Ulm. Korrosion. Ludwig Jörissen Zentrum für Sonnenenergie- und Wasserstoff-Forschung (ZSW) Baden-Württemberg

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1 Ulm Korrosion Ludwig Jörissen Zentrum für Sonnenenergie- und Wasserstoff-Forschung (ZSW) Baden-Württemberg

2 Inhalt Korrosion Allgemeine Korrosion Lokalisierte Korrosion Pourbaix-Diagramm Lochfrasskorrosion Spaltkorrosion Stress Corrosion Cracking Korrosionsschutz Anodischer Korrosionsschutz -1-

3 Korrosion Als Korrosion wird die Zerstörung eines Metalls oder einer Legierung aufgrund einer chemischen oder elektrochemischen Reaktion mit der Umgebung oder dem umgebenden Medium bezeichnet. Vereinzelt führen auch physikalische Umlagerungen zu Korrosion (z.b. Rekristallisation von Sn bei tiefen Temperaturen, Zinnpest) Der Begriff Korrosion wird vereinzelt auch für die langsame Zerstörung Holz, Glas oder Kunststoffe durch die Umgebungsbedingungen oder durch Biofilme verwendet. -2-

4 Korrosive Umgebungen -3- Sheir, L.L., R.A. Jarman, and G.T. Burstein, eds. Corrosion. 3rd ed. Vol , Butterworth-Heinemann: Oxford.

5 Durch Korrosion geht Werkstoff verloren! Schwächung des Querschnittes Eine Verletzung der Oberfläche Das Korrosionsprodukt hat ein größeres Volumen. Von einem Korrosionsschaden spricht man jedoch erst, wenn die Funktion beeinträchtigt ist. -4-

6 Engere Definition von Korrosion Im Folgenden beschäftigen wir uns mit Korrosion im engeren Sinne, also dem Auflösen bzw. die Umwandlung eines Metalls an dessen Oberfläche durch den Kontakt mit Wasser oder feuchter Luft und beschränken uns auf die Vorgänge. Sauerstoffkorrosion Wasserstoffkorrosion Korrosion in diesem Sinne ist verknüpft mit der anodischen Auflösung von Metallen. Korrosion entsteht überall dort, wo Metalle Witterung oder anderen extremen chemischen Bedingungen ausgesetzt sind. Gebrauchsgegenstände Sanitäranlagen Wasser-, Gas, -Ölleitungen Bauwesen Stahlbauten Betonbauten Transport, besonders Schifffahrt und Kraftfahrzeuge Chemische Industrie Off-shore-Technik Jährliche Kosten für Korrosionsschutz und -schäden liegen allein in Deutschland im einstelligen Milliardenbereich (~4.2% des Bruttosozialprodukts). -5-

7 Korrosion ist Metallurgie im Rückwärtsgang -6- Fontana, M.G., Corrosion Engineering. 3rd ed. 1986, New York: McGraw-Hill.

8 Arten der Korrosion Allgemeine Korrosion Atmosphärische Korrosion Elektrochemisch induzierte Korrosion Hochtemperaturkorrosion Korrosion durch flüssige Metalle Korrosion durch Salzschmelzen Korrosion durch biologische Beläge Streustromkorrosion Lokalisierte Korrosion Spaltkorrosion Lochfraßkorrosion Selektive Auslaugung aus Legierungen Korrosion durch lokalisierte biologische Beläge -7-

9 Korrosionsvorgänge Korrosionsvorgänge beinhalten Elektrochemische Vorgänge, bei denen sich der Oxidationszustand der beteiligten Spezies ändert. Chemische Vorgänge, bei denen der Oxidationszustand erhalten bleibt. Man beobachtet Stromfluss (Austausch von Elektronen), wenn: Zwei verschieden edle Metalle sich im selben Elektrolyten befinden Zwei identische Metalle sich in Lösungen unterschiedlichen Sauerstoffgehalts befinden, die in ionischem Kontakt stehen (z.b. getrennt durch ein poröses Medium oder Diaphragma). Das Ausmaß ist abhängig von den Umgebungsbedingungen, den treibenden Kräften (Thermodynamik) und der Reaktionsgeschwindigkeit (Kinetik). -8- Bild:

10 Zur Erinnerung: Die Spannungsreihe (in Auszügen) Oxidierte Form + z e - reduzierte Form Li + + e - Li Mg 2+ 2 e - Mg Al e - Al Zn e - Zn Fe e - Fe Ni e - Ni Sn e - Sn Pb e - Pb 1.1 V E 0 / V H e - H Cu e - Cu Ag + + e - Ag Hg e - Hg Au e - Au

