Charakterisierung Anthropogener Emissionen durch Immissions- und Emissionsuntersuchungen
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- Fritzi Schumacher
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1 Charakterisierung Anthropogener Emissionen durch Immissions- und Emissionsuntersuchungen
2 Bedeutung von Emissions- und Immissionsmessungen Emissionsdaten stellen Hauptunsicherheit in luftchemischen Modellen dar. Emissionsmessungen: Kenntnis der Anteile der verschiedenen Quellen nötig. Immissionsmessungen: (Zunächst) nur Konzentrationsverhältnisse bestimmbar. Zuordnung zu Quellen durch CMB-Analyse.
3 Vergleich CMB-Analysen mit Emissionskataster (Schmitz, Mannschreck) 1% Lösemittelanwendung Verbrennungsprozesse Verkehr 8% 6% 4% 2% % München (März 96) Augsburg (März 98) Augsburg (Okt. 98) Wuppertal (Aug. 95) Exp. Mittelwert UBA Szenario Straße Stadt
4 Problemstellung Experimentelle Ergebnisse FZ Jülich in Widerspruch zu Emissionskataster UBA. Verlässlichkeit der CMB-Analysen zweifelhaft (?) wg. Nichtberücksichtigung einiger Substanzklassen. Vorhandene Quellprofile teilweise veraltet (Verkehr: Neue Motor- und Abgaskonzepte).
5 Lösungsansatz 1: Immisionsmessungen Gewinnung neuer Imissionsdatensätze unter Einbeziehung zusätzlicher Substanzklassen Gewinnung von Emissionsprofilen aus Verkehr, Lösemittelanwendungen und Hausbrand Mustererkennung mittels CMB-Analyse Überprüfung der UBA-Emissionsdaten
6 Ester 8% FCKW 2% Glykolderivate 7% Disaggregierung der NMVOC-Emissionen aus Lösemittelanwendungen (Deutschland 1998) Ketone 5% Ether 1% Terpene 1% andere 2% Aliphaten 35% Alkohole 25% Theloke et al., 21 Aromaten 14%
7 Ester 8% FCKW 2% Glykolderivate 7% Disaggregierung der NMVOC-Emissionen aus Lösemittelanwendungen (Deutschland 1998) Ketone 5% Ether 1% Terpene 1% andere 2% Glykolderivate 7% Aliphaten 35% Ester 8% FCKW 2% Ketone 5% Terpene 1% Ether 1% andere 2% Aliphaten 35% Alkohole 25% Theloke et al., 21 Aromaten 14% Alkohole 25% Aromaten 14%
8 Ethin 9,6 Propen 17,65 Methanol / 1-Buten / i-buten 27, Ethanol 32,31 2-Propanol 35,19 2-Methyl-1-buten 35,55 Essigsäuremethylester 37,17 2,2-Dimethylbutan 38,43 2-Methylpropan 24,65 Pentan 35,84 Butan 27,8 MTBE / 2-Methylpentan Cyclopentan / 2,3-Dimethylbutan 4,75 4,5 3-Methylpentan 41,75 2-Butanol 43,83 Methylcyclopentan 44,34 2,4-Dimethylpentan 44,71 1-Butanol 45,95 2-Methylhexan 47,9 3-Methylhexan 47,68 1,4-Dioxan 48,43 Heptan 49,6 2,3-Dimethylpentan 47,33 4-Methyl-2-pentanon 5,33 Methylcyclohexan 5,68 2,3,4-Trimethylpentan 52,2 2-Methylheptan 52,81 3-Methylheptan 53,28 Essigsäureethylester / Hexan 42,82 Butylacetat Octan 54,66 