Zudem zeigen die Verkehrsstationen eine unterschiedliche Entwicklung der NO 2 - Konzentrationen in den letzten Jahren (Abb. 1, rechts). An den Stationen Mannheim- und Freiburg-Straße gingen die Konzentrationen zurück. An der Station Karlsruhe-Straße blieb der NO 2 -Immissionswert weitgehend konstant. Die Station -Straße verzeichnet einen starken Anstieg ab dem Jahr 2. Die folgenden Analysen der NO 2 -Immissionen konzentrieren sich auf die vier Verkehrsmessstationen, da diese die höchste NO 2 -Belastung und eine sehr unterschiedliche zeitliche Entwicklung zeigen. 9 NO 2 -Jahresmittelwerte Stationen mit JMW µg/m³ 9 NO 2 -Jahresmittelwerte Stationen mit JMW 25 >4 µg/m³ Karlsruhe Mitte Plochingen Mannheim Mitte Bad Cannstatt Mannheim Süd Mannheim Nord Bernhausen Heidelberg Grenzwert+Toleranzmarge 25 Grenzwert JMW in µg/m³ 5 4 JMW in µg/m³ Straßenstation Karlsruhe Straßenstation Mannheim Straßenstation Freiburg Straßenstation Zuffenhausen Grenzwert+Toleranzmarge 25 Grenzwert Daten: LfU Baden-Württemberg IFEU Heidelberg 26 Abb. 1 Entwicklung der NO 2 -Jahresmittelwerte in Baden-Württemberg

8 IFEU Heidelberg Seite 8 2. Die Konzentration von Stickoxiden (NO x ) ging an den Verkehrsstationen zurück. Die NO 2 -Konzentration zeigen dagegen eine uneinheitliche Entwicklung. Die Stickoxidbelastung (NO x = NO + NO 2 ) ist an den Verkehrs-Dauermessstellen seit Mitte der 9er Jahre gesunken (Abb. 2, links). Der Rückgang war in am geringsten ( : -69 µg/m³ = -28%) und in Mannheim am stärksten (-86 µg/m³ = -42%). Die NO 2 -Belastung dagegen hat sich an den vier Stationen sehr unterschiedlich entwickelt: In ist NO 2 von 1997 bis 23 relativ kontinuierlich um insgesamt 9 µg/m³ (+13%) angestiegen. In den Folgejahren ging NO 2 wieder leicht zurück. In Karlsruhe war NO 2 im Jahr 2 um 6 µg/m³ niedriger als Im Zeitraum von 2 bis 23 gab es kaum Veränderungen der NO 2 -Konzentrationen. Erst nach 23 ist wieder eine signifikante Veränderung der NO 2 -Konzentration erkennbar. In Mannheim ging NO bis 25 relativ kontinuierlich um insgesamt 15 µg/m³ zurück. Im Jahr 24 ist ein einmaliger stärkerer NO 2 -Rückgang erkennbar, der bei NO x ebenfalls auftritt und durch einen lokalen Verkehrsrückgang infolge einer Baustelle in dem Jahr erklärbar ist. In Freiburg ging NO 2 zwischen 1996 und 22 um ca. 1 µg/m³ pro Jahr zurück, mit einem einmaligen deutlichen Konzentrationssprung um 7 µg/m³ zwischen 1999 und 2. Nach 22 ist keine klare Tendenz der NO 2 -Immissionsentwicklung erkennbar. Da sich die NO x -Konzentrationen an allen Stationen ähnlich entwickelt haben, kann der unterschiedliche NO 2 -Trend der Stationen nicht direkt auf die Veränderungen der Gesamtemission von Stickoxiden zurückgeführt werden. 27 NO x -Konzentrationen an Verkehrsmessstationen 1 NO 2 -Konzentrationen an Verkehrsmessstationen 24 9 JMW (NO 2 -Äqu.) JMW NO 2 in µg/m³ Grenzwert+Toleranzmarge 25 Grenzwert Straße Karlsruhe-Straße 3 Mannheim-Straße Freiburg-Straße Stuttgar Straße 1 Karlsruhe Straße Mannheim Straße Freiburg Straße Daten: LfU Baden-Württemberg IFEU Heidelberg 26 Abb. 2 Entwicklung der NO 2 - und NO x -Jahresmittelwerte an den Verkehrs-Dauermessstationen

9 IFEU Heidelberg Seite 9 3. An den städtischen Hintergrundstationen gingen NO 2 und NO x in ähnlichem Umfang zurück und zeigen keine gegenläufige Entwicklung. Die Schadstoffbelastung an einer Messstation setzt sich aus der großräumigen und der städtischen Vorbelastung sowie der lokalen Zusatzbelastung zusammen. Diese lokale Zusatzbelastung wird an Verkehrsstationen im Wesentlichen durch den lokalen Verkehr verursacht. Der Anteil der Vorbelastung lässt sich annähernd über die Konzentrationen an städtischen Hintergrundstationen bestimmen. Die für diese Analyse herangezogenen Hintergrundstationen sind im Anhang dokumentiert. Die NO x -Immissionen sind im städtischen Hintergrund deutlich niedriger als an den Verkehrsstationen. An den ausgewählten Hintergrundstationen liegt die NO x -Immission bei ca. 3% der Konzentrationen an der jeweiligen Verkehrsstation (nur in Mannheim bis 5%). Im Zeitraum 1995 bis 25 haben die NO x -Konzentrationen an den ausgewählten Hintergrundstationen im Mittel um 29% abgenommen. Auch die NO 2 -Immissionen sind im städtischen Hintergrund niedriger als an der Verkehrsstation in der jeweiligen Stadt, wobei die Unterschiede geringer sind als bei NO x. Im Zeitraum 1995 bis 25 haben die NO 2 -Konzentrationen an den ausgewählten städtischen Hintergrundstationen der vier betrachteten Städte um 4-23% abgenommen. Die Konzentrationswerte von NO 2 im städtischen Hintergrund zeigen damit, im Gegensatz zu den Verkehrsstationen, einen ähnlichen Trend wie NO x. Da die großräumige oder städtische Belastung im Trend der letzten Jahre in den untersuchten Städten abgenommen hat, kann die unterschiedliche NO 2 - Entwicklung an den dortigen Verkehrsstationen nicht durch Veränderungen der städtischen Hintergrundbelastung erklärt werden. Die Ursachen der unterschiedliche NO 2 -Entwicklung liegen demnach in der lokalen Zusatzbelastung. JMW (NO 2 -Äqu.) NO x -Konzentrationen im städtischen Hintergrund -Hintergrund Karlsruhe-Hintergrund Mannheim-Hintergrund Freiburg-Hintergrund JMW NO 2 in µg/m³ NO 2 -Konzentrationen im städtischen Hintergrund -Hintergrund Karlsruhe-Hintergrund Mannheim-Hintergrund Freiburg-Hintergrund Grenzwert+Toleranzmarge 25 Grenzwert Daten: LfU Baden-Württemberg IFEU Heidelberg 26 Abb. 3 Entwicklung der NO 2 - und NO x -Jahresmittelwerte an städtischen Hintergrund-Dauermessstationen

10 IFEU Heidelberg Seite 1 4. Die NO x -Zusatzbelastung ging an allen vier Verkehrsstationen zurück. Die NO 2 - Zusatzbelastung dagegen stieg an zwei Stationen an und nahm an zwei ab. Die lokale Zusatzbelastung an den Verkehrsstationen wurde als Differenz der halbstündlich an diesen Stationen gemessenen NO x - und NO 2 -Konzentrationen und den zeitgleich gemessenen Konzentrationen der jeweils zugeordneten städtischen Hintergrundstation ermittelt (C Zusatz = C Station C Hintergrund ). Die NO x -Zusatzbelastung nahm an allen vier Verkehrsstationen im Zeitraum von 1995 bis 25 um 29-54% ab (Abb. 4, links). In Karlsruhe, Mannheim und Freiburg ist eine relativ kontinuierliche Abnahme ab 1996 zu erkennen. In nahm die NO x - Zusatzbelastung zwischen 2 und 22 um 42 µg/m³ ab, war davor und danach jedoch relativ konstant. Die lokale NO 2 -Zusatzbelastung war in und Karlsruhe bis 1999 annähernd konstant. In den Folgejahren stieg die NO 2 -Zusatzbelastung trotz gleichzeitig abnehmender NO x -Zusatzbelastung an. In Mannheim und Freiburg ist kein klarer Trend der NO 2 -Zusatzbelastung erkennbar. Trotz zum Teil erheblicher Schwankungen von bis zu 1 µg/m³ zwischen einzelnen Jahren hat sich die NO 2 -Zusatzbelastung gegenüber dem Jahr 2 kaum verändert. Die unterschiedliche Entwicklung der NO 2 -Immission an den Verkehrsstationen kann weder über die Entwicklung der Konzentrationen im städtischen Hintergrund noch über die Höhe der lokalen NO x -Zusatzbelastung erklärt werden. Sie ist im Wesentlichen auf Veränderungen auf die lokale NO 2 -Zusatzbelastung zurückzuführen Lokale NO x -Zusatzbelastung an den Verkehrsmessstationen Karlsruhe Mannheim Freiburg Lokale NO 2 -Zusatzbelastung an den Verkehrsmessstationen Karlsruhe Mannheim Freiburg JMW (in NO 2 -Äqu.) JMW NO 2 in µg/m³ Daten: LfU Baden-Württemberg IFEU Heidelberg 26 Abb. 4 Entwicklung der NO x - und NO 2 -Zusatzbelastung an den Verkehrs-Dauermessstationen

11 IFEU Heidelberg Seite 11 Datenanalyse der NO x - und NO 2 -Zusatzbelastung an den Verkehrs-Dauermessstationen 5. Die Verfügbarkeit von hat sich in den letzten Jahren kaum verändert, gleichzeitig nahm die Verfügbarkeit von NO ab. Eine erhöhte NO 2 -Bildung durch eine stärkere Umsetzung von NO mit zu NO 2 ist damit unwahrscheinlich. Die NO 2 -Zusatzbelastung an den Verkehrsstationen hat sich ab dem Jahr 2 stark auseinander entwickelt. Während und Karlsruhe einen Anstieg zeigen, ist in Mannheim und Freiburg eine Stagnation bzw. ein leichter Rückgang der NO 2 -Zusatzbelastung erkennbar (Abb. 5, rechts). Falls diese Entwicklung durch Veränderungen der Umwandlung von NO aus dem Abgas der Kfz mit zu NO 2 bedingt wäre, dann sollten entsprechende Veränderungen der Ausgangskonzentrationen der lokalen NO- Zusatzbelastung und der konzentrationen erkennbar sein. Die an die Straße herangetragenen mengen, die dann im Straßenraum mit dem NO aus dem Abgas reagieren, wurden anhand der Konzentrationen im städtischen Hintergrund abgeschätzt. Die vor dieser Reaktion verfügbare NO-Menge ist nicht bekannt. Die an den Verkehrsstationen gemessenen NO-Konzentrationen entsprechen der verbleibenden NO-Menge, nachdem bereits ein Teil des NO aus dem Kfz-Abgas mit zu NO 2 reagiert hat. Als Indikator für die Entwicklung der verfügbaren NO-Menge wurde daher die NO x -Zusatzbelastung verwendet, die über den betrachteten Zeitraum auch nach der O- zonreaktion noch überwiegend aus NO besteht. Die NO x -Zusatzbelastung ist an allen vier Verkehrsstationen zurückgegangen (Abb. 5, links). Demnach hat auch die verfügbare NO-Menge im Straßenraum mit den Jahren abgenommen. Die konzentration (Abb. 5, Mitte) ist bis 1998 in allen Städten angestiegen. Nach 1998 ist kein ansteigender Trend erkennbar, die Konzentrationen blieben (mit Ausnahme des meteorologisch besonderen Jahres 23) annähernd konstant. Die NO x - Zusatzbelastung als auch die Entwicklung der konzentrationen zeigen an den untersuchten Stationen eine ähnliche und keine gegenläufige Entwicklung. Die Verfügbarkeit von nahm in den letzten Jahren nicht zu. Gleichzeitig hat die Menge von NO abgenommen. Demnach können Veränderungen der chemie nicht die Hauptursache eines Anstiegs der NO 2 -Zusatzbelastung sein. JMW NOx in µg/m³ (in NO2-Äqu.) Lokale an den Verkehrsmessstationen Karlsruhe Mannheim Freiburg JMW O3 in µg/m³ konzentrationen im städtischen Hintergrund Karlsruhe Mannheim Freiburg JMW NO2 in µg/m³ Lokale an den Verkehrsmessstationen Karlsruhe Mannheim Freiburg Daten: LfU Baden-Württemberg IFEU Heidelberg 26 Abb. 5 Jahresmittelwerte der NO 2 - und NO x -Zusatzbelastung an den Verkehrsstationen und der konzentrationen im städtischen Hintergrund

