Berechnung von Mehrphasenströmungen in chemischen Reaktoren

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1 Berechnung von Mehrphasenströmungen in chemischen Reaktoren Dem Promotionsausschuss der Technischen Universität Hamburg Harburg zur Erlangung des akademischen Grades Doktor rerum naturalium vorgelegte Dissertation von Boris Kniazev aus St. Petersburg

2 Inhaltsverzeichnis 1 Einleitung Allgemeine Bemerkungen Modellierung kommerzieller chemischer Reaktoren Numerische Strömungsmechanik Durchgeführte CFD Simulationen Physikalische Modellgleichungen Allgemeine Modellgleichungen Randbedingungen Modellierung besonderer Fälle Mehrphasige Strömungen Berechnungen mit beweglichem Gitter Berücksichtigung der Schwerkraft Reaktive Strömungen Poröse Medien Numerische Lösungsmethoden Modifizierung des mathematischen Modells Räumliche Diskretisierung Numerisches Gitter Berechnung der Integrale Werte in den Zentren der Zellflächen Zeitliche Diskretisierung Geschwindigkeit der Oberfläche Algebraisches Gleichungsystem Änderungsrate i

3 INHALTSVERZEICHNIS ii Konvektiver Fluss Diffusiver Fluss Quellterme Anfangs- und Randbedingungen Algebraische Gleichungen Berechnung des Druckes Lösung des algebraischen Gleichungsystems Segregierter Algorithmus SIMPLE Methode Unterrelaxation Lösung des linearen Gleichungssystems Randbedingungen Wände Einströmungsrand Ausströmungsrand Symmetrieebenen Zyklische (periodische) Ränder Parallelisierung Fehleruntersuchung Fehlerbeschreibung Fehlerabschätzung Ergebnisse: Blasensäule Allgemeine Bemerkungen Form der Blase Zweidimensionale und achsensymmeterische Modelle einer aufsteigenden Blase Oszillation der Luftblase und Anwendbarkeit der achsensymmetrischen Modelle Koagulation zweier Luftblasen Strömung hinter der Blase Physikalisches Modell D-Modell einer flachen Blasensäule Simulationsparameter Simulationsergebnisse Blasensäule mit einem Bodenschwinger Simulationsparameter Simulationsergebnisse

4 INHALTSVERZEICHNIS iii 5 Ergebnisse: Membranreaktor Folgereaktionen in einem Membanreaktor Allgemeine Bemerkungen Simulationsparameter Simulationsergebnisse Reaktor mit einer katalytischen Membran Einleitung Simulationsparameter Simulationsergebnisse Zusammenfassung Lebenslauf

5 Kapitel 1 Einleitung 1.1 Allgemeine Bemerkungen Rohstoffe werden durch chemische Reaktionen in Produkte umgewandelt. Der chemische Reaktor, in dem die Umwandlungen stattfinden hat drei Aufgaben zu erfüllen: Reaktanten in Kontakt bringen, die erforderliche Umgebung (Temperatur- und Konzentrationsfelder, Katalyse) für ein entsprechendes Zeitintervall gewährleisten, Entstandende Produkte entfernen. Der Verfahrenstechniker hat den Auftrag, die bestmöglichen Reaktoren zu entwickeln und die bestmöglichen Betriebsbedingungen herzustellen, ohne Sicherheits, Umwelts und wirtschaftliche Aspekte zu vernachlässigen. Dafür muss er die Reaktorteile und Betriebsbedingungen mit den Reaktoreigenschaften, die die Leistungsfähigkeit des Reaktors beeinflussen, in Verbindung bringen. Für die erfolgreiche Reaktorauslegung sind Kentnisse aus verschiedenen Fachbereichen (Thermodynamik, Chemie, Katalyse, Verfahrenstechnik, Strömungsmechanik, Mischung, Wärmeleitung und Stofftransport) erforderlich. Die Entwicklung eines Reaktors läuft üblicherweise so ab: Chemie des Prozesses, Kinetik und Besonderheiten der Katalyse feststellen, feststellen, was für die Bestimmung der Eigenschaften des gewünschten Strömungsverhaltens im Reaktor wichtig ist, passende Reaktorteile und Betriebsbedingungen auslegen, die dem gewünschten Strömungsverhalten entsprechen. So spielt die Strömungsmechanik eine wichtige Rolle bei der Auslegung der Reaktoren. Zur Auslegung des Reaktors sind Modelle zu benutzen. Viele verschiedenen Modelle (s. z. B. Aris, 1965; Levenspiel, 1972; Naumann, 1987) wurden entwickelt und kommen 1

