Neuartige Leuchtstoffe für Hochleistungs-LEDs

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1 Neuartige Leuchtstoffe für Hochleistungs-LEDs Thomas Jüstel 21. November 2006 Prof. Dr. T. Jüstel, FB Chemieingenieurwesen, FH Münster, Abt. Steinfurt Folie 1

2 Nick Holonyak, jr. (2000) Es ist überlebenswichtig zu realisieren, dass die anorganische LED die ultimative Lichtquelle im Hinblick auf das Prinzip der Lichterzeugung und den Möglichkeiten der Anwendung ist und ihre Entwicklung solange fortschreiten wird, bis ihre Qualität und Lichtausbeute die aller anderen Lichtquellen übertreffen wird. Entwicklungsparameter - Lichtausbeute bzw. Energieeffizienz > 100 lm/w - Farbwiedergabeindex CRI > 90 - Lebensdauer > h Prof. Dr. T. Jüstel, FB Chemieingenieurwesen, FH Münster, Abt. Steinfurt Folie 2

3 Lichtquellen - Status Quo 2006 Farbwiedergabeindex R a Farbwiedergabeindex vs. Lichtausbeute Glühlampe 150W Halogenlampe 150W LEDs >2010? LEDs >2020? Warmweiß Keramische Metallhalogenid 150W LED 1W Kaltweiß Fluoreszenzlampe Dreibanden 36W LED 1W Fluoreszenzlampe Standard 36W Hg-Hochdruck 125W Na-Hochdruck150W Na-Niederdruck131W Lichtausbeute (lm/w) Typische R a Werte Glühlampe 100 Halogenlampe 100 Energiesparlampe 80 Hg-Hochdruck 50 Na-Hochdruck 20 Na-Niederdruck < 0 Prof. Dr. T. Jüstel, FB Chemieingenieurwesen, FH Münster, Abt. Steinfurt Folie 3

4 Energieeffizienz und Lichtausbeute weißer LEDs Energieeffizienz, Wall plug efficiency (WPE) WPE: η LED = η chip * η Konversion * η QD η Konversion = η Leuchtstoff * η Package ~ 0.5 η chip = η inj. * η rad. * η opt. ~ 0.7 η QD = 0.44 (Fluoreszenzlampen) 1.0 (RGB LEDs) III-V Halbleiter η rad. (~ 400 nm) > 0.7 η rad. ( 530 nm) < 0.3 Primärwellenlänge Schwerpunktwellenl. η QD WPE [%] 370 nm LED (3.4 ev) 570 nm (2.2 ev) nm LED (3.1 ev) 570 nm (2.2 ev) nm LED (2.9 ev) 570 nm (2.2 ev) nm LED (2.7 ev) 570 nm (2.2 ev) Lumenäquivalent LE 290 lm/w opt 330 lm/w opt 370 lm/w opt Lichtausbeute (lm/w) 66 lm/w 75 lm/w 84 lm/w η = η * LED LE 72 lm/w 82 lm/w 92 lm/w 77 lm/w 88 lm/w 98 lm/w 79 lm/w 90 lm/w 101 lm/w Prof. Dr. T. Jüstel, FB Chemieingenieurwesen, FH Münster, Abt. Steinfurt Folie 4

5 Aufbau von LED Lichtquellen (Level 1) Leuchtstoff < 1.0 lm lm < 0.1 W W < 120 C C < 100 W/cm W/cm 2 > 120 K/Wm 2 12 K/W Golddraht Kontakt Plastiklinse InGaN- Halbleiter Kühlkörper (Cu) (Al,In,Ga)N Halbleiter + Leuchtstoff (Konverter) Lichtfarbe Blau nm Gelb Kaltweiß Gelb + Rot Warmweiß Grün + Rot Kalt- und warmweiß Prof. Dr. T. Jüstel, FB Chemieingenieurwesen, FH Münster, Abt. Steinfurt Folie 5

6 Konverter für LED-Weißlichtquellen Konvertermaterialien 1. Anorganische Leuchtstoffe Mikroskalige Pulver (Y,Gd,Tb,Lu)AG:Ce (Ca,Sr,Ba) 2 SiO 4 :Eu (Ca,Sr)S:Eu Sr 2 Si 5 N 8 :Eu Nanoskalige Pulver (Y,Gd,Tb,Lu)AG:Ce Quantum Dots Zn(S,Se) (In,Ga)P Typische Konvertermaterialien 2. Organische Leuchtstoffe Polykondensierte Aromaten Perylene Coumarine Metallkomplexe Ln 3+ -Komplexe Ln = Tm, Tb, Eu Ru- und Ir-Komplexe Prof. Dr. T. Jüstel, FB Chemieingenieurwesen, FH Münster, Abt. Steinfurt Folie 6