12 IFEU Heidelberg Seite Die ozonbedingte NO 2 -Bildung ist im Sommer infolge der höheren konzentrationen stets höher als im Winter. Eine Zunahme der umwandlung in den letzten Jahren ist jedoch in keiner Jahreszeit wahrscheinlich. Die konzentration wie auch die NO x -Zusatzbelastung unterscheiden sich je nach Jahreszeit wegen der unterschiedlichen meteorologischen Bedingungen (Inversionswetterlagen, Temperatureinfluss, Sonneneinstrahlung) als auch verkehrlicher Parameter. Um die Einflüsse der Jahreszeit auf die NO 2 -Zusatzbelastung zu erkennen, wurden die konzentrationen sowie die Zusatzbelastungen von NO 2 und NO x jahreszeitenfein untersucht. Die NO x -Zusatzbelastung war im Zeitraum 1995 bis 24 im Winter an allen vier Verkehrsstationen um 2-4% höher als im Sommer (Abb. 6, links). Hauptursache dafür ist wahrscheinlich der verringerte Abtransport der lokal emittierten Schadstoffe im Winter aufgrund des schlechteren Luftaustausches (geringe Mischungsschichthöhe, häufige Inversionswetterlagen etc.). Die konzentrationen im städtischen Hintergrund (Abb. 6, Mitte) waren im Sommer durchgängig 2-4x so hoch wie in den Wintermonaten. Als Hauptursache dafür ist die im Sommer generell höhere bildung (höhere Lichtintensität, längere Tage) anzusehen. Damit steht im Sommer auch im Straßenraum mehr zur Oxidation von NO zu NO 2 zur Verfügung als im Winter. Auch die NO 2 -Zusatzbelastung war an allen Stationen im Sommer fast immer höher als in den Wintermonaten (Abb. 6, rechts), allerdings waren die Konzentrationsunterschiede geringer als bei. Die höhere NO 2 -Zusatzbelastung im Sommer ist damit zu einem großen Teil auf die Oxidation von NO mit der größeren Menge von zurückzuführen. Jedoch ist verfügbare NO-Menge nicht so groß, dass die NO 2 -Bildung in gleichem Maße ansteigt wie die verfügbare menge. Für eine ausgewählte Jahreszeit gibt es zum Teil größere Konzentrationssprünge zwischen einzelnen Jahren, insbesondere bei der NO x - und der NO 2 -Zusatzbelastung. Der Trend der zeitlichen Entwicklung an einer Station ist dennoch in allen Jahreszeiten ähnlich. Die NO x -Zusatzbelastung nahm an allen Stationen und in allen Jahreszeiten ab. Bei ist nach 1998 in keiner Jahreszeit ein eindeutig steigender oder fallender Trend erkennbar, sondern die Konzentrationen blieben relativ unverändert. Die NO 2 -Zusatzbelastung in stieg in allen Jahreszeiten an. Der stärkste Anstieg trat im Herbst und Winter auf, und damit in Monaten mit relativ geringen konzentrationen und entsprechend verminderter NO 2 -Bildung. In Karlsruhe blieb die NO 2 -Zusatzbelastung in den Frühlingsmonaten relativ konstant, stieg aber in den übrigen Jahreszeiten ebenfalls an. In Mannheim und Freiburg nahm die NO 2 -Zusatzbelastung ab. Am stärksten war der Rückgang in Frühling und Sommer, trotz der unverändert hohen konzentrationen in diesen Jahreszeiten. Die NO 2 -Zusatzbelastung liegt an den Verkehrsstationen im Sommer höher als im Winter, da die ozonbedingte NO 2 -Bildung im Straßenraum in den Sommermonaten ansteigt. Die zeitliche Entwicklung der NO 2 -Zusatzbelastung ist in allen Jahreszeiten ähnlich. Die Unterschiede zwischen den Verkehrsstationen bleiben unabhängig von der Jahreszeit bestehen. Ein Anstieg der NO 2 -Zusatzbelastung kann an keiner der Verkehrsstationen durch einen Anstieg der konzentrationen erklärt werden. Vielmehr deutet die Entwicklung in Mannheim und Freiburg in den letzten Jahren sogar auf eine abnehmende ozonbedingte NO 2 -Bildung hin.

13 IFEU Heidelberg Seite 13 (in NO2-Äqu.) NO x-zusatzbelastung in den Jahreszeiten in Jahresmittel Winter Herbst Sommer Frühling in µg/m³ Städtischer Hintergrund in den Jahreszeiten in Jahresmittel Winter Herbst Sommer Frühling NO 2 in µg/m³ NO 2-Zusatzbelastung in den Jahreszeiten in Jahresmittel Winter Herbst Sommer Frühling (in NO2-Äqu.) NO x-zusatzbelastung in den Jahreszeiten in Karlsruhe Jahresmittel Winter Herbst Sommer Frühling in µg/m³ Städtischer Hintergrund in den Jahreszeiten in Karlsruhe Jahresmittel Winter Herbst Sommer Frühling NO 2 in µg/m³ NO 2-Zusatzbelastung in den Jahreszeiten in Karlsruhe Jahresmittel Winter Herbst Sommer Frühling (in NO2-Äqu.) NO x-zusatzbelastung in den Jahreszeiten in Mannheim Jahresmittel Winter Herbst Sommer Frühling in µg/m³ Städtischer Hintergrund in den Jahreszeiten in Mannheim Jahresmittel Winter Herbst Sommer Frühling NO 2 in µg/m³ NO 2-Zusatzbelastung in den Jahreszeiten in Mannheim Jahresmittel Winter Herbst Sommer Frühling (in NO2-Äqu.) NO x-zusatzbelastung in den Jahreszeiten in Freiburg Jahresmittel Winter Herbst Sommer Frühling in µg/m³ Städtischer Hintergrund in den Jahreszeiten in Freiburg 3 Jahresmittel 2 Winter Herbst 1 Sommer Frühling NO 2 in µg/m³ NO 2-Zusatzbelastung in den Jahreszeiten in Freiburg Jahresmittel Winter Herbst Sommer Frühling Daten: LfU Baden-Württemberg IFEU Heidelberg 26 Abb. 6 NO 2 - und NO x -Zusatzbelastung an den Verkehrsstationen sowie konzentration im städtischen Hintergrund in den einzelnen Jahreszeiten

14 IFEU Heidelberg Seite Über den Vergleich der Immissionsentwicklungen an Wochentagen (Mo-Fr) und Sonntagen sind keine sicheren Aussagen zu den Ursachen der NO 2 -Zusatzbelastung an den Verkehrsstationen möglich. An Wochenenden nimmt der Verkehr, vor allem der Lkw-Verkehr, in Städten gegenüber den Arbeitstagen normalerweise ab. Damit verringern sich im gesamten Stadtgebiet die NO x -Emissionen des Verkehrs. Industrielle NO x -Quellen sind am Wochenende ebenfalls deutlich reduziert. Wegen der geringeren Emissionen ist an Sonntagen auch die lokale NO x -Zusatzbelastung geringer als Montag-Freitag (siehe Abb. 7, links). Gleichzeitig sind die konzentrationen sonntags höher, da die Emissionen von NO x zurückgehen und weniger wegen der verringerten Verfügbarkeit von NO abgebaut wird (Abb. 7, Mitte). Infolge der mit den Jahren abnehmenden NO x -Emissionen des Verkehrs kann die NO 2 - Bildung trotz unveränderter konzentrationen durch die geringere NO-Menge limitiert werden. Dies ist vor allem sonntags zu erwarten, wenn der Verkehr und damit die NO x - Emissionen zudem noch geringer sind. Der abnehmenden ozonbedingten NO 2 -Bildung steht aufgrund der erhöhten NO 2 -Anteile im Abgas einiger Kfz-Gruppen ein Anstieg der direkten NO 2 -Emissionen des Verkehrs entgegen. Je nach Höhe und Zusammensetzung des lokalen Verkehrs könnte demnach ein Rückgang der ozonbedingten NO 2 -Bildung durch den Anstieg der direkten NO 2 -Emissionen teilweise oder ganz kompensiert und zum Teil sogar umgekehrt werden. Im Zeitraum lag an allen vier Verkehrsstationen die NO x -Zusatzbelastung an Sonntagen niedriger als Montag-Freitag. Der unterschiedlich starke Konzentrationsrückgang an den einzelnen Stationen lässt dabei auf eine unterschiedliche Abnahme des lokalen Verkehrs oder anderer ortsspezifischer Effekte schließen. Die konzentrationen im städtischen Hintergrund waren an Sonntagen höher als Montag-Freitag. Der langfristige Trend der NO x - und konzentrationen ist Montag-Freitag und sonntags ähnlich und weist keine Besonderheiten auf. Die NO 2 -Zusatzbelastung war in, Karlsruhe und Mannheim bis 1999, trotz höherer NO x -Zusatzbelastung, Montag-Freitag ähnlich hoch wie an Sonntagen Erst ab dem Jahr 2 entwickelte sich die NO 2 -Zusatzbelastung an den Stationen auseinander und die Sonntagswerte lagen niedriger als Montag-Freitag. Dabei kam es teilweise zu einem Anstieg der NO 2 -Zusatzbelastung, der Montag-Freitag stärker war als sonntags (), oder auch zu einem Rückgang an Sonntagen bei gleichzeitig stagnierenden Werten an Montag-Freitag (Mannheim). Die Verkehrsstation in Freiburg wiederum zeigt durchgängig an Sonntagen eine niedrigere NO 2 -Zusatzbelastung als Montag-Freitag und einen Rückgang der Konzentrationen unabhängig von der Wochenperiode. Jede Station zeigt also sehr spezifische Veränderungen der NO 2 -Zusatzbelastung zwischen Montag-Freitag und Sonntag. Daher ist anzunehmen, dass der Beitrag der verschiedenen Ursachen zur NO 2 -Zusatzbelastung je nach Wochentag und Station generell sehr verschieden ist und sich auch die zeitliche Entwicklung von Station zu Station unterscheidet. Die Gegenüberstellung der NO 2 -Zusatzbelastung an Montag-Freitag und an Sonntagen zeigt sehr unterschiedliche Entwicklungen an den einzelnen Verkehrsstationen. Die Ursachen für diese Unterschiede lassen sich im Rahmen dieser Auswertung nicht ermitteln. Es erscheint plausibel, dass sich variierende Beiträge von direkten NO 2 -Emissionen und von ozonbedingter NO 2 -Bildung je nach Jahr und Wochentag an den Stationen in unterschiedlichem Umfang überlagern.