6 KAPITEL 1. EINLEITUNG 2 in der industiellen Praxis zum Einsatz. Obwohl die Modelle zahlreiche drastische Vereinfachungen benutzen, sind die besten von ihnen in der Lage vorauszusagen, wie sich die chemischen Vorgänge und Transportprozesse gegenseitig beeinflussen. Aber diese Modelle versuchen sehr selten, Transportprozesse mit der reactor hardware und Betriebsbedingungen zu verbinden. Dabei bleibt die Information über die Turbulenz und Mischung, die entscheidend die Leistungsfähigkeit des Reaktors beeinflussen können meist außer Betracht. Es ist notwendig, bessere Modelle und Theorien zu entwickeln, um die Verbindung zwischen den Reaktorteilen und den Transportprozessen besser zu beschreiben. Numerische Strömungsmechanik wurde ursprünglich für die Bedürfnisse der Luft und Raumforschung entwickelt und lässt zu, das nichtlineare gekoppelte System partieller Differentialgleichungen, das die Strömungen beschreiben kann, numerisch zu lösen. Auf diese Weise kann man die Reaktorteile mit der entstehenden Strömung in Verbindung bringen. In den letzten Jahren haben die Verfahrenstechniker verstanden, das die Verbindung auch in der Verfahrenstechnik eine große Rolle spielt. Im Laufe der Zeit sind numerische Methoden und Rechner besser geworden, und die Werkzeuge der numerischen Strömungsmechanik werden immer häufiger von den Verfahrenstechnikern eingesetzt und dienen dazu, den Stofftransport besser zu beschreiben. In der Einleitung werden allgemeine Aspekte sowie des modernen Reaktorbaus, der eine intensive Anwendung mathematischer Modelle beinhaltet als auch numerischer Strömungsmechanik, die mittlerweile zu den effizientesten Werkzeugen gehört, die in der alltäglichen industriellen Praxis angewendet werden, und Ziele sowie Ergebnisse numerischer Simulationen beschrieben, die die Grundlage der vorliegenden Dissertation bilden. 1.2 Modellierung kommerzieller chemischer Reaktoren Chemische Verfahrenstechnik befasst sich mit chemischen Umwandlungen, die nur dann stattfinden konnen, wenn Moleküle der Reaktanten unter bestimmten Bedingungen (Temperatur- und Konzentrationsfelder, Katalyse) und für eine angemessene Zeit in Kontakt gebracht (gemischt) werden. Ein Gefäß, das die notwendigen Bedingungen erfüllt und die Abfuhr der Produkte gewährleidtet, heißt Reaktor. Da die Strömung in einem chemischen Reaktor sehr kompliziert sein kann, sollte der Verfahrenstechniker viele Fragen beantworten können, bevor die Reaktorteile, Betriebsbedingungen und die Leistungsfähigkeit des Reaktors in Verbindung gebracht werden können. In diesem Abschnitt werden einige Fragen diskutiert, um die Rolle der Fluiddynamik zu beschreiben. Die wichtigste Fragen, mit denen sich die Verfahrenstechniker beschäftigen, können in drei Gruppen zusammengefasst werden: Welche chemischen Reaktionen sollen durchgeführt werden? Wie schnell werden diese Reaktionen ablaufen?

7 KAPITEL 1. EINLEITUNG 3 Wie führt man die Reaktionen optimal durch? Um die erste Frage beantworten zu können, muss man chemische, kinetische und thermodynamische Grundlagen berücksichtigen. Kenntnisse aus dem Bereich Chemie und Reaktionsmechanismen helfen festzustellen, welche Reaktionen ablaufen können. Anhand von thermodynamischen Modellen lassen sich freie Energien und Bildungswärmen abschätzen, die die notwendige Grundlage für die Beschreibung aller Reaktionen, die stattfinden können, bilden. Thermodynamik hilft auch, die Bedingungen zu bestimmen, unter denen die gewünschten Reaktionen am besten ablaufen, und physikalische Stoffeigenschaften (Dichte, Wärmeleitungkonstante usw.) abzuschätzen. Um die zweite Frage zu beantworten, benötigt man die Chemie und Reaktionskinetik der beteiligten Reaktionen. Außerdem sollte eine Beschreibung verschiedener Transportvorgänge (Mischung, Wärmeleitung und Massentransport) erfolgen. Transportvorgänge und chemische Reaktionen können sich gegenseitig beeinflussen, sodass die Verbindung zwischen Transportvorgängen und Strömungseigenschaften außerordentlich wichtig ist. So bilden die Untersuchungen der eng verbundenen chemischen und physikalischen Vorgänge das Kernstück der Aufgaben der Verfahrenstechnik. Das Vorgehen der Verfahrenstechniker wird kurz hier diskutiert. Der erste Schritt ist der Bestimmung des mathematischen Gerüsts für die Beschreibung der Rate und des Mechanismus der Stoffumwandlungen (chemische Kinetik). Dabei wird der mögliche Einfluss des Stofftransportes außer Betracht gelassen. Die Reaktionsrate ist für die Verfahrenstechnik wichtig und muss im Labor gemessen werden, obwohl die Fortschritte in der numerischen Chemie und molekulare Modellierung erste theoretische Abschätzungen liefern können (Senken, 1992; Dixon und Feller, 1999). Messungen der Reaktionsgeschwindigkeit im Labor sind ein besonderer Teibereich der Wissenschaft und Verfahrenstechnik. Die Rate ist eine von physikalischen Vorgängen (Mischung, Wärme und Stofftransport) unabhängige Eigenschaft des chemischen Systems. Mehr Information über Reaktionskinetik und Laborreaktoren, die für die Bestimmung der intrinsische Kinetik eigesetzt werden, kann man bei Smith (1970) oder Levenspiel (1972) finden. Sobald die inhärente Kinetik bekannt ist, können die Stoffumwandlungsgeschwindigkeit und die Produktanteile mit der Reaktorgeometrie und der Betriebsbedingungen in Verbindung gebracht werden. Dafür müssen die Massen Impuls und Energieerhaltungsgleichungen gelöst werden. Und das ist die wichtigste Aufgabe der Verfahrenstechnik. So werden die chemische Vorgänge (Reaktionen) mit den physikalischen (Strömungen und Diffusionsvorgänge) verbunden und zusammen beschrieben. Anhand eines einfachen Beispiels lässt sich die Vorgehensweise so erklären. Angenommen sei, im einem Reaktor findet eine einphasige Strömung statt. Dann kann die mikroskopische Massenbilanz über ein Volumenelement so geschrieben werden: Menge der Änderungsrate Änderungsrate Änderungsrate Komponente φ = der Komp. φ + der Komp. φ + der Komp. φ, Aufgrund der Aufgrund der Aufgrund der Konvektion Diffusion Reaktion (1.2.1)

