Materialdesign für thermoelektrische Anwendungen
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- Lilli Maurer
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1 Materialdesign für thermoelektrische Anwendungen Silke Bühler-Paschen Institut für Festkörperphysik, TU Wien Energietag 2015, ÖPG & SPG, Energietag ÖPG & SPG, , 1
2 Thermoelektrische Eigenschaften: ZT = S2 T ρκ L j U σ = j U/L σ: Elektrische Leitfähigkeit ρ: Elektrischer Widerstand (ρ = 1/σ) κ (or λ): Thermische Leitfähigkeit L j q T κ = j q T/L S (or α): Thermokraft (Seebeckkoeffizient) j: Elektrische Stromdichte j q : Thermische Stromdichte L j q U T S = U T U: Spannung T: Temperatur T: Temperaturdifferenz L: Länge Energietag ÖPG & SPG, , 2
3 Elektrische Leitung: Was ist ein Loch? (Encyclopaedia Britannica, 2010) Energietag ÖPG & SPG, , 3
4 Thermokraft: Atome in einem Gas Elektronen im Festkörper T1 T1=T2 T2 T1 T1>T2 T2 T1 T1>>T2 T2 Energietag ÖPG & SPG, , 4
5 Thermische Leitung: Was ist ein Phonon? (Anders Blom, Lund University, CAL-laborate, 2004) Energietag ÖPG & SPG, , 5
6 Thermoelektrische Eigenschaften: Messtechnik Elektrischer Widerstand: ρ = R A l Thermische Leitfähigkeit: κ = Q T Thermokraft: l A S = V T Energietag ÖPG & SPG, , 6
7 Materialien: Spielwiese Periodensystem der Elemente PERIODEN GRUPPE 1 IA 18 VIIIA H WASSERSTOFF 2 IIA Li Be LITHIUM Na Mg 13 IIIA 14 IVA 15 VA 16 VIA 17 VIIA B N F C Al P VIIIB NATRIUM MAGNESIUM 3 IIIB 4 IVB 5 VB 6 VIB 7 VIIB IB 12 IIB ALUMINIUM SILIZIUM PHOSPHOR SCHWEFEL CHLOR K Ca Sc Ti V Cr Rb Sr Cs Ba 87 (223) 88 (226) Fr BERYLLIUM Ra GRUPPE IUPAC 13 ORDNUNGSZAHL 5 Y La-Lu Zr B Nb Mo Hf Ta W Mn Fe Co Ni Cu Zn 43 (98) Tc Ru Rh Pd In Te I Ag Cd (209) 85 (210) Re Ir Pt Hg Tl Pb Po Os ZUSTAND ( 25 C; 101 kpa) Ne - gasförmig Fe - fest Hg - flüssig Tc - künstliche Au BOR Ga Si Ge Sn As Sb Bi O KOHLENSTOFF STICKSTOFF SAUERSTOFF KALIUM CALCIUM SCANDIUM TITAN VANADIUM CHROM MANGAN EISEN KOBALT NICKEL KUPFER ZINK GALLIUM GERMANIUM ARSEN SELEN BROM RUBIDIUM STRONTIUM YTTRIUM ZIRKON NIOB MOLYBDÄN CÄSIUM FRANCIUM BARIUM RADIUM PERIODENSYSTEM DER ELEMENTE ELEMENTSYMBOL Lanthaniden RELATIVE ATOMMASSE (1) BOR NAME DES ELEMENTES GRUPPE CAS HAFNIUM TANTAL WOLFRAM Metalle Alkalimetalle Erdalkalimetalle Uebergangselemente Lanthaniden Actiniden Halbmetalle Nichtmetalle Chalkogene Halogene Edelgase TECHNETIUM RUTHENIUM RHODIUM PALLADIUM SILBER KADMIUM com/de/ RHENIUM OSMIUM IRIDIUM PLATIN GOLD QUECKSILBER THALLIUM BLEI BISMUT POLONIUM ASTAT S Se INDIUM ZINN ANTIMON TELLUR FLUOR Cl Br IOD At (267) 105 (268) 106 (271) 107 (272) 108 (277) 109 (276) 110 (281) 111 (280) 112 (285) 113 ( ) 114 (287) 115 ( ) 116 (291) 117 ( ) 118 ( ) Ac-Lr Rf Db Sg Bh Hs Mt Ds Rg Cn Uut Fl Uup Lv Uus Uuo Actiniden RUTHERFORDIUM DUBNIUM SEABORGIUM BOHRIUM HASSIUM MEITNERIUM DARMSTADTIUM ROENTGENIUM COPERNICIUM UNUNTRIUM FLEROVIUM UNUNPENTIUM LIVERMORIUM UNUNSEPTIUM UNUNOCTIUM 86 He HELIUM Ne NEON Ar ARGON Kr KRYPTON Xe XENON (222) Rn RADON (1) Pure Appl Chem, 81, No 11, (2009) Die relative atommasse wird auf fünf stellen angezeigt Für elemente ohne stabile isotope ist die atommasse des stabilsten isotops in klammern gezeigt isotope Drei dieser elemente (Th, Pa und U) spielen eine bedeutende rolle aufgrund ihrer häufigkeit in der Erdkruste und ihre atomgewichte und werden deshalb aufgelistet LANTHANIDEN La Ce LANTHAN Pr Nd ACTINIDEN 89 (227) Ac Th Pa U ACTINIUM CER PRASEODYM NEODYM THORIUM PROTACTINIUM URAN 61 (145) Pm Sm Eu Tb Dy Ho Er Tm Yb 93 (237) 94 (244) 95 (243) 96 (247) 97 (247) 98 (251) 99 (252) 100 (257) 101 (258) 102 (259) Np Pu Bk Es Fm Md No Am Gd Cm Cf Copyright 2012 Eni Generalić PROMETHIUM SAMARIUM EUROPIUM GADOLINIUM TERBIUM DYSPROSIUM HOLMIUM ERBIUM THULIUM YTTERBIUM NEPTUNIUM PLUTONIUM AMERICIUM CURIUM BERKELIUM CALIFORNIUM EINSTEINIUM FERMIUM MENDELEVIUM NOBELIUM Lu LUTETIUM 103 (262) Lr LAWRENCIUM (Eni Generalić, 2012) Energietag ÖPG & SPG, , 7