11 Elektrochemische Korrosion mit Nutzeffekt (Das Daniell-Element) John Frederic Daniell entwickelte im Jahr 1836 eine galvanische Zelle, die aus einer Kupfer und einer Zink Halbzelle besteht. Aus der elektrochemischen Spannungsreihe ergeben sich folgende Normalpotenziale: Cu e - Cu V Zn e - Zn V Aufbau: Zink taucht in eine 1 molare Lösung von ZnSO4 ein. Kupfer steht in Kontakt mit einer 1 molaren Lösung CuSO 4. Beide Elektrolyte sind durch ein poröses Diaphragma (Ton, Steingut etc.) getrennt Zelldiagramm: Zn/Zn 2+ // Cu 2+ /Cu Reaktionen: Anode: Zn Zn e - Kathode: Cu e - Cu Aufgemerkt: Daniell-Elemente erlauben infolge des hohen Innenwiderstands nur sehr geringe Ströme. Die kathodische Reaktion könnte auch Sauerstoffreduktion sein. Zwei elektrische verbundene, unterschiedlich edle Metalle im elektrolytischen Kontakt korrodieren in Gegenwart von Sauerstoff bzw. Wasser Bilder: Wikipedia

12 Das Daniell-Element ist ja ganz schön - historisch betrachtet, aber welche praktische Bedeutung hat das heute? Wasserabfluss bei Bedachungen oder (Trink-)Wasserinstallationen: In abfließendem Wasser enthaltene Kupferionen (Cu 2+ ) können Flächenkorrosion von Aluminium, Zink und verzinktem Stahl fördern. Insbesondere, wenn es sich um größere Kupferflächen handelt. Installation von Kupfer vor verzinktem Stahl (in Fließrichtung) führt zu kupferinduziertem Lochfraß! (DIN 1988 Teil 7, Technische Regeln für Trinkwasser Installation, Vermeidung von Korrosionsschäden und Steinbildung). -11-

13 Atmosphärische Korrosion Ist ein allgemeiner, gleichförmiger Angriff, bei der die gesamte Metalloberfläche, die der korrosiven Atmosphäre ausgesetzt ist in Oxidform umgewandelt wird, vorausgesetzt das Metall weist eine gleichförmige Mikrostruktur hat. Angriff von wässriger Säure auf Eisen Fe Fe e - 2 H e - H 2 Summe Fe + 2 H + Fe 2+ + H 2 Atmosphärische Korrosion von Eisen durch O 2 2 Fe 2 Fe e - O H 2 O + 4 e - 4 OH - Summe 2 Fe + O H 2 O 2 Fe OH - 2 Fe(OH) 2-2 Fe(OH) 2 + ½ O 2 + H 2 O 2 Fe(OH) 3 Fe 2 O 3 3 H 2 O -12- Bild:

14 Eine kleine Erinnerung an die Thermodynamik Nernst sche Gleichung Die Nernst sche Gleichung beschreibt die Abhängigkeit des Elektrodenpotenzials bei gegebener Temperatur von der Konzentration der beteiligten Spezies. Reaktionsgleichung rr + wh 2 O pp + hh + + ze - Potenzial E E 0 R T z F ln p h a P a H r w ar ah 2O ph = -log a H+ ; a H2O = const 1 (a H2O wird in die Gleichgewichtskonstante gezogen) Nach Umformung E E mv log z E 0 G 59.1 z F z mv log p h a P a H r w ar ah 2O Van t Hoff sche Reaktionsisobare G 0 = RTln K K: Gleichgewichtskonstante G 0 R T ln Kann man damit die Thermodynamik von Korrosionsvorgängen grafisch darstellen? a a P R p h a P a H r w ar ah 2O p r h 59.1 mv z ph -13-

15 Pourbaix Diagram Potential ph-diagramme, die den thermodynamischen Zustand der meisten Metalle in Kontakt mit verdünnten wässrigen Lösungen beschreiben. Entwickelt von Marcel Pourbaix. Die Auftragung des ph-werts erfolgt auf der Abszisse, die des Potenzials auf der Ordinate. Die Digramme zeigen chemische und elektrochemische Gleichgewichte zwischen Metall, dessen oxidierten Phasen und der wässrigen Phase. Pourbaix-Diagramme sind eine Art binärerer Phasen-Stabilitätsdiagramme. Sie zeigen die thermodynamischen Bedingungen für Immunität, Korrosion und Passivierung an. Pourbaix-Diagramme geben keine Auskunft über die Kinetik der Korrosionsvorgänge. Vereinfachtes Pourbaix-Diagramm für Eisen -14-

16 Konstruktion eines Pourbaix-Diagramms Zur Konstruktion der Pourbaix-Diagramme ist es erforderlich, einige Annahmen zu treffen: Alle Reaktionen des korrodierenden Systems werden als bekannt vorausgesetzt. Pourbaix-Digramme zeigen Gleichgewichtszustände. Der ph-wert der Lösung wird als konstant angenommen. Temperatur und Druck sind konstant und werden in der Regel zu 298 K und 1 atm angenommen. Die freien Bildungsenthalpien aller Festphasen und Ionen in Lösung unter den Reaktionsbedingungen sind bekannt. Bild: Wikipedia -15- E.D. Verink, in Uhlig s Corrosion Handbook, 2 nded., (R.W. Revieved), 2000, John Wiley & Sons, Inc.,