8 KAPITEL 1. EINLEITUNG 4 was mathematisch folgendermassen dargestellt werden kann: (ρφ) + (ρu iφ) = ( ) φ Γ φ + Q φ. (1.2.2) t x i x i x i Hier ist ρ die Dichte des Fluids, φ ist die Konzentation der Komponente φ, u i ist die Geschwindigkeitskomponente, die der Richtung x i entspricht. Γ i bezeichnet die effektive Diffusionskonstante der Komponente φ und Q φ ist der Quellterm, der die Geschwindigkeit der Produktion bzw. das Verschwinden der Komponente φ pro Volumeneinheit beschreibt. Die verwendeten Navier Stokes Gleichungen, die ein nicht lineares gekoppeltes System bilden, werden im Kapitel 2 ausführlich beschrieben. Da die Navier Stokes Gleichungen im allgemeinen Fall nur numerisch zu lösen sind, was häufig mit einem sehr großen Zeit und Rechenaufwand verbunden ist, werden auch andere einfachere Modelle benutzt, die zwar viel ungenauer sind, aber trotzdem wichtige Informationen über das Verhalten des Reaktors liefern können. Die einfachen Modelle eines Reaktors, die häufig angewendet werden, sind die sogenannten idealen Reaktoren. Die Vereinfachungen betreffen dabei die Eigenschaften der Strömung. Wenn angenommen wird, dass alle Eingenschaften nicht ortsabhängig sind, handelt es sich um den sogennanten vollkommen durchmischten Reaktor. Das bedeutet, dass die Vermischung viel schneller verläuft als die chemische Reaktion und die Verweilzeit hängt nur vom Volumenstrom ab. Dieses Modell entspricht der Gl. (1.2.2) ohne Ortsabhängigkeit und hilft, die Eigenschaften des chemischen Systems zu untersuchen, und die Leistungsfähigkeit des Reaktors abzuschätzen. Wenn angenommen wird, dass die Strömung im Reaktor eindimensional ist und mit den eindimensionalen Erhaltungsgleichungen (1.2.2) beschrieben werden kann, handelt es sich um den sogennanten idealen Strömungsreaktor. Physikalisch entspricht das Modell der reibungsfreien Strömung im Rohr ohne Diffusion. Das bedeutet, dass die Geschwindigkeit nur von einer Koordinate abhängt, es keine Vermischung gibt, und keine Gradienten in der Ebene entstehen, die orthogonal zur Strömungsrichtung ist. Die Betrachtung dieses Modells liefert die zweite Abschätzung der Leistungsfähigkeit des Reaktors. Anhand der Ergebnisse der Untersuchungen der idealen Reaktoren kann der Einfluss der Mischung gut abgeschätzt werden. Dabei können auch die gewünschten Eigenschaften der Mischung bestimmt werden. Außerdem liefern derartige Untersuchungen wichtige Informationen über den gegenseitigen Einfluss der chemischen und thermischen Vorgänge. Wenn die Strömungseigenschaften so einfach sind, können komplizierte Operabilitäts und Stabilitätsanalysen durchgeführt werden (Razon und Schmiz 1987; Morbidelli und Carra, 1987). In der Realität weicht das Strömungsverhalten oft sehr stark von den idealen Modellen ab. Dazu tragen in der ersten Linie Turbulenzeffekte bei. In vielen Fällen sind die Turbulenzen erwünscht, weil sie eine gute Vermischung gewährleisten. Wenn es sich z. B. um den Blasensäulen handelt, wird darauf geachtet, dass einige Blasen eine bestimmte Größe haben, damit einer turbulenter Nachlauf der Blase entsteht, der zwar zur Vermischung beiträgt, sich aber sehr schwer beschreiben und modellieren lässt (Fan, 1990). Modelle, die für die Beschreibung der Eigenschaften der aufsteigenden Blase und der Strömung im Nachlauf der Blase verwendet werden im Abschnitt (4.3) beschrieben. Die Diffusion kann für den Stofftransport auch wichtig sein. Im Falle eines

9 KAPITEL 1. EINLEITUNG 5 Membranreaktors ist sie der einzige Weg, einen Reaktanten in den Reaktor zu transportieren (s. z. B. Abschnitt 5.1). Sogar wenn die Strömung laminar und damit relativ einfach ist (s. Abschnitt 5.1), kann die Strömung mit einem eindimensionalen Modell schlecht beschrieben werden. Die Turbulenzeffekte sind in dreidimensional. Deswegen nimmt die Modellierung turbulenter Strömungen ernorm viel Rechenresourcen in Anspruch. Ein wichtiger Parameter des Reaktors, der die Leistungfähigkeit entscheidend beeinflussen kann, ist die Verweilzeit. Sogar im Falle einer so einfachen Strömung laminare viskose Strömung in einem runden Rohr lässt sich die Verweilzeit aufgrund der Ergebnisse, die das ideale Strömungsreaktor liefert, nicht bestimmen, weil die Geschwindigkeit der Strömung nicht nur von einer räumlichen Variablen abhängt. Wenn die Strömung kompliziert ist, was mit der komplizierten Reaktorgeometrie, Turbulenz, Anwesenheit mehreren Phasen usw. zu tun haben kann, müssen andere Modelle entwickelt werden, um die Verweilzeit abzuschätzen. Da die möglichst genaue Abschätzung der Verweilzeit einer der wichtigsten Aufgaben der Verfahrenstechnik ist, wurden zahlreiche Modelle entwickelt, die gewisse Informationen über die Strömung benutzen (z. B. Shinnar, 1987). Dabei wird normalerweise das Reaktionsgefäß in mehrere Zonen geteilt, die als ideale Reaktoren betrachtet werden. In einigen Fällen können effektive Modelle entwickelt werden (Mann und Mavros, 1982; Wang und Mann, 1992), die aber den großen Nachteil haben, dass sie nur auf einen Reaktortyp angewendet werden können. Außerdem liefern solche Modelle ziemlich ungenaue Ergebnisse, wenn eine mehrphasige Strömung vorliegt, was bei den industriellen Reaktoren sehr oft vorkommt. Dann kann eine starke Vermischung nur dadurch hervorgerufen werden, dass sich im Gefäß zwei unterschiedliche Phasen befinden wie im Falle der Blasensäulen, die im Kapitel 4 genauer betrachtet werden. Der Bau eines kommerziellen Reaktors besteht normalerweise aus den folgenden Schritten: Im Labor werden Katalyse, Reaktionskinetik und Thermodynamik untersucht. Ein Reaktor wird ausgewählt. Dabei werden solche Aspekte wie das Strömungsverhalten, Mischung, Wärmeleitung, Verweilzeit usw. in Betracht gezogen. Mit Hilfe idealer Modelle wird den Einfluss der Mischung, Diffusion Wärmeleitung, Größe des Reaktors usw. auf die Leistungsfähigkeit des Reaktors untersucht. Anhand der gewonnenen Information wird die vorläufige Form des Reaktors (Reaktorgeometrie, Gestaltung der Rührer, Gasverteiler usw.) festgelegt, und die Eigenschaften bestimmt, die zu optimieren sind (Mischung, Transportrate, Strömungseigenschaften). Dabei wird auch die Rolle von Reaktorteilen und Strömungseigenschaften abgeschätzt. Ein kleinerer Pilotreaktor wird gebaut, der nicht unbedingt genau die gleiche Geometrie haben muss aber dafür gut geeignet ist, den Einfluss der wichtigsten Reaktoreingenschaften und Betriebsbedingungen auf die Verweilzeit, Mischung

