Der nichtrelativistische Hamiltonoperator für ein System aus N k Atomkernen (mit Ladung +Z n ) und N e = N k. n=1 Z n Elektronen lautet: z n z m e 2
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- Benedikt Burgstaller
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1 2 Molekülphysik Moleküle sind Systeme aus mehreren Atomen, die durch Coulomb-Wechselwirkungen Elektronen und Atomkerne ( chemische Bindung ) zusammengehalten werden. 2.1 Born-Oppenheimer Näherung Der nichtrelativistische Hamiltonoperator für ein System aus N k Atomkernen (mit Ladung +Z n ) und N e = N k n=1 Z n Elektronen lautet: H = N k p 2 n + 2m n=1 n }{{} kin. En. Kerne N e p 2 i 2m i=1 e }{{} kin. En. Elektr. + n<m z n z m e 2 4πɛ 0 R n R m }{{} WW-Kern-Kern n,i z n e 2 4πɛ 0 R n R i } {{ } WW-Kern-Elektr. e 2 4πɛ 0 r i r j }{{} WW-Elektr.-Elektr. + i<j H = H k + H e + H ek die Gesamtwellenfunktion Born-Oppenheimer Näherung: Ψ = Ψ k ( R 1,..., R Nk, r 1,..., r Ne ) Annahme: die zeitunabhängigen Lösungen der Schrödingergleichung lassen sich als Produkt der Wellenfunktion von Kernen und Elektronen schreiben: Ψ = Ψ k ( R 1,..., R Nk ) Φ e ( r 1,..., r Ne ) Die Φ e sind Lösungen des elektronischen Teils der Schrödingergleichung, also: (H e + H ek )Φ j e = E j Φ j e }{{} Quantenzahlen j abh. von Kernkoord. Damit lautet die Schrödingergleichung für die Kerne: HΨ k = ( p 2 n + ) z n z m e 2 2m n n n<m 4πɛ 0 R n R m + E j( R 1,..., R Nk ) = p 2 n + V j ( R 2m 1,..., R Nk ) Ψ k n }{{} n neues effekt. Pot. Grund: Die Elektronen sind so viel leichter als die Kerne und nehmen praktisch instantan für eine gegebene Kernkonfiguration die Wellenfunktion des jeweiligen Grund- (oder angeregten) Zustands an. Die daraus resultierende Ladungsverteilung erzeugt attraktive Kräfte auf die Kerne (zusätzlich zu den repulsiven Kräften der Kerne untereinander). Ψ k 72
2 2.2 Zweiatomige Moleküle Hamilton-Operator für die Elektronen ( ) Ne 1 Ne H = p 2 e 2 Z 1 i 2m i=1 e 4πε i=1 0 r i R 1 + Z 2 r i R 2 + i<j e 2 4πε 0 r i r j Nimmt man eine räumlich gemittelte Wechselwirkung zwischen den Elektronen an (analog zur Zentralfeldnäherung beim einzelnen Atom), beschreibt dies ein zylindersymmetrisches Problem (die Symmetrieachse ist hier die Kernverbindungsachse R 2 R 1 ). Damit ist die Projektion des Drehimpulses aif die Verbindungsachse eine Erhaltungsgröße (nicht aber der Drehimpuls selbst!). Die Wellenfunktion eines Elektrons läßt sich damit schreiben als φ m (r, z, ϕ) = f(r, z)eîmϕ mit ˆlz φ m = m φ m Bezeichnung der Wellenfunktionen: Weitere Erhaltungsgrößen: l z /L z Einelektronenfunktion σ π δ φ Mehrelektronenfunktion Σ Π Φ Gesamtspin (bei vernachlässigter Spin-Bahn-Wechselwirkung) Parität (Verhalten unter Punktspiegelung, nur definiert für homonukleare Dimere oder symmetrische lineare Moleküle) Damit wird die Orbitalbezeichnung: 2S+1 L z,p wobei die Parität den Wert u (ungerade) oder g (gerade) annehmen kann. Beispiel: 3 Σ g 2.3 Das einfachste Molekül: H + 2 Dreikörperproblem: zwei Protonen und ein Elektron. Die Lösungen der Schrödingergleichung für das Elektron (bei festgehaltenen Kernen) sind für zwei Extremsituationen bereits bekannt: Abstand b sehr groß: das Elektron befindet sich an einem der beiden Kerne und nimmt dort die 1s-Wellenfunktion an: ϕ(r) = ϕ 1s ( r R a ) 73