17 Voraussetzungen zur Konstruktion von Pourbaix-Diagrammen Reaktion: rr + wh 2 O pp + hh + + ze - Die Grundlage zur Konstruktion von Pourbaix-Diagrammen ist die Nernst sche Gleichung. 0 p G 59.1 a P h 59.1 mv E mv log ph r z F z a z R Die Gibbs schen freien Reaktionsenthalpien können aus Tabellenwerten entnommen werden. Der erste Term ist dem zufolge eine Konstante. Der zweite Term wird konstant, wenn man Normalwerte für die Konzentrationen der beteiligten Spezies annimmt. Festphasen: Aktivität = 1. Gelöste Phasen: 10-6 moll -1 Zur Erinnerung: G 0 von Elementen = 0 Die Summe der ersten beiden Terme ergibt den Potenzialwert E bei ph 0. Pourbaix-Diagramme werden aus drei verschiedenen linearen Zusammenhängen konstruiert E.D. Verink, in Uhlig s Corrosion Handbook, 2 nd ed., (R.W. Revieved), 2000, John Wiley & Sons, Inc.,

18 Geraden zur Konstruktion der Geraden in Pourbaix-Diagramm Die Geraden zur Konstruktion der Pourbaix-Diagramme sind entweder parallel zur ph-achse, parallel zur Potenzialachse oder geneigt mit einer Steigung mv/z und Achsenabschnitt E bei ph 0. Eine Reaktion, an der eine Festphase, eine gelöste ionische Spezies und Protonen beteiligt sind, aber keine Elektronen übertragen werden, ergibt eine potenzialunabhängige, senkrechte Gerade. (z=0 führt zu einer Steigung ). Eine Reaktion, an der eine Festphase, eine in Wasser gelöste ionische Spezies aber keine Protonen beteiligt sind und bei der Elektronen ausgetauscht werden, ergibt eine Parallele zur ph-achse. (wenn h=0 ergibt sich eine Steigung von 0). Eine Reaktion, an der eine Festphase, eine in Wasser gelöste ionische Spezies und Protonen beteiligt sind und bei der Elektronen übertragen werden, ergibt eine Gerade mit Steigung mv/z. Nachdem alle Geraden im Potenzial vs. ph Diagramm gezeichnet sind, werden die thermodynamisch stabilen Spezies dadurch identifiziert, dass alle thermodynamischen Gleichungen gleichzeitig erfüllt werden. -17-

19 Atmosphärische Korrosion findet in Gegenwart von Wasser und Sauerstoff statt. Der Stabilitätsbereich von Wasser ist über die folgenden Zersetzungsreaktionen definiert: Stabilitätsbereich von Wasser: Der Anfang 2 H e - 2 RH 2 T a 0 E E H 0 H H ln EH 59.1 mv ph 2 2 F a 2 2 H 2 2 H 2 O O H e - 4 R T a a 0 E E H O2 0 O O ln EO 59.1 mv ph 2 2 Das Potenzial beider F 2 Reaktionen a H O ist linear mit einer Steigung von mv ph -1 vom ph-wert abhängig. Bei Potenzialen unterhalb der roten Linie ist Wasser instabil, es entsteht Wasserstoff. Bei Potenzialen oberhalb der blauen Linie ist Wasser instabil, es entsteht Sauerstoff. Aufgemerkt! Wir haben bei den genannten Berechnungen Atmosphärendruck und eine Temperatur von K (25 C) unterstellt. E vs SHE ph H2 O2-18-

20 Jetzt mit Eisen! Aber welche Eisenoxid-Spezies gibt es unter Anderem? Oxidationszahl Betrachtet G f0 [kj/mol] Name Festphasen 0 Fe 0 -Eisen +2 FeO (hydr) Fe(II)-hydroxid Fe 3 O Magnetit +3 Fe 2 O 3 (anhydr) -741,5 Hämatit +3 Fe 2 O 3 (hydr) Fe(III)-Hydroxid Gelöste Spezies +2 Fe HFeO Fe FeO (OH) FeOH Fe(OH) FeO Lösungsmittel H 2 O Wasser -19-

21 Nun das Ganze mit etwas gelöstem Fe 2+ und Fe 3+ Reaktion: Fe 3+ + e - Fe 2+ Als Konzentration der gelösten Spezies werden 10-6 moll -1 angenommen. Mit G 0 = G Fe2+0 - G Fe3+ 0 G 0 = ( ) kjmol -1 G 0 = kjmol -1 G E 1 F R T 1 F Mit a Fe 2+ = 10-6 moll -1 E = 771 mv 0 ln 1 a Fe 2 E vs SHE Fe 3+ Fe ph H2 O2 Fe2+ <-> Fe

22 Und wo endet die Stabilität von Eisen? Reaktion Fe e - Fe Als Konzentration der gelösten Spezies werden 10-6 moll -1 angenommen. Damit: G 0 = G Fe0 - G Fe2+ 0 G 0 = ( ) kjmol -1 G E 2 F 0 R T 2 F ln 91.6 kj E mol C mol 1 a Fe 2 J K K mol C mol E mv mv mv E vs SHE 1 ln Fe 3+ Fe 2+ Fe ph H2 O2 Fe3+ <-> Fe2+ Fe2+ <-> Fe -21-