10 KAPITEL 1. EINLEITUNG 6 und Geschwindigkeit der Transportprozesse zu bestimmen. Anhand der gewonnenen Information können die Reaktorbauweise und die Betriebsbedingungen für den kommerziellen Reaktor optimiert werden. Simulationswerkzeuge werden eingesetzt, um die endgültige Konfiguration des Reaktors zu bestimmen. Dabei werden sowohl die Ergebnisse der Untersuchungen des Pilotreaktors benutzt als auch Strömungssimulationen des kommerziellen Reaktors durchgeführt. Um wettbewerbfähige Reaktoren zu bauen wird es immer wichtiger, die Reaktorteile und Betriebsbedingungen zusammen zu entwickeln. Deswegen spielten die Strömungssimulationen eine große Rolle im modernen Reaktorbau, weil sie helfen können, diese Verbindung festzustellen und die Abhängigkeit der Leistungsfähigkeit des Reaktors von der Reaktorhardware zu untersuchen. 1.3 Numerische Strömungsmechanik Die Navier Stokes Gleichungen beschreiben Strömungen, sind aber nur in sehr seltenen Fällen analytisch zu lösen. Obwohl die analytischen Lösungen für einfache Fälle viel zum Verständnis des Strömungsverhaltens beitragen, sind sie aber nie genau genug, um in der Verfahrenstechnik angewandt werden zu können. Um eine numerische Lösung zu finden, werden Rechner eingesetzt. Eine rasante Entwicklung der Rechner ermöglichte es, viele verschiedene für die Praxis wichtige Reaktoren zu simulieren und brachte die Anwendung der numerischen Strömungsmechanik, die auf Englisch computational fluid dynamics oder kurz CFD genannt wird, in die alltägliche industrielle Praxis. CFD liefert eine numerische Lösung der StrömungsgleichungenCFD hat viele Vorteile, die unten beschrieben werden. CFD braucht wenig vereinfachende Annahmen. CFD liefert eine recht genaue Beschreibung der Strömung. Die Reaktorgeometrie kann kompliziert sein. Viele verschiedene Prozesse z. B. Reaktionen können berücksichtigt werden. Das Problem der die Strömung störenden Messsonden entfällt. CFD kann auch Informationen liefern, die experimentell nicht erhalten werden können. CFD erlaubt, bestimmte Prozesse außer Betracht zu lassen oder Eigenschaften der Prozesse stark zu ändern, was bei den Versuchen kompliziert oder sogar unmöglich sein kann. Auf diese Weise können die Einflüsse bzw. Eigenschaften einzelner Prozesse untersucht werden. Im Laufe der Reaktorentwicklung können CFD Simulationen ziemlich früh durchgeführt werden, kosten in der Regel weniger Zeit und Geld als Versuche.

11 KAPITEL 1. EINLEITUNG 7 Alle diesen Vorteile kommen aber nur dann zur Geltung, wenn die Gleichungen ausreichen genau gelöst sind, was heuzutage in vielen Fällen leider unmöglich ist. Eine Vielzahl von mathematischen Modellen und Methoden wurde entwickelt, um bei einem akzeptablen Rechenaufwand aussagenkräftige Ergebnisse erhalten zu können. In allen Fällen liefert eine CFD Simulation keine genaue Lösung sondern eine Nährung. Unten sind die wichtigsten Fehlerursachen aufgeführt, die fast immer auftreten. Die Modellgleichungen beschreiben die Realität nicht genau genug. Die Anfangs und Randbedingungen sowie die anderen Daten wie z. B. Stoffdaten spiegeln nur annähernd die Realität wieder. Die numerischen Methoden lösen die Modellgleichungen nicht genau genug. Beim Rechnen treten immer Abbruchsfehler auf. Die Ergebnisse können nicht immer genau genug interpretiert werden, wenn z.b. Turbulenzeffekte berücksichtigt werden sollen oder eine mehrphasige Strömung vorliegt. Die Fehleruntersuchung ist eine komplizierte Aufgabe, die ausführlicher im Abschnitt (3.7) diskutiert wird. Um die Werkzeuge, die CFD bietet, erfolgreich anzuwenden, braucht man Kenntnisse aus verschiedenen Bereichen der Wissenschaft und Technik. Dazu gehören vor allem ein tiefes Verständnis der Physik der Vorgänge, die im Reaktor stattfinden und ein breites Wissen über vorhandende mathematische Modelle, die angewendet werden können. Dabei ist die Anwendung der mathematischen Modelle eine kreative Aufgabe. Eine sinnvolle Parameterauswahl lässt zu, die Vorgänge, die von Interesse sind, genau genug zu beschreiben und die Rechnerresourcen optimal auszunutzen. Da die Rechenresourcen fast immer beschränkt sind, erfordert dies viel Erfahrung und Geschick. Die Strömungen können klassifiziert werden. Z. B.: kompressible/inkompressible, laminar/turbulent, stationär/transient, isotherm/nicht isotherm, passiv/reaktiv, einphasig/mehrphasig. Von diesen physikalischen Eigenschaften der Strömung hängt die Auswahl der mathematischen Modelle und Lösungsmethoden ab. Je komplizierter die Strömung ist, desto schlechter kann sie mit den mathematischen Modellen beschrieben werden und desto anspruchsvoller ist die Interpretation der Ergebnisse. Das betrifft besonders die turbulenten und mehrphasigen Strömungen, weil die Simulationen nur mittlere oder