15 IFEU Heidelberg Seite 15 2 Lokale NO x-zusatzbelastung in 7 Städtischer Hintergrund in 7 Lokale NO 2-Zusatzbelastung in (in NO2-Äqu.) O 3 in µg/m³ NO 2 in µg/m³ Montag-Freitag Sonntag Montag-Freitag Sonntag Montag-Freitag Sonntag Lokale NO x-zusatzbelastung in Karlsruhe 7 Städtischer Hintergrund in Karlsruhe 7 Lokale NO 2-Zusatzbelastung in Karlsruhe (in NO2-Äqu.) O 3 in µg/m³ NO 2 in µg/m³ Montag-Freitag Sonntag Montag-Freitag Sonntag Montag-Freitag Sonntag Lokale NO x-zusatzbelastung in Mannheim 7 Städtischer Hintergrund in Mannheim 7 Lokale NO 2-Zusatzbelastung in Mannheim (in NO2-Äqu.) O 3 in µg/m³ NO 2 in µg/m³ Montag-Freitag Sonntag Montag-Freitag Sonntag Montag-Freitag Sonntag Lokale NO x-zusatzbelastung in Freiburg 7 Städtischer Hintergrund in Freiburg 7 Lokale NO 2-Zusatzbelastung in Freiburg (in NO2-Äqu.) O 3 in µg/m³ NO 2 in µg/m³ Montag-Freitag Sonntag Montag-Freitag Sonntag Montag-Freitag Sonntag Daten: LfU Baden-Württemberg IFEU Heidelberg 26 Abb. 7 NO 2 - und NO x -Zusatzbelastung an den Verkehrsstationen sowie konzentration im städtischen Hintergrund Montag-Freitag und an Sonntagen

16 IFEU Heidelberg Seite Die Änderungen im Verlauf des Tagesgangs der NO 2 -Zusatzbelastung deuten auf einen zunehmenden Einfluss der direkten NO 2 -Abgasemissionen hin. Der tageszeitlichen Verlauf der lokalen NO x -Zusatzbelastung an einer Verkehrsmessstation folgt dem Verlauf des Kfz-Verkehrs. Der Tagesgang bei NO 2 ist dagegen neben den direkten NO 2 -Abgasemissionen stark von der chemie geprägt. Zur Untersuchung der Wirkung der chemie und der direkten Abgasemissionen wurde eine vergleichende Analyse des Tagesgangs von Sommer- und Wintersituationen, die sich insbesondere in Hinblick auf die verfügbarkeit unterscheiden, für verschiedene Jahre durchgeführt. Die NO x -Zusatzbelastung (Montag-Freitag) hat an den Verkehrsstationen ein ähnliches, dem Tagesgang des Verkehrs folgendes Profil und steigt im Winter auf höhere Tagesmaxima an als im Sommer 3. Der mittlere Tagesgang der konzentrationen hat sich in den letzten Jahren an beiden Orten nicht signifikant verändert. Im Sommer ist überall und im gesamten betrachteten Zeitraum ein sehr ausgeprägter Tagesgang erkennbar mit den höchsten Konzentrationen zwischen 15 und 18 Uhr. Im Winter liegen die konzentrationen wesentlich niedriger und es ist kein klarer Tagesgang erkennbar. Der Tagesgang der NO 2 -Zusatzbelastung war bis zum Jahr 2 im Sommer ausgeprägter als im Winter. Im Verlauf eines Sommertages wurden zudem deutlich höhere Werte erreicht als im Winter, was durch die höhere, im Tagesverlauf ansteigende ozonbedingte NO 2 -Bildung erklärbar ist. In den Folgejahren ab 2 haben sich die NO 2 -Tagesgänge sowohl im Sommer als auch im Winter stark verändert. Der Tagesgang von NO 2 zeigt im Winter eine zunehmende Parallelität dem Tagesverlauf der NO x -Zusatzbelastung. Während noch im Jahr 1998 die NO 2 -Zusatzbelastung trotz ausgeprägtem NO x -Tagesgang im Tagesverlauf nur wenig anstieg, war der NO 2 -Tagesgang in den Folgejahren immer ausgeprägter. Bereits 22 lief in und Karlsruhe der NO 2 -Tagesgang nahezu vollständig synchron zum Tagesgang von NO x (Abb. 8). Auch in Mannheim und Freiburg (Abbildungen im Anhang) ist trotz abnehmender NO 2 -Zusatzbelastung eine Angleichung an den NO x -Tagesgang erkennbar. Im Sommer folgt der NO 2 -Tagesgang der NO x -Zusatzbelastung, in den Mittagsstunden zeigt sich ein zudem starker Einfluss der chemie. Bis zum Jahr 2 stieg NO 2 zunächst in den Morgenstunden zeitgleich mit NO x leicht an. Während die NO x - Zusatzbelastung nach Erreichen des Maximums zwischen 6 und 1 Uhr stagnierte oder zurückging, stieg die NO 2 -Zusatzbelastung weiter an, parallel zu den steigenden konzentrationen. Das NO 2 -Maximum trat wie bei am späten Nachmittag auf. Ab 2 hat sich der NO 2 -Tagesgang auch im Sommer zunehmend an den Verlauf der NO x - Zusatzbelastung angeglichen. Schon in den Morgenstunden stieg NO 2, unabhängig von den konzentrationen, deutlich stärker mit NO x an als früher und lag auch im übrigen Tagesverlauf auf höherem Niveau. Das Tagesmaximum der NO 2 -Zusatzbelastung war jedoch weiterhin nachmittags, wenn auch die konzentrationen am höchsten waren. Die Tagesgänge der NO 2 -Zusatzbelastung zeigen seit einigen Jahren eine Angleichung an die Tagesgänge der NO x -Zusatzbelastung. Da kaum Änderungen im Tagesgang der konzentration festzustellen sind, ist dies ein starker Hinweis auf den wachsenden Einfluss von direkten NO 2 -Abgasemissionen. Diese These wird 3 Eine ausführliche Darstellung der Tagesverläufe an den vier Verkehrsstationen ist im Anhang der Studie enthalten.

17 IFEU Heidelberg Seite 17 noch dadurch verstärkt, dass vor allem im Winter, wo die chemie eine kleinere Rolle spielt, eine zunehmende Parallelität der NO 2 - und NO x -Tagesgänge klar erkennbar ist. Im Sommer dagegen spielt weiterhin vor allem am Nachmittag das wegen der chemie gebildete NO 2 eine große Rolle. 12 1, Mo-Fr Sommer , Mo-Fr Sommer , Mo-Fr Sommer NO 2, O3 in µg/m³ NO 2, O3 in µg/m³ NO 2, O3 in µg/m³ Stunde Stunde Stunde 12, Mo-Fr Winter , Mo-Fr Winter , Mo-Fr Winter NO 2, O3 in µg/m³ NO 2, O3 in µg/m³ NO 2, O3 in µg/m³ Stunde Stunde Karlsruhe Stunde 12 1 Karlsruhe, Mo-Fr Sommer Karlsruhe, Mo-Fr Sommer Karlsruhe, Mo-Fr Sommer NO 2, O3 in µg/m³ NO 2, O3 in µg/m³ NO 2, O3 in µg/m³ Stunde Stunde Stunde 12 Karlsruhe, Mo-Fr Winter Karlsruhe, Mo-Fr Winter Karlsruhe, Mo-Fr Winter NO 2, O3 in µg/m³ NO 2, O3 in µg/m³ NO 2, O3 in µg/m³ Stunde Stunde Stunde Daten: LfU Baden-Württemberg IFEU Heidelberg 26 Abb. 8 Mittlere Tagesgänge (Montag-Freitag) der NO x - und NO 2 -Zusatzbelastung sowie der konzentrationen in und Karlsruhe

18 IFEU Heidelberg Seite Die statistische Auswertung der Konzentrationsdaten von Verkehrsmessstationen deutet darauf hin, dass der Beitrag der direkten NO 2 -Abgasemissionen an der verkehrsbedingten Zusatzbelastung deutlich zugenommen hat. Die chemie hat einen von Jahreszeit und Wochentag abhängigen Einfluss auf die NO 2 -Zusatzbelastung. Dieser Einfluss kann über den gesamten Zeitraum von 1995 bis 24 festgestellt werden. Im Sommer sind die konzentrationen um ein Vielfaches höher als im Winter. Trotz Rückgang der Mengen von lokal emittiertem NO ist im Straßenraum immer so viel NO vorhanden, dass es im Sommer auch zu einer stärkeren NO 2 -Bildung durch Oxidation mit kommt als im Winter. Dies wird durch die Auswertung der Tagesgänge bestätigt. Im Sommer steigt die NO 2 -Zusatzbelastung in den Nachmittagsstunden (höchste werte) unabhängig von der NO-Verfügbarkeit. Im Winter, wenn sich die werte im Tagesverlauf kaum ändern, ist kein solcher Anstieg im Tagesgang erkennbar. Trotz niedriger NO x -Emissionen an Sonntagen lagen die NO 2 -Konzentration bis etwa 2 auf gleichem Niveau wie an Werktagen. Dies lässt sich damit erklären, dass an Sonntagen in den Städten mehr vorhanden ist. Die geringeren NO x -Emissionen am Wochenende wurden durch eine erhöhte ozonbedingte NO 2 -Bildung ausgeglichen. Ab dem Jahre 2 liegen die NO 2 -Konzentrationen an Werktagen an vielen Stellen höher als an Wochenenden, was ein Hinweis auf den Einfluss direkter Abgasemissionen sein könnte. In den letzten Jahren kann die ozonbedingte NO 2 -Bildung an den Verkehrsstationen nicht angestiegen sein. Die Auswertungen zeigen aber eine mit den Jahren zunehmende Verbindung der NO 2 -Zusatzbelastung mit dem lokalen Verkehr. Die konzentrationen an den vier Verkehrsstationen haben in den letzten Jahren nicht zugenommen, sondern sind annähernd konstant geblieben. Gleichzeitig hat die verfügbare Menge von lokal emittiertem NO an allen vier Stationen abgenommen. 4 Das ist sowohl im Jahresmittel als auch in den einzelnen Jahreszeiten der Fall. Dennoch hat die NO 2 -Zusatzbelastung an zwei Verkehrsstationen zugenommen. Dieser Anstieg kann damit nicht über eine Zunahme der ozonbedingten NO 2 -Bildung erklärt werden. Die Tagesgangbetrachtung zeigt an allen Stationen eine zunehmende Parallelität der NO 2 -Zusatzbelastung zum NO x -Tagesgang. Am deutlichsten ist dies im Winter erkennbar, wenn die ozonbedingte NO 2 -Bildung gering ist. Im Sommer wird die Angleichung der NO 2 -Tagesgänge an NO x teilweise durch den stärkeren einfluss überlagert. Ab dem Jahr 2 ist v. a. in den Morgenstunden bis 1 Uhr in den Auswertungen zunehmend ein NO 2 -Anstieg zeitgleich mit der NO x -Zusatzbelastung erkennbar, der in den Vorjahren kaum ausgeprägt war und trotz kaum verändertem tagesgang auftritt. Die durchgeführten Datenanalysen belegen eindeutig eine ansteigende Bedeutung des direkten Verkehrseinflusses auf die NO 2 -Zusatzbelastung, während die NO 2 -Bildung durch abbau sich kaum verändert hat bzw. teilweise sogar zurückgeht. Die Höhe der Beiträge beider Ursachen zur NO 2 -Zusatzbelastung an den einzelnen Stationen kann aus den Analysen nicht abgeleitet werden. 4 In Freiburg und Mannheim waren die NO x -Zusatzbelastungen in den letzten Jahren niedriger als in und Karlsruhe und zusätzlich durch lokale Verkehrsveränderungen beeinflusst (z. B. Baustelle in Mannheim 24). Das wird als zusätzliche Ursache unterschiedlicher Entwicklungen der NO 2 -Zusatzbelastung angesehen.