7 Emission intensity [a.u.] 1,0 0,8 0,6 0,4 0,2 Leuchtstoffe für LED Lichtquellen LUXEON - Kaltweiß - Die Komponenten InGaN LED (Y,Gd,Tb,Lu)AG:Ce Blue LED Orange phosphor 0, Wavelength [nm] Emissionsintensität Kaltweiße Standard LEDs 1 5 W LEDs lm/w bläulich-weißes Licht T c > 5000 K Farbwiedergabeindex CRI = schlechte Wiedergabe roter Farbtöne Prof. Dr. T. Jüstel, FB Chemieingenieurwesen, FH Münster, Abt. Steinfurt Folie InGaN LED (Y,Gd,Tb,Lu)AG:Ce Tc = 5270 K CRI = 82 Tc = 4490 K CRI = 79 Tc = 4110 K CRI = 76 Tc = 3860 K CRI = 73 Tc = 3540 K CRI = Wellenlänge [nm]

8 Leuchtstoffe für LED Lichtquellen Weiße pcleds mit hoher Farbwiedergabe und Lichtausbeute Blaue LED + Gelb + Rot (Bandemitter) Blaue LED + Grün + Rot (Bandemitter) 1,0 1,0 0,8 0,8 Intensität [a.u.] 0,6 0,4 0,2 Blue LED Gelber Leuchtstoff Roter Leuchtstoff Intensität (a.u.) 0,6 0,4 0,2 Blaue LED Grüner Leuchtstoff Roter Leuchtstoff 0, Wellenlänge [nm] Blaue LED + Gelb + Rot (Linienemitter) 0, Wellenlänge [nm] Blaue LED + Grün + Rot (Linienemitter) Intensität [a.u.] 1,0 0,8 0,6 0,4 0,2 Blaue LED Gelber Leuchtstoff Roter Leuchtstoff Intensität [a.u.] 1,0 0,8 0,6 0,4 0,2 Blaue LED Grüner Leuchtstoff Roter Leuchtstoff 0, Wellenlänge [nm] 0, Wellenlänge [nm] Prof. Dr. T. Jüstel, FB Chemieingenieurwesen, FH Münster, Abt. Steinfurt Folie 8

9 Leuchtstoffe für LED Lichtquellen 1.2 LUXEON - Warmweiß - Die Komponenten InGaN LED YAG:Ce (Ca,Sr)S:Eu JAZZ 3300K BB 3300K nm 800 Wellenlänge [nm] nm Warmweiße LEDs für die Innenbeleuchtung 1 W LEDs lm/w ~ 25 lm bei 350 ma T c = 2800 to 4000 K Farbwiedergabeindex CRI = black body 3600 K fluorescent, CCT=3600 K nm Prof. Dr. T. Jüstel, FB Chemieingenieurwesen, FH Münster, Abt. Steinfurt Folie 9

10 Leuchtstoffe für LED Lichtquellen Warmweiße LUXEON pcleds mit hoher Lebensdauer Leuchtstoffmischung aus Y 3 Al 5 O 12 :Ce und (Ca,Sr)S:Eu Emission intensity [a.u.] 1,0 SrS:Eu (Sr0.75Ca0.25)S:Eu (Sr0.5Ca0.5)S:Eu 0,8 (Sr0.25Ca0.75)S:Eu CaS:Eu 0,6 0,4 0,2 Problem (Ca,Sr)S:Eu ist hydrolyseempfindlich (Ca,Sr)S + 2 H 2 O H 2 S + (Ca,Sr)(OH) 2 0, Wavelength [nm] Reduktion der Hydrolyseempfindlichkeit a) Anwendung einer Teilchenbeschichtung, d.h. Verkapselung der Partikel mit einem diffusionsdichten Material b) Optimierung des Mischkristalls Prof. Dr. T. Jüstel, FB Chemieingenieurwesen, FH Münster, Abt. Steinfurt Folie 10