3 bzw. ϕ(r) = ϕ 1s ( r R b ) Diese Wellenfunktionen sind Lösungen, haben aber keine Parität; da auch jede Kombination von Lösungen wieder eine Lösung ist, kann man Linearkombinationen mit definierter Parität definieren: ϕ g (r) = 1 (ϕ 1s ( r R a ) + ϕ 1s ( r ) R b ) 2 ϕ g (r) = 1 (ϕ 1s ( r R a ) ϕ 1s ( r ) R b ) 2 Da in beiden atomaren Funktionen der Drehimpuls des Elektrons Null beträgt, ist auch die Projektion auf die Achse Null, es handelt sich also um σ-zustände. Schematisch: Abstand b sehr klein: die beiden Kerne stellen praktisch einen Helium-Kern dar, die Wellenfunktionen sind daher die eines Helium-Ions; ϕ g (r) = ϕ He+ 1s ( r 1 2 ( R a + R b )) bzw. ϕ u (r) = ϕ He+ 2s ( r 1 2 ( R a + R b )) Schematisch: Mittlere Abstände b: die Wellenfunktionen werden näherungsweise als Kombinationen aus Wasserstoff-Wellenfunktionen beschrieben. 74
4 Grundzustand und erster angeregter Zustand: Die Energie dieser Zustände sollten zwischen den bekannten Energien für die Zustände der beiden Extremfälle liegen. Schematisch: Dies ist die elektronische Energie (Wechselwirkung des Elektrons mit beiden Kernen). Für die Abstandsabhängigkeit der Molekülenergie muss hierzu noch die Energie der Kern-Wechselwrikung addiert werden: elektronische Energie Wechselwirkung der Kerne 75
5 Summe (hier ist die Energie relativ zur Asymptote H+H + gezeigt) Im σ g -Zustand ergibt sich also eine Bindung zwischen den Kernen! Grund für die Bindung: Erhöhung der negativen Ladungsdichte zwischen den Kernen. Amplitude der Wellenfunktion zwischen den Kernen im gerade-zustand: ϕ g (b/2) = ϕ 1s (b/2) + ϕ 1s (b/2) ϕ1s( r R a ) + ϕ 1s( r R b ) 2 d r 2ϕ 1s (b/2) Damit gilt für die Aufenthaltswahrscheinlichkeit des Elektrons (d.h. der Ladungsdichte): ϕ g (b/2) 2 = 2 ϕ 1s (b/2) Die Ladungsdichte ist hier um einen Faktor zwei erhöht! Dagegen gilt im ungerade-zustand: 76
6 ϕ u (b/2) = 0 und so auch: ϕ u (b/2) 2 = 0 Die erhöhte Ladungsdichte zwischen den Kernen führt zu einer Attraktion, die verminderte zu stärkerer Repulsion zwischen den Kernen. Bemerkung: dies ist ein Beispiel für die Darstellung von Molekülorbitalen als Superposition von Atomorbitalen, der sogenannten LCAO (linear combination of atomi orbitals)-methode. Allgemein wird so ein Molekülorbital für ein Molekül mit N k Atomen beschrieben als N k M n ϕ( r) = c n,i ϕ n,i ( r R n ) n=1 i=1 wobei hier von dem n-ten Atom M n Atomorbitale berücksichtigt werden. 2.4 Mehrelektronen-Moleküle: H 2 Dieses Molekül besteht aus zwei Protonen und zwei Elektronen. Die Molekülorbitale sollten ähnlich sein zu denen des H + 2 ; im Grundzustand wird das unterste ( σ g ) mit zwei Elektronen besetzt. Die Konfiguration ist also σg, 2 der resultierende Zustand ein 2 Σ g. In der LCAO- Darstellung lautet damit die Wellenfunktion (unter Verwendung der Kurzform ϕ a (1) = ϕ 1s ( r 1 R a )): ψ(1, 2) = c (ϕ a (1) + ϕ b (1)) (ϕ a (2) + ϕ b (2)) }{{} Ortswellenfkt. 1 2 (χ + 1 χ 2 χ 1 χ+ 2 ) } {{ } Spinfkt. wobei c 1 /2 die Normierungskonstante ist. Diese Funktion hat bereits die korrekte Antisymmetrie unter Teilchenaustausch. 77