19 IFEU Heidelberg Seite 19 Berechnungen zur Höhe des Anteils von chemie und direkten NO 2 -Emissionen an der NO 2 -Zusatzbelastung 1. Die Beiträge von chemie und direkten NO 2 -Emissionen zur NO 2 -Zusatzbelastung wurden über die ozonbedingte NO 2 -Bildung und über eine Modellierung der direkten NO 2 -Emissionen abgeschätzt. Die NO x -Zusatzbelastung an den Verkehrsstationen resultiert aus den Emissionen des lokalen Kfz-Verkehrs und der hier vernachlässigten anderen lokalen Emissionen (Hausbrand, Industrie). Sie setzt sich zusammen aus: Direkten NO 2 -Abgasemissionen: Das NO 2 -/NO x -Verhältnis im Abgas kann in einem ersten Schritt unter der Annahme, dass keine anderen Quellen vorhanden sind als Grundsockel für die NO 2 -Zusatzbelastung angenommen werden (Abb. 9, Mitte). NO 2 aus der chemie: Das von den Fahrzeugen emittierte NO reagiert im Straßenraum mit zu NO 2. Nicht durch die chemie umgesetztes NO: Da häufig nicht genug vorhanden ist, die Prozesse zu langsam ablaufen und sich Gleichgewichtsprozesse zwischen den drei Komponenten NO, und NO 2 einstellen, liegt ein Teil der von den Kfz emittierten Abgase auch am Straßenrand (Messstation) als NO vor. Abb. 9 Schema der Zusammensetzung der NO 2 -Zusatzbelastung im Straßenraum Um die Anteile der ozonbedingte NO 2 -Bildung und direkten NO 2 -Abgas-Emissionen an der NO 2 -Zusatzbelastung zu bestimmen, wurden zwei Herangehensweisen gewählt und die Ergebnisse einander gegenübergestellt: 1) Abschätzung der NO 2 -Bildung durch abbau im Straßenraum. Der damit nicht erklärte Teil der NO 2 -Zusatzbelastung wird den direkten Kfz-Emissionen zugerechnet. 2) Ermittlung des NO 2 -Anteils in den NO x -Emissionen des lokalen Verkehrs. Dieser NO 2 - Anteil wird direkt auf die NO x -Zusatzbelastung übertragen. Der darüber nicht erfasste Teil der NO 2 -Zusatzbelastung ist demnach der chemie zuzurechnen.

20 IFEU Heidelberg Seite Messungen an einer Verkehrsstation in München zeigen einen Rückgang der abbaurate in den vergangenen Jahren. Die konzentrationen an der Verkehrsstation sind heute um 25% niedriger als im städtischen Hintergrund. Die Reaktion (NO+O 3 O 2 +NO 2 ) ist äußerst komplex und von einer Reihe von Faktoren abhängig (Konzentration der beteiligten Gase NO, NO 2,, Sonneneinstrahlung, OH- Radikal-Konzentrationen etc.). Damit gibt es erhebliche Unterschiede im abbau sowohl zwischen verschiedenen Messstationen als auch an jeder einzelnen Station in Abhängigkeit von der Tages- wie auch Jahreszeit. Eine Modellierung des abbaus auch mit hochkomplexen Modellen ist stark von den Eingangsdaten abhängig und trotzdem mit großen Fehlerbandbreiten behaftet. In Baden-Württemberg werden keine kontinuierlichen messungen an den Verkehrsstationen durchgeführt. Damit kann nicht ermittelt werden, welcher Teil des aus dem städtischen Hintergrund verfügbaren s im direkten Umfeld der Verkehrsstationen abgebaut wird und zu einer Erhöhung der NO 2 -Zusatzbelastung führt. Einen Anhaltspunkt zum abbau an verkehrsreichen Straßen geben Messdaten aus München. konzentrationen werden an einer Verkehrsstation (München-Stachus) und einer städtischen Hintergrundstation (München-Lothstr.) gemessen. Die Differenz zwischen den Stationen kann vereinfacht dem Abbau des s durch NO zugerechnet werden. Es wurden die Jahresmittelwerte im Zeitraum 199 bis 25 ausgewertet. An der Verkehrsstation war die konzentration in den Jahren 199 bis 25 im Jahresmittel stets geringer als im städtischen Hintergrund. Wie in Baden-Württemberg stiegen die konzentrationen zunächst an, zeigen seit 1998 jedoch keine Zunahme mehr. Die konzentrationen an der Verkehrsstation lagen in den 9er Jahren etwa 3-4% niedriger als im Hintergrund. In den letzten Jahren ging der Unterschied zurück und liegt inzwischen im Jahresmittel unter 3%. Die absoluten Differenzen der konzentration waren seit Mitte der 9er Jahre allerdings nur geringen Schwankungen unterworfen und betrugen im Jahresmittel 1-12 µg/m³. in µg/m³ konzentrationen in München Prozentualer rückgang an der Verkehrsstation München Stachus (Verkehr) München Lothstraße (Hintergrund) Absoluter rückgang an der Verkehrsstation Daten: Umweltbundesamt, LfU Bayern % -1% -2% -3% -4% -5% -6% -7% -8% -9% -1% Abb. 1 konzentrationen in München Aufgrund der fehlenden Messdaten und der im Rahmen dieser Studie nicht abzuschätzenden zeitlichen Varianz des abbaus wurden die Berechnungen zur ozonbedingten NO 2 -Bildung an den baden-württembergischen Verkehrsstationen in vereinfachter Form (Methode 1) durchgeführt. In allen Abschätzungen wurde die Annahme getroffen, dass in jeder Stunde innerhalb eines Jahres der gleiche prozentuale Anteil des im Straßenraum verfügbaren s mit lokal emittiertem NO reagiert und NO 2 gebildet wird. Auswirkungen unterschiedlicher Konzentrationsverhältnisse in den Jahreszeiten bzw. im Tages- und Wochengang sowie anderer Faktoren auf den abbau wurden in den Abschätzungen nicht berücksichtigt.

21 IFEU Heidelberg Seite Selbst bei der Annahme des zu jedem Zeitpunkt maximal möglichen abbaus zeigt sich ein Anstieg des Beitrags der direkten NO 2 -Abgasemissionen zu der NO 2 -Zusatzbelastung In einer ersten Abschätzung zur Höhe der ozonbedingten NO 2 -Bildung wurde die Grundannahme getroffen, dass in jeder Stunde eines Jahres genügend NO im Straßenraum vorhanden ist und die Reaktion so schnell abläuft, dass nach Durchlaufen der Straße das verfügbare vollständig abgebaut ist. Diese Annahme eines vollständigen abbaus würde allerdings in vielen Stunden zu einer höheren als der tatsächlichen NO 2 - Zusatzbelastung führen. In diesen Fällen wurde daher kein vollständiger Abbau des s angenommen, sondern ein teilweiser Abbau, der einer genauen Erreichung der NO 2 -Zusatzbelastung entsprach. Damit ergibt sich im Jahresmittel ein abbau von 6-7% in sowie 5-6% in Karlsruhe. Unter dieser Annahme eines maximal möglichen abbaus würde an den Verkehrsstationen in und Karlsruhe die ozonbedingte NO 2 -Bildung den Großteil der NO 2 - Zusatzbelastung ausmachen. Zwischen 1995 und 24 wäre dieser Beitrag leicht angestiegen. Auch bei dieser Extrembetrachtung ist an beiden Stationen ein Anstieg des Beitrags der direkten NO 2 -Emissionen erkennbar, der vor allem in deutlich stärker ansteigt als die chemie verursachten NO 2 -Konzentrationen. Demnach wäre 24 in eine NO 2 -Zusatzbelastung von mindestens 18 µg/m³ durch direkte NO 2 -Emissionen bedingt, gegenüber 7 µg/m³ im Jahr Das entspricht einem Anstieg des Anteils der direkten NO 2 -Emissionen an der NO x -Zusatzbelastung von 4% auf 14%. In Karlsruhe kämen ab dem Jahr µg/m³ NO 2 direkt aus dem lokalen Verkehr und damit 8-1% der gesamten NO x -Zusatzbelastung, gegenüber 3-6% in den Vorjahren. Unter der Annahme eines maximal möglichen abbaus wäre ein Großteil der NO 2 -Zusatzbelastung durch die chemie erklärbar. Gleichzeitig ist ein ansteigender Beitrag der direkten NO 2 -Emissionen deutlich erkennbar. Dieser ist hauptverantwortlich für die ansteigende NO 2 -Zusatzbelastung an den Verkehrsstationen NO x -Zusatzbelastung in bei maximal möglichem abbau NO-Zusatzbelastung Min. direkte NO2-Emissionen Max. ozonbedingtes NO NO x -Zusatzbelastung in Karlsruhe bei maximal möglichem abbau NO-Zusatzbelastung Min. direkte NO2-Emissionen Max. ozonbedingtes NO2 µg/m³ (NO 2 -Äqu.) µg/m³ (NO 2 -Äqu.) Daten: LfU Baden-Württemberg IFEU Heidelberg 26 Abb. 11 Zusammensetzung der NO x -Zusatzbelastung an den Verkehrsstationen in und Karlsruhe unter Annahme eines maximal möglichen abbaus

22 IFEU Heidelberg Seite Die Analyse nach Jahreszeiten zeigt, dass in der Anteil von NO 2 im Kfz- Abgas mindestens 18 2% betragen muss und vor allem im Sommer durch die -Maximalbetrachtung unterschätzt wird. Für eine genauere Analyse des Beitrags von direkten NO 2 -Emissionen und chemie zu den NO 2 -Konzentrationen wurden die Tagesgänge im Sommer und Winter des Jahres 24 betrachtet. Die chemie käme demnach insbesondere im Sommer in Stunden mit hoher konzentration als Hauptursache der NO 2 -Zusatzbelastung in Frage. Bei der Annahme eines maximal möglichen abbaus könnte in den Sommermonaten ab dem späten Vormittag fast die gesamte NO 2 -Zusatzbelastung an den Verkehrsstationen über den abbau erklärt werden. Die direkten NO 2 -Emissionen des lokalen Verkehrs hätten demnach in diesen Stunden vor allem in Karlsruhe nur einen sehr geringen Anteil an der Zusatzbelastung (Abb. 12 und Abb. 13, links unten). Dagegen kann in Stunden mit wenig (Winter, Morgenstunden im Sommer), insbesondere bei hohem Verkehrsaufkommen (= hohe NO x -Zusatzbelastung), ein hoher Anteil der NO 2 -Konzentrationen nicht auf den abbau zurückgeführt werden: In kann zu diesen Zeiten meist nur ein Anteil von NO 2 an den NO x - Konzentrationswerten von max. 1% ozonbedingt sein. Der Mindestanteil von NO 2 aus direkten Kfz-Emissionen ist mit ca. 2% etwa doppelt so hoch (Abb. 12, unten rechts). In Karlsruhe beträgt in Stunden mit wenig der minimale Anteil der direkten NO 2 - Emissionen an der NO x -Zusatzbelastung etwa 1-15% und macht damit ca. die Hälfte der lokalen NO 2 -Zusatzbelastung aus (Abb. 13, rechts unten). Es gibt bisher keine Anhaltspunkte dafür, dass die NO 2 -Anteile in den NO x -Emissionen von Kfz sich signifikant zwischen den Jahreszeiten unterscheiden. Damit würde auch der Anteil der direkten Abgasemissionen an den Konzentrationen im Sommer sowohl in Karlsruhe als auch in höher liegen, als im vorangegangenen Kapitel ermittelt, der O- zonabbau wäre entsprechend niedriger. Würde der NO 2 -Anteil aus direkten Emissionen über das gesamte Jahr 24 in bei 2% (max. Winterwert) liegen, dann ergäbe sich daraus ein mittlerer abbau von 5% im Jahresmittel. Dies ist immer noch deutlich höher als für München dargestellt (Kap. 11). Würde der NO 2 -Anteil aus direkten Emissionen über das gesamte Jahr 24 in Karlsruhe bei 15% (max. Winterwert) liegen, dann ergäbe sich daraus ein mittlerer abbau von 37%. Die Gegenüberstellung der Tagesverläufe in Sommer und Winter zeigt, dass durch die Annahme eines vollständigen abbaus in allen Stunden eines Jahres die ozonbedingte NO 2 -Bildung vor allem im Sommer deutlich überschätzt wird. Der Anteil der chemie an der NO 2 -Zusatzbelastung wird damit auch im Jahresmittel durch die Maximalabschätzung überbewertet und den direkten NO 2 -Emissionen des lokalen Verkehrs ein zu niedriger Anteil zugerechnet.

