Freie Valenzelektronen im idealen Kristallgitter; reduzierte Energieschemata
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- Kristian Salzmann
- vor 6 Jahren
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1 Kpitel Freie Vlenzelektronen im idelen Kristllgitter; reduzierte Energieschemt. Einleitung Der Titel dieses Abschnittes klingt etws merkwürdig. Wenn nämlich die Vlenzelektronen bsolut frei, lso keinem Potentil unterworfen sind, spielt die konkrete Kristllstruktur des Gitters ntürlich keine Rolle. Die Energie Impuls Reltion lutet in jedem Flle (wie im Sommerfeld Modell) einfch ε(k) = m k (.) und stellt für jede k Richtung eine usgedehnte Prbel dr (Abb..). Trotzdem können uch für den Fll V die verschiedenen Kristllgitter Typen bereits berücksichtigt werden, und zwr durch Einführung des reduzierten bzw. des periodischen Energieschems. ( k) k Abbildung.: Ds usgedehnte Energieschem im Modell freier Elektronen 9
2 Abbildung.: Die linere, eindimensionle Kette. - / - / / /.BZ.BZ.BZ.BZ.BZ Abbildung.: Brillouin Zonen im reziproken Gitter der lineren Kette. Die Idee, die hinter diesen verschiedenen Drstellungen ein und desselben Schverhltes steht (nämlich die Drstellung der Funktion (.)) läßt sich m besten n Hnd des einfchsten Gitters demonstrieren: der lineren, eindimensionlen Kette (Abb..). Sie ht den Bsis vektor : = und die Gittervektoren bzw. die Vektoren der primitiven Trnsltionen: R n = n, n =,±,±,... Die entsprechenden Gittervektoren des reziproken Gitters luten demnch: π K m = m, m =,±,±,..., Dieses reziproke Gitter knn(siehe Kpitel ) durch Einführung von Brillouin Zonen unterteilt werden (Abb..). Wie mn sieht, ht jede BZ dsselbe Volumen, uch wenn sie us mehreren unzusmmenhängenden Teilen besteht. 5
3 (k) () () () / / / / / / k Abbildung.: Ds reduzierte Energieschem. () (k + K ν= ), () (k+k v= ), () (k+k ν= ),...Bndindex (ν).. Ds reduzierte Energieschem ist eine Konsequenz us den im Kpitel usführlich erläuterten llgemeinen Eigenschften der Funktion ε(k): Jeder Punkt im reziproken Rum ußerhlb der ersten BZ ht einen äquivlenten Punkt innerhlb der ersten BZ. Es ist lso möglich, die ußerhlb der ersten BZ liegenden Teile der Funktion ε(k) ohne Verlust von Informtion in diese hineinzuprojezieren (Abb..). Nch dem im Kpitel. behndelten Krmer schen Theorem gilt ws uch us Abb.. hervorgeht. ε ν ( k) = ε ν (k), Auf Grund dieser Symmetrie Eigenschft von ε(k) ist ds Energieschem vollständig bestimmt, wenn mn (im konkreten Beispiel) nur den Wellenzhlbereich k π/ betrchtet. Diese Überlegungen bleiben uch dnn vollinhltlich gültig, wenn ds Potentil ungleich Null ist, weil j die Symmetrie Eigenschften von ε(k) in Kpitel völlig llgemein bgeleitet wurden! Im Flle V = knn für jeden Ast der reduzierten Funktion ε(k), d.h. für jedes Bnd, leicht die nlytische Form der der k Abhängigkeit ngeschrieben werden (Abb..5). Durch geeignete Indizierung der reziproken Gittervektoren (K = ;K = π/,k = π/, usw.) knn die eindeutige Funktion ε ν (k) = m (k +K ν), 5 k π (.)