23 Nun wissen wir genau, dass gelöste Eisenionen im Alkalischen schwerlösliche Phasen bilden Reaktion FeO(OH) + 3 H + Fe H 2 O In dieser Reaktion werden keine Elektronen ausgetauscht. Allerdings sind Protonen involviert. Die Phasengrenzlinie muss also unabhängig vom Potenzial bei einem bestimmten ph-wert verlaufen. Es ergibt sich: G 0 G G G Fe H 2O FeO( OH ) K a 3 Fe log K log a a 3 Fe 3 3log a H Mit der van t Hoff schen Reaktionsisobaren G 0 = - RTln(K) wird daraus a ph 0 log G K log 3 Fe ln 10 R T 3 Setzt man die thermodynamischen Daten ein, so ergibt sich ein ph-wert von 2.2. H E vs SHE Fe 3+ Fe 2+ Fe FeO(OH) ph H2 O2 Fe3+ <-> Fe2+ Fe2+ <-> Fe Fe3+ <-> FeO(OH) -22-

24 Und dann war da noch die Oxidation von zweiwertigen Fe-Spezies zu dreiwertigen Reaktion FeO(OH) + 3 H + + e - Fe H 2 O In dieser Reaktion werden sowohl Protonen als auch Elektronen übertragen. Die Lage des Gleichgewichts ist daher sowohl potenzial- als auch ph-abhängig. Die freie Bildungsenthalpie der Reaktion ergibt sich zu: G 0 G G 0 = kj/mol Damit wird: G G Fe H 2 O FeO ( OH ) 10 R T ln 10 0 G ln R T E log a 2 3 ph Fe 1 F 1 F 1 F E vs SHE Fe 3+ Fe 2+ Fe FeO(OH) ph H2 O2 Fe3+ <-> Fe2+ Fe2+ <-> Fe Fe3+ <-> FeO(OH) Fe2+<->FeO(OH) -23-

25 Wie geht man mit sich schneidenden Linien im Pourbaix- Diagramm um? Zunächst gilt es die thermodynamischen Stabilitäten zu berücksichtigen. Oberhalb der blauen Linie ist Wasser instabil und setzt Sauerstoff frei. Unterhalb der roten Linie ist Wasser instabil und setzt Wasserstoff frei. E vs SHE Fe Fe 2+ FeO(OH) Fe ph H2 O2 Fe3+ <-> Fe2+ Fe2+ <-> Fe Fe3+ <-> FeO(OH) Fe2+<->FeO(OH) Die anderen Linien repräsentieren chemische Gleichgewichte Fe 3+ Die Gleichgewichtslinie enden, wo andere Phasen stabiler werden. E vs SHE Fe 2+ FeO(OH) H2 O2 Fe3+ <-> Fe2+ Fe2+ <-> Fe Fe3+ <-> FeO(OH) Fe2+<->FeO(OH) Aber noch haben wir längst nicht alle möglichen Gleichgewichte berücksichtigt! Fe ph -24-

26 FeO(OH) kann zu einem gemischtwertigen, schwerlöslichen Oxid (Fe 3 O 4 ) reduziert werden Reaktion 3 FeO(OH) + H + + e - Fe 3 O H 2 O In dieser Reaktion werden sowohl Protonen als auch Elektronen übertragen. Die Lage des Gleichgewichts ist daher sowohl potenzial- als auch ph-abhängig. Die freie Bildungsenthalpie der Reaktion ergibt sich zu: G 0 G G 0 = kj/mol Damit wird: E G 1 F 2G 2 3G Fe3O4 H O FeO( OH ) 0 ln 1 10 R T 1 F ph E vs SHE Fe 3+ Fe 2+ FeO(OH) Fe Fe 3 O ph H2 O2 Fe3+ <-> Fe2+ Fe2+ <-> Fe Fe3+ <-> FeO(OH) Fe2+<->FeO(OH) FeO (OH) <-> Fe3O4-25-

27 Zweiwertiges Eisen in Lösung kann ebenfalls zu einem gemischtwertigen, schwerlöslichen Oxid (Fe 3 O 4 ) werden Reaktion Fe 3 O H e - 3 Fe H 2 O In dieser Reaktion werden sowohl Protonen als auch Elektronen übertragen. Die Lage des Gleichgewichts ist daher sowohl potenzial- als auch ph-abhängig. Die freie Bildungsenthalpie der Reaktion ergibt sich zu: G 0 G 0 = kj/mol Damit wird: G 2 4G Fe H 2O GFe 3O 10 R T ln 10 0 G ln R T E 3 log a 2 8 ph Fe 2 F 2 F 2 F 4 E vs SHE Fe 3+ Fe 2+ Fe FeO(OH) ph H2 O2 Fe3+ <-> Fe2+ Fe2+ <-> Fe Fe3+ <-> FeO(OH) Fe2+<->FeO(OH) FeO (OH) <-> Fe3O4 Fe2+<->Fe3O4 Fe 3 O 4-26-