23 IFEU Heidelberg Seite NO x -Zusatzbelastung in bei max. abbau; Mo-Fr Sommer 24 NO-Zusatzbelastung Max. ozonbedingtes NO2 Min. direkte NO2-Emissionen 24 2 NO x -Zusatzbelastung in bei max. abbau; Mo-Fr Winter 24 µg/m³ (NO 2-Äqu.) µg/m³ (NO 2-Äqu.) NO-Zusatzbelastung Max. ozonbedingtes NO2 Min. direkte NO2-Emissionen % 9% 8% 7% 6% 5% 4% 3% 2% 1% % Aufteilung der NO x -Zusatzbelastung in bei max. abbau; Mo-Fr Sommer 24 NO-Zusatzbelastung Max. ozonbedingtes NO2 Min. direkte NO2-Emissionen % 9% 8% 7% 6% 5% 4% 3% 2% 1% % Aufteilung der NO x -Zusatzbelastung in bei max. abbau; Mo-Fr Winter 24 NO-Zusatzbelastung Max. ozonbedingtes NO2 Min. direkte NO2-Emissionen Daten: LfU Baden-Württemberg IFEU Heidelberg 26 Abb. 12 Zusammensetzung der NO x -Zusatzbelastung im Tagesgang (Mo-Fr) 24 an der Verkehrsstation in bei maximal möglichem abbau 24 2 NO x -Zusatzbelastung in Karlsruhe bei max. abbau; Mo-Fr Sommer 24 NO-Zusatzbelastung Max. ozonbedingtes NO2 Min. direkte NO2-Emissionen 24 2 NO x -Zusatzbelastung in Karlsruhe bei max. abbau; Mo-Fr Winter 24 NO-Zusatzbelastung Max. ozonbedingtes NO2 Min. direkte NO2-Emissionen µg/m³ (NO 2-Äqu.) µg/m³ (NO 2-Äqu.) % 9% 8% 7% 6% 5% 4% 3% 2% 1% % Aufteilung der NO x -Zusatzbelastung in Karlsruhe bei max. abbau; Mo-Fr Sommer 24 NO-Zusatzbelastung Max. ozonbedingtes NO2 Min. direkte NO2-Emissionen % 9% 8% 7% 6% 5% 4% 3% 2% 1% % Aufteilung der NO x -Zusatzbelastung in Karlsruhe bei max. abbau; Mo-Fr Winter 24 NO-Zusatzbelastung Max. ozonbedingtes NO2 Min. direkte NO2-Emissionen Daten: LfU Baden-Württemberg IFEU Heidelberg 26 Abb. 13 Zusammensetzung der NO x -Zusatzbelastung im Tagesgang (Mo-Fr) 24 an der Verkehrsstation in bei maximal möglichem abbau

24 IFEU Heidelberg Seite Ab dem Jahr 21 zeigen die für den Winter ermittelten Mindestanteile aus direkten NO 2 -Emissionen zur NO 2 -Zusatzbelastung einen stärkeren Anstieg als über die umsetzung ermittelt. Wie in den vorherigen Kapiteln dargestellt können die Unsicherheiten der chemie auf die Wirkung der NO 2 -Konzentrationswerte durch eine Betrachtung von Zeiten mit geringer konzentration (z. B. Winter) vermindert werden. Werden die NO 2 -Anteile in den Abgasemissionen des Straßenverkehrs aus der Analyse der Wintermonate auf das gesamte Jahr übertragen 5, so ergibt sich für folgendes Bild: Für die Verkehrsstation in zeigt sich ein Anstieg des NO 2 -Anteils aus direkten Emissionen 1995 bis 24 von 9 µg/m³ auf 25 µg/m³. Bezogen auf die NO x -Zusatzbelastung entspricht das einem Anstieg des NO 2 -Anteils aus direkten Kfz-Emissionen von 4-8% auf 19% (vgl. Abb. 14). Für Karlsruhe zeigt die Berechnung einen NO 2 -Anteil aus direkten NO 2 -Emissionen 1995 bis 2 von 3-9 µg/m³. Im Jahr 21 erhöht sich dieser Anteil sprunghaft auf 14 µg/m³. Bezogen auf die NO x -Zusatzbelastung entspricht das einem Anstieg des NO 2 - Anteils aus direkten Kfz-Emissionen von 2-7% auf 12-13% (Abb. 15). Die ozonbedingte NO 2 -Zusatzbelastung hat sich nach der angegebenen Berechnungsmethode mit den Jahren kaum verändert und betrug an beiden Messstationen im Mittel etwa 2 µg/m³. Je nach Jahr entspricht das in einem Abbau zwischen 46% und 65% der im Jahresmittel verfügbaren menge, wobei keine zu- oder abnehmende Tendenz erkennbar ist. In Karlsruhe bedeutet diese ozonbedingte NO 2 -Bildung dagegen einen Rückgang des prozentualen abbaus im Jahresmittel von 5-63% auf weniger als 45%. Für beide Stationen wird damit auch in dieser Abschätzung weiterhin ein deutlich höherer prozentualer abbau im Jahresmittel angenommen als aus den Messdaten von München ermittelt (vgl. Abb. 1). Für Wintersituationen mit wenig wurde ein deutlicher Anstieg der NO 2 -Anteile aus direkten Kfz-Emissionen an beiden Verkehrsstationen ermittelt. Da bisher keine Hinweise auf signifikante Unterschiede der NO 2 -Anteile im Kfz-Abgas nach Jahreszeiten bestehen, werden diese Anteile für das gesamte Jahr angenommen. In Karlsruhe kamen demnach in den letzten Jahren mehr als 4% der NO 2 -Zusatzbelastung aus direkten NO 2 -Emissionen des lokalen Verkehrs. In sind nach dieser Abschätzung die direkten NO 2 -Emissionen inzwischen Hauptverursacher der NO 2 - Zusatzbelastung. 5 Dazu wurden die NO 2 -Mindestanteile aus Kfz-Abgasen im Mittel der Tageszeiten 8 bis 2 Uhr (Montag bis Freitag) verwendet, da diese Zeiten die höchste NO x -Zusatzbelastung (= viel Verkehr) und geringe Schwankungen bei den ermittelten NO 2 -Mindestanteilen aufweisen.

25 IFEU Heidelberg Seite 25 µg/m³ (NO 2 -Äqu.) NO x -Zusatzbelastung in bei Anwendung der für den Winter ermittelten Mindestanteile direkter NO 2 -Emissionen auf das Gesamtjahr NO-Zusatzbelastung bedingtes NO2 Direkte NO2-Emissionen Aufteilung der NO x -Zusatzbelastung in bei Anwendung der für den Winter ermittelten Mindestanteile direkter NO 2 -Emissionen auf das Gesamtjahr 1% NO-Zusatzbelastung 9% bedingtes NO2 8% Direkte NO2-Emissionen 7% 6% 5% 4% 83% 82% 83% 82% 83% 79% 71% 71% 65% 66% % 2% 1% % 16% 15% 16% 17% 11% 1% 13% 1% 13% 13% 5% 8% 4% 7% 4% 7% 13% 12% 19% 19% Daten: LfU Baden-Württemberg IFEU Heidelberg 26 Abb. 14 Zusammensetzung der NO x -Zusatzbelastung an der Verkehrsstation in unter Annahme der im Winter ermittelten minimalen direkt emittierten NO 2 -Anteile für das Gesamtjahr µg/m³ (NO 2 -Äqu.) NO x -Zusatzbelastung in Karlsruhe bei Anwendung der für den Winter ermittelten Mindestanteile direkter NO 2 -Emissionen auf das Gesamtjahr NO-Zusatzbelastung bedingtes NO2 Direkte NO2-Emissionen Aufteilung der NO x -Zusatzbelastung in Karlsruhe bei Anwendung der für den Winter ermittelten Mindestanteile direkter NO 2 -Emissionen auf das Gesamtjahr 1% NO-Zusatzbelastung 9% bedingtes NO2 8% Direkte NO2-Emissionen 7% 6% 5% 4% 3% 2% 1% % 85% 79% 8% 84% 76% 78% 72% 71% 12% 2% 14% 14% 11% 21% 19% 16% 7% 6% 5% 3% 3% 69% 68% 16% 18% 19% 12% 13% 13% 12% Daten: LfU Baden-Württemberg IFEU Heidelberg 26 Abb. 15 Zusammensetzung der NO x -Zusatzbelastung an der Verkehrsstation in Karlsruhe unter Annahme der im Winter ermittelten minimalen direkt emittierten NO 2 -Anteile für das Gesamtjahr

26 IFEU Heidelberg Seite Trotz Rückgang der NO x -Emissionen nahmen die NO 2 -Emissionen des lokalen Verkehrs an den Messstationen in und Karlsruhe ab dem Jahr 2 zu. In einer ersten Orientierungsabschätzung wurde die Entwicklung der NO x -Emissionen und der NO 2 -Anteile an den Emissionen des lokalen Verkehrs abgeschätzt. Folgende Informationen wurden in den Berechnungen verwendet: Mittlere DTV-Werte und Lkw-Anteile an den Verkehrsstationen und Karlsruhe im Jahr 24 aus Verkehrszählungen der UMEG [UMEG 25]. Zusammensetzung des Pkw-Bestands nach Antriebsart und Emissionsstandard in Baden-Württemberg sowie der Bestands- und Fahrleistungsaufteilung in Deutschland im Zeitraum [IFEU 25], [Stat. LA 25]. Zusammensetzung der Busflotte in nach Emissionsstandard und Ausstattung mit CRT-Filtern im Zeitraum [SSB AG 25]. Buslinien und Taktzeiten an der Station Arnulf-Klett-Platz für das Jahr 25 [SSB AG 25]. NO x -Emissionsfaktoren aller Kfz-Kategorien in Abhängigkeit von der Verkehrssituation [IFEU 25a, INFRAS 24]. Mittlere NO 2 -Anteile in den NO x -Emissionen auf Basis einer Studie für das UVM Baden-Württemberg [IFEU 24]. Diese überschlägigen Emissionsberechnungen sind wegen der Grobheit vieler Eingangsdaten noch mit hohen Unsicherheiten behaftet. Hier sind zu einem die fehlende Informationen zum Verkehr an den Messstationen zu nennen (nur Daten für ein Bezugsjahr vorhanden, Tagesgang fehlt). Zum anderen konnte im Rahmen dieser Studie keine detaillierte Auswertung neuer Erkenntnisse zum Emissionsverhalten der einzelnen Fahrzeuggruppen erfolgen. Aktuelle Untersuchungen belegen zum Teil höhere NO 2 -Anteile in den NO x - Emissionen auch bei älteren Diesel-Pkw [TNO 26], als hier berücksichtigt wurde. Darüber hinaus hat die Reduktion des Schwefelgehalts im Kraftstoff wahrscheinlich bei Kfz mit Oxidationskatalysator und CRT-Filtern einen zusätzlichen Anstieg der NO 2 -Anteile bewirkt [TTM 25], der ebenfalls nicht berücksichtigt werden konnte. Ergebnisse der Emissionsabschätzung Für die Verkehrsstationen in und Karlsruhe ergab die Abschätzung einen Rückgang der NO x -Emissionen um 37% bzw. 41%. Dieser berechnete Emissionsrückgang ist, insbesondere ab 1998, gut mit der gleichzeitigen Entwicklung der NO x - Zusatzbelastung an den Stationen vergleichbar (vgl. Anhang 2 26). Die berechneten NO 2 -Emissionen gingen bis 1999 an beiden Stationen leicht zurück, stiegen danach jedoch deutlich an. Im Jahr 24 waren die NO 2 -Emissionen in um 42%, in Karlsruhe um 14% höher als Damit stieg der NO 2 -Anteil an den NO x - Emissionen von 6% auf 14% () bzw. 11% (Karlsruhe) an. Wie Abb. 16 zeigt, ist der Anstieg der NO 2 -Emissionen in zum Teil und in Karlsruhe vollständig durch Diesel-Pkw bedingt. Aufgrund zunehmender Fahrleistungsanteile sind die NO x -Emissionen von Diesel-Pkw leicht angestiegen. Die NO 2 -Emissionen sind deutlich stärker angestiegen, da die NO 2 -Anteile in den Abgasen moderner Pkw mit Oxidationskatalysator deutlich höher sind als in Fahrzeugen ohne Oxidationskatalysator.