4 Bnd (k) ~ (k+ / ~ (k- / ~ k / k Abbildung.5: Bndstruktur der lineren Kette. (k) () () () / / / / / / k Abbildung.6: Ds periodische Energieschem. geschrieben werden. Jedes Bnd knn lso einem reziproken Gittervektor zugeordnet werden. Diese eindeutige Zuordnung geht für V verloren! Ein letzter Schritt führt nun zum sogennnten periodischen Energieschem. Läßt mn nämlich die Bedingung des eingeschränkten Wertebereiches für k in (.) fllen, untersucht mn lso jedes ε ν (k) für den gnzen Bereich k,soergibtsichdsinabb..6drgestelltebild.ausdiesemdigrmm werden die Begriffe Bänder und Bndstruktur schon sehr deutlich.. Reduzierte Energieschemt von D und D Gittern In diesem Kpitel geht es um die Entwicklung reduzierter Energieschemt in höherdimensionlen Gitterstrukturen, wobei die Elektronen weiterhin ls 5
5 Abbildung.7: Ausgedehntes und reduziertes Energieschem für ds hexgonle Punktnetz im Modell freier Elektronen. frei beweglich ngenommen werden: V(r). Prinzipiell ist die Reduktion der Funktion ε(k) uf die erste BZ im Flle zwei bzw. dreidimensionler Gitterstrukturen um nichts schwieriger ls im bereits behndelten eindimensionlen Fll, nur sind die Ergebnisse etws schwerer zu überblicken. Als wesentliche neue Elemente treten zum bisher Gesgten die Aspekte der Überlppung bzw. Entrtung von Energiebändern uf. Diese Eigenschften von Energiebändern wurden bereits im Kpitel grundsätzlich behndelt. Wenn mn ls Übergng ein zweidimensionles Problem betrchtet, so wird die Zunhme der Komplexität us Abb..7 ugenscheinlich... Ds einfch-kubische Gitter Obwohl diese Gitterstruktur bei Reinmetllen nur selten vorkommt (Mn, Pu), ht es dennoch einige prktische Bedeutung, weil gewisse Legierungen und Verbindungen (CsCl) einfch kubisch kristllisieren. Die Bsisvektoren für dieses Gitter sind Vektoren in Richtung der Koordintenchsen mit der Länge (= Gitterkonstnte), wie in Abb..8 drgestellt wird. An dieser Stelle soll eine weitere, in der Kristllphysik oft verwendete Größe definiert werden: die Koordintionszhl. Es ist die Anzhl gleichwertiger Nchbrn, von denen ein Atom oder Ion umgeben ist. Aus Abb..8 ist Frge: wrum ist ds CsCl-Gitter kein bcc-gitter? 5
6 z y = = = x Abbildung.8: Die Bsisvektoren des einfch-kubischen Gitters. leicht zu ersehen, dß die (erste) Koordintionszhl für ds einfch-kubische Gitter 6 ist. Die primitiven Trnsltionen luten: R n,n,n = n n n n i Z. Die Bsisvektoren bzw. die primitiven Trnsltionen des entsprechenden reziproken Gitters luten gemäß (.6): b = π b = π b = π (.) K m,m,m = π m m m m i Z. Die Vektoren K beschreiben lso ebenflls ein einfch kubisches Punktgitter mit der Gitterkonstnten π/. Wie bereits im Abschnitt. usführlich erläutert wurde, bedeutet die Erstellung eines reduzierten Gitterschems für ds Modell freier Elektronen nichts nderes ls die Auswertung der Funktion ε(k) = m k+k m k.bz. (.) Die erste BZ ist für ds einfch kubische Gitter ein Würfel mit der Kntenlänge π/ mit dem Koordintenursprung im Zentrum und mit den Knten prllel zu den Koordintenchsen k x,k y und k z. Prinzipiell knn (.) 5