7 Bemerkung: die ausmultiplizierte Ortswellenfunktion lautet: φ(1, 2) = c (ϕ a (1)ϕ a (2) + ϕ b (1)ϕ b (2) + ϕ a (1)ϕ b (2) + ϕ b (1)ϕ a (2)) Hierbei beschreiben die ersten beiden Terme eine Situation, bei der sich beide Elektronen am gleichen Kern aufhalten, was aufgrund ihrer Abstoßung energetisch ungünstig ist. Etwas besser ist der Ansatz von Heitler und London, bei dem diese Terme unterdrückt werden: φ HL (1, 2) = c (ϕ a (1)ϕ b (2) + ϕ b (1)ϕ a (2)) Diese Wellenfunktion läßt sich nicht mehr als Produkt aus Einzelektronenfunktionen schreiben! Sie lässt sich allerdings als Summe solcher Produkte darstellen: φ HL (1, 2) = c (ϕ a (1) + ϕ b (1)) (ϕ a (2) + ϕ b (2)) (ϕ a (1) ϕ b (1)) (ϕ a (2) ϕ b (2)) 2 }{{}}{{} σg 2 σu 2 d.h. diese Wellenfunktion besteht aus einer Überlagerung von Zuständen mit zwei Elektronen im bindenden und zwei Elektronen im antibindenden Orbital! Als noch besser stellt sich eine partielle Beimischung des letzteren Zustands heraus: φ(1, 2) = 1 γϕ g (1)ϕ g (2) + γ ϕ u (1)ϕ u (2) Weitere Zustände des H 2 : Nur aus der möglichen Besetzung des beiden σ-zustände ergeben sich vier Zustände Die dazugehörigen symmetrisierten Wellenfunktionen lauten: 1 Σ u : φ(1, 2) = c (ϕ a (1)ϕ a (2) ϕ b (1)ϕ b (2))) 3 Σ u : φ(1, 2) = c (ϕ a (1)ϕ b (2) ϕ b (1)ϕ a (2))) 1 Σ g : φ(1, 2) = c (ϕ a (1)ϕ a (2) + ϕ b (1)ϕ b (2) ϕ a (1)ϕ b (2) ϕ b (1)ϕ a (2)) 78
8 Für große Abstände müssen diese Molekülzustände in atomare Zustände übergehen. Die drei Singulett-Zustände und der eine Triplett-Zustand (dies sind drei!) bilden sechs unabhängige Molekülzustände; also muss es ebensoviele atomare Zustände geben. Dies sind: H( 2 S 1/2 ) + H( 2 S 1/2 ) vier Zustände, da jedes Atom zwei Spinzustände hat H + ( 1 S 0 ) + H ( 1 S 0 ) ein Zustand H ( 1 S 0 ) + H + ( 1 S 0 ) noch ein Zustand! macht zusammen sechs. Schematisch ist der Verlauf der Potentialkurven damit: Tatsächlich gibt es in diesem Energiebereich noch sehr viel mehr Potentialkurven, die asymptotisch zu angeregten Zuständen eines der beiden H-Atome konvergieren. 2.5 Mehrelektronenmoleküle: chemische Bindung In einfachster Näherung (Produktansatz, d.h. Annahme nicht korrelierter Elektronen) entspricht die elektronische Konfiguration des Grundzustands eines Moleküls der energetisch günstigsten Besetzung der Einelektronen-Molekülorbitale (welche wiederum durch LCAO angenähert werden). Ist die resultierende Energie des Moleküls dann geringer als die der separierten Atome, ist das Molekül gebunden. Die Ordnung O der chemischen Bindung eines zweiatomigen Moleküls ergibt sich aus der Zahl N b der besetzten bindenden Orbitale und der Zahl N a der besetzten antibindenden Orbitale: Beispiele: O = N b N a 2 79