27 IFEU Heidelberg Seite 27 Die dominierende Ursache des NO 2 -Anstiegs in sind die Emissionen der Busse. Bis zum Jahr 1999 haben sich die NO x - und NO 2 -Emissionen der Busse an der Verkehrsstation kaum verändert. In diesem Zeitraum waren in hauptsächlich Busse ohne spezielle Abgasnachbehandlung im Einsatz. Seit dem Jahr 2 werden in größerem Umfang Busse mit CRT-Filter eingesetzt, die eine starke Erhöhung des NO 2 -Anteils in den Abgasemissionen bewirken. Das zeigt sich auch in den Emissionsberechnungen, in denen ein Sprung der NO 2 -Emissionen zum Jahr 2 sowie ein weiterer Emissionsanstieg in den Folgejahren deutlich erkennbar sind. 6 Der Vergleich zwischen den zwei Verkehrsstationen zeigt ein generell höheres Emissionsniveau in als in Karlsruhe. Ein Grund dafür ist die höhere Verkehrsstärke in. Die im Jahr 24 ermittelte Verkehrsstärke war um 5% höher als in Karlsruhe. Hinzu kommt in der große Einfluss des Busverkehrs. Die Busse haben nicht nur höhere NO 2 -Emissionen, sondern tragen durch ihre längere Verweilzeit an der Haltestelle neben der Messstation stärker zu den Emissionen bei als der fließende Verkehr. Die orientierende Emissionsabschätzung belegt einen Anstieg der NO 2 -Emissionen an den Verkehrsstationen, trotz gleichzeitigem NO x -Emissionsrückgang. Der berechnete NO 2 -Anstieg in ist dabei stärker als in Karlsruhe. Verantwortlich dafür ist vor allem der Busverkehr an der Messstation. Aber auch die zunehmenden Fahrleistungsanteile von Diesel-Pkw tragen zu dem Emissionsanstieg bei. An der Messstation in Karlsruhe ist der berechnete Anstieg der NO 2 -Emissionen allein durch Diesel-Pkw bedingt kg/km/d NO x -Emissionsabschätzung für die Verkehrsstation in Busse Lkw Leichte Nutzf. Diesel-Pkw Otto-Pkw kg/km/d NO 2 -Emissionsabschätzung für die Verkehrsstation in Busse Lkw Leichte Nutzf. Diesel-Pkw Otto-Pkw 2% 18% 16% 14% 12% NO 2 -Anteil der NO x -Emissionen an der Verkehrsstation in 3 3 1% 2 2 8% 6% 1 1 4% 2% % kg/km/d NO x -Emissionsabschätzung für die Verkehrsstation in Karlsruhe Lkw Leichte Nutzf. Diesel-Pkw Otto-Pkw kg/km/d NO 2 -Emissionsabschätzung für die Verkehrsstation in Karlsruhe Lkw Leichte Nutzf. Diesel-Pkw Otto-Pkw 2% 18% 16% 14% 12% NO 2 -Anteil der NO x -Emissionen an der Verkehrsstation in Karlsruhe Karlsruhe 3 3 1% 2 2 8% 6% 1 1 4% 2% % IFEU Heidelberg 26 Abb. 16 Abschätzung der NO x - und NO 2 -Emissionen des lokalen Verkehrs an den Verkehrsstationen in und Karlsruhe 6 In der Emissionsberechnung wurde für CRT-Busse ein mittlerer NO 2 -Anteil im Abgas von 45% angenommen, gegenüber einem NO 2 -Anteil von 8% ohne CRT-Filter. Einzelne Messungen (vgl. [IFEU 24]) ergaben beim Einsatz eines CRT-Filters sogar NO 2 -Anteile bis 6%.

28 IFEU Heidelberg Seite Mit den vereinfachten Annahmen zu NO 2 -Emissionsanteilen kann die NO 2 - Zusatzbelastung bis zum Jahr 2 gut abgebildet werden. In den Folgejahren weicht die Modellierung zunehmend von der tatsächlichen Entwicklung ab. Auf Basis der in der Emissionsberechnung ermittelten NO 2 -Anteile an den NO x -Emissionen sowie verschiedener Annahmen zur Höhe des abbaus an den beiden Straßenstandorten wurde die NO 2 -Zusatzbelastung in und Karlsruhe modelliert. Die rote, orange und gelbe Linie in Abb. 17 entsprechen jeweils der Summe von direkten Abgasemissionen und chemie. Dabei wurde angenommen, dass die Zusatzbelastung vollständig auf die Emissionen des lokalen Verkehrs zurückzuführen ist. Die Ergebnisse dieser Modellierung wurden den gemessenen Werten gegenübergestellt (schwarze Linie). Die NO 2 -Zusatzbelastung in kann in den Jahren mit den für berechneten NO 2 -Anteilen aus direkten NO 2 -Emissionen und der Annahme eines abbaus von 5% im Jahresmittel gut nachgebildet werden. Danach steigt die tatsächliche NO 2 -Zusatzbelastung jedoch deutlich stärker an, als in der Modellierung als Folge steigender NO 2 -Emissionsanteile berechnet worden ist. Ab 21 kann die gemessene NO 2 -Zusatzbelastung nur mit einem stärkeren abbau von 7% oder einem stärkeren Anstieg der direkten NO 2 -Emissionen als bisher angenommen erreicht werden. In Karlsruhe lässt sich die NO 2 -Zusatzbelastung relativ gut mit den berechneten Anteilen der direkten NO 2 -Emissionen und einer mittleren abbaurate zwischen 3 und 5% darstellen. 6 NO 2 -Zusatzbelastung in bei verschiedenen Annahmen zu chemie und Direktemissionen 6 NO 2 -Zusatzbelastung in Karlsruhe bei verschiedenen Annahmen zu chemie und Direktemissionen NO2 in µg/m³ 3 2 NO2 in µg/m³ Gemessene Steigender NO2-Anteil im Abgas + abbau im Jahresmittel 7% Steigender NO2-Anteil im Abgas + abbau im Jahresmittel 5% Steigender NO2-Anteil im Abgas + abbau im Jahresmittel 3% Steigender NO2-Anteil im Abgas 5% NO2-Anteil im Abgas Gemessene Steigender NO2-Anteil im Abgas + abbau im Jahresmittel 7% Steigender NO2-Anteil im Abgas + abbau im Jahresmittel 5% Steigender NO2-Anteil im Abgas + abbau im Jahresmittel 3% Steigender NO2-Anteil im Abgas 5% NO2-Anteil im Abgas Daten: LfU Baden-Württemberg IFEU Heidelberg 26 Abb. 17 Tatsächliche und modellierte NO 2 -Zusatzbelastung an den Verkehrsstationen in und Karlsruhe Der auf Basis der Emissionsabschätzungen und vereinfachter Annahmen zur O- zonchemie modellierte Anstieg der NO 2 -Zusatzbelastung an der Verkehrsstation in ist ab dem Jahr 2 deutlich schwächer als der tatsächliche Anstieg der NO 2 -Zusatzbelastung.

29 IFEU Heidelberg Seite 29 Mögliche Gründe für die Abweichungen der Modellierung von der tatsächlichen Entwicklung der NO 2 -Zusatzbelastung sind Zunahme des abbaus in den letzten Jahren? Die konzentrationen an den Verkehrsstationen haben sich in den letzten Jahren kaum verändert. Gleichzeitig hat die Verfügbarkeit von NO abgenommen. Daher ist eine Zunahme des abbaus unwahrscheinlich. Im Falle eines NO 2 -Anteils in den Kfz-Emissionen wie in der Emissionsabschätzung angenommen, müssten in ab 21 im Jahresmittel 7% des verfügbaren s abgebaut worden sein. Ein solch hoher abbau entspricht den Ergebnissen der in dieser Studie durchgeführten Maximalabschätzung, für die insbesondere in den Sommermonaten von einer Überschätzung des abbaus auszugehen ist. Fehlende Berücksichtigung der nicht-verkehrsbedingten Zusatzbelastung? Die UMEG gibt nach Ausbreitungsrechnungen auf Basis der Emissionskataster für und Karlsruhe für die Jahre eine nicht-verkehrsbedingte NO 2 -Zusatzbelastung an beiden Verkehrsstationen von 2 µg/m³ an [UMEG 25]. Der Anstieg der NO 2 -Zusatzbelastung betrug jedoch von in 16 µg/m³, in Karlsruhe 9 µg/m³ (bis 22). Nach Abzug des berechneten Emissionsanstiegs bleibt in ein nicht erklärter Konzentrationsunterschied von 9 µg/m³ und in Karlsruhe von 3-7 µg/m³, also deutlich mehr als der nicht-verkehrsbedingte NO 2 -Beitrag. Es ist zudem davon auszugehen, dass auch vor 22 bereits eine nicht-verkehrsbedingte NO 2 -Zusatzbelastung an den Stationen vorlag, die ähnlich hoch war oder sogar höher. Daher müssten die von der UMEG angegebenen Anteile in allen Jahren berücksichtigt werden und können damit generell keinen Konzentrationsanstieg erklären. Unterschätzung des Anstiegs der direkten NO 2 -Emissionen an den Stationen? Die Emissionsberechnungen in dieser Studie sind mit großen Unsicherheiten verbunden, wie im vorangegangenen Kapitel erläutert worden ist. Eine Unterschätzung des Anstiegs der direkten NO 2 -Emissionen an den Messstationen erscheint aus mehreren Gründen denkbar. Dazu zählt die bisher nicht mögliche Berücksichtigung der Kraftstoffqualität und der Konfiguration der Abgasnachbehandlung. In erscheint zudem eine Unterschätzung der Emissionen aus dem Busverkehr möglich. Die Busse haben aufgrund der Haltestelle eine längere Verweilzeit, außerdem führt die Busspur näher an der Messstation vorbei als die Fahrspuren des übrigen Verkehrs. Die Emissionen der Busse wirken sich damit möglicherweise stärker aus als in den Emissionsberechnungen berücksichtigt. Auch die Ergebnisse der Immissionsanalysen zur chemie lassen auf eine Unterschätzung des direkten NO 2 -Emissionen in der Emissionsabschätzung schließen. Die A- nalyse der mittleren Tagesverläufe hat gezeigt, dass in im Winter 24 in verkehrsreichen Stunden ein NO 2 -Anteil von bis zu 2% nicht durch die chemie bedingt sein kann und mit hoher Wahrscheinlichkeit direkt aus dem Verkehr stammt. Die Emissionsabschätzung für hat demgegenüber nur einen NO 2 -Anteil in den Kfz-Abgasen von 14% ergeben. Auch für Karlsruhe lässt die Immissionsanalyse auf höhere NO 2 -Anteile aus direkten NO 2 -Emissionen schließen als in der Emissionsabschätzung ermittelt. Der Hauptgrund für die Abweichungen des modellierten NO 2 -Anstiegs gegenüber der tatsächlichen Entwicklung der NO 2 -Zusatzbelastung ist wahrscheinlich eine Unterschätzung des NO 2 -Anstiegs in den direkten Kfz-Emissionen.