7 k y / N k z T M R S Z X k x Γ : X : R : M : π π π π / / / / / / Abbildung.9: Die erste Brillouin Zone für ds einfch kubische Gitter. nun für jeden Punkt der. BZ usgewertet werden. Zumeist beschränkt mn sich jedoch uf jene k Werte, die uf den Symmetriechsen der BZ liegen. Die Bezeichnung dieser Achsen und der entsprechenden Symmetriepunkte knn der Abb..9 entnommen werden. Die Auswertung der Gleichung (.) für die Richtung (k liegt uf der Strecke ΓX) unter Verwendung von (.) ergibt: ε m,m,m (k) = m ( π ) { } (m +ξ) +m +m mit ξ = k, ξ /. π Im weiteren wird die Energie in Einheiten ngegeben. ˆε(k) = ε(k) ) = (m +ξ) +m +m m ( π m i Z, (.5) Ds energetisch tiefstliegende Bnd erhält mn für m = m = m =. In diesem Fll gilt einfch: ˆε = ξ. Ds nächsthöhere Bnd wird durch m =,m = m = chrkterisiert (negtive m Werte werden per Konvention ls m geschrieben): ˆε = (ξ ). Bisher sieht die Bndstruktur gnz ähnlich us wie im eindimensionlen Fll (vergl. etw Abb..5). Ds nächsthöhere Bnd knn jedoch durch vier unbhängige Tripel von m,m,m chrkterisiert werden. Wie mn sich leicht 55
8 ^ ()()() ( )( ) ( )( ) () ()()()() () ( ) ( )( ) ( )( ) ()()()() ( ) () ( ) N ½ Abbildung.: Reduziertes Energieschem im einfch-kubischen Gitter längs der -Achse. überzeugen knn, gilt nämlich Dieses Bnd ist vierfch entrtet! ˆε = ˆε = ˆε = ˆε = +ξ. Zusätzlich führt die Ttsche, dß ds Bnd mit m =,m = m =, ˆε = (+ξ) energetisch denselben Strtpunkt besitzt wie ds vorher behndelte vierfch entrtete Bnd (ˆε = für ξ = ), zu einer Überlppung dieser Bänder. In weiterer Folge kommt es in immer stärkerem Ausmß zu Bndentrtungen und überlppungen, wie dies in Abb.. drgestellt ist. Besonders hohe Entrtungentretendortuf,wo Bändereinnder schneiden (E 5 fchentrtet) bzw. wo Bänder n den Rändern zusmmentreffen (E fchentrtet). Diese hohen Entrtungsgrde sind typisch für ds Modell freier Elektronen. Bei Brücksichtigung eines Potentiles (V(r) ) werden die Entrtungen teilweise ufgehoben, wie später noch genu zu sehen sein wird. In ähnlicher Weise wie für die Achse knn mn uch für die übrigen Symmetriechsen von Abb..8 (Λ, Σ, T, Z und S) ds reduzierte Energieschem ermitteln. Abb.. zeigt ds Gesmtergebnis (die Ziffern über den Bändern bedeuten die Entrtungsgrde). In Abb.. ist uch zu sehen, bis zu welcher Energie die Zustände besetzt sind, wenn ngenommen wird, dß pro Elementrzelle ein, zwei oder mehr 56
9 X ( ) [½,,] [,,] [½, ½, ½ ] [,½,] [, ½, ½ ] [,,] Fermi-Energie 6 6 Energie [ ( ) ] h m Elektronen pro Einheitszelle R (S) N (Z) M Abbildung.: Reduziertes Energieschem für ein einfch-kubisches Rumgitter im Modell freier Elektronen, empty lttice bnd structure. ˆε N = (,/,) =.5, ˆε M = (,/,/) =.5. ε F, =., ε F, =.88 und ε F, =.5. Der zusätzliche Index n der Fermienergie gibt die Zhl der Elektronen pro Einheitszelle n. 57