9 H 2 ist gebunden, während He 2 nicht gebunden ist. Letzteres ändert sich aber, wenn man das Molekül ionisiert oder anregt: He 2 ist dabei in einem sogenannten metastabilen angeregten Zustand; aufgrund des Triplett-Zustands ist eine einfache Abregung durch Abstrahlung nicht erlaubt. Ein solches Molekül, welches nur im angeregten Zustand gebunden ist, wird als Excimer (kurz für excited dimer ) bezeichnet. 80
10 Am Li 2 kann man sehen, dass innere Elektronen aufgrund des nur sehr kleinen Überlapps Molekülorbitale bilden, die energetisch sehr nah an den Atomorbitalen liegen. Beim B 2 sind erstmals aus atomaren p-orbitalen gebildete Molekülorbitale besetzt. Hier kommt durch ein Mischen und daraus resultierender Abstoßung der beiden σ g -Orbitale zu einer nicht ganz intuitiven Reihenfolge der Orbitale, die schwächer bindenden π u -Orbitale liegen unter dem eigentlich stärker bindenden σ g -Orbital. 81
11 N 2 schließlich ist ein gutes Beispiel für eine Mehrfach-Bindung (hier dreifach). Neben homonuklearen Molekülen gibt es natürlich auch heteronukleare Moleküle; hier haben die Molekülorbitale größere Ähnlichkeit mit dem energetisch jeweils am nächsten liegenden Atomorbital. Beim HLi bildet sich eine polarisierte Bindung aus, weil zu dem besetzten σ- Orbital das 1s-Orbital des Wasserstoffs mehr beiträgt als das 2s-Orbital des 82
12 Lithiums; damit erhält das Wasserstoffatom eine leicht negative, das Lithiumatom eine leicht positive Ladung. 2.6 Modell-Potentiale Für die Beschreibung von Potentialkurven ist es hilfreich, wenn man mathematisch einfache Formeln verwenden kann. Zwei solche Modell-Potentiale sind das Morse- und das Lennard-Jones-Potential. Um hiermit z.b. Vibrationsfrequenzen ausrechnen zu können, muss man erst auf Relativkoordinaten übergehen. Der normale Hamilton-Operator für ein Molekül ist: H = p2 1 2m + p2 2 2m + V j( R 1, R 2 ) ; Atome seien gleicher Art Übergang zu Relativkoordinaten Reduzierte Masse: r = R 1 R 2 p = p 1 p 2 = m R 1 m R 2 µ = m 1 m 2 m 1 + m 2 = m 2 Kinetische Energie im Schwerpunktsystem: Hamilton-Operator damit: E kin = p2 2µ H = p2 2µ + V j( r) Damit wird das Zweiteilchen- praktisch zu einem Einteilchen-Problem (Bewegung eines Teilchens im V j (r)). Aus jedem Zustand des elektronischen Systems resultiert ein anderes Potential; diese können sehr unterschiedlich aussehen. 83
13 Die Potentialkurven der gebundenen Zustände können dabei z.b. durch ein Morse-Potential angenähert werden Morse-Potential mathematische Form: ( ( V (r) = D e 1 e a(r Re)) ) 2 1 Graph: Zur Berechung der Schwingungsfrequenz kann man das Potential entwickeln: V = ( D e (1 (1 a(r Re ))) 2 1 ) = ( D e a 2 (R R e ) 2 1 ) (harmonisches Potential mit Federkonstante D = 2D e a 2 ) Schwingungsfrequenz in diesem Potential: D ω 0 = µ = 2D e µ a 84
14 (Grundfrequenz Morse-Potential) Tatsächlich ist das Potential anharmonisch; die Energien der (exakten) Lösungen der Schrödingergleichung sind: Folgerungen: E ν = ω 0 (ν ) 2 ω 2 0 4D e (ν )2 D e 1. Die Abstände der Energien nehmen mit steigender Quantenzahl ν ab. 2. Die Bindungsenergie des Moleküls ist kleiner als die Potentialtiefe (aufgrund der Nullpunktsschwingung) Niedrigster Zustand: E 0 = 1 2 ω ω0 2 D e = D 0 4 4D e mit D e = Potentialtiefe, D 0 = Bindungsenergie 3. Es gibt nur endlich viele gebundene Vibrations-Zustände. Grenze: E ν = 0 ω 0 (ν ) 2 ω 2 0 4D e (ν )2 D e = 0 (ν )2 4D e ω 0 (ν ) + 4D2 e 2 ω 2 0 = 0 (ν D e ω 0 ) 2 = 0 ν 2D e ω