28 Und dann noch das Festphasengleichgewicht von Fe mit Fe 3 O 4 Reaktion Fe 3 O H e - 3 Fe + 4 H 2 O In dieser Reaktion werden sowohl Protonen als auch Elektronen übertragen. Die Lage des Gleichgewichts ist daher sowohl potenzial- als auch ph-abhängig. Die freie Bildungsenthalpie der Reaktion ergibt sich zu: G G H O GFe O G 0 = kj/mol Damit wird: E G 2 F 0 2 ln 8 Das war immer noch nicht das Letzte, es gibt noch weitere Phasen! R T 2 F ph E vs SHE Fe 3+ Fe 2+ Fe FeO(OH) ph H2 O2 Fe3+ <-> Fe2+ Fe2+ <-> Fe Fe3+ <-> FeO(OH) Fe2+<->FeO(OH) FeO (OH) <-> Fe3O4 Fe2+<->Fe3O4 Fe <-> Fe3O4 Fe 3 O 4-27-

29 Pourbaix Diagram für Eisen bei 25 C Zur Konstruktion eines Pourbaix- Diagramms müssen all denkbaren Reaktionen zwischen allen bekannten Phasen aufgestellt werden. Nur die thermodynamisch stabilen Phasen werden berücksichtigt. Pourbaix-Diagramme werden in der Regel für molare Lösungen erstellt. Die Stabilitätsgrenzlinien verschieben sich mit der Konzentration der betrachteten Salzlösungen entsprechend dem Nernst schen Gesetz -28-

30 Nutzen von Pourbaix-Diagrammen Pourbaix-Diagramme zeigen eine große Auswahl thermodynamischer Informationen in einem effizienten und kompakten Format. Die Informationen aus dem Pourbaix-Diagramm können eingesetzt werden, um das Korrosionsverhalten eines Metalls in wässriger Umgebung zu verstehen. Das Korrosionsverhalten kann durch ph-wert-änderung bzw. Potenzialkontrolle in Richtung Immunität oder Passivierung gesteuert werden. So kann z.b. die Korrosion von Eisen durch Erhöhung des ph-werts der Umgebung eingedämmt werden. Durch negative Polarisierung von Eisen kann Korrosion eliminiert werden. Diese Technik nennt man kathodischen Korrosionsschutz. Erhöhung des Potenzials kann die Korrosion des Grundmetalls durch die Bildung stabiler Oxidfilme auf der Oberfläche vermindern. -29-

31 Grenzen der Pourbaix Diagramme Pourbaix-Diagramm basieren auf thermodynamischen Daten und geben keine Informationen zur Reaktionskinetik. Es werden nur Gleichgewichtsbedingungen in einer vorgegebenen Umgebung betrachtet. Faktoren wie Temperatur und Reaktionsgeschwindigkeit, die die Korrosionsrate signifikant beeinflussen können werden nicht betrachtet. Pourbaix Diagramme behandeln reine Metalle. Diese sind oft für praktische, ingenieurtechnische Fragestellungen von begrenzter Bedeutung. Sie geben jedoch einen ersten Überblick und damit wertvolle Hinweise auch auf das Verhalten der Einzelbestandteile von praktisch relevanteren Legierungen. -30-

32 Wie und wo korrodieren Metalle eigentlich? Beispiel: Eisen an Luft Die meisten Korrosionsvorgänge entstehen, wenn Bauteile mit Wasser benetzt sind oder durch einen feuchten Film überzogen sind. Es bilden sich so genannte Lokalelemente aus. Voraussetzungen für eine Reaktion sind: Ein Ort, an dem Sauerstoff reduziert werden kann. z.b. ausgezeichneter Kristallit in einem polykristallinen Metallgefüge, Metalloxidschicht, Fremdmetall etc. bei gleichzeitiger Gegenwart von Sauerstoff. Wasser wirkt hier als Elektrolyt Ionische Leitfähigkeit ergibt sich durch Absorption von CO 2 aus der Luft, gelöste Salze etc. Ein Ort, an dem die anodische Metallauflösung beginnt. Die bei der anodischen Metallauflösung entstehenden Elektronen werden im Metall transportiert und am Ort der kathodischen Sauerstoffreduktion wieder verzehrt. Die anodische Metallauflösung tritt bevorzugt in sauerstoffarmen Bezirken auf. O 2 O 2 O 2 O 2 O 2 O 2 O 2 O 2 OH - Fe 3+ 3 OH - Fe 3+ O 2 Fe(OH) 3 O 2 FeO(OH) FeO(OH) Fe 2+ Rost Rost Lokale Kathode Lokale Anode Lokale Kathode Stahlbauteil (Fe) -31-