12 KAPITEL 1. EINLEITUNG 8 genäherte Werte liefern. Besonders schwer ist die Modellierung turbulenter mehrphasiger Strömungen möglicherweise mit Reaktion. So kann z. B. die Anwesenheit der Blasen in der Blasensäule die Strömung so beeinflussen, dass neue Wege gesucht werden müssen, damit die Turbulenzeffekte berücksichtigt werden können (Sokolichin, 1999). Da die Turbulenzen die Mischung und damit die Geschwindigkeit der chemischen Reaktionen erheblich beschleunigen können, müssen entsprechende Turbulenzmodelle für die mehrphasigen Strömungen entwickelt werden. Die benutzten physikalischen Modellgleichungen werden im Kapitel 2 beschrieben. Für die numerische Lösung der entstehenden Differenzialgleichungen stehen unterscheidliche Methoden zur Verfügung. Die wichtigsten davon sind finite Volumen (FV) und finite Elementen (FE) Methoden, die in der industriellen Praxis intensiv benutzt werden. Alle anderen Methoden wie finite Differenzen (FD) Methode, spektrale Methode usw. können effektiv nur auf beschränkte Aufgabenklassen angewendet werden. Die FE Methode hat im Vergleich zur FV Methode den Vorteil, dass die Ordnung der Approximation einfach vergrößert werden kann. Wenn die FV Methode angewendet wird, können nur die Approximationen zweiter Ordnung benutzt werden. Das bedeutet, dass die Genauigkeit der Lösung verbessert werden kann, ohne Verfeinerung des numerischen Gitters. Der Vorteil ist bemerkbar, wenn effektive Lösungsmethoden für die entstehenden komplizierten gekoppelten algebraischen Gleichungen zur Verfügung stehen. Außerdem können die FE Methode nur dann angewendet werden, wenn das numerische Gitter relativ einfach ist. Wenn die Geometrie des Lösungsgebietes kompliziert ist, was in der Praxis in der Regel vorkommt, kann sie nicht immer mit einem einfachen numerischen Gitter beschrieben werden. In manchen Fällen, wenn z. B. Turbulenzeffekte berücksichtigt werden müssen, ist ein feines Gitter erforderlich, um die komplizierte Strömung zu verfolgen. Dann liefern schon die Approximationen zweiter Ordnung eine ausreichend genaue Lösung. Die Vorteile de FE Methode sind dann nicht spürbar. In der Praxis hat sich für die Strömungssimulationen die FV Methode aufgrund der besseren Anwendbarkeit auf komplizierte Geometrien durchgesetzt und wird in den kommerziellen CFD Simulationsprogrammen fast immer benutzt. Die Auswahl des geeigneten numerischen Gitters, das Eigenschaften der Strömung und der vorliegenden Geometrie ausreichend genau berücksichtigt, ist oft eine sehr anspruchsvolle Aufgabe, weil davon abhängt, ob die Ergebnisse sinnvoll interpretiert werden können und wie schnell die Berechnung läuft. Strukturierte, blockstrukturierte und unstrukturierte Gitter sind zur unterscheiden. Die strukturierten und blockstrukturierten Gitter bestehen aus Zellen einfacher Gestalt und haben selbst eine einfache Geometrie, was nur dann möglich ist, wenn die Geometrie des Lösungsgebietes auch einfach ist. Die Struktur des Gitters kann bei der Entwicklung effizienter numerischer Lösungsmethoden genutzt werden, damit die Berechnung schneller läuft. Die unstrukturierten Gitter kommen dann zum Einsatz, wenn das Lösungsgebiet eine komplizierte Geometrie hat. Dabei kann das Gitter lokal verfeinert werden und Zellen beliebiger Gestalt sind erlaubt. Um die Flexibilität des unstrukturierten Gitters optimal auszunutzen, sind die aufgabenspezifischen Kenntnisse über das Strömungsverhalten sowie der Einfluss der Zellengeometrie auf die Konvergenz der Lösungsmethode erforderlich. Momentan sind kommerzielle Programme auf dem Markt, die bei der Gittererzeugung behiflich sind. Mehr Informationen über die Gittererzeugung findet man bei Thompson (1985) oder Arcilla (1991).

