Praktikumskurs SCF-Rechnungen
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- Nicole Tiedeman
- vor 8 Jahren
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1 Praktikumskurs SCF-Rechnungen Privat Script 1 Beginn im Computerlabor: - Als Hilfsmittel zur Inputerstellung wird das Programm GaussView verwendet (ein ähnliches Programm ist molden -> freeware auf linux) Für die quantenchemischen Rechnungen wird Gaussian 03 verwendet Zur Analyse der Resultate wird wieder GaussView verwendet - Minimum-Input für Gaussian (vgl. Blatt SCF-6 oberer Teil): Methode, die verwendet werden soll; Input -> HF Basis, die verwendet werden soll; Input -> 3-21G oder 6-31G* Ladung des Moleküls; Input -> 0 Multiplizität des Moleküls; Input -> 1 Typ und Koordinaten für jedes Atom, d.h. Molekülstruktur (kann im Programm Gaussian optimiert werden) - Punkt 1 gemäss Aufgabenblatt selbständig durchführen Output zusammen diskutieren (z.b. mit more durchgehen) zeigen -> grep SCF Done wasser.log zeigen -> tail -20 wasser.log (Option -f erklären) - Die Molekülstruktur wird für grössere Moleküle meist als Z-Matrix eingegeben, was hier noch zu besprechen ist: 1. Z-Matrix am Beispiel Cyclobutadien (quadratisch) an der Tafel durchgehen; Bemerkung zu Doppel- bzw. Eineinhalbfachbindungen und Ringschluss (ab initio merkt selbst wo Bdg.) 2. Molekül mit gview eingeben -> am Beamer zeigen 3. Resultat abspeichern und mit xedit anschauen und diskutieren. Auf unteren Teil von Blatt SCF-6 verweisen. Bsp. dort selber anschauen und fragen; auf diverse Möglichkeiten der Z-Matrix hinweisen. -> Demo mit Beamer am Beispiel Wasserstoffsuperoxid: Optimierung mit 3-21G (Dihedralwinkel 180!) und 6-31G* (ca. 115 ); IR-Spektrum rechnen und mit Experiment vergleichen; Output zusammen anschauen; wegen Fehler in gview -> molden für Spektrum verwenden -> auf half-width und Scale Fac. hinweisen! - Spartan (auf den Macs im Computerraum) vereinigt alle Funktionen in einem Programm Andere Programme für quantenchemischen Rechnungen sind gamess (freeware), molpro In den Hörsaal wechseln für die nachfolgende Theorie
2 Privat Script 2 Theorie Lernziele: kurz besprechen Problemstellung: Wenn die Verteilung der Elektronenwolke um ein Molekül bekannt ist, können die meisten Eigenschaften des Moleküls berechnet werden. Wie finden wir diese und wie können wir sie vernünftig darstellen? 1. Teilfrage: Wie kann man eine komplizierte Funktion wie die Verteilung der Elektronenwolke überhaupt darstellen? 2. Teilfrage: Was für Methoden bieten sich zur Berechnung an? zur 1. Teilfrage: I. Entwicklung in eine Basis - Möglichkeiten eine Funktion darzustellen an einer Funktion einer Variabeln diskutieren, analytisch, tabellieren, graphisch - Vor- und Nachteile hervorheben in eine Basis entwickeln -> Beispiel auf Blatt SCF-2 besprechen. ν = c ;c = 3 bzw. 4 2π - Am Beispiel des H 2 -Moleküls mit Minimalbasis graphisch zeigen, wie Molekül-Elektronen- Verteilung als LC von AOs dargestellt werden kann. - Darauf hinweisen, dass schon Atomorbital als LC von anderen Funktionen dargestellt werden kann. Wichtig: richtiges Verhalten bei R -> - Wir verwenden sogenannte kartesische Gaussfunktionen x k y l z m e αr 2 als Basisfunktionen k=l=m=0 -> e αr2 kugelförmige Funktion mit Drehimpulsquantenzahl 0 -> s-orbital k=1, l=m=0 -> Hantel entlang x mit Drehimpulsquantenzahl 1 -> p x -Orbital k=1, l=1, m=0 -> xye αr 2 Kleeblatt in xy-ebene mit Drehimpulsquantenzahl 2 -> d xy -Orbital => k+l+m = Drehimpulsquantenzahl (0 -> s, 1-> p, 2 -> d etc.) xe αr 2