33 Wie und wo korrodieren Metalle eigentlich? Beispiel: Säurekorrosion von Eisen Die meisten Metalle sind unter Umgebungsbedingungen thermodynamisch nicht stabil. Die Stabilitätsbereich können z.b. dem Pourbaix-Diagramm entnommen werden. Eisen ist beispielsweise in Gegenwart von Wasser über den gesamten ph- Wertbereich thermodynamisch instabil. Säuren sind in der Lage, Metalle aufzulösen (zu oxidieren) auch in Abwesenheit von Sauerstoff. Als kathodische Gegenreaktion Wasserstoffentwicklung auf. H + H + H + H + H + 2 H e - H 2 Fe 2+ 2 H e - H 2 Rost - - Rost - - Lokale Kathode Lokale Anode Lokale Kathode Stahlbauteil (Fe) Der Wasserstoff kann gasförmig frei werden oder sich im Gefüge des Metalls einlagern. (Wasserstoffversprödung). -32-

34 Wasserstoffversprödung Entsteht durch H Einlagerung in das Metallgitter atomarer Wasserstoff entsteht z.b. durch Wasserstoffkorrosion oder durch galvanisches Verzinken Infolge kathodischer Reduktion: H 3 O + + e - H + H 2 O H 2 O + e - H + OH - H Diffusion in das Metallgitter Wasserstoff belegt Zwischengitterplätze und weitet so das Metallgitter auf. Wasserstoff wird quasi zum Legierungselement, was zur Versprödung des Metalls führt. Besonders empfindlich sind kubische Metallgitter wie sie z.b. in hochfesten Stählen vorkommen. Vorsicht! Bei der elektrochemischen Wasserstoffentwicklung treten sehr hohe treibende Kräfte zur Insertion von Wasserstoff ins Metallgitter auf. (Druckäquivalent nach Nernst scher Gleichung). Hochfeste Werkstücke müssen z.b. nach der Verzinkung wärmebehandelt werden (~200 C). -33-

35 Kinetische Betrachtungen Wie andere elektrochemische Reaktionen wird die Geschwindigkeit von Korrosionsreaktionen u.a. durch folgende Prozesse beeinflusst: Diffusion des Reaktanten zur Metalloberfläche / von dieser weg Mögliche Reaktionen der Spezies unmittelbar vor der Elektrode Adsorption an der Metalloberfläche Desorption von der Metalloberfläche Kinetik des Elektronenaustausches Bildung dichter, elektrisch nicht leitender, schwer löslicher Deckschichten. (Passivierung) -34-

36 Passivierung (I) Korrosionsuntersuchungen an Metallen werden häufig durch Aufnahme quasistationärer Strom- Spannungskurven durchgeführt. Bei gegebenem ph-wert erfolgt oberhalb eines bestimmten Potenzials (ECORR) die anodische Auflösung des Metalls. Dies ist an einer steigenden Stromdichte erkennbar. Bei manchen Metallen beobachtet man oberhalb des Korrosionspotenzials eine Abnahme der Korrosionsstromdichte. Man spricht von einer Passivierung der Metalloberfläche Bild: Corrosion of Stainless Steels 2nd ed., A. John Sedriks, Wiley-Interscience, New-York, 1996

37 Passivierung (II) Passivierung wird gewöhnlich durch die Bildung dichter, unlöslicher Oxidschichten auf der Metalloberfläche verursacht. Passivierung tritt unter anderem bei Chrom, Aluminium, Titan etc. auf, die alle unedler als Eisen sind. Passivschichten sind nur in bestimmten Grenzen des Potenzials und des ph-werts stabil, sie sind unter den richtigen Bedingungen oft selbstheilend. Voraussetzung zur Bildung einer dichten Schicht ist, dass die Volumina der Elementarzellen des Metalls und des Oxids ähnlich sind. Man nennt dies das Pilling- Bedworth-Verhältnis. M: Molekulargewicht ρ: Dichte n: Zahl der Metallatome im Oxid Pilling-Bedworth-Verhältnis V PBV Elementarzelle Oxid Oxid Metall Elementarzelle Vmetall n Oxid M Metall PBV < 1: Aufreißen der Oxidschicht PBV > 3: Abplatzen der Oxidschicht PBV = 1 3 Bildung einer Passivschicht Mg / MgO: PBV = 0.81 Al / Al 2 O 3 : PBV = 1.28 Fe / FeO: PBV = 1.7 Ti / TiO 2 : PBV = 1.78 Cr / Cr 2 O 3 : PBV = 2.07 Fe / Fe 3 O 4 : PBV = 2.1 Fe / Fe 2 O 3 : PBV = 2.14 Fe / FeO OH: PBV = 3.6 (Rost!) Ta / Ta 2 O 5 : PBV = 2.47 V / V 2 O 5 : PBV = 3.25 M -36- Quelle: Wikipedoia

38 Kinetik der Korrosion Als elektrochemischer Vorgang (wenn auch in einer kurzgeschlossenen Zelle) sind Korrosionsvorgänge über die Betrachtung von anodischen und kathodischen Strömen an Metallelektroden zugänglich. Die Butler-Volmer-Gleichung bietet einen ersten Zugang. Bei Korrosionsvorgängen ist die Elektrode stets stromlos von außen. Anodischer und kathodischer Strom müssen sich aufheben! Können aber durch verschiedene Reaktionen bereitgestellt werden. In diesem Fall verschiebt sich das Gleichgewichtspotenzial der Metallelektrode Bild: FU-Berlin