13 KAPITEL 1. EINLEITUNG 9 Für die numerische Lösung der entstehenden algebraischen Gleichungssysteme wurden verschiedene Methoden entwickelt, die auch in den kommerziellen Simulationprogrammen benutzt werden. Die angewendete Methode wird im Kapitel 3 beschrieben. 1.4 Durchgeführte CFD Simulationen Alle Simulationen wurden mit dem kommerzielen Simulationsprogramm Comet durchgeführt. Im Kapitel 2 werden die physikalischen Modellgleichungen dargestellt. Es folgt ein Kapitel über numerische Lösungsmethoden. Die Beschreibung der Simulationsergebnisse gliedert sich in zwei Kapitel. Im Kapitel 4 werden Simulationen diskutiert, die zur Auslegung der Blasensäulen beitragen. Im Abschnitt (4.1) werden kurz die Bauweise der Blasensäulen und wichtigsten Eigenschaften der Strömung in den Blasensäulen beschrieben sowie die Rolle der Simulationen, die in den zwei weiteren Abschnitten (4.2) und (4.3) für die Modellierung der Blasensäulen beschrieben werden. Im Abschnitt (4.2) werden drei verschiedene Modelle verglichen, die für die Untersuchungen der Form der Blase eingesetzt werden können und der Mechanismus der Koagulation zweier Blasen verdeutlicht. Simulationen, die im Abschnitt (4.3) beschrieben werden, liefern wertvolle Informationen über die Gasverteilung im Nachlauf einer aufsteigenden Luftblase im Wasser. Im Abschnitt (4.4) wird ein dreidimensionales Modell einer kleinen einfachen Blasensäule beschrieben, das das Strömungsverhalten wiederspiegelt, das auch für die großen Blasensäulen typisch ist. Wenn eine Blasensäule mit einem Schwingungsanreger ausgestatten ist, können die entstehenden Wellen zur erheblichen Beschleunigung des Stofftransportes dienen, indem sie dafür sorgen, dass die Blasen zerfallen und damit die Fläche der Phasengrenze vergrößert wird. Im Abschnitt (4.5) werden der Mechanismus des Zerfalls eine Blase beschrieben und den Einfluss der Schwingungenparameter auf die Entwicklung des Blasenschwarms untersucht. Im Kapitel 5 werden Modelle zweier verschiedenen Membranreaktoren beschrieben. Im Abschnitt (5.1) wird ein Rohrreaktor simuliert, durch dessen äußere Wand ein Gas, das an einer Folgereaktion teilnimmt, in den Reaktor diffundiert. Der Einfluss der Einströmungsgeschwindigkeit auf die Konzentration des Zwischenproduktes am Abfluss wird untersucht. Im Anschnitt (5.2) wird ein neues Modell für ein Reaktor mit einer katalytischen Membran beschreiben, der für die Abwasserreinigung eingesetzt werden kann. CFD basierte Simulationen erlauben die Identifizierung und Quantifizierung von Nichtidealitäten der Strömung (z.b. Kanalbildung oder Bypass). Ebenso ist aufgrund dieser Simulationen eine Maßstab Vergrößerung in Grenzen möglich. Insbesondere kann der Einfluss von Einbauten und der Geometrie des Reaktors bestimmt werden. Vor dem Jahr 1990 wurden nur eindimensionale Modelle von Blasensäulen benutzt, die experimentelle Information über den radialen Gasgehalt benötigten. Wenn die Strömung um eine einzelne Blase berechnet werden soll, benötigt man eine Volume of Fluid (VOF)

14 KAPITEL 1. EINLEITUNG 10 Methode. Trajektorien einzelner Blasen können mit einem Euler Lagrange Verfahren simuliert werden. Große Blasenschwärme berechnet man z.b. mit einer Euler Euler Methode. In der vorliegenden Arbeit sollen verschiedene Aspekte der Strömung in chemischen Reaktoren behandelt werden, wie z.b. die Gasverteilung in Blasensäulen, Wechselwirkung von Blasen, Spaltung von Blasen durch aufgeprägte Schwingungen, Stoffübergang von Blasen zur Flüssigkeit und Gasverteilung in Membranreaktoren.

15 Kapitel 2 Physikalische Modellgleichungen 2.1 Allgemeine Modellgleichungen Das Verhalten eines Fluids läßt sich mit der Hilfe der Navier-Stokes Gleichungen beschreiben. Im allgemeinen besteht der Satz der Gleichungen aus Erhaltungsgesetzen von Masse, Impuls (Das zweite Newton sche Gesetz), Energie (Das erste Gesetz der Thermodynamik), Entropie (Das zweite Gesetz der Thermodynamik). Die vier Erhaltungsgleichungen bilden mit einer Zustandsgleichung zusammen ein geschlossenes System. In nicht komprimierbaren Medien ist der Druck jedoch keine Funktion des thermodynamischen Zustandes mehr, sondern hat die Rolle einer fundamentalen unabhängigen Variablen. Beschränkt man sich darüber hinaus auf inkompessible Medien mit konstanter molekularer Viskosität, besteht das Gleichungssystem nur aus den Massen und Impulserhaltungsgleichungen. Die Erhaltungsgleichungen können in verschiedenen Formen aufgeschrieben werden. Falls eine Finite Volumen Methode benutzt wird, verwendet man meist die integrale Form. Erhaltungsgleichungen in der Form gelten für einen beliebigen vorgegebenen Raum (Kontrollvolumen) V. Die Grenze des Kontrollvolumens kann sich mit der Geschwindigkeit v s bewegen. Die Massenerhaltungsgleichung, die auch als Kontinuitätsgleichung bekannt ist, lässt sich für ein Kontrollvolumen V mit der Grenze S folgendermaßen schreiben: d ρdv + ρ(v v s ) ds = 0, (2.1.1) dt V S wobei ρ die Dichte des Fluids ist, und s ein nach außen gerichteter und senkrecht zur Oberfläche stehender Einheitsvektor. 11

