Gruppentheorie und Symmetrie in der Chemie

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1 Gruppentheorie und Symmetrie in der Chemie Martin Schütz Institut für theoretische Chemie, Universität Stuttgart Pfaffenwaldring, D-709 Stuttgart Stuttgart, 8. Juli 00 M. Schütz, Vorlesung Gruppentheorie und Symmetrie in der Chemie / 8. Juli 00

2 Permutationsoperatoren Permutationen ändern die Reihenfolge einer geordneten Menge von Objekten (z.b. durchnummerierte Kerne in einem Molekül) Die Transposition () vertauscht die Elemente und der geordneten Menge : () = Der Zyklus () vertauscht Element mit, mit, und mit : () = Es gilt: () (), () () () Nacheinanderausführen von Permutationsoperatoren: ()() = () = = () ()() = () ()() = E () = () (Identität, Inverse Elemente) Multiplikationstabellen, Gruppen Alle Zyklen sind zerlegbar in ein Produkt von Transpositionen Bsp.: ()(7) = ()()()()(7) (un)geradzahlige Anz. Transpositionen (un)gerade Parität wichtig im Zusammenhang mit Bose-Einstein/Fermi-Dirac Statistik M. Schütz, Vorlesung Gruppentheorie und Symmetrie in der Chemie / 8. Juli 00

3 Complete Nuclear Permutation Group (CNP) Beispiel: CNP von CH F: Die H-Kerne von CH F (mit, und durchnummeriert) können vertauscht werden Die CNP von CH F ist die S Gruppe, G CNP = S (H) Generell: Für ein Molekül mit nur einem Satz von n Kernen gleichen Typs entspricht die CNP der S n Gruppe (mit Ordnung n!) Beispiel: CNP von C H : Die H-Kerne sowie die C-Kerne können vertauscht werden G CNP = S (H) S (C) mit Ordnung!! = 8 (G 8 Gruppe) Generell: Für ein Molekül mit mehreren Sätzen von Kernen gleichen Typs entspricht die CNP der direkten Produktgruppe aus den entsprechenden Permutationsgruppen S n : G CNP = S n S m... M. Schütz, Vorlesung Gruppentheorie und Symmetrie in der Chemie / 8. Juli 00

4 Versionen eines Moleküls, Bsp. C H Die Versionen des C H Moleküls, erzeugt durch G 8 Versionen eines Moleküls: Anordnungen der Kerne, die sich nicht durch Rotationen im Raum ineinander überführen lassen Die Untergruppe {E, ()(), ()()(), ()()()} G 8 führt die. Version in keine der anderen Versionen des Moleküls über (Version ist invariant bezüglich dieser Untergruppe). M. Schütz, Vorlesung Gruppentheorie und Symmetrie in der Chemie / 8. Juli 00

5 Der Inversionsoperator E Neben den Permutationsoperatoren (die Kerne gleichen Typs im Molekül permutieren) muss noch der Inversionsoperator E eingeführt werden. Der Inversionsoperator E invertiert die räumlichen Koordinaten aller Partikel (Kerne und Elektronen) bezüglich des raumfesten KS Nach Abseparation der Translation: Ursprung des KS Schwerpunkt des Moleküls E [X i, Y i, Z i ] = [ X i, Y i, Z i ] z H C (+x) F y * E H z H C H H F (+x) y H M. Schütz, Vorlesung Gruppentheorie und Symmetrie in der Chemie / 8. Juli 00

6 Kombination von CNP mit Inversion (CNPI Gruppe) Beispiel: CH F ()E [X, Y, Z, X, Y, Z, X, Y, Z, X F, Y F, Z F ] = [ X, Y, Z, X, Y, Z, X, Y, Z, X F, Y F, Z F ] Permutationsoperatoren kommutieren mit E : ()E = E () = () H H H F C * E C F () H H C H H H H F F () H C H H * E M. Schütz, Vorlesung Gruppentheorie und Symmetrie in der Chemie / 8. Juli 00