39 Mischpotenzialbildung bei der Säurekorrosion von Zink Zink weist ein negativeres Normalpotenzial als Wasserstoff auf. Wird Zn-Metall z.b. in eine je einmolare Lösung von Zn 2+ und H + getaucht, so löst sich Zn erwartungsgemäß auf. Das elektrochemische System lässt sich wie folgt beschreiben: Anodische Teilreaktion: Zn 0 Zn e - E 0 = V Kathodische Teilreaktion 2 H e - H 2 E 0 = 0 V Liegt kein äußerer Strom an, so heben sich der anodische Teilstrom (Zinkauflösung) und der kathodische Teilstrom (Wasserstoffentwicklung) gegenseitig auf. Es stellt sich ein Mischpotenzial an der Elektrode ein. Die Potenzialverschiebung ist proportional zum Verhältnis der Austauschstromdichten Bild: FU-Berlin

40 Bildung von Anode und Kathode Durch unterschiedliche Werkstoffe Heterogene Oberflächen (Bildung von Lokalelementen) Gefügebestandteile heterogener Legierungen Unterschiedliche Spannungs- und Verformungsbereiche (gekantetes Blech) -39-

41 Korrosion von Eisen in Beton Eigentlich ist Eisen in Beton durch die stark alkalische Umgebung vor Korrosion geschützt. Fehler in der Bauausführung (zu dünne oder stark poröse Betonschicht, stark chloridhaltige Umgebung etc.) führt zu einer Erniedrigung des lokalen ph-werts. Bewehrungseisen korrodieren und führen durch Volumenexpansion zu Gebäudeschäden Bild: Wikipedia

42 Erscheinungsformen der elektrochemischen Korrosion Flächenkorrosion Kontaktkorrosion Muldenkorrosion Me I Me II Me Lochfraßkorrosion Me Spaltkorrosion Me -41-

43 Kontaktkorrosion Zwei unterschiedlich edle Metalle stehen in direktem Kontakt. Die anodische Metallauflösung findet bevorzugt am unedleren Metall statt. Am edleren Metall tritt bevorzugt die kathodische Reaktion auf. Sauerstoffverzehr Wasserstoffentwicklung Die Geschwindigkeit der anodischen Metallauflösung wird durch die kathodische Reaktion getrieben. z -42-

44 -43- Beispiele für Kontaktkorrosion

45 Lochfraßkorrosion Tritt oft bei beschichteten oder passivierten Metallen auf. Beschädigung der (elektronenleitenden) Deckschicht Deckschicht = Kathode Fehlstelle = Anode Bereits sehr geringe kathodische Stromdichten auf der Passivschicht können zu großen anodischen Stromdichten im Loch (der Fehlstelle) führen. Technische Stahlqualitäten enthalten ein Vielzahl von Defektstellen (Einschlüsse, Phasengrenzen, Inhomogenitäten der Zusammensetzung) Lochfraßkorrosion tritt besonders stark in chloridhaltigen Elektrolyten auf. -44-

46 Erkennen von Lochfraßkorrosion Verschiebt sich der Übergang passiv zu transpassiv bei Gegenwart von Chlorid zu niedrigeren Potenzialen, ist dies ein Indiz für Lochfraßkorrosion Bild: Corrosion of Stainless Steels 2nd ed., A. John Sedriks, Wiley-Interscience, New-York, 1996

47 Was passiert bei Lochfraß Anodische Metallauflösung M M n+ + n e - Kathodische Sauerstoffreduktion O 2 + 2H 2 O + 4 e - 4 OH - Die erhöhte M n+ -Konzentration am Ort der Metallauflösung befördert die Wanderung (Migration) von Cl - hin zur erhöhten Kationenkonzentration zum Erhalt der Ladungsneutralität. Es bildet sich Metallchlorid (M + Cl - ), das hydrolysieren kann M + Cl - + H 2 O MOH + H + Cl - Die Umgebung des Orts der Metallauflösung wird sauer und beschleunigt so die Metallauflösung Bild: Corrosion of Stainless Steels 2nd ed., A. John Sedriks, Wiley-Interscience, New-York, 1996

48 Einflüsse von Legierungselementen Chrom Nickel Schiebt Lochfrasspotenzial (E P ) zu höheren Potenzialen Schiebt Passivierungspotenzial zu niedrigeren Potenzialen Reduziert Passivstromdichte Schiebt Lochfrasspotenzial (E P ) zu höheren Potenzialen Schiebt Passivierungspotenzial zu höheren Potenzialen Reduziert Passivstromdichte Reduziert Korrosionsstromdichte Molybdän Schiebt Lochfrasspotenzial (E P ) zu höheren Potenzialen Reduziert Korrosionsstromdichte -47- Bild: Corrosion of Stainless Steels 2nd ed., A. John Sedriks, Wiley-Interscience, New-York, 1996