30 IFEU Heidelberg Seite 3 Fazit und Ausblick Die Luftbelastung durch NO x und NO 2 hat sich an den Verkehrs-Dauermessstationen in und Karlsruhe in den letzten Jahren unterschiedlich entwickelt: Während die jährliche Belastung an Stickoxiden sich verringert hat, ist diejenige von Stickstoffdioxid in angestiegen und in Karlsruhe nur geringfügig zurückgegangen. In dieser Arbeit wird gezeigt, dass dies nicht durch eine Veränderung der allgemeinen städtischen Schadstoffbelastung ( städtischer Hintergrund ), sondern durch die Veränderungen der lokalen NO 2 -Zusatzbelastung an den Messstationen bedingt ist. Hierzu trägt insbesondere eine Zunahme der direkten NO 2 -Abgasemissionen des lokalen Kfz- Verkehrs bei. Gleichzeitig hat Stickstoffdioxid, das durch Oxidation von verkehrsbedingten NO mit entstanden ist, weiterhin einen großen Anteil an der NO 2 -Zusatzbelastung im Straßenraum. Die Zunahme der NO 2 -Abgasemissionen kann aus heutiger Sicht durch ein höheres NO 2 /NO x -Verhältnis im Abgas, meist bedingt durch den Einsatz von Oxidationskatalysatoren in Diesel-Pkw und Bussen mit CRT -Systemen, erklärt werden. Daher fand in den letzten Jahren zwar ein Rückgang der NO x -Emissionen aus den Kfz statt, aber kein Rückgang bzw. sogar eine Zunahme der NO 2 -Emissionen. Die in der Studie modellierte Änderung der direkten NO 2 -Abgasemissionen des lokalen Verkehrs könnte nach einer vereinfachenden Abschätzung zwischen 1995 und 24 eine Zunahme der lokalen NO 2 -Zusatzbelastung in von 11 µg/m³ auf 18 µg/m³ erklären, in Karlsruhe von 9 µg/m³ auf 11 µg/m³. Somit könnten die direkten NO 2 -Abgasemissionen im Jahr 24 für 4% () bzw. für 35% (Karlsruhe) der lokalen NO 2 - Zusatzbelastung verantwortlich gemacht werden. Zur gesamten NO 2 -Belastung der Messstelle hätten die direkten NO 2 -Emissionen mit 23% () bzw. 19% (Karlsruhe) beigetragen. Wären die NO 2 -Anteile in den Kfz-Abgasen seit 1995 dagegen konstant geblieben, dann wäre die durch direkte NO 2 -Emissionen verursachte NO 2 -Belastung 24 in um ca. 12 und in Karlsruhe um ca. 6 µg/m³ niedriger gewesen. Allerdings kann mit diesen berechneten direkten NO 2 -Emissionen die Zunahme der gemessenen NO 2 -Belastung, insbesondere an der er Messstation, nicht vollständig erklärt werden. Die direkten NO 2 -Emissionen müssen nach unseren Analysen der Luftbelastung höher liegen als mit unseren Emissionsberechnungen ermittelt. Darauf deutet zum einen die Analyse der Konzentrationswerte für den Winter hin, wenn in sehr geringer Konzentration vorhanden ist und damit nur geringen Einfluss auf die NO 2 -Bildung hat. Zum anderen zeigen die Abschätzungen, dass die resultierenden umsetzungsraten zur Erreichung der NO 2 -Zusatzbelastung im Gesamtjahr wesentlich höher sein müssten, als dies im Vergleich zu Messdaten für München zu erwarten ist. Alles dies deutet auf einen noch höheren Anteil der direkten NO 2 -Emissionen an der NO 2 - Zusatzbelastung hin. Dies ist nur darstellbar, wenn die Zunahme der NO 2 -Emissionen des lokalen Verkehrs höher war, als in den Emissionsberechnungen angenommen wurde. Zusätzliche Messungen von an den Verkehrsmessstationen sowie eine Verfeinerung der Emissionsberechnungen könnten zur Klärung dieser Fragen beitragen. Dabei sollten aktuelle Emissionsuntersuchungen an Diesel-Pkw wie auch der Einfluss des Schwefelgehalts des Kraftstoffs auf die NO 2 -Emissionen im Abgas berücksichtigt werden.

31 IFEU Heidelberg Seite 31 Literatur BImSchV 22 EU 1999 IFEU 24 IFEU 25 IFEU 25a INFRAS 24 IVU Verordnung zur Durchführung des Bundes-Immissionsschutzgesetzes (Verordnung über Immissionswerte für Schadstoffe in der Luft) vom 11. September 22 (BGBl. I S. 3626). RICHTLINIE 1999/3/EG DES RATES vom 22. April 1999 über Grenzwerte für Schwefeldioxid, Stickstoffdioxid und Stickstoffoxide, Partikel und Blei in der Luft. Lambrecht, U., F. Dünnebeil und U. Höpfner, IFEU: Screening aktueller Kfz- Abgasmessungen in Hinblick auf den Anteil von NO 2 an den NO x -Emissionen. Im Auftrag des Ministeriums für Umwelt und Verkehr Baden-Württemberg; Heidelberg 24. Lambrecht, U., F. Dünnebeil et al., IFEU: Ursachen hoher verkehrsbedingter Stickstoffdioxid-Immissionen Eine Analyse an einer Autobahn-Messstelle. Im Auftrag des Bundesministeriums für Umwelt, Naturschutz und Reaktorsicherheit; Heidelberg 25. Knörr, W., Ch. Reuter et al., IFEU: TREMOD Transport Emission Model, Update 4.1. Fortschreibung des Daten- und Rechenmodells Energieverbrauch und Schadstoffemissionen des motorisierten Verkehrs in Deutschland Im Auftrag des Umweltbundesamtes. Berlin/Heidelberg 25. Keller, M. et al, INFRAS in Zusammenarbeit mit IFEU, TU Graz und RWTÜV: Handbuch Emissionsfaktoren des Straßenverkehrs, Version 2.1, Software und Dokumentation; im Auftrag des Bundesamtes für Umwelt, Wald und Landschaft Bern und der Umweltbundesämter Berlin und Wien; Bern/Heidelberg/Graz/Essen 24. IVU Umwelt: Ursachenanalyse für den Anstieg der NO2-Immissionen an verkehrsnahen Messtellen. Im Auftrag des Hessischen Landesamtes für Umwelt und Geologie; Sexau 25. Rabl 25 Rabl P. und W. Scholz: Wechselbeziehungen zwischen Stickstoffoxid- und O- zon-immissionen Datenanalysen aus Baden-Württemberg und Bayern Immissionsschutz, 1, 25. SSB AG 25 Stat. LA 25 TNO 26 TTM 25 Entwicklung der Busflotte in sowie Buslinien und Taktzeiten an der Station Arnulf-Klett-Platz für das Jahr 25. Persönliche Kommunikation E. Nusser, er Straßenbahnen AG; 25. Bestand an Personenkraftwagen in Baden-Württemberg 1985 bis 25 nach Schadstoffminderungsnormen. Statistisches Landesamt Baden-Württemberg; v5a1.asp, abgerufen am Gense, R. (TNO), R. Vermeulen (TNO), M. Weilenmann (EMPA) und I. McCrae (TRL): NO 2 emissions from passenger cars. 2nd conf. Environment & Transport; Proceedings p ; Reims June 26. Mayer, A. (TTM): Einfluss von Partikelfiltern und Oxidationskatalysatoren auf die Emissionen der Stickoxide. Fachgespräch im Bundesumweltministerium zur NO 2 -Belastung in Städten; am 15. September 25; Bonn.

32 IFEU Heidelberg Seite 32 UMEG 25 UMEG 25a UMEG 25b Ursachenanalyse für NO 2 im Rahmen der Erarbeitung von Luftreinhalte- und Aktionsplänen in Baden-Württemberg nach 47 BImSchG für das Jahr 24. U- MEG, Zentrum für Umweltmessungen, Umwelterhebungen und Gerätesicherheit Baden-Württemberg; Karlsruhe 25. Spotmessungen 24 Darstellung der Messergebnisse. UMEG, Zentrum für Umweltmessungen, Umwelterhebungen und Gerätesicherheit Baden- Württemberg; Karlsruhe 25. Informationen zu den Luftmessstationen aus dem Stationskatalog Baden Württemberg. UMEG, Zentrum für Umweltmessungen, Umwelterhebungen und Gerätesicherheit Baden-Württemberg; 25.

33 IFEU Heidelberg Seite 33 Anhang 1 Spotmessungen in Baden-Württemberg 17. Überschreitung aktueller und zukünftiger NO 2 -Jahresgrenzwerte bei den Spotmessungen in Baden-Württemberg Neben den Dauermessstellen werden in Baden-Württemberg seit 24 auch Spotmessungen durchgeführt an Messpunkten mit erwarteter besonders hoher Schadstoffbelastung. Die NO 2 -Jahresmittelwerte lagen in den Jahren 24 und 25 an allen Spotmessstationen über dem ab 21 gültigen Grenzwert (4 µg/m³) und waren zum Teil deutlich höher als an den straßennahen Dauermessstationen (vgl. Abb. 18). NO 2 in µg/m³ NO 2 -Jahresmittelwerte an Spotmessstellen und straßennahen Dauermessstationen in Baden-Württemberg Grenzwert+Toleranzmage 25 NO 2-JMW 5 µg/m³ Grenzwert ab 21 NO 2-JMW 4 µg/m³ Neckartor Siemensstraße Hohenheimer Straße Ludwigsburg Friedrichstraße Schwäbisch Gmünd Pleidelsheim Freiburg Schwarzwaldstraße Waiblinger Straße Tübingen Mühlstraße Paulinenstraße Mannheim Luisenring Reutlingen Lederstraße Ludwigsburg Frankfurter Straße Leonberg Grabenstraße Mannheim Seckenheim Straßenstation Karlsruhe Straßenstation Freiburg Straßenstation Mannheim Straßenstation Spotmessungen Dauermessstellen - Straßenstationen Daten: UMEG/LUBW IFEU Heidelberg 26 Abb. 18 NO 2 -Jahresmittelwerte 24 und 25 an Spotmessstellen und Verkehrs- Dauermessstationen in Baden-Württemberg

34 IFEU Heidelberg Seite Überschreitung aktueller und zukünftiger NO 2 -Kurzzeitgrenzwerte an einigen Spotmessstellen in Baden-Württemberg Neben dem Grenzwert für den Jahresmittelwert sind in der 22. BImSchV [BImSchV 22] auch Grenzwerte für Kurzzeitüberschreitungen festgelegt. Gegenwärtig gilt ein 98- Perzentil von 2 µg/m³ für alle Stundenwerte eines Jahres, das entspricht einer maximal erlaubten Überschreitungshäufigkeit von 175 Stundenwerten. Ab 21 ist nur noch eine 18-malige Überschreitung des 1-h-Wertes von 2 µg/m³ erlaubt. An den Dauermessstellen in Baden-Württemberg wurde der Kurzzeitgrenzwert in den vergangenen Jahren nur in Einzelfällen überschritten. Die Spotmessungen zeigen dagegen ein anderes Bild. Der ab 21 gültige Kurzzeitgrenzwert wurde im Jahr 25 an insgesamt 5 Spotmessstellen überschritten. Am stärksten waren die Überschreitungen des Kurzzeitgrenzwerts in. An der Spotmessstelle -Neckartor wurde der vorgegebene 1-h-Wert von 2 µg/m³ im Jahr 24 mehr als 5 mal, 25 sogar mehr als 8 mal überschritten. Dort sowie an der Station -Siemensstraße wurde auch der derzeit gültige Grenzwert (max. 175 Überschreitungen) nicht eingehalten. Anzahl der Überschreitungsstunden Überschreitung der 1-h-Konzentration von 2 µg/m³ an Spotmessstellen in Baden-Württemberg in den Jahren 24 und Aktueller Grenzwert Grenzwert 21 Neckartor Siemensstraße Hohenheimer Straße Ludwigsburg Friedrichstraße Schwäbisch Gmünd Pleidelsheim Paulinenstraße Waiblinger Straße Ludwigsburg Frankfurter Straße Freiburg Schwarzwaldstraße Tübingen Mühlstraße Daten: UMEG/LUBW IFEU Heidelberg 26 Abb. 19 Häufigkeit der Überschreitungen des 1-h-Grenzwerts von 2 µg/m³ in den Spotmessungen 24 und 25 in Baden-Württemberg