16 KAPITEL 2. PHYSIKALISCHE MODELLGLEICHUNGEN 12 Das zweite Newton sche Gesetz auf das Kontrolvolumen V angewendet entspricht dem sogenannten ersten Cauchy schen Bewegungsgesetz: d ρv dv + ρv(v v s ) ds = T ds + f b dv, (2.1.2) dt V S das die Impulserhaltungsgleichung darstellt. Hier ist T der Deformationstensor, f b ist die resultierende Körperkraft pro Volumeneinheit. Für Newton sche Fluide liefert das Stokes sche Gesetz eine Beziehung zwischen dem Spannungstensor und der Deformationsgeschwindigkeit: S T = 2µḊ 2 µdivvi pi, (2.1.3) 3 V wobei Ḋ = 1 2 [ gradv + (gradv) T ] (2.1.4) die Änderundsgeschwindigkeit des Spannungstensors ist. Dabei bedeutet µ die dynamische Viskosität, p ist der Druck, und I ist der Einheitstensor. Die Massen und Impulserhaltungsgleichungen sind Transportgleichungen, die in der folgenden Form dargestellt werden können: d ρφdv + ρφ(v v s ) ds = Γ φ gradφ ds+ q φs ds+ q φv dv. (2.1.5) dt V S S Hier ist Γ φ die Diffusionskonstante, q φs und q φv sind die Quellterme. Wenn die Strömung komplizierter ist, können zusätzliche Strömungseigenschaften mit zusätzlichen Transportgleichungen beschrieben werden. Da numerische Methoden für die Lösung der Systeme entwickelt werden, die mit Transportgleichungen der Form (2.1.5) beschrieben werden, können mehrere Transportgleichungen in die Beschreibung des Systems mitgenommen werden, sodass die Lösungsmethode nicht geändert werden muss. Damit die Aufgabe gut gestellt ist, müssen die Anfangs- und Randbedingungen festgelegt werden, die sich auf die Zeit und die räumlichen Koordinaten beziehen. Eine gut gestellte Aufgabe liegt vor, wenn eine eindeutige Lösung exsistiert und stetig von den Anfangs- und Randbedingungen abhängt. Dadurch wird gewährleistet, dass eine kleine Störung von Anfangs- oder Randbedingungen nur zu einer kleinen Änderung der Lösung führen, aber nicht unkontrollierbar verstärkt werden kann. S V Randbedingungen Weil die Transportgleichungen parabolisch sind, muss ein Wert zur einem bestimmten Zeitpunkt t = t 0 für jede Variable φ = v,p,c i,... an jedem Ort des Lösungsgebietes V vorgegeben werden: φ(r,t 0 ) = φ 0 (r), r V. (2.1.6) Da das Strömungsverhalten kompliziert sein kann, ist es nicht möglich, die Anfangsbedingungen zu raten, die dem Strömungsverhalten entsprechen. Deswegen wird oft eine

17 KAPITEL 2. PHYSIKALISCHE MODELLGLEICHUNGEN 13 Initialisierungsphase erforderlich, die zur Bestimmung der passenden Anfangsbedingungen dient. Während der Intitialisierungsphase wird oft eine Simulation mit einem vereinfachten Modell vorgenommen. Dabei werden gröbere Gitter und Zeitauflösungen gewählt. An den Rändern des Berechnungsgebietes müssen die tatsächlichen Verhältnisse modelliert werden. Obwohl viele verschiedene Randbedingungen an der Grenze S des Lösungsgebietes festgelegt werden können, kann man sie in zwei Gruppen teilen: Dirichlet Randbedingungen. Das heißt, dass der Wert der Variablen an der Grenze festgelegt ist: φ(r B,t) = f 1 (t), r B S D. (2.1.7) Neumann Randbedingungen. Das heißt, dass der Gradient der Variablen an der Grenze festgelegt ist: gradφ(r B,t) = f 2 (t), r B S N. (2.1.8) Hier sind S D und S N die Teile der Grenze, an die die Dirichlet und Neumann Randbedingungen festgelegt sind. In einigen Fällen läßt sich die Aufgabe so vereinfachen, dass die Effizienz der numerischen Methode erheblich steigt. Das gilt vor allem für sogenannte zweidimensionale Strömungen, die eben oder achsensymmetrisch sein können. Die genaue Festlegung der Randbedingungen ist der konkreten Aufgabe anzupassen und kann unter Umständen schwierig sein. Ebene Strömungen Es handelt sich um eine ebene Strömung, wenn die Geometrie des Berechnungsgebietes und die Randbedingungen so ausgewählt werden können, dass keine Änderungen in einer bestimmte Richtung zu beobachten sind. Dann kann die Annahme getroffen werden, dass alle Variablen nur von den x und y Koordinaten und der Zeit t abhängen: v x = v x (x,y,t), v y = v y (x,y,t), (2.1.9) p = p(x,y,t), T = T(x,y,t), usw. Die dritte Komponente des Geschwindigkeitsvektors v z verschwindet, sodass keine Gleichung für sie gelöst wird. Ebene Strömungen werden in den Abschnitten (4.2) und (4.3) simuliert. Achsensymmetische Strömungen Achsensymmetrische Strömungen kommen in der industiellen Praxis häufig vor. Ein gutes Beispiel dafür sind laminare Strömungen im zylindrischen Rohr (s. Abschnitt 5.1). Eine achsensymmerische Strömung kann man zweidimensional beschreiben, wenn ein zylindrisches Koordinatensystem (x, θ, z) ausgewählt wurde, und die Symmetrieachse

18 KAPITEL 2. PHYSIKALISCHE MODELLGLEICHUNGEN 14 mit der Achse z übereinstimmt. Dann liegen keine Änderungen in Umfangsrichtung vor ( / θ = 0 ), und die Aufgabe ist nur in der z r Ebene zu lösen: v x = v x (z,r,t), v y = v y (z,r,t), p = p(z,r,t), T = T(z,r,t), usw. (2.1.10) Bei allen Berechnungen, die im Rahmen dieser Arbeit durchgeführt wurden, wurde angenommen, dass keine Umfangsgeschwindigkeit vorliegt, sonst müsste sie explizit angegeben werden. 2.2 Modellierung besonderer Fälle Die oben beschriebenen Modellgleichungen reichen nicht aus, um viele für die Praxis wichtigen Strömungen zu modellieren. Deswegen werden zusätzliche Transportgleichungen (2.1.5) aufgestellt und Quellterme definiert, um die weiteren Eigenschaften der Strömung zu berücksichtigen Mehrphasige Strömungen Wenn eine chemische Reaktion abläuft, müssen verschiedene Reaktanten in Kontakt gebracht werden und im Laufe der Reaktion entstehen Produkte. Deswegen besteht das Fluid aus mehreren Komponenten, was bei der Modellierung zwangsläufig berücksichtigt werden muss. Dann wird meist eine Komponente der Mischung als Grundfluid betrachtet und für jede weitere Komponente wird eine Transportgleichung gelöst: d dt V ρc i dv + S ρc i (v v s ) ds = S q ci ds + V s ci dv (2.2.11) c i bezeichnet die Konzentration der Komponente i und wird als Massenbruch berechnet: c i = m i m, (2.2.12) wobei m i für die Masse der Komponente i steht und m für die Masse der Mischung. q i ist der diffusive Fluss, und s ci ist der Quellterm. Der Definition des Massenbruchs (2.2.12) zufolge gilt N c i = 1, (2.2.13) i=0 wobei c 0 die Konzentration des Grundfluids ist. Das oben beschriebene mathematische Modell liefert nur dann sinnvolle Ergebnisse, wenn die vier Voraussetzungen erfüllt sind: die Mischung ist als Kontinuum beschreibbar, alle Komponenten sind auf molekularem Niveau durchmischt,