49 -48- Beispiele Lochfraßkorrosion

50 Spaltkorrosion Im Spalt bildet sich eine Sauerstoffverarmung aus. anodischer Prozess findet ausschließlich im Spalt statt Es ergeben sich erhebliche ph-wert Verschiebungen zwischen Anode und Kathode. Beschleunigung der Korrosion -49-

51 -50- Beispiele Spaltkorrosion

52 Spannungsrißkorrosion Versagen eines Werkstoffs durch transkristalline (durch das Gefügekorn) bzw. interkristalline (zwischen den Körnern des Gefüges) Rißbildung bei gleichzeitigem Einfluss einer Zugspannung oder einer niederfrequenten Wechselbelastung und eines Angriffsmitels. Es treten in der Regel keine sichtbaren Korrosionsprodukte auf. Besonders empfindlich sind: Kupfer-Zink-Legierungen (Messing) Aluminium Knetlegierungen Säurebeständige Stähle Hochfeste Stähle (in Spannbeton) Geringwertige Goldlegierungen Angriffsmittel Bei Stählen und Aluminium: Chloride Bei Cu-Legierunge: Ammoniak, Amine, SO 2 NO x, Hg-Salze etc. Bereits Spuren des Angriffsmittels (ppm) können ausreichen. -51-

53 -52- Spannungsrißkorrosion

54 Vermeidung von Korrosion Auswahl geeigneter Werkstoffe korrosionsbeständigeres Material verwenden Korrosionsschutzgerechte Konstruktion Kontakt zwischen verschiedenen Metallen vermeiden Spalte sind zu vermeiden Möglichst glatte Oberflächen sind zu schaffen, z.b. durch Abschleifen oder Polieren Vermeiden mechanischer Beanspruchung Korrosionsschutz Kontaktkorrosionsstellen sind auszuschalten Korrosionsschutzschichten auf Eisenwerkstoffen Kathodischer Korrosionsschutz (mit Opferanode oder Fremdstromanode) -53-

55 -54- Korrosionsschutzgerechte Konstruktion

56 Korrosionsschutz Passiver Art Aktiver Art Inhibitoren -55-

57 Passiver Korrosionsschutz Lackierung I Korr = j A Oxidschicht -56-

58 Aktiver Korrosionsschutz Opferanode/ Kathodischer Schutz Me n+ + ne Me Schutz durch anlegen einer Spannung -57-

59 Schutzmetallschicht Das zu schützende Metall muss edler als das Überzugsmetall sein = echtes Schutzmetall Bei Verletzung der Schicht löst sich das Schutzmetall auf (Opferanode) Beispiel: Verzinken Überzugmetall ist edler als das zu schützende Metall = unechtes Schutzmetall Beispiel Verzinnen bzw. verchromen Vorsicht! Ist das Überzugsmetall edler als das Grundmetall tritt bei geringen Verletzungen der Schutzschicht exzessive Korrosion auf (Lochfraß und Spaltkorrosion). Die Oberfläche ist oft noch glänzend aber der Unterbau komplett korrodiert! -58-

60 -59- Korrosionsschutzschicht auf Stahl

61 Kathodischer Korrosionsschutz Schutz Bewusste Erzeugung eines Korrosionselementes Einsatz eines unedleren Metalls Zu schützende Metall ist die Kathode, das zu opfernde Metall ist die Anode, es muss unedler als der Kathodenwerkstoff sein Einsatz von Fremdstrom -60-

62 Kathodischer Korrosionsschutz mit Opferanode Galvanischer Vorgang Sekundärer Korrosionsschutz -61-

63 Kathodischer Korrosionsschutz mit Fremdstrom Elektrolytischer Vorgang Metall wird auf einem kathodischen Potenzial im Inertbereich gehalten. Als Anoden werden oft Kohleanoden eingesetzt. Einstellen der erforderlichen Schutzstromdichte Stahltank im Erdboden mit alter Bitumen oder Kunststoffisolation ~ ma/m -2 Stahltank im Erdboden mit guter Kunststoffisolation ~ mam -2 Wird auch zum Schutz von Beton in chloridhaltigen Böden oder bei starker Carbonatisierung (Absinken des ph-werts) angewandt. -62-

64 Korrosionsschutz durch Einsatz von Inhibitoren Reagenzien zur Förderung schützender Oxidschichten Carbonate Phosphate Reagenzien zur Verschiebung des Potentials in passiven Bereich Nitrite Chromate Reagenzien zur Adsorbtion an Metalloberfläche Reduktion H 2 O, O 2, H + Organische, aromatische und aliphatische Stoffe, mit Aminogruppen, Schwefel, Carbonylgruppen Phosphor, Arsen, Antimon -63-

65 Anodischer Korrosionsschutz Einstellen eines Potenzials im Passivbereich des Metalls. Initiierung durch Einprägen der Stromdichte i CRIT Aufrechterhaltung durch i PASS -64-

66 -65- Vielen Dank für die Aufmerksamkeit

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