10 Vlenzelektronen vorhnden sind. Zur Berechnung dieser Fermi Grenzen muß uf einige Ergebnisse des Sommerfeld Modelles (Kpitel ) zurückgegriffen werden. Gleichung (.7) gibt den Zusmmenhng zwischen der Fermi Wellenzhl und der Vlenzelektronendichte: k F = (π n e ) mit n e = N Ω. Im Modell freier Elektronen ist die Fermi Grenzenergie einfch ε F = m k F, und es gilt somit ( ε F = π N ) ) = (π γω, (.6) m Ω m wobei die obige Identität druf beruht, dß die Elektronendichte n e einerseits us der Gesmtzhl N der Vlenzelektronen im Kristllvolumen Ω bzw. ndererseits us der Zhl γ der Vlenzelektronen im Volumen einer Einheitszelle Ω resultiert. Im Flle des einfch-kubischen Gitters gilt nun Ω =, (.7) sodß die Kombintion der beiden Gleichungen (.6 und.7) ε F = m ( π ) ( ) γ 8π bzw. ˆε F = ( ) γ 8π (.8) ergibt. Aus Abb.. ist ersichtlich, dß für γ = (monovlentes Metll) nur Elektronenzustände besetzt sind, deren Wellenzhlvektoren innerhlb der ersten BZ liegen. Weiters knn leicht gezeigt werden, dß in diesem Fll die Fermi Kugel genu ds hlbe Volumen der ersten BZ bensprucht. Setzt mn nämlich unter Verwendung von (.8) (γ = ): so erhält mn ε F = m ( ) ( ) π = 8π m k F, k F = Ds Volumen der Fermikugel (FK) ist V FK = ( π ( )( ) π. 8π ) = (π) = Ω V BZ, lso exkt die Hälfte des Volumens der ersten BZ. 58
11 Tbelle.: Elemente mit monotomrer bcc Kristllstruktur. Element (Å) Element (Å) Element (Å) B 5. Li.9 (78 K) T. Cr.88 Mo.5 Tl.88 Cs 6.5 (78 K) N. (5 K) V. Fe.87 Nb. W.6 K 5. (5 K) Rb 5.59 (5 K) Tbelle.: Elemente mit monotomrer fcc Kristllstruktur. Element (Å) Element (Å) Element (Å) Ar 5.6 (. K) Ir.8 pt.9 Ag.9 Kr 5.7 (58 K) δ-pu.6 Al.5 L 5. Rh.8 Au.8 Ne. (. K) Sc.5 C 5.58 Ni.5 Sr 6.8 Ce 5.6 Pb.95 Th 5.8 β-co.55 Pd.89 Xe 6. (58 K) Cu.6 Pr 5.6 Yb 5.9 Diese Aussge gilt nicht nur für ds eben behndelte einfch kubische Gitter, sondern für lle Brvisgitter. Diese Aussge gilt nicht nur für freie Elektronen im externen Potentil V =, sondern uch für V, wenn der Fermibereich keine Kugel mehr ist... Ds bcc und ds fcc Gitter Die Bedeutung dieser beiden Kristllstrukturen für die Metllphysik wird sofort klr, wenn mn die folgenden zwei Tbellen betrchtet. Tbelle. gibt einen Überblick über die in bcc kristllisierenden Metlle, Tbelle. einen solchen über die fcc Metlle, zusmmen mit den Gitterkonstnten. In Abb.. ist die erste BZ für ds (rele) bcc Gitter und für ds (rele) fcc Gitter mitsmt den wichtigsten Symmetriepunkten und chsen drgestellt. Die Auswertung der (vieldeutigen) Funktion ε(k) (Gl..) erfolgt unter Verwendung der reziproken Gittervektoren K m,m,m innerhlb der entsprechenden ersten BZ uf genu dieselbe Weise, wie dies m Beispiel des einfchkubischen Gitters beschrieben worden ist. 59
12 bcc fcc = Bsisvektoren, =, =, = = =, Ω = [, ] = Ω = [, ] =. Koordintionszhl = 8. Koordintionszhl = R n,n,n = Die primitiven Trnsltionen n +n +n n n +n n +n n R n,n,n = n +n n +n n +n n i Z Bsisvektoren und primitive Trnsltionen des reziproken Gitters b = π, b = π b = π K m,m,m = π m +m m +m m +m, b = π, b = π b = π K m,m,m = π m m +m m +m m m +m +m, m i Z Diese Vektoren beschreiben ein fcc Gitter mit der Gitterkonstnten π Diese Vektoren beschreiben ein bcc Gitter mit der Gitterkonstnten π V BZ = ( π k F = π ) V BZ = ( ) π π k F = π π k F π =.65 6 k F π =.7859