15 Nicht alle Potentiale zweiatomiger Moleküle werden gut durch ein Morse-Potential beschrieben, die Vibrationen sind aber immer anharmonisch: E ν = ω 0 (ν ) ω ex e (ν )2 + O ((ν + 12 ) )3 Falls ω e x e = ω2 0 4D e gilt, beschreibt das Morse-Potential also das tatsächliche Potential zumindest in der Nähe des Minimums gut. Zahlenwerte: D e [ev ] ω 0 [ev ] D 0 ω e x e [ev ] 2 ω 2 0 4D e [ev ] R e [A] H N O I Thermische Besetzung der Vibration: Wahrscheinlichkeit: f ν = e Eν k B T = e (ν+ 1 2 ) ω 0 k B T (nicht normiert) Eine Besetzung vonf 1 /f 0 = 0.1 erhält man z.b. bei folgenden Temperaturen: Lennard-Jones-Potential H 2 : T = ω 0 k B ln 10 = 2770K I 2 : T = 136K Zwischen Atomen mit abgeschlossener Elektronenhülle (Edelgase) kann sich keine chemische Bindung ausbilden Wechselwirkung bei großen Abständen durch Van-der-Waals-Wechselwirkung (Anziehung zwischen fluktuierenden Dipolen) Störungsrechnung 2. Ordnung: Abstandsabhängigkeit R 6. Bei kleinen Abständen Repulsion aufgrund der überlappenden gefüllten Orbitale (im Prinzip e ar ) Genäherte Beschreibung durch: ( re ) 12 ( re ) 6 V (r) = D e 2 } r {{} r Lennard-Jones-Potential }{{} gewaehlt wegen Einfachheit exakt Graph: 86
16 Die Schwingungsfrequenz in diesem Potential ergibt sich als ω 0 = 12 D e m At r 2 e Zahlenwerte für zweiatomige Moleküle: D e [ev ] r e [A] ω 0 [ev ] (gem.) ω 0 [ev ] (ber.) Ar Xe Rotationsanregung Zweiatomige Moleküle als starr angenommen: Rotationsenergie klassisch: E rot = l2 2Θ mit Trägheitsmoment Θ. Für das zweiatomige Moleküle ist dies Θ = 2m ( ) r 2 2 = mr 2 2 Die Energie der quantenmechanischen Drehimpulseigenzustände ist damit: E rot = 2 l(l + 1) mr 2 = Bl(l + 1) 87
17 mit der Rotationskonstanten B = 2 mr 2 (Näherung, da sich die Bindungslänge bei Rotation ändert) Thermische Besetzung: Drehimpuls l ist (2l + 1)-fach entartet! Besetzungswahrscheinlichkeit f l = (2l + 1)e Bl(l+1)/k BT (nicht normiert) Graph: Bemerkung: l max steigt mit steigender Atommasse! Quanteneffekt: Besetzung der l-zustände Die Gesamtwellenfunktion des homonuklearen zweiatomigen Moleküls: Ψ = Φ el ( r 1, r 2,..., r Ne, R 1, R 2 )Φ vib ( R 1, R 2 )Φ rot ( R 1, R 2 )Ψ KS (1, 2) hat eine definierte Symmetrie nicht nur unter Elektronenaustausch, sondern auch unter Kernaustausch! Kernspin I der Atome ganzzahlig (Bosonen) Ψ sym. unter Kernaustausch I halbzahlig (Fermionen) Ψ antisym. Es gilt: Φ vib ist immer symmetrisch; Φ el meistens symmetrisch Abhängigkeit zwischen Φ rot und Ψ KS. Weiterhin gilt: l gerade Φ rot symmetrisch unter Kernaustausch l ungerade Φ rot antisymmetrisch Beispiel: H 2 Kernspin I = 1 2 Fermion Zwei Möglichkeiten: 1. Kernspin parallel (I ges = 1) Ψ KS ist symmetrisch unter Austausch Φ rot muss antisymmetrisch sein nur ungerade l erlaubt! Ortho-Wasserstoff 88
