CHALKOGENE IM SILICIUMGITTER- GASPHASENTRANSPORT. EPITAXIE, EIGENSCHAFTEN
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- Babette Martin
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1 CHALKOGENE IM SILICIUMGITTER- GASPHASENTRANSPORT. EPITAXIE, EIGENSCHAFTEN Inauguraldissertation zur Erlangung des Doktorgrades des Fachbereiches Chemie und Pharmazie der Ludwig-Maximilians-Universität München vorgelegt von Claus Holm aus Mitterteich M ü n c h e n 1981
2 -I- Inhaltsverzeichnis 1. Einleitung Zielsetzung 1 2. Experimenteller Teil Verwendete Chemikalien Transport im strömenden System Beschreibung der Apparatur Beschreibung der Versuche im strömenden System Transport im geschlossenen System Ampullen zum unbekeimten Wachstum (Pseudo- Bridgman) Ampullen für die Züchtung dünner Epitaxialschichten Ampullen für die Züchtung dicker Epitaxialschichten Herstellung der Ampullenbauteile, ihre Reinigung und Zusammenbau der Ampulle Das Problem der Einwaage sehr kleiner Schwefelmengen Diffusion im geschlossenen System Durchführung der Hochtemperaturreaktionen Vorbereitung der Ampullen zum Transport und zur Diffusion Öfen für die Versuche Unbekeimtes Wachstum Aufwachsung dünner Epitaxialschichten 19
3 -II Aufwachsung dicker Epitaxialschichten Diffusion von Chalkogenen in Silcium Quantative und qualitative Analyse des Chalkogengehalts im Silicium Funkenmassenspektrometer für Festkörper Neutronenaktivierungsanalyse Emissionsspektralanalyse mit Plasmaanregung (Induction-coupled plasma: ICP) Die Systeme Silicium - Chalkogen Allgemeine Eigenschaften fester Siliciumdichalkogenide Allgemeine Eigenschaften fester Siliciummonochalkogenide Thermodynamische Daten von Siliciumchalkogeniden und ihren Homologen (Ge, Sn, Pb) Literaturübersicht über die Siliciumchalkogenverbindungen Diskussion der Standardbildungsenthalpien der Siliciumchalkogenide Schätzverfahren zur Ermittlung fehlender oder korrekturbedürftiger Daten von Chalkogenverbindungen der 4. Hauptgruppe (Si bis Pb) Standardbildungsenthalpien gasförmiger Chalkogenide 35
4 -HI Standarbildungsenthalpien gasförmiger Monochalkogenide Standardbildungsenthalpien gasförmiger Dichalkogenide Methode zur Abschätzung von Standardbildungsenthalpien gasförmiger oder fester Verbindungen sowie deren Sublimationsenthalpien und Sublimationstemperaturen (vorgestellt am Beispiel von дн.,- 98, [SiS-(g)] Standardentropien gasförmiger Chalkogenide der 4. Hauptgruppe Monochalkogenide Dichalkogenide Thermodynamische Gleichgewichtsberechnungen mit dem Computerprogramm EQUICA Arbeitsweise des Computerprogramms Auswahl der Reaktionsteilnehmer und -Produkte Berechnung der Gibbs'schen Enthalpie der zu betrachtenden Species in Abhängigkeit von der Temperatur (P = 1 atm) Ergebnisse der thermodynamischen Gleichgewichtsberechnungen im System Silicium - Chalkogen Verhältnisse im System Silicium - Schwefel ohne Silciumbodenkörper 49
5 -IV- 1. Graphische Darstellung der Rechenergebnisse Diskussion der Rechenergebnisse im Zusammenhang mit Dampfdruckmessungen an Siliciumdichalkogeniden zur Bestimmung thermodynamiseher Daten (SIS.,, SiSe-) 52 Verhältnisse im System Silicium - Chalkogen mit Siliciumbodenkörper Graphische Dastellung der Rechenergebnisse 56 Transport von Silicium mit Chalkogenen 58 Auswirkungen der thermodynamlschen Verhältnisse in den Systemen Silicium -Chalkogen auf das Transportgeschehen 58 Gasphasenlöslichkeit 58 Berechnung der Transportrate 59 Deutung des Transportgeschehens auf der Grundlage der thermodynamlschen Eigenschaften der einzelnen Systeme Silicium - Chalkogen 63 Für den Gastransport geeignete Reaktionen Mechanismus des chemischen Transports- Quantitative Beschreibung mit Hilfe der thermodynamlschen Gleichgewichtsberechnungen 64
6 -V Optimierung der Transportbedingungen zur epitaxialen Abscheidung von Silicium Diffusion von Chalkogenen in Silicium Physikalische und thermodynamische Gesichtspunkte Kristallmorphologie des transportierten Siliciums Abscheidung von Silicium auf artfremdem Substrat Kristallformen im strömenden System Kristallformen im geschlossenen System Abscheidung von Silicium auf gleichartigem Substrat ( ^111^ -Orientierung) Aufwachsschichten im System Silicium - Chalkogen Physikalische Eigenschaften von Chalkogenen in Silicium Löslichkeit im Einkristall Elektrisches Verhalten Messung des spezifischen Widerstands bei Raumtemperatur Elektrische Bestimmung der Störstellenniveaus Messung von Infrarotspektren Elektronenspinresonanzuntersuchungen Diskussion der Meßdaten Zusammenfassung 104
7 -VI- Anhang 107 Verzeichnis der verwendeten Symbole 108 Tab. 19: Thermodynamische Daten von Siliciumchalkogeniden 109 Literaturverzeichnis 119
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