7 Die CNPI (Complete Nuclear Permutation Inversion) Gruppe Beispiel: CNP von C H : G CNPI = S (H) S (C) E mit Ordnung!! = 9 (G 9 Gruppe) Die Untergruppe {E, ()(), ()()(), ()()(), E, ()(), ()()(), ()()() } G 9 führt Version in keine der anderen Versionen über Diese Untergruppe wird D h (M) genannt, und ist isomorph zur Punktgruppe D h = {E, C (z), C (y), C (x), σ yz, σ xz, σ xy, i}... M. Schütz, Vorlesung Gruppentheorie und Symmetrie in der Chemie / 8. Juli 00

8 CNPI Gruppen Die CNPI Gruppe eines Moleküls ist gegeben durch die chemische Formel Die Elemente der CNPI Gruppe kommutieren alle Mit dem Hamiltonoperator Die CNPI Gruppe ist eine Symmetriegruppe des Moleküls und die Irreps der CNPI Gruppe können demnach zur Klassifizierung der Eigenzustände und Energielevels herangezogen werden Nachteile: Die Ordnung der CNPI Gruppe wächst sehr schnell H! = H O! = BF! = CH! = 8 C H!! = 9 SF! = 0 C H OH!! = 880 C H!! = 0800 C 0 0! 0 8 Strukturelle Entartungen treten auf aufgrund der verschiedenen Versionen eines Moleküls Man arbeitet mit geeigneten Untergruppen der CNPI Gruppe ( Molecular Symmetry (MS) Groups M. Schütz, Vorlesung Gruppentheorie und Symmetrie in der Chemie / 8. Juli 00

9 Molecular Symmetry (MS) Groups Versionen: können nicht durch Rotation im Raum ineinander übergeführt werden (Deformation des Moleküls, Potentialbarriere muss überwunden werden) Bsp.: Die beiden Versionen des Methanmoleküls H H H H H H H H H H H ( R ) ( L ) CNPI Gruppe hat Ordnung 8 Doppelminimumpotential mit sehr hoher Barriere, Tunneln kann experimentell nicht aufgelöst werden -fache Strukturelle Entartung der Vibrationszustände H M. Schütz, Vorlesung Gruppentheorie und Symmetrie in der Chemie / 8. Juli 00

10 Molecular Symmetry (MS) Groups Je höher die Symmetrie des Moleküls, desto geringer die Anzahl der Versionen, und damit der strukturellen Entartung (hätte Methan unterschiedliche Bindungslängen, so ware die strukturelle Entartung 8 statt ). Für die Klassifizierung der Eigenzustände des Hamiltonoperators ist die strukturelle Entartung uninteressant, insofern das Interkonversions-Tunneln nicht experimentell aufgelöst werden kann. Beschränkung auf geeignete Untergruppen der CNPI Gruppe, dessen Elemente feasible, d.h. dem Experiment zugänglich sind Molecular Symmetry (MS) Groups. MS Gruppen sind somit dem Experiment angepasst, man verwendet neben der chemischen Formel qualitative Informationen über die Energiehyperfläche des Moleküls. M. Schütz, Vorlesung Gruppentheorie und Symmetrie in der Chemie / 8. Juli 00

11 Bsp.: MS Gruppe von Methan Beschränkung auf eine Version alle Elemente der CNPI Gruppe, die die eine Version in die andere überführen, sind nicht feasible Alle Transpositionen und Viererzyklen der CNP Gruppe sind nicht feasible Die MS Gruppe von CH besteht demnach aus den folgenden Elementen: E () ()() () () () ()() () () () ()() () () () () () () () () () () () () () also T d (M) = {E, 8(), ()(), (), () } und ist isomorph zur Punktgruppe T d = {E, 8C, C, S, σ d } M. Schütz, Vorlesung Gruppentheorie und Symmetrie in der Chemie / 8. Juli 00