3 Privat Script 3 - Bedeutung von α diskutieren und skizzieren -> kurz- oder langreichweitige Funktion - Zusammenfassend: wir setzen auf jedes Atom eine oder mehrere Basisfunktionen, minimal pro AO der besetzten Schalen eine Funktion, also z.b. für H -> 1s, für O 1s, 2s, 2p x, 2p y und 2p z. Es können aber auch mehrere sein mit verschiedenen α, was zu einer besseren Beschreibung führt (vgl. Fourierreihe). Das gesamte nennt man dann eine Basis oder einen Basissatz. Die Elektronenverteilung im Molekül wird dann als LC der AOs in der Basis dargestellt -> LCAO - Polarisationsfunktionen am Beispiel Wasser (H in der OH-Bindung) erklären: Elektronenwolke des H wird durch das elektronegative O Richtung Bindung polarisiert. Egal wieviele s-aos verwendet werden - Elektronenwolke bleibt kugelförmig. Erst hinzuaddieren von p-ao gibt sp-hybrid, was Polarisierung wiedergibt! Wichtig: Im isolierten H-Atom ist zwar physikalisch gesehen keine p-funktion besetzt, s p - + H + O sp aber die p-funktion dient dazu, das unvorhersehbare Verhalten von H in Wasser zu beschreiben! - H + O - Allgemein: Funktionen mit höherer Drehimpulsquantenzahl als diejenige der besetzten Orbitale nennt man Polarisationsfunktionen. Bsp.: für H -> p, d, f etc.; für C, N, O etc. -> d, f, g, etc. α der Polarisationsfunktion ist etwa gleich gross wie für besetztes Orbital also z.b. in obigem Beispiel für H wie 1s -> 1p
4 Privat Script 4 - Polarisationsfunktionen sind z.b. - wichtig in folgenden Fällen: Es sind Heteroatome vorhanden; spezielles Interesse an Elektronenverteilung (Dipolmoment); NMR chemische Verschiebung (eng mit Elektronenverteilung verbunden); etc. - weniger wichtig in folgenden Fällen: Kohlenwasserstoffe; Strukturberechnungen von Molekülen; Rotationsbarrieren; etc. - diffuse Funktionen am Beispiel des Chlorid-Anions erklären: Funktionen für besetzte Orbitale (also H -> s, O -> s oder p), wo α sehr klein ist, was einer langreichweitigen Funktion entspricht. Dies ist z.b. im Anion wichtig, weil die Elektronenwolke durch die ungewöhnliche Ladung sehr gross wird. - diffuse Funktionen sind immer wichtig, wenn Elektronenverteilungen weit weg von den Atomen (dort sind ja die Basisfunktionen lokalisiert) beschrieben werden müssen, also Anionen, zwischenmolekulare Wechselwirkungen, Elektronenspektren mit Übergängen in äussere Orbitale; sie sind nicht wichtig für die meisten Eigenschaften von Neutralmolekülen oder Kationen. -> Nomenklatur anhand des Blattes SCF-3 besprechen - Damit haben Sie vorerst genügend Information erhalten, dass Sie Basen vernünftig wählen und beurteilen können. Mehr können Sie immer by doing lernen, indem Sie z.b. verschiedenste Basen für verschiedene Eigenschaften an einem kleinen Molekül testen. - Damit kommen wir zur 2. Teilfrage: Was für Methoden bieten sich zur Berechnung an?
5 Privat Script 5 II Zu den Methoden - bevor wir auf die Methoden eingehen, müssen wir uns noch einige grundsätzliche Gedanken machen -> s. Blatt SCF-4 1. Teil etwas genauer erklären - AO vs. Dichte (Kopenhagener-Interpretation) - AO nur Näherung in N Elektronen-System - s. auch oben: LC von Funktionen von 3 Variablen ist immer noch Fkt. von 3 Variablen - MO s. oben = LCAO - 3 grundsätzliche Näherungsstufen diskutieren (2. Teil von SCF-4): E tot = E kin,k + E kin,e + E pot,k-k + E pot,k-e + E pot,e-e E kin,k immer weggelassen (später -> Born-Oppenheimer-Approximation) - Einelektronenmethode: keine weiteren Erklärungen nötig; E pot,e-e weggelassen - SCF-Methode: auf Synonym Hartree-Fock- bzw. HF-Methode hinweisen. Erklären woher der Begriff SCF kommt. E pot,e-e nur als <E pot,e-e > berücksichtigt Methode, die wir hier verwenden. - Korrelation: bzw. Elektronen-Korrelation. Begriff erklären über momentane Bewegung -> Ausweichen -> Korrelation der Elektronenbewegung. - Vergleich, wo welche Methoden gut/schlecht: Einelektronenmethode: generell schlecht, sollte nicht mehr verwendet werden SCF-Methode: recht gut, wenn die Elektronenpaare nicht auseinandergerissen werden -> gut für Strukturen, Dipolmomente u.ä., Vibrationen (Regel 10% zu grosse Wellenzahl), Rotationsbarrieren etc. schlecht für Elektronenspektren (UV), Ionisationspotentiale, Radikalreaktionen, Drehung von Doppelbindungen etc. Korrelation: bis zu exakt (s. Praktikum 5. Semester) -> Blatt SCF-5 -> Kommentare dazu abgeben: besprechen: scaling, iterative, ab initio vs. semiempirical (knapp), Bemerkung zu Abkürzungen. Je nach Zeitreserve kann dieser Teil etwas kürzer oder länger ausfallen sicher nicht besprechen: graue Bereiche - Damit sind wir am Schluss des rein theoretischen Teils. -> Formaldehyd IR-Spektrum selbst rechnen (experimentelle Linien geben) mit unserer Hilfe -> Computerraum
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