11 Leuchtstoffe für LED Lichtquellen Trichromatische LED-Weißlichtquelle 4 A Intensity [a.u.] 3 A 2 A 1.3 A 0.5 A 0.1 A Wavelength [nm] InGaN LED 460 nm SrSi 2 N 2 O 2 :Eu 540 nm (Ca,Sr,Ba) 2 Si 5 N 8 :Eu 625 nm Farbwiedergabeindex CRI > 88 R. Müller-Mach, G.O. Müller, M. Krames, W, Schnick, F. Stadler, H. Höppe, T. Jüstel, P.J. Schmidt, Phys. Stat. Sol. A 202 (2005) 1727 Prof. Dr. T. Jüstel, FB Chemieingenieurwesen, FH Münster, Abt. Steinfurt Folie 11

12 Rote Linienemitter für LED Lichtquellen Ziel: Erhöhung des Lumenäquivalentes Relative Zunahme der Lichtausbeute beim Ersatz eines roten Breitbandemitters (610 nm, Sr 2 Si 5 N 8 :Eu) durch einen roten Linienemitter LAMPS@ETA 26 M Relative Lichtausbeute 1,2 1,0 Roter Linienemitter LE [lm/w opt. ] Eu Sm Pr Mn Anregungs- und Emissionsspektrum eines roten Linienleuchtstoffes (Pr 3+ ) Emissionsspektrum λ Ex = 487 nm Anregungsspektrum λ Em = 643 nm x = 0,595 y = 0, CRI relative Intensität 0,8 0,6 0, Color Temperature [K] 0,2 0, Wellenlänge [nm] Prof. Dr. T. Jüstel, FB Chemieingenieurwesen, FH Münster, Abt. Steinfurt Folie 12

13 Rote Linienemitter für LED Lichtquellen Trichromatische LED-Weißlichtquelle mit rotem Linienemitter LED Blau nm Chip Konverterschicht Gelb (Y,Gd,Tb,Lu)Al 5 O 12 :Ce Rot Mn 4+ -Leuchtstoffe (GE Patent US2006/ ) Tb 3 Al 5 O 12 :3%Ce + K 2 [TiF 6 ]:Mn 4+ Probleme: Absorptionsstärke und Abklingzeit des roten Linienemitters Prof. Dr. T. Jüstel, FB Chemieingenieurwesen, FH Münster, Abt. Steinfurt Folie 13

14 Rote Linienemitter für LED Lichtquellen Bekannte Wirtsgitter für effiziente Eu 3+ Lumineszenz Ln 2 O 3 Ln(P 1-x-y V x Nb y )O 4 Ln 3 Al 5 O 12 (Ln = Y, Gd, Lu) AE 2 Ln 2 Me 3 O 12 (AE = Ca, Sr, Ba; Me = Si, Ge) Probleme für die Anwendung in LEDs Position des CT Bandes < 300 nm 4f-4f Übergänge sind spin- und paritätsverboten ε < 100 cm -1 Y 2 O 3 :Eu Strategien zur Absorptionsverstärkung 7 F 7 F Anorganische Sensibilisatoren (Bi D 3 D 1 0,0 ) Wavelength [nm] Organische Sensibilisatoren (π-π* Absorption) Starke kovalente Wechselwirkung zwischen Eu 3+ und den Anionen Photonische Bandlückenmaterialien Emission intensity [a.u.] 1,0 0,8 0,6 0,4 0,2 Band edge Charge- Transfer Excitation spectrum Emission spectrum Reflection spectrum 7 F 0-5 D 2 5 D0-7 F J Prof. Dr. T. Jüstel, FB Chemieingenieurwesen, FH Münster, Abt. Steinfurt Folie 14

15 Rote Linienemitter für LED Lichtquellen Eu 3+ dotierte Leuchtstoffe mit 4f-4f Übergängen mit verstärkter Absorption im Bereich nm Anregungs-, Emissions- und Reflexionsspektren eines Eu 3+ dotierten Wolframats Abklingkurven (Eu 3+ ) Excitation at 308 nm t = 1.0 ms χ 2 = 2.47 Relative intensity 1,0 Emission spectrum Excitation spectrum Reflection spectrum QE 465 = 89.5% 0,8 RQ 465 = 74.2% QE 394 = 76.6% RQ 0,6 394 = 62.9% x = y = LE = 258 lm/w 0,4 λ max = 616 nm λ centroid = 627 nm 0,2 0, Wavelength [nm] Intensity at 612 nm Intenstity at 615 nm Sample: TJ100/96 t [ms] λ Ex =465 nm Y 2 O 3 :Eu τ = 1.0 ms Wolframat:Eu τ = 0.4 ms τ 1 =0,5 ms χ 2 =1, DU t [ms] Prof. Dr. T. Jüstel, FB Chemieingenieurwesen, FH Münster, Abt. Steinfurt Folie 15