35 IFEU Heidelberg Seite Zeitliche Verteilung der Überschreitungen des Kurzzeitgrenzwerts Die hohen 1-h-Konzentrationen an den Spotmessstellen verteilen sich relativ gleichmäßig über das gesamte Jahr. In ist an keiner der drei Spotmessstellen, die signifikante Überschreitungen des ab 21 gültigen Kurzzeitgrenzwerts aufwiesen, eine Dominanz einzelner Monate bzw. einer bestimmten Jahreszeit erkennbar (vgl. Abb. 2, oben). Dagegen zeigt die Verteilung der Überschreitungsstunden im Tagesverlauf offenbar eine Korrelation zum Verkehrsgang an den Stationen. An den er Stationen Neckartor (555 Überschreitungen) und Hohenheimer Straße (143 Überschreitungen ) wurden im Verlauf des Jahres 24 in jeder Tagesstunde zwischen 7 und 21 Uhr Konzentrationen > 2 µg/m³ gemessen. Am häufigsten waren Überschreitungen in den Stunden 7-1 Uhr und 16-2 Uhr, also in den üblichen Berufsverkehrszeiten. An der Station Siemensstraße (293 Überschreitungen) weicht in den Nachmittagsstunden die Überschreitungshäufigkeit ab. Die meisten Überschreitungen wurden Uhr gemessen, danach nimmt die Zahl der Überschreitungsstunden ab. Möglicher Grund dafür könnte ein abweichender Verkehrsverlauf an der in einem Industriegebiet gelegenen Station sein. Anzahl der Überschreitungsstunden Verteilung von 1h-NO 2 -Konzentrationen über 2 µg/m³ an Spotmessstellen im Jahr 24 - nach Jahreszeiten Neckartor Siemensstraße Winter Herbst Sommer Frühling Hohenheimer Straße Anzahl der Überschreitungsstunden Verteilung von 1h-NO 2-Konzentrationen über 2 µg/m³ an Spotmessstellen im Jahr 24 - nach Monaten Neckartor Siemensstraße Dezember November Oktober September August Juli Juni April März Februar Januar Hohenheimer Straße Anzahl der Überschreitungsstunden Verteilung von 1h-NO 2 -Konzentrationen über 2 µg/m³ in im Jahr 24 nach Tageszeiten 2% 18% 16% 14% 12% 1% 8% 6% 4% 2% Neckartor Hohenheimer Str. Siemensstraße % Tagesstunde Daten: UMEG IFEU Heidelberg 26 Abb. 2 Zeitliche Verteilung von 1h-Konzentrationen über 2 µg/m³ an den Spotmessstellen in im Jahr 24

36 IFEU Heidelberg Seite Modellierung der NO 2 -Zusatzbelastung an den Spotmessstellen Für die Spotmessstellen wurde ebenfalls eine Abschätzung der direkten NO 2 -Emissionen auf Basis der vorliegenden DTV-Werte und Lkw-Anteile des Jahres 24 vorgenommen. Anschließend wurde geprüft, bei welchem abbau die NO 2 -Zusatzbelastung 24 an den Spotmessstellen mit diesen Emissionsanteilen reproduzierbar ist. Eine separate Berücksichtigung eines möglichen Busverkehrs, insbesondere der Verwendung von CRT-Filtern, war bei der Emissionsabschätzung an den Spotmessstellen nicht möglich. Bei den Emissionsmodellierungen wurde daher stets von Lkw-Verkehr ohne erhöhte NO 2 -Abgasanteile ausgegangen. Die Emissionsabschätzung ergab für die meisten Spotmessstellen einen NO 2 -Anteil in den Abgasen von ca. 11%, also ähnlich dem Ergebnis für die Dauermessstation in Karlsruhe. Nur für Tübingen wurde infolge des sehr hohen Verkehrsanteils von Lkw (mit niedrigen NO 2 -Anteilen) ein NO 2 -Anteil von lediglich 9% berechnet. Für die drei höchstbelasteten Spotmessstellen in kann mit den direkten NO 2 -Beiträgen laut Emissionsabschätzung die NO 2 -Zusatzbelastung nicht nachgebildet werden. Selbst unter der Annahme, dass das komplette im Jahr verfügbare mit NO zu NO 2 reagiert hat, wird die tatsächliche NO 2 -Zusatzbelastung nicht erreicht. An den übrigen Spotmessstellen kann die tatsächliche NO 2 -Zusatzbelastung dann nachgebildet werden, wenn neben den direkten NO 2 -Emissionen ein abbau im Jahresmittel zwischen 4% und 7% angenommen wird. Entsprechend den Auswertungen zu den Dauermessstellen erscheint allerdings auch ein abbau von 7% im Jahresmittel sehr unwahrscheinlich. Auch bei den Spotmessstellen kann über die Emissionsabschätzung nach dem derzeitigen Kenntnisstand die tatsächliche NO 2 -Zusatzbelastung nur dann nachgebildet werden, wenn entweder ein abbau von über 7% im Jahresmittel angenommen wird oder ein höherer NO 2 -Anteil in den Kfz-Abgasen als in den hier vorgenommenen Emissionsberechnungen. µg/m³ Neckartor NO 2 -Zusatzbelastung in den Spotmessungen 24 bei verschiedenen Annahmen zu direkten NO 2 -Emissionen und abbau Siemensstraße Hohenh. Straße Waiblinger Straße Paulinenstraße Ludwigsburg Friedrichstraße Ludwigsburg Frankfurter Straße Tübingen Mühlstraße Gemessene NO2- Zusatzbelastung Erhöhter NO2-Anteil im Abgas + abbau (Jahresmittel) 1% Erhöhter NO2-Anteil im Abgas + abbau (Jahresmittel) 7% Erhöhter NO2-Anteil im Abgas + abbau (Jahresmittel) 5% Erhöhter NO2-Anteil im Abgas + abbau (Jahresmittel) 3% Erhöhter NO2-Anteil im Abgas Daten: UMEG IFEU Heidelberg 26 Abb. 21 Tatsächliche und modellierte NO 2 -Zusatzbelastung an den Spotmessstellen in und Karlsruhe

37 IFEU Heidelberg Seite 37 Anhang 2 Ergänzende Auswertungen und Grafiken 21. Daten der Messstationen Tab. 1 Daten zu den ausgewerteten Dauermessstationen [UMEG 25b] Stationscode DEBW99 DEBW8 DEBW98 DEBW97 DEBW13 DEBW81 DEBW7 DEBW84 Stationsname -Mitte- Straße NO, NO 2, CO, C m H n, Ruß, sonstige Luftverunreinigungen Karlsruhe- Straße NO, NO 2, CO, C m H n, Ruß, sonstige Luftverunreinigungen Mannheim- Straße NO, NO 2, CO, C m H n, Ruß, sonstige Luftverunreinigungen Freiburg- Straße Bad- Cannstatt Karlsruhe- Nordwest Mannheim- Süd Freiburg-Mitte Lage der Messstelle Becken, Innenstadt Ebene, Innenstadt Ebene, Innenstadt Ebene, Innenstadt Hügel, Stadtrand Ebene, Stadtrand Ebene, Innenstadt Ebene, Stadtrand Gemessene Luftverunreinigungen Verkehrsstationen NO, NO 2, CO, C m H n, Ruß, sonstige Luftverunreinigungen Städtischer Hintergrund SO 2, NO, NO 2, CO, O 3, C m H n, Schwebstaub, Ruß, sonstige Luftverunreinigungen SO 2, NO, NO 2, CO, CO 2, O 3, C m H n, Schwebstaub, Ruß, sonstige Luftverunreinigungen SO 2, NO, NO 2, CO, O 3, C m H n, Schwebstaub, Ruß, sonstige Luftverunreinigungen SO 2, NO, NO 2, CO, O 3, C m H n, Schwebstaub, Ruß, sonstige Luftverunreinigungen Gemessene Meteorologische Einflussgrößen keine keine keine keine Windrichtung, Windgeschwindigkeit, Temperatur, Niederschlag, Luftfeuchte, Globalstrahlung Windrichtung, Windgeschwindigkeit, Temperatur, Niederschlag, Luftfeuchte, Globalstrahlung, Luftdruck Windrichtung, Windgeschwindigkeit, Temperatur, Niederschlag, Luftfeuchte, Globalstrahlung, Luftdruck Windrichtung, Windgeschwindigkeit, Temperatur, Niederschlag, Luftfeuchte, Globalstrahlung

38 IFEU Heidelberg Seite Vergleich der NO 2 /NO x -Verhältnisse bei bestimmten NO x -Halbstundenwerten im Jahr 24 an den Verkehrsstationen Bei einem bestimmten NO x -Stundenwert kann eine Vielzahl von verschiedenen NO 2 - Werten auftreten (Abb. 22, links). Im Mittel steigt die an einer Station gemessene NO 2 - Konzentration jedoch bei höheren NO x -Konzentrationen an. Die für das Jahr 24 bestimmten mittleren NO 2 /NO x -Kurven (Abb. 22, rechts) zeigen deutliche Unterschiede zwischen den Verkehrsstationen, insbesondere bei hohen NO x - Werten. In werden bei gleichen NO x -Konzentrationen deutlich höhere NO 2 -Werte gemessen als an den übrigen Stationen. Im Vergleich zu Mannheim ist die NO 2 -Belastung bei gleichem NO x zum Teil um mehr als 5% höher. Für die unterschiedlichen NO 2 /NO x -Verhältnisse bei gleichen NO x -Werten sind grundsätzliche mehrere Erklärungen möglich: Ähnliche NO x -Konzentrationen werden an den Messstationen zu unterschiedlichen Zeiten gemessen. Damit unterscheiden sich die Anteile der Hintergrundbelastung an der NO x -Konzentration. Im Hintergrund ist der NO 2 -Anteil höher als in der Zusatzbelastung. Die Höhe der konzentration unterscheidet sich generell zwischen den Stationen. Sie variiert außerdem abhängig von Jahres- und Tageszeit. Damit variiert auch die o- zonbedingte NO 2 -Bildung in der Straße. Verkehrsmenge und -zusammensetzung unterscheiden sich zwischen den Stationen. Sie variieren außerdem abhängig von Tageszeit und Wochentag. Je nach Fahrzeugtyp und Verkehrssituation kann der NO 2 -Anteil an den Abgasemissionen stark variieren. Der Vergleich der NO 2 /NO x -Verhältnisse bei bestimmten NO x -Stundenwerten zeigt große Unterschiede zwischen den Verkehrsstationen. Anhand der Auswertung ist jedoch keine Ermittlung der Ursachen für diese Unterschiede möglich. Daten: LfU Baden-Württemberg IFEU Heidelberg 26 Abb. 22 NO 2 /NO x -Verhältnisse bei verschiedenen NO x -Halbstundenwerten in 24 (Links); Mittlere Kurven der NO 2 /NO x -Verhältnisse an allen vier Verkehrsstationen im Jahr 24 (Rechts)