18 2. Kernspin antiparallel (I ges = 0) Φ rot muss symmetrisch sein nur gerade l erlaubt! Para-Wasserstoff Bei Zimmertemperatur sind die Gesamt-Kernspin-Zustände entsprechend ihrer Entartung besetzt (2I ges + 1). Konzentration von Ortho-Wasserstoff ist 3x so groß wie der von Para-Wasserstoff. Beispiel: O 2 Kernspin I = 0 Boson Ψ symmetrisch unter Kernaustausch Es ist immer Ψ KS symmetrisch Φ rot immer symmetrisch nur gerade l sind erlaubt! 2.8 Mehratomige Moleküle N Atome im Molekül; 3N kinetische Freiheitsgrade Davon: 3 Freiheitsgrade für Translation des Schwerpunkts: p s, 2-3 Freiheitsgrade für Rotation um den Schwerpunkt: L (2 bei linearen Molekülen) 3N 6 Freiheitsgrade für Vibration (bzw. 3N 5 für lineare Moleküle) 3N 6 Vibrationsmoden Beispiel: CO 2 Freiheitsgrade: f = 3N 5 = 4 Moden: symmetrische Streckschwingung ( ν 1 ): asymmetrische Streckschwingung ( ν 3 ):, f = 1388 cm 1, f = 2349 cm 1 Knickschwingung ( ν 2 ):, f = 667 cm 1 (2-fach entartet!) Bemerkung: Beschreibung der Rotation mehratomiger Moleküle ist nicht einfach, da das Trägheitsmoment im Allgemeinen von der Rotationsachse abhängt (beschrieben durch Trägheitstensor). 2.9 Strahlungsübergänge von Molekülen Elektrische Dipolübergänge sind möglich, falls N k N e f ez nrn + ( e) r i i 0 n=1 (oszillierender Dipol aufgrund Elektronen- oder Kernbewegung) verschiedene Arten von Übergängen möglich! i=1 89
19 1. reine Rotationsübergänge Erlaubt für Moleküle mit permanentem Dipolmoment z.b. HCl: (oszillierender Dipol durch Rotation) Auswahlregel: J = ±1 (J: Moleküldrehimpuls (Kerne)) Energie des Übergangs (starrer Rotator): (+: Absorption; -: Emission) Spektrum : E = B(J ± 1)(J ± 1 + 1) BJ(J + 1) = B(±2J + 1 ± 1) 2. Rovibronische Übergänge Gleichzeitige Änderung des Vibrations- und Rotationszustands (bei Molekülen mit permanentem oder dynamischem Dipolmoment) Bsp.: Auswahlregeln: J = ±1 (bei linearen Molekülen) ν = ±1 (bevorzugt) 90
20 (gilt streng nur bei harmonischem Oszillator und umso weniger, je anharmonischer das Potential). Energie des Übergangs: E = E vib + E rot E rot = B (J ± 1)(J ± 1 + 1) B (J (J + 1)) = (B B )J 2 + (B (1 ± 2) B )J + B (1 ± 1) B = Rotationskonstante Anfangszustand B = Rotationskonstante Endzustand Für B = B : äquidistante Linien Spektrum: Form der P/R-Zweige spiegelt die thermische Besetzung der J -Zustände wieder Temperaturmessung 3. Elektronische Übergänge Erlaubt, falls Ne µ if = f ( e) r i i 0 (el. Auswahlregel) i=1 Zusätzlich Auswahlregeln für Rotations- und Vibrationsanregung Rotation: J = 0, ±1 (0 möglich, da die Elektronen Drehimpuls aufnehmen können) Vibration: Annahme: Übergang geschieht instantan ( senkrecht im Potentialkurvenbild ) Übergangswahrscheinlichkeit gegeben durch den Franck-Condon-Faktor P ν,ν = ν ν 2 }{{} Ortswellenfkt. zu ν bzw. ν 91
21 (Bedeutung: ein Übergang findet statt, falls die Atome im Grund- und angeregtem Zustand den gleichen Abstand und die gleiche Geschwindigkeit haben) Spektrum damit: 92
22 (Seien x A, x B, x C elektrisch erlaubt) 93
23 94
22. Chemische Bindungen
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