16 BMBF Projekt HELIOS Highly Efficient Line-emitting Ions in Ordered Structures BMBF Support: 2.3 Mill. Euro Start/Ende: Koordinator: J. Opitz (Philips Research Europe) Partner: Global Light Industries GmbH Kamp-Lintfort Merck KGaA Darmstadt Philips Research Europe Aachen FH Münster (Prof. T. Jüstel, Philips sub-contractor) FH Münster (Prof. U. Kynast) TU Darmstadt (Prof. F. Laeri) Uni Osnabrück (Prof. M. Haase) Prof. Dr. T. Jüstel, FB Chemieingenieurwesen, FH Münster, Abt. Steinfurt Folie 16

17 Umsetzung BMBF Projekt HELIOS Die Komponenten 1. Blaue LED (465 nm) 2. Gelb-grüner Leuchtstoff 3. Neuer roter Leuchtstoff Schlüsselkomponente Roter Leuchtstoff effizienter Linienemitter ( nm) Wirtsgitter mit Eu 3+ -Ionen 2pc-LED (schematisch) SEM eines photoni. Kristalls Absorptionsverstärkung Neue Wirtsgitter für Eu 3+, die als nanoskalige Leuchtstoffe in photonische Bandstrukturen eingebaut werden. (inverse SiO 2 Opale) Prof. Dr. T. Jüstel, FB Chemieingenieurwesen, FH Münster, Abt. Steinfurt Folie 17

18 Aktivitäten BMBF Projekt HELIOS FH Münster (Prof. U. Kynast) FH Münster (Prof. T. Jüstel) Univ. Osnabrück (Prof. M. Haase) 10 nm YVO 4 :Eu 3+ und Kern-Schale-Nanoleuchtstoffe QE 465nm : ~ 100% Eu 3+ -Wolframat Leuchtstoffe, Infiltration via lösliche Vorstufen und nachfolgender thermischer Umsetzung Fluoridische Nanoleuchtstoffe via Gasphaseninfiltration und Pyrolyse Prof. Dr. T. Jüstel, FB Chemieingenieurwesen, FH Münster, Abt. Steinfurt Folie 18

19 Erste Ergebnisse BMBF Projekt HELIOS Komponenten einer warmweißen LED mit einem Eu 3+ Leuchtstoff Spektren weißer LEDs mit einer Leuchtstoffmischung aus YAG:Ce und einem Eu 3+ dotierten Wolframat Emission intensity [a.u.] 1,0 0,8 0,6 0,4 0,2 Blaue LED YAG:Ce Eu 3+ Leuchtstoff Emission intensity (a.u.) 0,25 0,20 0,15 0,10 0,05 T5200K T4570K T3920K 0, Wavelength [nm] 0, Wavelength [nm] Prof. Dr. T. Jüstel, FB Chemieingenieurwesen, FH Münster, Abt. Steinfurt Folie 19

20 Status Quo weiße LEDs 2006 Hersteller Produkt Lichtfarbe Lumileds Nichia Osram Standard kaltweiß Standard warmweiß Luxeon K2 Jupiter Golden Dragon Zusammenfassung Kaltweiß Warmweiß Kaltweiß Warmweiß Kaltweiß Warmweiß Teststrom [ma] Ziel 2020: η LED lm/w und CRI (Y,Gd,Tb,Lu)AG:Ce (Y,Gd,Tb,Lu)AG:Ce + (Ca,Sr)S:Eu oder (Ca,Sr,Ba) 2 Si 5 N 8 :Eu Verbesserte grün- und rot-emittierende Leuchtstoffe sind dafür erforderlich! Eu 2+ dotierte (Oxy)nitride bzw. RE 3+ oder Mn 4+ dotierte Molybdate/Wolframate Hocheffiziente LED-Leuchtstoffe sind eine der Schlüsselkomponenten, um LED- Weißlichtquellen zum Durchbruch in der Allgemeinbeleuchtung zu verhelfen Prof. Dr. T. Jüstel, FB Chemieingenieurwesen, FH Münster, Abt. Steinfurt Folie Lichtstrom [lm] Lichtausbeute [lm/w] Source: Strategies Unlimited

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