54,32 Ethylbenzol 57,71 m/p-xylol 58,11 Cyclohexanol 58,43 o-xylol 59,38 Styrol 59,9 Nonan 59,74 i-propylbenzol 6,96 Benzol 46,26 a-pinen 62,2 Propylbenzol m-ethyltoluol 62,38 p-ethyltoluol 62,79 62,65 1,3,5-Trimethylbenzol 63, o-ethyltoluol 63,62 Decan 64,44 1,2,4-Trimethylbenzol / t-butylbenzol 64,29 1,2,3-Trimethylbenzol 65,69 1,3-Diethylbenzol 66,66 Butylbenzol 1,4-Diethylbenzol 67,6 66,99 Undecan 68,73 Ethan 9,98 Ethen 8,75 Propan 18,18 2-Methylbutan 33,86 Toluol 52,55 Aussenluftprobe , 8:54-9:4 Uhr 4,5 ml/min Aussenluft + 39,5 ml/min synthetische Luft t R [min] -->
9 6:4 8:1 9:4 11:1 12:4 14:1 15:4 17:1 18:4 2:1 21:4 23:1 :4 2:1 3:4 5:1 6:4 8:1 9:4 11:1 12:4 14:1 15:4 Konzentration Butylacetat [ppb] Konzentration Propan [ppb] Aussenluftmessungen 24./ GC HP689,6 6,5,4 Butylacetat Propan 5 4,3 3,2 2,1 1,
10 Mobiles Messlabor Chemische Messungen Kohlenwasserstoffe (C 2 -C 12 ; ca. 8 Substanzen) Oxigenierte Substanzen (Aldehyde, Ketone, Ether, Ester; 25 Verbindungen) Stickoxide (NO, NO x, NO y ) Kohlenmonoxid (CO) Formaldehyd (HCHO) Ozon (O 3 ) Meteorologische Messungen Windgeschwindigkeit Windrichtung Temperatur Luftfeuchte Strahlung
11 Lösungsansatz 2: Messung von Verkehrsemissionen On-Board-Messungen Erstellung eines realitätsnahen Prüfstandszykluses Prüfstandsmessungen Vergleich verschiedener Prüfstandszyklen Vergleich verschiedener Motorkonzepte (Ottomotor, DI-Ottomotoren, Dieselmotoren) Erstellung von Emissionsbasisfunktionen
12 Ford Mondeo Turnier Modelljahr 2 Abgasnorm: D4 Hubraum: 1796 cm 3 Leistung: 85 kw (115 PS) Leergewicht: 1377 kg Gewicht der Analytik: 25 kg
13 Analyten Messgrößen Ford Mondeo Kohlenstoffoxide (CO, CO 2 ) Stickoxide (NO; NO 2 ; N 2 O) Sauerstoff (O 2 ) Gesamt-Kohlenwasserstoffe (HC) Kohlenwasserstoffe (NMHC; C 2 - C 1 ) - offline Fahrparameter Weg, Geschwindigkeit, Beschleunigung Drehzahl Spritverbrauch
14 Messungen im Strassenverkehr 4 verschiedene Fahrtrouten in München. I.d.R. je eine Fahrt morgens und abends. Insgesamt über 7. Sekundendaten, 12 Kohlenwasserstoffproben. Erstellung von Basisemissionsfunktionen der limitierten Abgaskomponenten. Erstellung eines Fahrzyklusses, der die Gesamtheit der Münchener Fahrsituationen abbildet ( MOBINET-Zyklus ).
15 Basisemissionsfunktion für Gesamt-HC HC [mg/s].5 v*b [m 2 /s 3 ] v [km/h]
16 Messungen am Prüfstand 4 verschiedene Prüfstandszyklen (NEFZ, MOBINET, FTP-75, Autobahn). 9 Fahrzeuge (EURO-3 und EURO-4; darunter 3 Ottomotoren, 2 DI-Ottomotoren, 4 Dieselmotoren). Insgesamt über 8. Sekundendaten, 288 Kohlenwasserstoffproben. Vergleich MOBINET-Analytik des Ford Mondeo mit Analytik des RWTÜV Essen.