19 KAPITEL 2. PHYSIKALISCHE MODELLGLEICHUNGEN 15 alle Komponenten haben die gleichen Geschwindigkeits-, Druck- und Temperaturfelder, der Stofftransport zwischen den Komponenten findet mittels Konvektion und Diffusion statt. Diffusiver Fluss Um die Diffusion zu berücksichtigen, wird der Quellterm q ci modifiziert: q ci = ρc i (v ci v), (2.2.14) wobei v ci Geschwindigkeit der Komponente i ist. Dabei v ist die Geschwindigkeit der Mischung (v = N i=0 c iv ci ). Für die Modellierung des Massenflußes wird üblicherweise die Beziehung zwischen diffusivem Fluß und Konzentrationsgradienten benutzt: q ci = ρd i gradc i, (2.2.15) die als Fick sches Gesetz bekannt ist. Hier ist D i die Diffusionskonstante. Die Gleichung (2.2.15) beschreibt die Diffusion nur genau, wenn die Mischung aus zwei Komponenten besteht ( D i = D 12 = D 21 ), oder die binären Diffusionskonstanten für alle Paare gleich sind ( D i = D 12 =... = D ij ). Bei drei und mehr Komponenten sollte den Stefan Boltzmann Ansatz verwendet werden. Physikalische Eigenschaften der Mischung Wenn das Fluid aus mehreren Komponenten besteht, müssen auch die Definitionen der physikalischen Eigenschaften des Fluids entsprechend angepasst werden. Im Falle einer Mischung verschiedener nicht komprimierbarer Komponenten wird die Dichte des Fluids nach der Formel berechnet: ( N ) 1 c i ρ =. (2.2.16) i=0 Hier ist ρ i die Dichte der Komponente i. Die Molmasse wird analog als harmonischer Mittelwert berechnet: ( N ) 1 c i M =, (2.2.17) i=0 ρ i M i wobei M i die Molmasse der Komponente i ist. Obwohl die Viskosität der Mischung auch als harmonischer Mittelwert berechnet werden kann: ( N ) 1 c i µ =, (2.2.18) i=0 wobei µ i die Viskosität der Komponente i ist, ist diese Formel nur eine grobe Nährung. Ansätze mit höherer Genauigkeit findet man in Poling (2001). µ i

20 KAPITEL 2. PHYSIKALISCHE MODELLGLEICHUNGEN 16 Strömungen mit freier Oberfläche Mehrphasenströmungen mit einer deutlich bestimmten Phasengrenze sind als Strömungen mit freier Oberfläche bekannt. Ein gutes Beispiel einer solchen Strömung ist das Aufsteigen einer Luftblase in Wasser. Strömungen mit freier Oberfläche werden in den Abschnitten (4.2), (4.4) und (4.5) diskutiert. Die freie Oberfläche ist mathematisch gesehen ein beweglicher Rand. Wie die freie Oberfläche aussieht und wo sie sich befindet, ist nur am Anfang der Simulation bekannt und muss im Laufe der Simulation immer neu berechnet werden. In fast allen Fällen ist die freie Oberfläche die Grenze zwischen Gas und Flüssigkeit. Dann sehen die Randbedingungen an der freien Oberfläche so aus: Es gibt keinen Stoffaustausch durch die freie Oberflache. Anders ausgedrückt, die freie Oberfläche ist scharf: (v v fo ) fo = 0 oder ṁ fo = 0, (2.2.19) wobei f O die freie Oberfläche bedeutet. Diese Bedingung fordert, dass die normale Geschwindigkeitskomponente des Fluids mit der normalen Geschwindigkeitskomponente der freien Oberfläche übereinstimmt. Die Kräfte, die auf die freie Oberfläche wirken, sind im Gleichgewicht. Um diese Bedingung zu erfüllen, muss die Oberflächenspanung berücksichtigt werden, die in zwei Komponenten (normal und tangential) zerlegt werden kann: Die Kräfte f σ,n und f σ,t lassen sich so ausdrucken: f σ = f σ,n + f σ,t. (2.2.20) f σ,n = σkn, f σ,t = σ t e t. (2.2.21) Hier ist σ der Oberflächenspannungskoeffizient, n ist der senkrecht zur freien Oberfläche stehende und von Flüssigkeit zu Gas gerichtete Einheitsvektor, e t ist der Einheitsvektor, der tangential zur freien Oberfläche ist, und K ist die mittlere Krümung der freien Oberfläche. Es ist bemerkungswert, dass die tangentiale Kraft f σ,t verschwindet, wenn sich der Oberflächenspannungskoeffizient σ nicht ändert. Die Oberflächenspanungskraft kann folgendermassen modelliert werden. Ein glattes Feld C wird benutzt, um ein senkrecht zur freien Oberfläche stehenden Vektor zu bestmmen: n = gradc (2.2.22) C ist so definiert, dass sich grad C nur im Übergangsbereich der freien Oberflache von null unterscheidet. Deswegen läßt sich die Krümung der freien Oberfläche so darstellen: K = div gradc (2.2.23) grad C Auf diese Weise bekommt man für die Oberflächenspannungskraft den Ausdruck: ( ) gradc f σ = σdiv grad C. (2.2.24) grad C

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