12 Bsp.: Charaktertafel der MS Gruppe T d (M) T d (M) E 8() ()() () () T d E 8C C S σ d } A A - - E F F Die Symmetrieoperatoren in MS Charaktertafeln sind bezüglich einer bestimmten Version definiert Weitere Charaktertafeln zu diversen MS Gruppen können im Bunker Jensen Molecular Symmetry and Spectroscopy gefunden werden M. Schütz, Vorlesung Gruppentheorie und Symmetrie in der Chemie / 8. Juli 00

13 Bsp.: MS Gruppe von NH G CNPI (NH ) = {E, (), (), (), (), ()} E Versionen (R) und (L) für NH MS Gruppe für eine Version (ohne Inversionstunneln): G MS (NH ) = {E, (), (), (), (), () } = C v (M) MS Gruppe für beide Versionen (mit Inversionstunneln): G MS (NH ) = G CNPI (NH ) (volle CNPI Gruppe) Im Unterschied zu Punktgruppen sind MS Gruppen auch auf Tunnelprobleme anwendbar, und sind somit nicht auf starre Moleküle beschränkt. M. Schütz, Vorlesung Gruppentheorie und Symmetrie in der Chemie / 8. Juli 00

14 Molekulare Cluster MS Gruppen werden oft herangezogen zur Klassifizierung von Spektren molekularer Komplexe und Cluster Aufgrund der schwachen Wechselwirkungen ist Interkonversion zwischen Versionen via Tunneling feasible Full Cluster Tunneling (FCT) Group: Untergruppe der CNPI Gruppe, wobei nur intramolekulare Deformationen der Monomere weggelassen werden. Bsp.: H Dimer, HH-HH: Alle Elemente der CNPI Gruppe feasible ausser denjenigen die zu Bindungsbruch der kovalenten Monomerbindungen führen, z.b. (), () { } G FCT E () ()() ()() () ((H ) ) = E () ()() () Für (HD) (HD-HD) fallen () und () weg, und man erhält G FCT ((HD) ) = {E, ()(), E, ()() } = G M. Schütz, Vorlesung Gruppentheorie und Symmetrie in der Chemie / 8. Juli 00

15 H Bsp.: (HF) H F H F F H F H F Version F Übergangszustand Version H Zwei Versionen Tunneln bricht alte und bildet neue H-Brückenbindung Tunneln feasible, gemessene Tunnelaufspaltung 0. cm (Dyke, Howard, Klemperer (97)) G MS ((HF) ) = G FCT ((HF) ) = {E, ()(), E, ()() } = G Dieselbe MS Gruppe gilt auch für den Übergangszustand MS Gruppen sind nicht auf starre Moleküle beschränkt M. Schütz, Vorlesung Gruppentheorie und Symmetrie in der Chemie / 8. Juli 00

16 Bsp.: (H O), 8 Versionen generiert durch G FCT ((H O) ) Akzeptor Tunneln Donor Tunneln Donor-Akzeptor Tunneln Verschiedene Tunnelinterkonversionspfade:. acceptor-tunneling, barrier 00 cm. donor-acceptor interchange, barrier 00 cm. donor-tunneling, barrier 0 cm M. Schütz, Vorlesung Gruppentheorie und Symmetrie in der Chemie / 8. Juli 00

17 Alle Tunnelpfade feasible : Bsp.: (H O) G MS ((H O) ) = G FCT ((H O) ) ist analog zu G FCT ((H ) ) G MS ((H O) ) = { E () ()() ()()() ()() () ()()() ()() } E = G Alle Tunnelpfade nicht feasible : (starres Molekül, 8-fache Strukturelle Entartung) G MS ((H O) ) = {E, () } = C i (M) nur acceptor-tunneling Pfad feasible : (-fache Strukturelle Entartung) G MS ((H O) ) = {E, (), E, () } = C v (M) M. Schütz, Vorlesung Gruppentheorie und Symmetrie in der Chemie / 8. Juli 00

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