13 bcc z z fcc x y y x Abbildung.: Die Bsisvektoren für ds bcc und ds fcc Gitter. bcc k z fcc k z P N F H k x L K Q W U S X Z k x k y k y Abbildung.: Die erste BZ für ds bcc und ds fcc Gitter. Als Ergebnis erhält mn die Bndstruktur für ds (rele) bcc und ds (rele) fcc Gitter entprechend Abbildung. in der Näherung freier Elektronen. Wieder bedeuten die Ziffern bei den einzelnen Bändern deren Entrtungsgrde. Wegen der Symmetrie der betrchteten Gitter treten uch hier hohe Entrtungsgrde uf, insbesonders bei den Punkten, bei denen mehrere Bänder zusmmenlufen. So liegt etw beim bcc Gitter beim Punkt Γ und einer Energie ˆε = eine fche Entrtung vor. jeweils vierfch entrtete Bänder treffen hier zusmmen. Wie bereits uf Seite 56 erwähnt wurde, werden diese Entrtungen für ein Potentil V(r) teilweise ufgehoben. Dies wird nun n einem konkreten Beispiel erläutert. 6
14 bcc fcc h [ m ( ) ] Energie [, ½, ½ ] [,,] [,,] N H h [ m ( ) ] Energie [ ½, ½, ½] L [,,] [,,] X Abbildung.: Reduziertes Energieschem für ds bcc und ds fcc Gitter. Zu diesem Zweck wird ds Metll Lithium untersucht. Wie lle Alklimetlle kristllisiert es im bcc Gitter (siehe Tbelle.). Für Zimmertempertur wird für Li ein Gitterprmeter =.5 Å ngegeben. Ds Kristllpotentil V Li (r) ist gut beknnt. In Abb..5 wird der Einfluß des Potentils uf die Bndstruktur demonstriert. Wie die Berechnung der Bndstruktur für V(r) erfolgt, soll momentn ußer Acht bleiben. 6
15 [ev] 5 5 f() f e e() c e d() e c f e d e d e d c c f c() b() b d c b H H H - [ev] Abbildung.5: Bndstruktur des Li Metlles entlng der Achse für verschieden Kristllpotentile V(r). 6
16 Die drei Digrmme von Abb..5 hben dbei folgende Bedeutung: ) Bndstruktur des Li Metlls entlng der Achse für V(r) = (Modell freier Elektronen). Die Ergebnisse sind ntürlich exkt diesselben wie die von Abb.. (bcc). Wieder bedeuten die Ziffern den Entrtungsgrd der einzelnen Bänder und die Buchstben dienen zu ihrer Kennzeichnung. b) Bndstruktur des Li Metlles entlng der Achse für V(r) =.V Li (r) ( schwches Potentil ). Es ist zu sehen, dß die Struktur der freien Bänder prinzipiell erhlten bleibt, jedoch zwei wichtige Effekte uftreten:. Die vierfch entrteten Bänder splten uf in jeweils Bänder, von welchen eines (strichliert drgestellt) zweifch entrtet ist.. Viele der Schnittpunkte in der freien Bndstruktur (nicht lle!) fllen nun weg. Es treten Bndlücken (energy gps) uf. c) Bndstruktur des Li Metlles entlng der Achse für V(r) = V Li (r) ( strkes Potentil ). Hier ht sich unter dem Einfluß des Potentils die Bndstruktur schon so weit von der freien Bndstruktur entfernt, dß der Zusmmenhng zwischen beiden nur mehr mit Mühe zu erkennen ist. Trotzdem können die einzelnen Bänder eindeutig einnder zugeordnet werden. Wieder sind die strichliert eingetrgenen Bänder zweifch entrtet. Um ein relistischeres Bild von der Lge der Energiezustände zu geben, wird in Abb..5 die Energie nicht in den bisher verwendeten reduzierten Einheiten (siehe Seite 55) ngegeben, sondern in Elektronvolt. 6
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