8 Materialdesign-Konzept 1 ZT-Optimierung über Ladungsträgerdichte n: Si Au zt 1 parabolisches Band, energieunabhängige Streuung 1 S zt 05 ZT = S2 σ κ T S m 1 n 2/3T σ τ m n S 2 κ = κ e +κ l κ e σt Energietag ÖPG & SPG, , 8 Carrier concentration (cm 3 ) κ l v l τ l c l (Nature Mater 7 (2008) 105)
9 Materialklassen ZT: State-of-the-art (Snyder & Toberer, Nat Mater 7 (2008) 105) Energietag ÖPG & SPG, , 9
10 Materialdesign-Konzept 2 Phononen-Glas Elektronen-Kristall ZT = S 2 (σ/κ) T Phononen-Glas κ l klein Elektronen-Kristall σ groß Energietag ÖPG & SPG, , 10
11 Materialdesign-Konzept 2: Bi 2 Te 3 Bi 2 Te 3 /Sb 2 Te 3 Übergitter Heterostruktur-Banddiagramm Bi 2 Te 3 Sb 2 Te 3 d B d S E c E c ZT p-teaggesb (ref10) CeFe 35 Co 05 Sb 12 (ref10) Bi 2-x Sb x Te 3 (ref11) CsBi 4 Te 6 (ref11) Bi-Sb (ref5) Bi 2 Te 3 /Sb 2 Te 3 SL (this work) E v E v 1 05 E c, E v < k B T bei 300 K σ ähnlich bulk d B +d S = Å kohärente Rückstreuung, k l << bulk ,000 Temperature (K) (Venkatasubramanian et at, Nature 413 (2001) 597) Phononen-blockierende Elektronen-durchlassende -Struktur Energietag ÖPG & SPG, , 11
12 Materialdesign-Konzept 2: Bi 2 Te 3 Heißgepresste kugelgemahlene Nanopulver von (Bi x Sb 1 x ) 2 Te 3 Electrical Conductivity (10 5 S/m) A Nano SOA ingot Seebeck Coefficient (µv/k) B TEM image (Poudel et al, Science 320 (2008) 636) Energietag ÖPG & SPG, , 12 Thermal Conductivity (W/m-K) D Temperature ( C) Figure of Merit (ZT) E Temperature ( C) SOA: state-of-the-art p-type BiSbTe alloy
13 Materialdesign-Konzept 2: Si-basierte Materialien Si Nanodrähte b 10 4 Thermische Leitfähigkeit (power factor)-verhältnis bulk/nano 10 4 k bulk / k nw (S 2 /ρ) bulk / (S 2 /ρ) nw Balken: 2 µm (Hochbaum et al, Nature 451 (2007) 163) Temperature (K) Offene und rote Symbole: ehrlicher Vergleich 10 0 Energietag ÖPG & SPG, , 13
14 Materialdesign-Konzept 2: Clathrate Typ-I Clathrat-Strukture, zb Ba 8 Ga 16 Ge 30 XE 20 2a 16i 6d 6c 24k XE 24 Ba: Gastatom (2a in E 20 and 6d in E 24 cage) Ga, Ge: Wirtsgitter sp 3 -hybridisiert Energietag ÖPG & SPG, , 14
15 Materialdesign-Konzept 2: Clathrate 3 SiGe l (W m 1 K 1 ) 2 CeFe 3 CoSb 12 Bi 2 Te 3 Hf 075 Zr 025 NiSn 1 PbTe TAGS Ag 9 TlTe 5 La 3 x Te 4 Yb 14 MnSb 11 Zn 4 Sb 3 Ba 8 Ga 16 Ge Temperature C (Snyder & Toberer, Nature Mater 7 (2008) 105) Energietag ÖPG & SPG, , 15
16 Materialdesign-Konzept 2: Clathrate Atomare Auslenkungsfaktoren (Neutronen) Nukleare Dichte (Sales et al, Phys Rev B 63 (2001) ) Energietag ÖPG & SPG, , 16
17 Materialdesign-Konzept 2: Clathrate Phonondispersion und DSF von Ba 8 Ni 35 Ge 425 (Euchner et al, Phys Rev B 86 (2012) ) Energietag ÖPG & SPG, , 17
18 Materialdesign-Konzepte: 3 Starke Elektron-Elektron-Wechselwirkung ZT = S 2 σ/κ T density of states Strong energy dependence of DOS at Fermi level S large Fermi energy energy Energietag ÖPG & SPG, , 18
19 Cerium-Clathrat: Ba 7 CeAu 6 Si 40 Ce: [Xe] 4f 1 5d 1 6s 2 e e Ce density of states Fermi energy energy Kondo-Effekt große Thermokraft (A Prokofiev et al, Nature Materials 12 (2013) 1096) Energietag ÖPG & SPG, , 19
20 Pisarenko-Graph (S m T = 300 K n 2/3) S (µv K-1 ) BAS Ce-BAS La-BAS n -2/3 (10-14 cm 2 ) (BAS: Aydemir et al, Phys Rev B 84 (2011) ; Ce-BAS: Nat Mater sv) Energietag ÖPG & SPG, , 20
21 Energietag ÖPG & SPG, , 21
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