17 Geschwindigkeit [km/h] 14 Zertifikationszyklus Europa (NEFZ) Zeit [s]
18 Geschwindigkeit [km/h] 14 MOBINET-Zyklus Zeit [s]
19 v [km/h] b [m/s²] v*b [m²/s³] Vergleich München / MOBINET-Zyklus / NEFZ v [km/h] b [m/s²] v*b [m²/s³] v [km/h] b [m/s²] v*b [m²/s³],5 29,3,5 26,2,5 27,2 1 14, ,6 18, 1 2 6, 9,8 2 1,4 3 8,4 3 5,1 3 9,6 4 9, 4 17,1 4 8,9 5 1,5 5 14,1 5 9, ,2 7, ,5 9,8 6 9,3 8 3,4 8 1, ,6,8,6 4,8 v ,8,6 1,2 1,2,4 v 9 1, ,1 12 1,9 13, 3,6 v 11,4 14, 14, 12,3 15, 16, 15, 16, 13,1 17, 17, relativer Anteil [%] relativer Anteil [%] relativer Anteil [%] b <= -2,,8 b <= -2, 1,4 b <= -2,, -2, < b <= -1,5 2, -2, < b <= -1,5 1,8-2, < b <= -1,5, -1,5 < b <= -1, 3,7-1,5 < b <= -1, 2,8-1,5 < b <= -1, 2,6-1, < b <= -,5 6,1-1, < b <= -,5 8,7-1, < b <= -,5 11,6 -,5 < b <= -,2 26, -,5 < b <= -,2 25,8 -,5 < b <= -,2 1, -,2 < b <=,2 28,1 -,2 < b <=,2 25, -,2 < b <=,2 65,1,2 < b <=,5,5 < b <= 1, 1, < b <= 1,5 4,9 7,8 17,7 b,2 < b <=,5,5 < b <= 1, 1, < b <= 1,5 5,7 9,1 17,4 b,2 < b <=,5,5 < b <= 1, 1, < b <= 1,5 1,6 5,3 12,8 b 1,5 < b <= 2, 2,2 1,5 < b <= 2, 1,6 1,5 < b <= 2,, b > 2,,5 b > 2,,7 b > 2,, relativer Anteil [%] relativer Anteil [%] relativer Anteil [%] v*b <= -2,4 v*b <= -2,9 v*b <= -2,7-2 < v*b <= -15 1, -2 < v*b <= -15 1, -2 < v*b <= -15 1,1-15 < v*b <= -1 2,3-15 < v*b <= -1 3,3-15 < v*b <= -1,8-1 < v*b <= -5 6,3-1 < v*b <= -5 6,6-1 < v*b <= -5 4,1-5 < v*b <= -,2 23,4-5 < v*b <= -,2 22,9-5 < v*b <= -,2 7,4 -,2 < v*b <=,2 36,5 -,2 < v*b <=,2 33,6 -,2 < v*b <=,2 66,1,2 < v*b <= 5 5 < v*b <= 1 1 < v*b <= 15 3,6 7,7 17,4 v*b,2 < v*b <= 5 5 < v*b <= 1 1 < v*b <= 15 4,6 6,8 17,1 v*b,2 < v*b <= 5 5 < v*b <= 1 1 < v*b <= 15,3 8,5 1,7 v*b 15 < v*b <= 2 1, 15 < v*b <= 2 2,8 15 < v*b <=,2 v*b > 2,1 v*b > 2,4 v*b > 2, relativer Anteil [%] relativer Anteil [%] relativer Anteil [%]
20 Leistung vs. Geschwindigkeit der Messungen München (weiss) im Vergleich zum MOBINET-Fahrzyklus (gelb) und NEFZ (rot) 3 spezifische Leistung [m²/s³] Geschwindigkeit [km/h]
21 Prüfstandsmessungen Mondeo: Vergleich von NEFZ und MOBINET-Zyklus CO2 [g/km] CO [mg/km] NOx [mg/km] HC [mg/km] EURO NEFZ MOBINET
22 Erkenntnisse aus Prüfstandsuntersuchungen Der europäische Zertifikationszyklus (Basis der UBA-Berechnungen!) bildet reales Fahrverhalten unzureichend ab.
23 CO2 [g/s] CO2 kumuliert [kg] Prüfstand vs. München - CO CO2 Prüfstand [g/s] CO2 München [g/s] CO2 kumuliert Prüfstand [kg] CO2 kumuliert München [kg] Messzeit [s]
24 CO [g/s] CO kumuliert [g] Prüfstand vs. München - CO 3, 1 2,4 1,8 CO Prüfstand [g/s] CO München [g/s] CO kumuliert Prüfstand [g] CO kumuliert München [g] 8 6 1,2 4,6 2, Messzeit [s]
25 NOx [mg/s] NOx kumuliert [g] Prüfstand vs. München - NO x NOx Prüfstand [mg/s] NOx München [mg/s] NOx kumuliert Prüfstand [g] NOx kumuliert München [g] Messzeit [s]
26 Emission / Verbrauch Übersicht Ford Mondeo MOBINET-Daten München Prüfstandsdaten MOBINET-Zyklus Berechnung aus Emissionsfunktion CO2 [g/km] CO [mg/km] NOx [mg/km] HC [.1mg/km] Sprit [g/km]
27 Erkenntnisse aus Prüfstandsuntersuchungen Der europäische Zertifikationszyklus (Basis der UBA-Berechnungen!) bildet reales Fahrverhalten unzureichend ab. Die Übertragung einer realen Fahrt auf den Prüfstand gelingt nur bedingt, da Emissionen nicht allein f(v,v*b) sind. On-Board-Messungen sind unverzichtbar.
28 NO und NO2 [ppm] Geschwindigkeit [km/h] Prüfstandsmessung Polo FSI NO [ppm] NO2 [ppm] Geschwindigkeit [km/h] Messzeit [s]
29 NH3 und N2O [ppm] Geschwindigkeit [km/h] Prüfstandsmessung Polo FSI NH3 RWTÜV Essen [ppm] N2O RWTÜV Essen [ppm] Geschwindigkeit [km/h] Messzeit [s]
30 Name Substanzklasse Formel Respons e je C relativ zu Toluol Produkti on 1991 [1³ t] 1 Kp [ C] Methanol Alkohol CH3OH 58% Ethanol Alkohol C2H5OH 63% Aceton Keton CH3COCH3 71% 56 2-Propanol (Isopropanol) Alkohol C3H7OH 64% tert-butanol Alkohol C4H9OH 83% 83 1-Propanol Alkohol C3H7OH 72% Butanon (Ethyl-methylketon) Keton C2H5COCH3 75% 8 2-Butanol (sec-butanol) Alkohol C4H9OH 79% 98 1-Butanol Alkohol C4H9OH 69% Pentanon (Diethylketon) Keton C2H5COC2H 78% 12 4-Methyl-2-pentanon (Isobutylmethylketon) Keton C4H9COCH3 79% 117 Toluol (Interner Standard) C7H8 1% 11 Cyclohexanol Alkohol C6H11OH 41% 16 Cyclohexanon Keton C6H1O 66% 155 Acetaldehyd Aldehyd CH3CHO 36% 21 Diethylether Ether C2H5OC2H5 88% 35 Essigsäuremethylester (Methylacetat) Ester CH3CO2CH3 55% 58 Methyl-tert-butylether (MTBE) Ether C4H9OCH3 84% 55 Butyraldehyd Aldehyd C3H7CHO 63% 75 Essigsäureethylester (Ethylacetat) Ester CH3CO2C2H 65% Ethyl-tert-butylether (ETBE) Ether C4H9OC2H5 8% 72 tert-amyl-methylether (TAME) Ether C5H11OCH3 87% 85 Tetrahydrofuran (THF) Ether C4H8O 95% 66 1,4-Dioxan Ether C4H8O2 52% 11 Toluol (Interner Standard) C7H8 1% 11 Essigsäurebutylester (Butylacetat) Ester CH3CO2C4H 69% Essigsäure-iso-pentylester (Isoamylacetat) Ester CH3CO2C5H 64% Kirk-Othmer: Encyclopedia of Chemical Technology, Vol 22, 4 th edition 1997
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